3) Les moyens d’irradiation

Deux projectiles ont été utilisés pour l’étude de la radiooxydation de l’hypalon et de l’EPDM : l’un à faible pouvoir d’arrêt, l’électron, l’autre à fort pouvoir d’arrêt, l’ion ¹³C. Nous allons décrire brièvement les moyens qui permettent d’obtenir ces faisceaux de particules.

I-3-1) Le Grand Accélérateur National d’Ions Lourds (GANIL)

Cet accélérateur, utilisé principalement pour la recherche en physique nucléaire, est constitué de trois cyclotrons isochrones ( ie. la fréquence de rotation des ions de masse M est indépendante de leur trajectoire) en série, un cyclotron injecteur compact et deux à secteurs séparés CSS1 et CSS2. Une ligne Sortie Moyenne Energie (SME) est dédiée à la physique du solide et donc à l’étude des effets des irradiations. C’est celle que nous avons utilisée. Cette ligne est située juste en aval du premier cyclotron CSS1 et les ions ont ainsi une énergie comprise entre 4 et 13 MeV/nucléon. Ils sont produits en amont du cyclotron CSS1 par une source ECR (résonance cyclotronique électronique). Dans cette source, un flux d’électrons chauds, créé grâce à la résonance cyclotron produite par un champ microonde (à 14 Ghz), interagit avec le gaz à ioniser.

Le dispositif d’irradiation de la SME comprend un système de balayage et de centrage du faisceau, une chambre de diagnostic et une chambre d’irradiation (figure V-6). Quatre fentes amovibles permettent de collimater le faisceau avant son entrée dans le dispositif d’analyse. La chambre de diagnostic est essentiellement constituée d’un dispositif de visualisation du faisceau (plaque d’alumine) et de mesure du courant. Ce dernier comprend un détecteur à électrons secondaires (détecteur plein) interposé sur le trajet des ions qui permet le monitorage du faisceau et une cage de

Chapitre 5 : cinétique de radiooxydation des polymères : aspects expérimentaux ________________________________________________________________________________________________ Faraday servant à la calibration du détecteur plein. Les détails de la dosimétrie sont donnés dans l’annexe C. Concernant la chambre d’irradiation, un dispositif cryogénique est éventuellement utilisé pour des irradiations à basse température. Enfin l’échantillon peut être placé en deux endroits différents suivant l’irradiation réalisée : soit au niveau du sas d’introduction pour des irradiations « classiques », soit au niveau d’une chambre d’irradiation spéciale qui est alors rajoutée à la ligne d’irradiation. C’était le cas pour les irradiations de polymères pour lequel nous avons utilisé le dispositif spécial de spectrométrie IR en ligne.

Infrarouge en ligne

Figure V-6 : schéma de la fin de la ligne Sortie Moyenne Energie IRASME

I-3-2) L’accélérateur à électrons type Van De Graff.

Nos irradiations aux électrons ont été réalisées sur deux accélérateurs différents de type Van de Graff : celui du Laboratoire des Solides Irradiés (LSI) de l’école Polytechnique et celui du CEA-Grenoble. Au LSI, nous avons irradié des films minces et effectué des mesures infrarouges en ligne. Le dispositif d’irradiation au CEA-Grenoble est décrit au § II du chapitre 6. Il était surtout dédié à

Chapitre 5 : cinétique de radiooxydation des polymères : aspects expérimentaux ________________________________________________________________________________________________ latérale du faisceau est interceptée par un diaphragme qui permet le monitorage du faisceau, une cage de Faraday servant à la calibration du diaphragme. Plus de détails sont donnés dans l’annexe C.

Si les dispositifs d’irradiation ont été différents au LSI et au CEA-grenoble, les accélérateurs sont similaires. Nous donnerons ici, les caractéristiques principales et le principe de fonctionnement des accélérateurs Van de Graff. Ces accélérateurs permettent d’accéder à une large gamme de doses et de débits de doses (doses allant de quelques kGy à plusieurs MGy pour des débits de dose de quelques kGy/h à plusieurs MGy/h). Pour des études concernant des doses absorbées importantes, ce qui est le cas pour une situation accidentelle dans une centrale nucléaire, l’accélérateur d’électrons type Van De Graff constitue un moyen adapté d’irradiation. En effet, les sources radioactives de ⁶⁰Co ne permettent pas de déposer des doses très importantes en raison de leur débit de dose en général inférieur à 10 kGy/h.

a) Principe de fonctionnement

Chapitre 5 : cinétique de radiooxydation des polymères : aspects expérimentaux ________________________________________________________________________________________________

figure V-8 : schéma de principe d’un accélérateur Van De Graff _{20 kg/cm}2

Figure V-7 : schéma de principe de l’accélérateur Van De Graff

Un tel accélérateur est dit électrostatique. En effet à l’aide d’un générateur haute tension d’environ 50 kV, le peigne P1 permet de déposer des charges positives sur la courroie isolante. Celle-ci, entraînée par un moteur, les transporte jusqu’à l’électrode haute tension où elles sont collectées par le peigne P2. L’accumulation de charge entraîne une augmentation de la différence de potentiel qui est régulée à la valeur souhaitée en équilibrant le courant injecté avec la somme des courants colonne et faisceau. Un filament chauffant, porté à un tension continue mais variable par l’utilisateur, permet d’émettre des électrons qui sont extraits grâce à une électrode d’extraction. Les électrons sont focalisés et pénètrent dans le tube T où ils sont accélérés. L’électrode haute tension

Chapitre 5 : cinétique de radiooxydation des polymères : aspects expérimentaux ________________________________________________________________________________________________ succession de tronçons isolants (verre) et métalliques reliés à la chaîne de résistances pour obtenir un champ électrique aussi constant que possible.

La valeur maximum de l’énergie est conditionnée par la tension maximum d’accélération qui est limitée par la tension de claquage. Les tensions de claquage augmentent avec la pression de gaz, aussi la machine est à l’intérieur d’un tank pressurisé par un mélange de C02 + N2 sous une pression de 20 kg.cm^-2. On arrive ainsi à une énergie maximale des électrons de 2 MeV. L’énergie minimale est d’environ 500 keV. Le débit de dose, variant de 10 kGy/h à plusieurs MGy/h, est réglable par l’utilisateur en agissant sur la tension d’extraction des électrons au niveau du filament . On peut ainsi faire varier le courant entre quelques nA et quelques µA.