Evolution des fractions volumiques et largeur des distributions

Pour conclure sur l’évolution de la texture du cuivre, le tableau 2.7 et la figure 2.38 donnent les différentes fractions volumiques des composantes et leurs largeurs. Les fractions volumiques <111> étant calculées avec une intégration de 15° en ĭ et ĭ1 autour de la fibre <111>, les orientations denses sur les FPI [001] (<223>, <553> et <233>) après extrusion sont partiellement comprises dans ce domaine d’intégration. En conséquence, l’évolution des valeurs de fraction volumique <111> des échantillons après extrusion est parfois difficile à interpréter. Néanmoins, les résultats obtenus montrent que les effets de l’extrusion et de l’étirage sur la texture sont dépendants de l’étape du procédé d’élaboration : deux comportements différents sont observés :

(i) Pour les étages allant de n = 0 à 3, le schéma de modification de la texture est le suivant :

- le passage de l’échantillon extrudé (n = i – e) à l’échantillon étiré (n= i – h) entraine

une augmentation de la fraction volumique de la composante <111>. En particulier, la distribution, très large autour de <111>, se resserre pour devenir une composante de fibre bien définie <111>. L’étirage entraine également l’augmentation de la composante <001>.

- Le passage de l’échantillon étiré (n= i – h) à l’échantillon extrudé (n = i+1 – e) se manifeste par une diminution des fractions volumiques des deux composantes.

(ii) Pour les étages supérieurs (à partir de l’échantillon n = 2 – h), l’extrusion ne modifie que faiblement la fraction volumique de la composante <001>. La fraction volumique <111> diminue, mais l’analyse des CPF et FDOC a révélé qu’une composante de fibre orientée précisément <111> est toujours présente après l’extrusion. L’effet de l’étirage semble être identique à celui des étages inférieurs avec une augmentation des deux principales composantes.

De manière générale, et à l’exception du passage de n = 0 –h à n = 1 – e pour la composante <111>, on remarque que les fractions volumiques des composantes <111> et <001> tendent à augmenter progressivement. De même, l’évolution des FWHM pour les deux composantes montre que les distributions des deux principales composantes deviennent de plus en plus étroites : les deux composantes de textures se renforcent avec l’augmentation de la déformation cumulée. Néanmoins, cette intensification de texture est bien plus marquée pour la composante <001>, de sorte que le rapport des fractions volumiques <001>/<111>, de l’ordre de 0.3 au début de l’élaboration, atteint 0.64 après le dernier étirage et 1.04 après la dernière extrusion.

Echantillons Fraction volumique (en %) Rapport des fractions

FWHM

des deux composantes (en °) <111> <001> <111> <001> Composante aléatoire <001>/<111> ǻĭ ǻĭ1 ǻĭ ǻĭ1 n=0 – e 40 (±3) 11 (± 1) 22 0.27 - - 7.8 7.3 n=0 – h 50 (± 4) 16 (± 1) 12 0.32 12.9 15.7 20.9 21.3 n=1 – e 26 (± 2) 12 (± 1) 20 0.46 - - 15.8 15.4 n=1 – h 33 (± 2) 17 (± 1) 25 0.51 12.8 15.2 15.9 16.3 n=2 – e 31 (± 2) 13 (± 1) 27 0.42 - - 9.5 9.5 n= 2 – h 36 (± 3) 21 (± 2) 20 0.58 11.2 13.5 13.4 14.2 n= 3 – e 30 (± 2) 24 (± 2) 10 0.80 - - 9.5 9.5 n= 3 – h 44 (± 3) 28 (± 2) 5 0.64 8.3 10.2 10.1 11.5 n= 4 – e 25 (± 2) 26 (± 2) 23 1.04 - - 9.3 9.3

Tab. 2.7. Fractions volumiques et largeurs des composantes du cuivre (conducteur co-cylindrique

Cu/Nb/Cu). Demi-angle d’intégration : 13.5° en ĭ et ĭ2. Les FWHM sont obtenues par l’ajustement de la FDOC par des composantes de fibre idéale de distribution gaussienne. Notons que la distribution particulière autour de <111> après extrusion ne permet pas un ajustement correct par une fonction de distribution gaussienne : les FWHM ne sont donc pas présentées

Fig. 2.38. Evolution des fractions volumiques des composantes <111> et <001> du cuivre et de leur

FWHM (conducteur co-cylindrique Cu/Nb/Cu). Les valeurs de FWHM sont les moyennes des FWHM selon ĭ et ĭ2.

2.4.3.

Discussion

La texturation <110> du niobium est très rapide et s’effectue pendant les étapes d’extrusion à chaud et d’étirage aux deux premiers étages de l’élaboration (n = 0 et n = 1). La fibre <110> est attendue comme la texture de déformation axisymétrique des matériaux CC ; c’est aussi la texture attendue après recristallisation et recristallisation dynamique. C’est pourquoi, il n’est pas étonnant de ne plus voir d’évolution significative de texture dans les stades avancés de l’élaboration.

L’évolution de la texture dans la matrice de cuivre est, quant à elle, plus complexe. La texture peut être « recuite » après extrusion à chaud ou être caractéristique d’une texture de déformation axisymétrique à froid (après étirage). De plus, l’évolution de la texture est dépendante des étages de l’élaboration, et donc des dimensions de la microstructure.

Les textures obtenues après étirage sont les textures classiquement observées après déformation axisymétrique des métaux CFC. Il s’agit des fibres <111> et <001>. On observe lors de

volumique de la composante <001> peut s’expliquer par la recristallisation dynamique au cours de l’étirage. Par exemple, Baudin et al. (2007) ont observé une augmentation de la fraction volumique de la composante <001> de 16% à 22% vol. environ pour une réduction de section de 56% à 94%. Dans notre cas, on constate que le passage de l’échantillon extrudé à l’échantillon étiré (taux de réduction environ égale à 94%, Tab. 2.1) s’accompagne, selon les étages de l’élaboration, d’une augmentation comprise entre 4% et 8% de la fraction volumique <001>.

Après extrusion et pour les étages n ” 2, les textures sont caractérisées par une baisse d’intensité des deux composantes. A l’image des observations sur l’effet des traitements thermiques (§ 2.3.3, p. 119), la distribution d’orientation proche de l’orientation <111> se disperse. On retrouve une distribution d’orientation discontinue expliquée par la présence de gros grains. Ces grains possèdent des orientations comprises entre les orientations <111>, <112> et <122>. De plus, la fraction volumique de la composante <001> diminue fortement. Par conséquent, l’extrusion à chaud

ne semble pas fondamentalement modifier la texture qui est obtenue pendant l’étape de traitement thermique qui la précède. La texture est alors expliquée par la croissance de grain d’orientation proche de <111> aux dépens des grains orientés <001> et par le maclage thermique des grains <001> formant des grains d’orientation <122>.

Pour les étages supérieurs (n = 3, 4), l’extrusion à chaud ne mène plus à une diminution significative de la composante <001>. De plus, la distribution d’orientation autour de <111> devient homogène et une fraction importante de grains présentant une orientation <111> parfaite est conservée par rapport à l’étirage précédent. Nous pouvons donc émettre l’hypothèse que les mécanismes de croissance de grain d’orientation proche de <111> et de maclage des grains <001> sont bien plus limités que pour les étages précédents. L’origine de cette modification de comportement trouve son explication dans l’affinement progressif de la microstructure au cours de l’élaboration. En effet, la largeur des canaux de cuivre devient de plus en plus petite au fur et à mesure des étages, et la taille des grains étant limitée par cette dimension, les grains d’orientation proche de <111> ne peuvent croître que modérément aux dépens des grains <001>.

De ce point de vue, le cas de l’échantillon n = 4 – e est le plus intéressant à analyser. Pour cet échantillon, les dimensions des canaux les plus fins de cuivre sont de 261 nm pour le Cu-f et de 168nm pour le Cu-0 (Tab. 2.1). Ces canaux ne sont alors constitués que de un ou deux grains de cuivre entre deux interfaces Cu-Nb. Des études précédentes ont également montré que le stockage de dislocations dans ces canaux est faible [Vidal 2006b]. Par conséquent, la force motrice pour la recristallisation dans ces canaux fins de cuivre est elle aussi relativement faible : la germination et la croissance de « nouveaux » grains est peu probable. De plus, la présence des interfaces Cu-Nb limite la migration des joints, et par conséquent, la croissance des grains recristallisés. On peut donc supposer que dans

ces canaux fins de cuivre la texture de déformation est conservée par un mécanisme de « recristallisation confinée » comme présentée dans l’étude de multicouche Cu/Nb de Lim et al. [Lim

2009] (chapitre 1, § 1.5.3.2, p. 74). Ceci expliquerait la conservation d’une partie de la composante de fibre <111> issue de l’étirage, et la conservation de la composante <001> provenant de la recristallisation dynamique (lors de l’étirage et/ou de l’extrusion) ou/et de la recristallisation statique (lors des traitements thermiques de mise en température).

2.5. Bilan

Ce chapitre avait pour objectif de mieux comprendre la formation des textures des conducteurs co-cylindrique Cu/Nb/Cu en vue d’en optimiser l’élaboration. L’effet des traitements thermiques ainsi que l’évolution de la texture tout au long de l’élaboration ont été analysés.

Dans le cas du niobium, ces deux analyses ont mis en évidence que :

- La texture du niobium est caractérisée par une composante unique de fibre <111> intense.

- Les traitements thermiques jusqu’à une température de 800°C et une durée de 2h ne

modifient pas la texture (cas de l’échantillon n = 2 – h).

- La texture s’intensifie après chaque extrusion et étirage au cours des deux premiers étages

du procédé d’élaboration.

- La fraction volumique des grains de niobium orientés <111> semble se stabiliser aux

alentours de 80% par la suite.

La texture du cuivre est plus complexe à caractériser pour deux principales raisons : (i) la structure multi-échelle du cuivre et (ii) les sollicitations thermomécaniques imposées modifiant de manière différente la texture. Néanmoins, les analyses ont révélé que :

- Les traitements à haute température (600°C, 700°C, 800°C) entrainent une importante

modification de la texture d’étirage (cas de l’échantillon n = 2 – h).

- La durée et la température de ces traitements n’influencent que très modérément la texture

obtenue.

- Les composantes de texture observées après extrusion sont identiques à celles observées

après les traitements thermiques intermédiaires (en termes d’orientation).

- Les dimensions microstructurales influencent largement l’évolution de la texture. Les

dimensions nanométriques stabilisent la texture.

Les évolutions de la texture dans la matrice de cuivre peuvent être interprétées selon le schéma suivant :

- Lors des étirages, les grains s’orientent majoritairement selon <111> par activation des systèmes de glissement des dislocations, mais aussi selon <001> par recristallisation dynamique.

- Lors des traitements à haute température et lors des extrusions, la texture d’étirage est

modifiée par la recristallisation puis la croissance des grains. Dans un premier temps, on peut supposer que la composante de déformation <111> diminue fortement lors de la recristallisation au profit d’une composante <001> de recristallisation primaire. Dans un second temps, en raison des températures élevées, cette composante de recristallisation s’affaiblie à son tour par maclage thermique et par croissance de grains d’orientation proche de <111>.

- Aux étapes avancées de l’élaboration, la recristallisation des grains <111> en grains

<001>, de même que la croissance de grains d’orientation proche de <111> aux dépens des grains <001> n’est plus possible dans les canaux de cuivre les plus fins. Ceci aboutit à une stabilisation des deux composantes.

En conclusion, il semble évident que les textures obtenues après les différents traitements thermiques étudiés n’ont pas révélé de différences suffisamment significatives pour justifier une modification du traitement thermique intermédiaire jusqu’ici utilisé (2h à 700°C). L’optimisation de la température de traitement thermique, et donc d’extrusion, ne peuvent pas être réalisées uniquement selon des considérations d’orientation cristalline.

En revanche, il apparaît clairement que les mécanismes de restauration de la microstructure écrouie sont perturbés dans les canaux de cuivre de faibles dimensions. Ainsi, la conservation de la texture, dans le cas du dernier échantillon (n = 4 – e), pourrait être le signe avant-coureur de la difficulté pour les grains de cuivre, situés à proximité immédiate du niobium, à modifier leur orientation, et donc à se déformer plastiquement et/ou à recristalliser dynamiquement. En cas d’étirage supplémentaire, cette impossibilité à accommoder la déformation plastique entrainerait alors une forte augmentation des contraintes internes, et seule l’apparition de fissures internes pourrait alors permettre au matériau de libérer l’énergie stockée lors de la déformation.

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Chapitre 3 :

Etudes in-situ de la stabilité thermique

des conducteurs co-cylindriques

Chapitre 3 : Etudes in-situ de la stabilité thermique des conducteurs co-cylindriques 137 3.1. Introduction... 139 3.2. Description expérimentale... 140 3.2.1. Echantillons étudiés... 140 3.2.2. Dispositif expérimental ... 142 3.2.3. Traitement thermique... 144 3.2.4. Exploitation des données ... 145 3.3. Résultats expérimentaux ... 148 3.3.1. Analyses préliminaires des clichés de diffraction 2D ... 148

3.3.1.1. Etude des profils azimutaux de la réflexion (111)Cu... 149 3.3.1.2. Observation des principales réflexions sans rotation de l’échantillon ... 152

3.3.2. Evolution des principaux pics axiaux. ... 155

3.3.2.1. Cas de l’échantillon A non nanostructuré... 156 3.3.2.2. Comparaison avec les échantillons nanostructurés... 164

3.3.3. Analyses complémentaires... 174

3.3.3.1. Etude du refroidissement... 174 3.3.3.2. Etude de la réflexion (111)Cu du secteur ȥ = 75°... 177

3.4. Bilan ... 180

3.1. Introduction

A la suite des résultats obtenus au chapitre 2, des études complémentaires sur l’effet des traitements thermiques se révèlent être nécessaires. En effet :

(i) Une optimisation du procédé d’élaboration se basant uniquement sur des considérations de modifications de la texture n’est pas suffisante : la connaissance d’autres paramètres microstructuraux, tels que l’évolution des contraintes internes (ordres I, II et III) au cours du traitement thermique, pourraient donner des informations déterminantes pour une éventuelle amélioration à apporter.

(ii) Les analyses de texture du chapitre 2 (§ 2.3, p. 99), réalisées uniquement avant et après traitement thermique (analyses ex-situ), ne permettent pas de déterminer le déroulement exact des modifications structurales responsables des changements de textures observés ; de même, elles ne permettent pas de déterminer les températures pour lesquelles les principaux mécanismes sont activés (relaxation des contraintes, restauration, recristallisation et croissance). Des informations résolues en température pourraient aider au choix d’un traitement thermique mieux adapté.

(iii) L’étude de la formation de la texture aux différentes étapes de l’élaboration (chapitre 2, § 2.4, p. 120) a clairement révélé l’importance de l’affinement de la microstructure et son rôle dans la conservation de la texture de déformation. Ainsi, une étude plus détaillée de l’effet des dimensions microstructurales sur la réponse thermique des conducteurs nanocomposites doit également être envisagée.

Pour répondre à ces trois objectifs, des expériences in-situ de diffraction de neutrons et de rayons X ont été réalisées sur des grands instruments. La première étude in-situ de l’effet des traitements thermiques sur les conducteurs composites co-cylindriques a été réalisée à la source de neutrons à spallation SINQ du PSI (Paul Scherrer Institut, Villigen, Suisse) en utilisant le diffractomètre POLDI (Pulse OverLap DIffractometer). L’intérêt des neutrons repose, en premier lieu, sur leur fort pouvoir de pénétration. Il a ainsi été possible de travailler en mode transmission sur des conducteurs entiers mis en forme hexagonale (n = 2 – h et n = 3 – h) et, par conséquent, de les sonder dans le volume. L’autre intérêt des neutrons est leur sélectivité cristallographique permettant d’obtenir des informations fines sur les déformations élastiques des différentes phases (Cu, Nb) et pour plusieurs familles cristallines. En revanche, le flux de neutrons n’est pas suffisant pour observer les évolutions des pics de diffraction avec des pas temporels (et donc des pas en température) suffisamment faibles pour comprendre les mécanismes de modifications structurales lors du traitement thermique. De plus, la forte atténuation de la diffraction des neutrons avec la température (effet Debye-Waller), et la géométrie du dispositif expérimental permettant uniquement de suivre l’évolution des pics de diffraction des plans parallèles à l’axe d’étirage lors du traitement thermique, rendent difficiles

l’interprétation des résultats. Pour ces différentes raisons, les résultats de l’étude en diffraction des neutrons ne sont pas présentés dans ce manuscrit. Une étude sous rayonnement synchrotron de haute énergie, possédant un flux bien supérieur, a donc été menée à l’ESRF (European Synchrotron Radiation Facility, Grenoble, France) sur la ligne de lumière ID15B. Les résultats de cette étude sont présentés en détail dans ce chapitre.

3.2. Description expérimentale

3.2.1.

Echantillons étudiés

L’objectif principal de ce chapitre étant de comprendre le rôle des dimensions microstructurales sur la stabilité thermique, trois conducteurs ont été sélectionnés à différentes étapes de l’élaboration correspondant à différents stades d’affinement de la microstructure. Il s’agit de trois conducteurs co-cylindriques Cu/Nb/Cu (chapitre 2, § 2.1.2, p. 88) ; pour plus de commodité, les trois échantillons seront respectivement nommés A, B et C :

- A : n = 2 – h, conducteur mis en forme hexagonale contenant 852 _{tubes de Nb}

- B : n = 3 – h, conducteur mis en forme hexagonale contenant 853 nanotubes de Nb

- C : n = 3 – d = 1.023 mm, conducteur étiré jusqu’à un diamètre de 1.023 mm contenant 853

nanotubes de Nb.

Afin de travailler en mode transmission, les échantillons ne peuvent être trop épais. Ainsi, les

échantillons A et B sont des bâtonnets de longueur 15mm et de section carré ~ 1mm2 _{découpés dans la}

zone composite des conducteurs en forme hexagonale. La gaine extérieure de cuivre Cu-2 (cas de l’échantillon A) et Cu-3 (cas de l’échantillon B) n’est donc pas présente dans la microstructure. L’échantillon C de longueur 15mm est le conducteur complet (gaine Cu-3 présente).

Les trois échantillons présentent des dimensions microstructurales théoriques, un taux d’écrouissage (RA), une déformation vraie totale (Ș) et des fractions volumiques des deux phases différents. L’ensemble de ces informations est précisé dans le tableau 3.1 : avec l’augmentation de la déformation totale (Ș passe de 14.6 pour l’échantillon A à 21.1 pour l’échantillon C), la microstructure s’affine et atteint des dimensions sub-micrométriques pour les échantillons B et C. Les taux d’écrouissage des échantillons A et B sont du même ordre (RA § 94%) ; l’échantillon C, étiré à froid jusqu’à un diamètre extérieur de 1.023mm, est davantage écroui (RA = 99.6%). Le passage d’un échantillon à l’autre (de A à B et de B à C) se manifeste également par la présence d’un canal de cuivre supplémentaire dans la microstructure: la fraction volumique de niobium de l’échantillon C est

donc plus faible que celle de l’échantillon B, elle-même étant inférieure à celle de l’échantillon A. Il est intéressant de noter que la matrice de cuivre est composée de 40.0% de canaux de dimension sub- micrométrique (Cu-f et Cu-0) dans le cas de l’échantillon B, et de 45.7% de canaux de dimension sub- micrométrique (Cu-f, Cu-0 et Cu-1) dans le cas de l’échantillon C.

La microstructure typique d’un conducteur co-cylindrique dont la déformation totale et les dimensions microstructurales sont intermédiaires à celles des échantillons B et C (n =3 – d = 1.511mm) est présentée sur la figure 3.1. A cette étape de l’élaboration, les canaux de cuivre Cu-0 sont quasiment constitués d’un seul grain dans leur largeur (entre deux interfaces Cu – Nb). Le cuivre filamentaire Cu-f contient un nombre peu important de grains (3 ou 4 dans l’exemple de la figure 3.1) et on observe la présence de plusieurs grains (en moyenne 4 ou 5) dans l’épaisseur des tubes du Nb. Les microstructures des échantillons A, B et C, schématiquement présentées sur la figure 3.2, peuvent ainsi être décrites de la manière suivante :

- Echantillon A (n = 2 –h). La distance entre les interfaces Cu – Nb se situe dans le domaine micrométrique (Tab. 3.1). Les microstructures du cuivre et du niobium sont typiques de celles de matériaux polycristallins écrouis (tailles moyennes des grains ~ 200 – 400 nm pour le cuivre et ~ 100 – 200 nm pour le niobium).

- Echantillon B (n = 3 –h). La largeur des canaux les plus fins de cuivre (Cu-f et Cu-0) et l’épaisseur des tubes de niobium sont réduites à des dimensions sub-micrométriques de sorte que le nombre de grains entre interfaces Cu – Nb devient relativement limité.

- Echantillon C (n = 3 – d = 1.023 mm). La distance entre les interfaces Cu – Nb devient