Géométrie et préparation des échantillons

IV.2.3 Contrôle du niveau de contrainte appliquée ... 131

IV.3

composante < # >... 136

IV.3.1 Caractérisation de la microstructure des boucles à composante < " > dans les échantillons « témoins », irradiés sans contrainte lors de l’expérience I ... 136 IV.3.2 Résultats de l’historique de chargement de type I : effet de la contrainte sur la dose seuil de nucléation des boucles à composante < " > ... 138 IV.3.3 Résultats de l’historique de chargement de type II : effet de la contrainte sur la microstructure des boucles à composante < " > ... 140

IV.4

des boucles à composante < # >... 147

IV.4.1 Discussion de l’effet de la contrainte au regard des mécanismes SIPN et SIPA ... 147 IV.4.2 Réflexion sur l’origine de la dispersion observée ... 150 IV.4.3 Confrontation avec une autre étude expérimentale ... 157

IV.5

IV.1 Effet de la contrainte sur la microstructure des boucles à composante

< # > !: motivation de l’étude et état de l’art

IV.1.1 Motivation de l’étude

En fonctionnement normal en réacteur, les alliages de zirconium sont soumis à un fort flux neutronique et à différentes sollicitations thermomécaniques entraînant leur variation dimensionnelle. La déformation macroscopique sous flux neutronique de ces matériaux se décompose en trois types:

o Une déformation de fluage thermique activée hors flux, à haute température (domaine de température atteint en fonctionnement normal des REP) et pour des niveaux de contrainte élevés. Le phénomène de fluage thermique est contrôlé principalement par le glissement des dislocations ;

o Une déformation de fluage d’irradiation induite par l’action d’une contrainte sous flux neutronique. Cette déformation résulte vraisemblablement de la montée des dislocations par l’élimination différentielle des défauts ponctuels. Il se peut aussi que la montée des dislocations assistée par l’absorption préférentielle des défauts ponctuels ne soit pas directement responsable du fluage d’irradiation mais que la déformation soit contrôlée par un processus de glissement facilité par la montée des dislocations (§ I.3.2) ;

o Une déformation de croissance libre qui apparaît sous flux neutronique en l’absence de toute contrainte appliquée et sans variation de volume (§ I.3.2). Cette déformation trouverait son origine dans la différence d’anisotropie de diffusion des défauts ponctuels dans le réseau hexagonal, conduisant à la formation de défauts d’irradiation spécifiques : les boucles à composante$< " >.

La déformation totale de fluage sous flux, appelée déformation de fluage sous irradiation, englobe la partie thermiquement activée (fluage thermique) et celle s’opérant par l’action conjuguée de la contrainte et du flux (fluage d’irradiation). D’un point de vue expérimental, la séparation entre ces deux composantes de fluage sous irradiation est assez délicate. Néanmoins, il est possible de répartir la contribution de chacun de ces deux phénomènes suivant un domaine de température et de contrainte : à haute température et à un niveau de contrainte élevé, la composante de fluage thermique prédomine alors qu’à basse température et à faible niveau de contrainte c’est le fluage d’irradiation qui est prépondérant. En termes de modélisation, la vitesse de fluage sous irradiation s’écrit, habituellement, comme la somme de la vitesse de fluage thermique et de fluage d’irradiation [1]–[3].

Les mécanismes microscopiques à l’origine des phénomènes de fluage et de croissance sous irradiation, intervenant en réacteur, sont introduits dans des modèles prédictifs du comportement macroscopique sous flux des tubes en alliages de zirconium. Jusqu’à présent, les trois composantes de fluage thermique, de fluage d’irradiation et de croissance libre sont généralement traitées séparément d’une manière additive dans le cadre de ces modélisations [2]–[8]. Pour les tubes de force en Zr-2,5%Nb [2], [3] des réacteurs CANDU, cette approche additive permet de bien reproduire les déformations sous flux mesurées. L’hypothèse de décorrélation entre le fluage d’irradiation et la croissance libre est justifiée par le fait que contrairement au fluage, la croissance a lieu en l’absence de contrainte. De plus, Holt et Ibrahim [4], [5], [7] attribuent le fluage d’irradiation des alliages de Zr-2,5%Nb et de Zircaloy-2 détendus, utilisés pour les tubes de force des réacteurs CANDU, à un mécanisme de glissement prismatique des dislocations et la croissance libre à la montée des dislocations assistée par la présence des défauts ponctuels. Dans ces modèles, l’approche additive s’appuie donc sur le postulat que les mécanismes responsables de la déformation de fluage (glissement des dislocations) et de croissance (montée des dislocations) sous irradiation sont différents. Or, bien qu’il n’y ait pas, à ce jour, un consensus concernant les mécanismes de fluage d’irradiation des alliages de zirconium, une bonne connaissance a été acquise sur les processus de leur déformation sous irradiation. En effet, les mécanismes qui semblent les plus pertinents pour la

BOUCLES A COMPOSANTE <#> : MOTIVATION DE L’ETUDE ET ETAT DE

L’ART

description du comportement de ces matériaux en fluage d’irradiation peuvent être classés en deux catégories: les mécanismes de type SIPA (Stress Induced Preferential Absorption) pour lesquels la déformation résulte de la montée différentielle des dislocations induite par l’absorption préférentielle des défauts ponctuels et ceux de type SICG (Stress Induced Climb and Glide) qui font intervenir simultanément le glissement et la montée des dislocations (§ I.3.2). A l’heure actuelle, il est considéré que la Différence d’Anisotropie de Diffusion (DAD) entre les auto-interstitiels et les lacunes est à l’origine de la croissance sous irradiation des alliages de zirconium (§ I.3.1). De cette anisotropie de diffusion résulte une annihilation anisotrope des défauts ponctuels sur les puits de la microstructure. Par conséquent, les deux phénomènes de croissance libre et de fluage d’irradiation sont directement liés à un processus d’élimination anisotrope des SIAs et des lacunes, créés sous irradiation, sur les puits de la microstructure (joints de grains, dislocations et boucles de dislocation). Par ailleurs, la croissance libre anisotrope des grains conduit à des incompatibilités de déformation entre grains et donc à des contraintes internes pouvant accélérer le fluage d’irradiation du matériau [9], [10]. Ces deux points nous amènent à nous interroger sur la validité de l’approche, habituellement adoptée, qui considère les contributions indépendantes et additives de la déformation de fluage d’irradiation et de croissance libre. Il semble que la modélisation du comportement de ces alliages sous irradiation pourrait être mieux appréhendée par l’étude d’un éventuel couplage entre les deux phénomènes de fluage d’irradiation et de croissance libre. A notre connaissance, peu d’études expérimentales se sont données comme objectif d’évaluer ce couplage à l’échelle microscopique. Comme les boucles à composante < " > sont responsables du phénomène d’accélération de croissance des alliages de zirconium recristallisés, l’analyse du couplage entre le fluage d’irradiation et le phénomène de croissance à forte dose passe en particulier par l’examen de l’effet d’application d’une contrainte macroscopique sous irradiation sur la microstructure de ces boucles de dislocation.

IV.1.2 Effet de la contrainte sur la microstructure des boucles de dislocation : état de

l’art expérimental

Les mécanismes classiques proposés pour le fluage d’irradiation associent la déformation à la montée (SIPA) ou au glissement facilité par la montée (SICG) des dislocations. D’autres mécanismes font intervenir les boucles de dislocation en considérant que la déformation de fluage d’irradiation est liée à leur germination et leur croissance différentes selon l’orientation de la contrainte par rapport à leur plan d’habitat. Ces mécanismes ont fait l’objet de nombreux travaux théoriques [11]–[18] mais il existe très peu d’études expérimentales portant sur l’influence de la contrainte sur les boucles de dislocation dans les alliages de zirconium. La plupart des travaux expérimentaux ont été menés dans les alliages de structure cubique, principalement les aciers.

Dans cette partie, nous analyserons succinctement les principales constatations tirées des études expérimentales sur les aciers. Etant donné l’anisotropie de la maille hexagonale et la spécificité des éléments microstructuraux induits par irradiation dans les alliages de zirconium, il est bien entendu que la transposition des résultats ne peut se faire de manière directe. Il n’en reste pas moins que ces expériences, réalisées dans les aciers, peuvent constituer une base de compréhension des mécanismes expliquant l’effet d’une contrainte sur la formation et la croissance des boucles de dislocation.

Dans leur étude microstructurale, Okamoto et Harkness [19] montrent une variation de la distribution en densité des boucles interstitielles de Frank suivant les quatre plans d’habitat L@A@A@M, L@@@M, L@A@@M et L@@A@M d’un acier 316 irradié sous une contrainte circonférentielle de 206 MPa dans le réacteur EBR-II à 410°C et jusqu’à une fluence neutronique de 2,4×1021

n/cm² (; > 0,1 MeV). La taille moyenne ne varie que de 5% entre les quatre populations de boucles et semble donc faiblement affectée par l’orientation de la contrainte appliquée. L’étude plus complète de Brager et al. [20], réalisée sur des échantillons de tubes pressurisés en acier austénitique 316 irradiés dans le réacteur EBR-II à 500°C jusqu’à une fluence neutronique de 3×1022

jusqu’à un niveau de 327 MPa, confirme l’effet d’une contrainte macroscopique sur l’anisotropie de répartition des boucles de dislocation sur les plans d’habitat de type {@@@} (Figure IV.1.1 (b)).

Cette anisotropie a été associée à la germination préférentielle des boucles interstitielles de Frank induite par la contrainte [19]–[21]. La quantification de la fonction de répartition des différentes populations de boucles a permis d’établir un lien entre la densité et la contrainte normale à leur plan d’habitat (Figure IV.1.2 (a)) [20]. La variation de la densité entre les populations de boucles de dislocation a été expliquée, au départ, par le mécanisme SIPN [20] selon lequel la nucléation des boucles interstitielles est favorisée dans les plans d’habitat de normale parallèle à la direction d’application de la contrainte (§ I.3.2.2.2). Par la suite, ce mécanisme a été remis en cause car jugé incapable de rendre compte de certaines observations. En effet, Garner et al. [22] ont fait remarquer que la dépendance à la contrainte normale, toujours positive, ne permet pas d’expliquer la diminution de la densité des boucles dans certains plans d’habitat. De plus, l’évolution de la taille des boucles avec la contrainte ne peut être reproduite par le mécanisme SIPN. Enfin, Garner et al. [22] soulignent qu’il n’existe pas de barrière énergétique de germination pour les boucles interstitielles de Frank du fait de la très grande stabilité des petits amas interstitiels. Les auteurs [22] concluent que l’anisotropie de la distribution des populations de boucles de dislocation en fonction de leur orientation par rapport à la contrainte ne peut être expliquée par le mécanisme SIPN de germination préférentielle mais qu’en revanche, l’augmentation ou la diminution de la densité des boucles est bien reproduite par le mécanisme SIPA à travers l’effet de la composante normale au plan d’habitat du déviateur de la contrainte sur l’absorption préférentielle des auto-interstitiels (Figure IV.1.2 (b)) [22]. Dès lors, les études expérimentales [22]–[25], mettant en évidence une variation de la densité des boucles de dislocation dans les aciers austénitiques en fonction de l’orientation de leur vecteur de Burgers par rapport à la direction d’application de la contrainte, se sont appuyées sur le mécanisme SIPA pour l’interprétation et l’illustration des phénomènes observés.

(a) (b)

Figure IV.1.1: Effet de la contrainte sur l’anisotropie de répartition des boucles de Frank dans l’acier 316 écroui à 20% irradié à 500°C et à une fluence neutronique de 3×1022 n/cm² [20] – (a) répartition quasi-isotrope

des 4 populations de boucles dans le matériau non contraint et (b) anisotropie de la distribution des boucles de Frank sur les plans de germination de type {GGG} dans le matériau contraint à 327 MPa.

BOUCLES A COMPOSANTE <#> : MOTIVATION DE L’ETUDE ET ETAT DE

L’ART

Toutefois, l’étude de Garnier [26], [27] est venue atténuer l’amplitude de l’effet de la contrainte sur l’anisotropie de densité et de taille des boucles de dislocation dans les aciers austénitiques 304 hypertrempé et 316 écroui irradiés aux neutrons dans le réacteur Osiris.

Plus récemment, Xu et al. [28] ont conduit une analyse quantitative de l’influence de la contrainte sur la répartition des boucles interstitielles dans les différents plans cristallographiques des aciers martensitiques de type T91, irradiés aux protons de 3 MeV sous un chargement en traction. Cette étude met en exergue une variation de la densité des boucles de dislocation avec l’angle défini entre la direction de la contrainte et la normale au plan d’habitat. Le diamètre des boucles est insensible à cette orientation mais augmente avec le niveau de contrainte appliquée.

Il est aussi intéressant d’examiner l’effet d’une contrainte appliquée sous irradiation sur la densité et la taille globale des boucles de dislocation. Ce point a été rarement analysé, l’objectif premier de ces études expérimentales étant d’observer et de quantifier la dépendance de l’anisotropie de distribution des boucles de dislocation à la contrainte. Néanmoins, quelques auteurs [22], [23] ont reporté une augmentation de la densité totale des boucles de Frank dans les aciers écrouis irradiés sous contrainte par rapport à ceux non contraints sous irradiation. Pour les aciers recristallisés, la densité totale des boucles de Frank ne semble pas évoluer avec la contrainte. Gelles et al. [23] attribuent l’augmentation de la densité globale des boucles interstitielles dans les aciers écrouis à une compétition entre le mécanisme SIPA appliqué aux dislocations droites et aux boucles de Frank de plus fort biais en faveur des SIAs. En revanche, selon l’étude microstructurale de Garnier [26], l’application d’une contrainte sous irradiation n’influence par la densité ni la taille moyenne des boucles dans les aciers 316 écroui et 304 hypertrempé.

Au-delà d’une taille critique, l’énergie d’une boucle de Frank fautée devient supérieure à celle d’une boucle parfaite. Les boucles fautées deviennent énergétiquement instables et ont tendance à se défauter pour former des boucles parfaites. Ce phénomène a été observé par Caillard et al. [21] lors de leur étude du fluage sous irradiation de l’acier 316, irradié in-situ aux électrons dans un microscope électronique à haute tension à 350 et 450°C. Ces auteurs soulignent que le défautage de quelques boucles de Frank a lieu à partir d’une dose critique qui dépend de la température d’irradiation. De plus, la présence d’une contrainte favorise le défautage de certaines boucles par rapport aux autres. Ainsi, ils concluent que ce mécanisme est thermiquement activé et que sous contrainte le défautage

(a) (b)

Figure IV.1.2: Evolution de la densité des boucles interstitielles de Frank avec – (a) la contrainte

ZÊ$$normale au plan de la boucle (mécanisme SIPN) et (b) la composante Z¯Ê$$du déviateur de

est anisotrope. La probabilité de défautage sous contrainte des boucles interstitielles de Frank a été reliée à la contrainte résolue de cisaillement [29]. Une fois défautées, ces boucles parfaites sont glissiles, peuvent intégrer le réseau des dislocations et donc participer à la déformation de fluage d’irradiation par le biais des mécanismes classiques de glissement et de montée des dislocations. Quelques auteurs [30]–[32] ont suspecté un effet de l’état de contrainte dans les alliages de zirconium sur la microstructure des boucles à composante$< " >. Griffiths et al. [30], [31] ont mentionné que les contraintes induites par l’oxydation superficielle des lames minces irradiées aux électrons peuvent stabiliser les boucles à composante$< " >. La présence d’une couche d’oxyde génère une contrainte de traction dans le plan de la lame mince, de normale perpendiculaire à l’axe cristallographique$< " >, qui favoriserait la formation des boucles lacunaires à composante < " >$dans les plans de base. Elle serait également à l’origine de l’anisotropie de distribution des boucles de dislocation < ! > lacunaires et interstitielles. Par la suite, ces auteurs ont revu l’effet évoqué des contraintes internes et ont interprété leurs observations microstructurales en termes d’influence de l’orientation cristalline des grains par rapport à la normale à la surface des lames minces. Par ailleurs, les travaux de Holt et Gilbert [33] peuvent laisser penser que l’application d’une contrainte externe a pour effet d’augmenter la densité des boucles à composante < " >. Pour deux échantillons de Zircaloy-4 recristallisé irradiés en réacteur de puissance dans des conditions similaires sous une contrainte de 30 MPa pour le premier et de 90 MPa pour le second, les auteurs [33] ont reporté une densité de boucles à composante < " > plus élevée pour le deuxième échantillon soumis à une contrainte plus élevée. Toutefois, la relation entre la présence de la contrainte macroscopique et la formation des boucles à composante < " >$n’a pas été clairement établie.

Face au peu de données expérimentales, une première étude de l’effet de la contrainte sur la microstructure des boucles à composante$< " >, responsables du phénomène d’accélération de croissance, a été engagée par Tournadre [34], [35]. Cette étude a été poursuivie dans le cadre de notre travail et a été approfondie par la mise en place d’une approche statistique portant sur la caractérisation fine de l’évolution de la microstructure de ces défauts d’irradiation sous un chargement en contrainte. Nos résultats expérimentaux seront confrontés à ceux obtenus lors d’une étude complémentaire, réalisée par des irradiations in-situ aux ions Kr²⁺ de 1 MeV.

IV.2 Mise en contrainte sous flux d’ions : protocole expérimental

IV.2.1 Géométrie et préparation des échantillons

Les échantillons de cette étude se présentent sous la forme de languettes de 24 mm de longueur, de 1,9 mm de largeur et de 100 µm d’épaisseur. Une attention particulière a été accordée au plan de prélèvement de ces échantillons dans les tubes TREX. Le choix s’est porté sur le plan (DT-DR), du fait qu’il présente deux intérêts pour notre étude de l’effet de la contrainte. Comme il a été détaillé dans la partie II.1.1, le tube TREX se caractérise par sa texture transverse avec les axes cristallographiques < " > des grains principalement orientés suivant DT mais en présentant également un étalement dans le plan (DT-DR). De cette texture cristallographique et du choix du plan de prélèvement (DT-DR), il ressort que les grains présentent une large variabilité d’orientation de leur axe < " > par rapport à la direction d’application de la contrainte qui correspond à la direction transverse (DT) du tube. De plus, la condition de diffraction ˆ5 = :::P optimale pour l’imagerie des boucles à composante < " > en MET peut être facilement obtenue pour un grand nombre de grains dont leur axe < " > est contenu dans le plan de la lame mince (§ II.3.1).

Avant irradiation, les plaquettes prélevées dans le plan (DT-DR) des tubes TREX de Zircaloy-4 recristallisé et de M5^® sont amincies par polissage mécanique jusqu’à obtenir des languettes de 100 µm d’épaisseur (Figure IV.2.1 (a)).

EXPERIMENTAL

(a)

(b) ^(c)

(d)

Figure IV.2.1: Géométrie et étapes de préparation des languettes avant et après irradiation aux ions – (a) géométrie d’une languette après polissage mécanique, (b) polissage électrolytique en cuvettes de la face à irradier, (c) cuvettes observées au microscope numérique 3D et (d) polissage

La face à irradier est ensuite polie par polissage électrochimique en utilisant le Tenupol 3 Struers et la solution électrolytique « 721 éthanol » (70% éthanol absolute, 20% d'éther mono butylique d'éthylène glycol et 10% d'acide perchlorique) refroidie à 5°C. La face polie des échantillons présente trois cuvettes (Figure IV.2.1 (b)) d’une profondeur d’environ 20 µm, mesurée avec le microscope numérique 3D (Figure IV.2.1 (c)).

Après irradiation, les languettes sont poinçonnées au niveau des cuvettes pour récupérer les trois disques de 3 mm de diamètre. La face irradiée de ces disques est protégée par un vernis, la

« Lacomit ». Un polissage électrolytique est réalisé sur la face arrière de ces disques (Figure IV.2.1 (d)). Le jet électrolytique attaque la face non polie et non irradiée jusqu’à percer la lame

mince. Celle-ci est ensuite nettoyée avec le « Lacomit Remover » et rincée à l’éthanol.