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2.4 Exaltation de la photoluminescence des nanotubes de carbone

2.4.1 Principe de l’exaltation de la photoluminescence

2.4.1.2. d L’antenne patch

Un type d’antenne plasmonique qui nous a particulièrement intéressé durant cette thèse est l’antenne dite patch. En effet, cette antenne introduite en tant qu’an-tenne optique par Esteban et al en 2010 [296] s’est révélée très prometteuse tant du point de vue du diagramme d’emission (effet d’antenne) que du point de vue de la dynamique d’émission (facteur de Purcell) [269,296–298]. Notre système pour exalter la PL des nanotubes (voir figure 2.11 (b)) de carbone est ainsi inspiré de l’antenne patch.

L’antenne patch consiste typiquement en un disque d’or de ∼ 20 nm d’épaisseur et de diamètre variable séparé d’un plan d’or infini par une couche diélectrique (de la silice par exemple) de 30 nm d’épaisseur (voir figure 2.19 (a)). Les émetteurs sont placés au milieu de la couche diélectrique. Ceci constitue donc une cavité plasmo-nique qui supporte des modes plasmoplasmo-niques pour lesquels le champ électrique est fortement confiné entre le disque d’or et le plan d’or.

(b)

(a)

Figure 2.19 – (a) Schéma de principe d’une antenne patch. (b) Évolution théorique du facteur de Purcell d’un émetteur (émission à 630 nm) placé au centre de l’antenne

patch en fonction du diamètre du disque d’or ; en noir pour un émetteur dont le

dipôle est suivant l’axe z (perpendiculaire au plan du substrat) et en rouge pour un émetteur dont le dipôle est parallèle au plan du substrat (suivant x ou y par exemple). D’après [297].

Une première conséquence de cette antenne est une modification de la densité locale d’états optiques et donc une modification du temps de vie τ (ou encore une mo-dification du taux de désexcitation total Γtot = 1/τ) ; c’est l’effet Purcell. Comme le montre Belacel et al [297], le facteur de Purcell Fp associé dépend alors fortement de l’orientation du dipôle et du diamètre du disque (voir figure 2.19 (b)). On constate que le facteur de Purcell oscille autour d’une valeur moyenne (la valeur moyenne correspond au cas d’un disque d’or infini) ; Belacel et al expliquent que les oscilla-tions sont dues à des résonances plasmoniques dans la cavité plasmonique lorsque le disque d’or est de diamètre inférieur à 1, 5 µm (voir la thèse de Benjamin Habert pour les cartographies du champ électrique associées aux trois premières résonances du facteur de Purcell [269]).

Pour un dipôle orienté perpendiculairement au plan d’or, la valeur moyenne du fac-teur de Purcell (correspondant aux disques de diamètre & 1, 5 µm) est de 70 avec un maximum de 180 qui est obtenu pour un disque de 150 nm. Pour un dipôle parallèle au plan d’or, le couplage entre l’émetteur et l’antenne se révèle être beaucoup moins efficace puisque le facteur de Purcell se situe aux alentours de 5. Cela illustre donc l’importance de l’orientation du dipôle pour le contrôle de l’émission spontanée d’un émetteur.

Par ailleurs, Belacel et al montrent que lorsque l’émetteur n’est pas situé au milieu de la cavité mais plus proche du plan d’or (ou du disque d’or), le facteur de Purcell augmente drastiquement. Belacel et al expliquent que cela est dû à l’augmentation du taux non-radiatif Γnr lorsque l’émetteur se rapproche du métal (on parle de "quenching" par le métal dans la littérature) ; ainsi même si le taux de désexcita-tion total Γtot = Γr+ Γnr augmente, le rendement radiatif Φ = Γr

Γrnr peut ne pas augmenter ou peut même diminuer. Nous reviendrons sur ce point dans la section

traitant de l’exaltation de la PL (section 2.4.1.3).

L’étude réalisée par Belacel et al est aussi appuyée par des mesures de facteur de Purcell d’un ensemble de boites quantiques émettant dans le visible et couplées à une antenne patch ; cependant les auteurs expliquent que dans le cas de leurs émet-teurs, les canaux de désexcitation non radiatifs de l’antenne (caractérisés par le taux non radiatif Γnr) dominent les canaux de désexcitation radiatifs de l’antenne (ca-ractérisés par le taux radiatif Γr) à cause des pertes ohmiques dans le domaine du visible ; le rendement radiatif Φ est alors de l’ordre de quelques %. La conclusion de cette étude est alors d’un intérêt particulier pour cette thèse puisqu’il est suggéré que, pour un émetteur dans le domaine du proche infrarouge, le rendement radiatif peut être bien meilleur (de par des pertes ohmiques plus faibles dans ce domaine) ; ainsi il est finalement suggéré que l’antenne patch est prometteuse pour réaliser des sources brillantes de photons uniques à base de nanotubes de carbone.

Une deuxième conséquence de l’antenne patch est la modification du diagramme d’émission. À nouveau, nous nous appuyons sur les travaux de Belacel et al [297]. Le diagramme d’émission de l’ensemble {1 émetteur + antenne patch} est calculé pour différents diamètres de l’antenne patch (voir figure 2.20 (a)). Le diagramme d’émis-sion est aussi mesuré pour l’ensemble {N émetteurs + antenne patch} (voir figure 2.20 (b)). Le diagramme d’émission calculé présente plusieurs lobes car il concerne un unique émetteur couplé à une antenne patch ; ce diagramme dépend du diamètre de l’antenne mais aussi de la position de l’émetteur dans la cavité (voir [297] pour la dépendance du diagramme avec la position de l’émetteur dans la cavité). Le dia-gramme d’émission mesuré ne présente qu’un lobe d’émission car il concerne un ensemble d’émetteurs couplés à une antenne patch ; les émetteurs étant situés aléa-toirement dans la cavité il y a alors un effet de moyennage du diagramme d’émission qui résulte en un seul lobe d’émission, cet effet de moyennage est justifié par Belacel

et al via une modélisation. Le diagramme d’émission mesuré est alors caractérisé

par une largeur angulaire de 35. Cela montre que les antennes patch permettent de modifier le diagramme d’émission d’un émetteur.

Comme l’indique Esteban et al [296], ces diagrammes d’émission fortement direction-nels tirent parti de la suppression d’une émission vers l’arrière à cause du plan d’or ainsi que du caractère multipolaire du champ émis. En termes d’ordres de grandeur,

Esteban et al montrent qu’il est possible de collecter ∼ 70 % des photons émis pour

un émetteur couplé à une antenne patch alors que, pour le même émetteur dans un milieu homogène, l’efficacité de collection serait inférieure à ∼ 15 % (le tout pour une même ouverture numérique de 0, 95) [296].

(a) (b)

Figure 2.20 – (a) Diagramme d’émission calculé pour un émetteur perpendicu-laire au substrat. (b) Diagramme d’émission mesuré pour un ensemble d’émetteurs couplés à une antenne patch de diamètre 1, 6 µm. D’après [297].

Finalement, on voit qu’en jouant sur les paramètres de l’antenne patch et le positionnement du dipôle dans l’antenne il est possible de modifier le taux de désex-citation total mais aussi le diagramme d’émission. Or ces deux paramètres sont des paramètres essentiels pour la détection de la photoluminescence d’un émetteur unique ; cela justifie pourquoi nous nous sommes penchés sur une antenne de type

patch pour améliorer l’émission des nanotubes de carbone.