lar-gement utilis´ees pour les calculs de profil d’endommalar-gement avec le logiciel SRIM/TRIM [10].
2.3 D´etermination th´eorique
2.3.1 Proc´edure
Comme pour les exp´erimentations, la d´etermination th´eorique des ´energies seuils de d´eplacement se fait grˆace `a m´ethode indirecte. Il s’agit de trouver l’´energie minimale per-mettant la formation d’une paire de Frenkel, g´en´eralement au cours de simulations de dy-namique mol´eculaire. Ainsi, apr`es une p´eriode de thermalisation du syst`eme, l’´energie seuil de d´eplacement est obtenue en examinant la r´eponse d’un cristal parfait quand une ´energie cin´etique est initialement donn´ee `a un des atomes de la simulation. Cons´ecutivement `a ce transfert d’´energie, l’atome se d´eplace dans la direction de l’impulsion initiale. On laisse ensuite le syst`eme se relaxer pendant un temps suffisamment long (typiquement de l’ordre de quelques ps) pour cr´eer (ou non) un d´efaut et pour s’assurer de sa relative stabilit´e c’est-`a-dire s’il ne se recombine pas instantan´ement. Au cours des runs successifs, la quantit´e initiale d’´energie transf´er´ee `a l’atome est progressivement augment´ee jusqu’`a ce qu’une paire de Frenkel soit form´ee (voir figure2.2. Cette paire de Frenkel n’implique pas n´ecessairement le PKA. C’est-`a-dire, la formation de la paire de Frenkel peut ˆetre la cons´equence d’une s´equence de collisions et ´eventuellement de recombinaisons. Ainsi, il est par exemple possible d’envisager la formation d’un paire de Frenkel impliquant une lacune et un interstitiel de carbone apr`es avoir donn´ee une impulsion `a un atome de silicium.
II est ´egalement possible d’estimer les ´energies seuils de d´eplacement de mani`ere sta-tique dans le cadre de la Sudden Approximation [75], au moins pour les cas les plus simples. La base de cette approximation repose sur l’id´ee que le PKA peut ˆetre d´eplac´e suffisam-ment vite pour quitter sa position d’´equilibre sans perturber les atomes environnants sur son chemin. Un certain nombre d’hypoth`eses rend ces calculs possibles : notamment la vitesse intrins`eque des atomes doit ˆetre beaucoup plus faible que celle du PKA et la tra-jectoire du PKA doit ˆetre rectiligne. Cette m´ethode sera discut´ee un peu plus en d´etail dans la section 2.5.1.
2.3.2 Etudes pr´ec´edentes en dynamique mol´eculaire classique
Plusieurs ´etudes th´eoriques ont d´ej`a eu pour but de d´eterminer les ´energies seuils de d´eplacement du SiC par dynamique mol´eculaire, la plupart utilisant un potentiel semi-empirique de type Tersoff. Perlado a r´ealis´e une ´etude en utilisant le potentiel de Tersoff original [53]. Windl et al. ont aussi employ´e le potentiel de Tersoff original, mais ont
Fig. 2.2 – Si PKA selon la direction h111i. Le PKA re¸coit un ´energie cin´etique E et se d´eplace initialement dans la direction de l’impulsion. Si E < Ed, le PKA revient `a sa position initiale. Si E > Ed, il y a formation d’une paire de Frenkel. Dans le cas pr´esent´e, il se forme une lacune de silicium VSi et un interstitiel en site t´etra´edrique entour´e de quatre atomes de carbone SiT C.
´egalement effectu´e au cours de la mˆeme ´etude des calculs ab initio pour quelques direc-tions, utilisant une base minimale avec la m´ethode Fireball96 [76]. Hensel et al. [55] ont utilis´e un potentiel de Tersoff avec les interactions r´epulsives mod´elis´ees par un terme `a deux corps proche du potentiel de Ziegler-Biersack-Littmark (ZBL) [9]. D’autres ´etudes ont utilis´e un potentiel de Tersoff avec une partie r´epulsive d´eriv´ee de calculs ab initio [54, 56, 77, 78]. Ces derni`eres diff`erent seulement au niveau des jeux de param`etres. Le tableau 2.2 r´esume les ´energies seuils de d´eplacement calcul´ees et les d´efauts associ´es pour l’ensemble de ces ´etudes, selon les directions cristallographiques principales. Seules ces directions ont ´et´e consid´er´ees puisque ces ´etudes ont montr´ees que les valeurs de Ed
calcul´ees pour des directions quelconques demeuraient dans l’intervalle de valeurs fournies par les calculs sur les directions principales.
Au premier abord, une grande disparit´e des r´esultats apparaˆıt entre les diff´erentes ´etudes, aussi bien en terme de valeurs d’´energie seuils de d´eplacement qu’en terme de d´efauts form´es. Les valeurs moyennes (pond´er´ees par le nombre de directions ´equivalentes) sont comprises ainsi de 17 et 40 eV pour le sous-r´eseau de carbone, et entre 42 et 57 eV pour le sous-r´eseau de silicium. De plus les valeurs extrˆemes sont tr`es diff´erentes d’une ´etude `a l’autre. Certaines disparit´es peuvent s’expliquer par la d´efinition utilis´ee pour l’´energie seuil de d´eplacement. La plupart des ´etudes utilisent la mˆeme d´efinition que celle donn´ee `a la section 2.1, au d´ebut de ce chapitre. Par contre Devanathan et al. [54] consid`erent que la paire de Frenkel doit impliquer n´ecessairement le PKA, ce qui explique notamment la valeur tr`es ´elev´ee de 113 eV qu’ils trouvent pour un PKA de silicium d´eplac´e selon la direction [¯1¯1¯1] : dans ce cas il est en effet plus facile de d´eplacer le
2.3. D´etermination th´eorique 27
Potentiel de Tersoff original Direction Perlado et al. [53] Windl et al. [79]
C[100] 35-40 CC 13.5 CT Si
C[110] 30 CC 30.5 C[111]
C[¯1¯1¯1i 20-25 CT Si 22.0
Si[100] 30-35 SiSi 45.5 SiSi Si[110] 80-85 56.5
Si[111] 35-40 46.5 Si[¯1¯1¯1] 35-40 CC
Potentiel de Tersoff modifi´e
Hensel et al. [55] Devanathan et al. [54,77] Malerba et al. [56, 78]
C[100] 13.5 CT Si 31.0 CC 30.0 CC
C[110] 17.5 38.0 26.0 CSi
C[111] 71.0 41.0 CSi
C[¯1¯1¯1] 21.5 28.0 20.0 CSi
Si[100] 42.5 36.0 SiSi 35.0 SiSi
Si[110] 65.5 71.0 73.0 SiSi
Si[111] 46.5 39.0 38.0 SiSi
Si[¯1¯1¯1] 113.0 27.0 CT Si
Tab. 2.2 – Energies seuils de d´eplacement calcul´ees (en eV) et les d´efauts associ´es dans le 3C-SiC, quand disponible, selon les directions cristallographiques principales, pour les diff´erentes ´etudes. CT Si, CC, SiSi, CSi and SiT C correspondent respectivement `a un carbone en site t´etra´edrique entour´e de quatre atomes de silicium, un dumbbell carbone-carbone, un dumbbell silicium-silicium, un dumbbell carbone-silicium et un silicium en site t´etra´edrique entour´e de quatre atomes de carbone.
carbone directement li´e au silicium, plutˆot que le PKA lui mˆeme. Pour cr´eer une paire de Frenkel impliquant uniquement le PKA de silicium, il faut alors fournir une ´energie beacoup plus importante. De plus Malerba et al. sugg`erent qu’il y a une plage d’incertitude intrins`eque `a la d´etermination de Ed, li´ee `a l’apparition de d´efauts m´etastables [56]. Ainsi les valeurs d’´energies seuils de d´eplacement report´ees dans le tableau 2.2 sont en fait les valeurs basses de la plage d’incertitude d´ecrite dans cette ´etude.
D’une fa¸con g´en´eale, il est possible de classifier les r´esultats des diff´erentes ´etudes se-lon deux cat´egories. La premi`ere comprend ceux obtenus `a partir du potentiel de Tersoff original ou avec une partie r´epulsive de type ZBL. Ces ´etudes permettent de retrouver des valeurs d’´energies seuils de d´eplacement proches du consensus exp´erimental, c’est-`a-dire aux alentours de 20 eV pour le sous-r´eseau de carbone et 35 eV pour celui de silicium. Cependant avec ces potentiels, plusieurs d´efauts form´es apparaissent physiquement im-probables. Par exemple, il se forme majoritairement des interstitiels en site t´etra´edrique CT Si, lesquels on ´et´e d´emontr´es instables par des calculs DFT [80]. L’autre cat´egorie com-prend les ´etudes de Devanathan et al. et de Malerba et al., bas´ees sur l’utilisation d’un potentiel de Tersoff dont la partie r´epulsive est ajust´ee sur des calculs ab initio. Dans ce cas, les d´efauts form´es sont en bien meilleur accord avec les ´energies de formation rela-tives des d´efauts trouv´es en DFT, puisqu’il se forme essentiellement des interstitiels de type dumbbells. N´eanmoins ces ´etudes aboutissent `a des ´energies seuils de d´eplacement apparemment surestim´ees par rapport aux valeurs accept´ees par la communaut´e.