Facteur de structure magnétique

Les corrélateurs décrits précédemment doivent être calculés pour une paire de spins donnée dans le réseau direct. Mais il est possible de représenter ces corrélations de façon continue dans l'espace réciproque. Commençons dans notre cas par construire le réseau réciproque. Le réseau direct est un réseau carré bidimensionnel de paramètre de maille a, avec des vecteurs de base i,j. Les vecteurs de base i^∗,j^∗ du réseau réciproque sont dénis par :

i^∗.j = 2πδ(i, j) (2.8)

Le réseau réciproque associé à notre réseau carré est donc un réseau carré de paramètre de maille 2π

a. La gure 2.5 représente les réseaux direct et réciproque, la première zone de Brillouin ainsi que quelques directions cristallographiques particulières. Nous allons dans cette partie expliquer deux manières de sonder les corrélations de spin, en calculant deux types de facteurs de structure.

a

a) b) c)

Figure 2.5 Réseau carré, de paramètre de maille a, a) dans l'espace direct et b) dans l'espace réciproque. La maille unité est entourée en bleu dans le réseau direct. c) La première zone de Brillouin se construit en prenant la maille de Wigner-Seitz du réseau réciproque. Elle s'étend donc sur l'intervalle q_x, q_y ∈ [−π

a : ^π_a]. Γ, M et X représentent les directions cristallographiques particulières.

Corrélations longitudinales Le facteur de structure d'une conguration magnétique peut s'exprimer : S(q) = ¹ N N X i,j=1 S_i.S_j.exp−iq.r_ij (2.9) où i et j balayent les spins du réseau. rij = rj −ri représente la distance entre les spins i et j. Le vecteur q est un vecteur quelconque du réseau réciproque. Dans le réseau carré, le produit scalaire S_i.S_j est égal à±1 si les spinsi etj appartiennent à un même sous-réseau. Sinon, Si.Sj = 0. Il apparaît donc clairement que S(q)mesure les corrélations dans chaque sous-réseau indépendamment l'un de l'autre. S(q) ne contient aucune information sur les corrélations entre spins perpendiculaires.

Nous allons montrer qu'avec la dénition (2.9), il n'est pas nécessaire de calculer S en dehors de la première zone de Brillouin. Chaque terme S_i.S_j de la somme (2.9) est non nul si les spins i et j appartiennent au même sous-réseau. Dans ce cas, leur distance relative s'exprime rij =rj −ri =mi+nj où m et n sont des entiers, et i et j les vecteurs de base du réseau direct. Considérons un vecteur q de la première zone de Brillouin, et un vecteur quelconque q⁰ du réseau réciproque. Celui-ci peut s'exprimer q⁰ =q+ 2n⁰i^∗ + 2m⁰j^∗ , avec m⁰ etn⁰ entiers. S(q⁰) s'exprime alors :

S(q⁰) = ¹ N N X i,j=1 S_i.S_j.exp−i(q+ 2n⁰i^∗+ 2m⁰j^∗).r_ij = ¹ N N X i,j=1

S_i.S_j.exp−iq.r_ijexpi(2nn⁰i.i^∗+ 2mm⁰j.j^∗) =S(q)

Le passage à la dernière ligne s'opère en employant la dénition des vecteurs du réseau réciproque (2.8). Avec cette dénition de S(q), les corrélations internes à la maille ne sont pas prises en compte. La conséquence directe est que le facteur de structure se représente entièrement dans la première zone de Brillouin.

a) b) d) c) 5 3 1 -1 -3 -5 5 3 1 -1 -3 -5 5 3 1 -1 -3 -5 5 3 1 -1 -3 -5 5 3 1 -1 -3 -5 5 3 1 -1 -3 -5 5 3 1 -1 -3 -5 5 3 1 -1 -3 -5

Figure 2.6 Conguration de spin dans l'espace réel (à gauche), facteurs de structureS(q) (au milieu) etI(q)(à droite) pour quatre états : a) Antiferromagnétique, b) Ferromagnétique, c) Manhattan. Pour des raisons de visibilité, les pics ont été élargi en prenant des réseaux de petite taille (100 spins). d) phase de Coulomb dans le réseau carré. Dans ce cas, S et I sont calculés à partir de 1000 congurations aléatoires vériant la règle de la glace. Nous verrons au Ÿ2.4.3 comment générer de tels états.

Intéressons-nous au calcul deS(q)pour quelques cas particuliers. La gure2.6représente des cartes de S(q) calculées pour diérents états magnétiques. L'état saturé fait apparaître des pics de Bragg en Γ car il est aimanté. Les pics enM etX correspondent respectivement aux état AF et Manhattan. Les pics de Bragg que nous obtenons ne sont pas ponctuels car nos réseaux ont une taille nie. Pour un réseau inni, chaque pic tendrait vers une distribution de Dirac. En q=0, le facteur de structure s'exprime :

S(0) = ¹ N N X i,j=1 S_i.S_j

S(0)mesure donc l'aimantation globale du réseau. C'est pourquoi un réseau saturé engendre des pics de Bragg aux points Γ.

La gure 2.6 représente le facteur de structure S calculé pour une phase de Coulomb désordonnée. Celui-ci est dius et ne semble pas présenter de corrélations particulières. Pour-tant, nous avons vu que des points de pincements sont attendus pour cette phase puisque il s'agit d'un liquide de spin algébrique. Le facteur de structure tel qu'exprimé en (2.9) est donc incomplet. Les produits scalaires S_i.S_j nuls masquent une partie des corrélations. Ce problème est spécique au réseau carré, pour lequel les deux spins de la maille unité sont orthogonaux. Dans le réseau kagomé, ce problème ne serait pas apparu car les spins de la maille sont à des angles de 2π

3 . La dénition de S(q) donnée en (2.9) sut alors à sonder toutes les corrélations. Nous allons donc employer un autre type de facteur de structure, inspiré des expériences de diusion de neutrons.

Corrélations selon le vecteur de diusion En matière condensée, la structure mag-nétique d'un composé peut être sondée par diusion de neutrons. Nous allons décrire suc-cinctement les principes physiques sous-jacents. La neutralité électrique du neutron implique l'absence d'interactions coulombiennes entre le faisceau et le composé étudié. La diusion d'un faisceau de neutrons à travers un échantillon résulte alors de deux phénomènes. Le pre-mier est la diusion nucléaire, due à l'interaction entre les neutrons et les noyaux atomiques de l'échantillon. Il permet d'obtenir des informations structurales sur le composé étudié. Le second phénomène est la diusion magnétique. Elle traduit l'interaction entre le moment magnétique du neutron et le champ magnétique interne de la matière. Elle apporte notam-ment des renseignenotam-ments sur la texture magnétique du composé. Si celle-ci est ordonnée, des pics de Bragg se forment dans des directions q dépendant du vecteur de propagation de l'ordre. La gure 2.7 représente de façon très schématique et simpliée une expérience imaginaire de diusion de neutrons sur le réseau carré.

Lorsque un neutron interagit avec la matière, son vecteur d'onde initialq_idevientq_f après diusion. Si la diusion est élastique, seule la direction du vecteur change. Leur diérence correspond au vecteur de diusion q =q_i−q_f (cf. g.2.7). Il est possible de démontrer que l'amplitude de diusion magnétique dépend de la projection de l'aimantation perpendiculaire au vecteur de diusionq. Nous dénissons donc la composanteSi^⊥perpendiculaire au vecteur de diusion :

Diffusion nucléaire

Diffusion magnétique Faisceau incident

Figure 2.7 Schéma simplié de la diusion d'un faisceau de neutrons sur un réseau carré. La construction des vecteurs q etS_i^⊥ apparaît respectivement en haut et en bas de la gure. où qˆest le vecteur unitaire dans la direction du vecteur de diusionq :

ˆ

q= ^q

||q||

La gure 2.7 montre la construction géométrique des vecteurs de l'équation (2.10). Nous notons I(q) l'intensité diractée dans la direction q de l'espace réciproque. Elle s'exprime :

I(q) = ¹ N 1 2N X i,j=1 2 X α,β=1

S_iα^⊥.S_jβ^⊥ exp−iq.riα,jβ (2.11)

Dans cette expression,i etj balayent les 1

2N n÷uds du réseau. Les nombres α etβ balayent les deux sites de la maille unité. Comme les corrélations internes à la maille sont maintenant prises en compte, le facteur de structure (2.11) n'est plus périodique dans l'espace réciproque. La gure 2.6 montre que des règles d'extinction sont apparues sur les pics de Bragg des phases ordonnées. Le cas de la phase de Coulomb est remarquable. Il présente maintenant un diagramme structuré, avec des points de pincements en Γ. Dans la suite de cette thèse, nous utiliserons cette dernière représentation.

Nous avons expliqué dans cette section quels outils seront employés pour analyser les congurations du réseau carré. Ils sont bien entendu complémentaires. Le facteur de struc-ture est certainement le plus puissant, puisqu'il permet de mesurer simultanément le niveau d'ordre du réseau, son aimantation et les corrélations de spin. Mais cela ne doit pas occulter l'intérêt majeur des réseaux articiels, qui réside dans la possibilité d'accéder aux congu-rations locales dans l'espace direct. Dans la suite de ce chapitre, nous nous intéressons aux diérentes modélisations des réseaux de nanoaimants.