Effet Mössbauer

Soit un noyau émetteur qui, à la suite d’une décroissance radioactive se trouve dans un état excité d’énergie Ee et un noyau absorbant du même isotope se trouvant dans

l’état fondamentale d’énergie Ef. L’effet Mössbauer a lieu quand l’énergie produit lors de

la désexcitation du noyau émetteur E0 se transmet intégralement au noyau absorbant,

provocant une transition du niveau Ef à Ee. Deux phénomènes viennent compliquer cette

transition énergétique : l’énergie de recul et le décalage Doppler.

Pour comprendre, considérons le cas d’un noyau isolé, de masse M, se déplaçant à la vitesse Vxdans la direction de l’émission. Lorsque le noyau se trouve dans l’état excité, son

énergie est Ee+1₂MVx2 = Ef+ E0+1₂MVx2. Lors de sa désexcitation, il émet un photon

d’énergie Eγ, son énergie est alors Ef+1₂M(Vx+ v)

2 _{avec V}

x+ v, la nouvelle vitesse de

l’atome. La conservation de l’énergie implique que E0+ 1₂MVx2 = Eγ+ 1₂M(Vx+ v) 2_.

La différence d’énergie entre l’énergie de transition nucléaire E0 et l’énergie du photon γ

Eγ est : δE =E0− Eγ = 1 2Mv2+ MvVx =Er+ Ed (II.1)

Le premier terme Er correspond à l’énergie de recul tandis que le second correspond à

l’énergie issue d’un effet Doppler.

Noyau émetteur Noyau absorbant

Raie d'émission Raie d'absorption

Figure II.1 – (a) Représentation schématique de l’effet Mössbauer. Dans le cas sans recul du noyau, les raies d’émission et d’absorption sont parfaitement superposées. (b) Représentation des raies d’absorption et d’émission avec recul du noyau et élargissement thermique. L’effet Mössbauer ne peut avoir lieu du fait du non recouvrement des raies. De plus, même en cas de recouvrement, il y a une baisse de la résolution due à la température.

faut utiliser la conservation du moment p = −pγ = −E_cγ. Il s’ensuit :

Er = 1 2Mv2 = p2 2M = E2 γ 2Mc2 (II.2)

De la même façon que l’atome émetteur, l’atome absorbeur subit un recul lors de l’ab- sorption. L’écart énergétique total due au recul est donc de 2Er.

Pour ce qui est de Ed, il est intéressant de noter qu’elle dépend de la vitesse de

l’atome Vx. Pour un ensemble d’atome, le théorème d’équipartition de l’énergie donne

pour l’énergie cinétique moyenne dans la direction d’émission hEci = 1₂MhVx2i = 1₂kBT.

Par conséquent, l’écart énergétique moyen induit par l’effet Doppler est :

hEdi = Mv q hVx2i = 2 q hEciEr = Eγ s kBT M c2 (II.3)

Il est intéressant de noter que cette énergie est proportionnelle à l’énergie du photon et dépendante de la température.

Pour comprendre les conséquences de ces décalages énergétiques, il faut considérer les pics d’émission et d’absorption (voir figure II.1). De manière générale, les raies d’absorp- tion et d’émission prennent la forme d’une Lorentzienne de largeur Γ centrée sur Eγ. La

proportion d’absorption du rayonnement est déterminée par le recouvrement des raies. Dans ces conditions, l’écart énergétique induit par le recul a tendance à diminuer le re-

couvrement tandis que l’écart énergétique due à l’effet Doppler, différent pour chaque atome, provoque un élargissement des raies et réduit d’autant la résolution1 _{de l’expé-}

rience. Dans les transitions électroniques, ces écarts énergétiques sont faibles du fait d’une énergie du rayonnement basse. En revanche, l’énergie de rayonnement lors d’une transition nucléaire est bien plus importante et nous avons vu que l’énergie de recul comme l’énergie due à l’effet Doppler dépendent de celle-ci. Ces contributions ne sont plus négligeable et l’absorption ne peut pas avoir lieu.

C’est Mössbauer qui montra qu’une partie du rayonnement γ est absorbée sans recul du noyau et sans élargissement thermique lorsque les noyaux émetteurs et absorbeurs appartiennent à des solides. En effet, à l’état solide, lorsque le noyau émetteur se désexcite, deux phénomènes peuvent se produire :

— le recul est transmis à l’ensemble du réseau. La masse de ce dernier étant très élevée, l’énergie de recul est négligeable. L’énergie du photon émis est alors Eγ = E0. La

probabilité qu’un processus d’émission résonnante ait lieu est déterminée par la fraction résonnante fLM, aussi nommé facteur Lamb-Mössbauer.

— une partie de l’énergie de la désexcitation est transmise/prise au réseau sous la forme de phonons. L’énergie du photon émis est alors Eγ 6= E0. A l’opposée, ce

processus d’émission non-résonnante a lieu avec une probabilité 1 − fLM.

Expérimentalement, une source est utilisée pour émettre un rayonnement γ à la bonne énergie (Eγ = 14.4 keV dans le cas du fer). Il s’agit ensuite d’obtenir le spectre en trans-

mission. Pour sonder l’ensemble de la raie d’absorption, la source est déplacée à différentes vitesses (≈ 1 mm/s) dans l’axe du rayonnement, permettant ainsi d’induire un effet Dop- pler et de changer l’énergie du rayonnement qui s’écrit alors Eγ+ ǫd (ǫd≈ 10−7 eV).

Les photons émis par la source sont issus d’émissions résonnantes (processus à 0- phonon) et non-résonnantes. De plus, l’échantillon absorbe une partie du rayonnement de manière résonnante mais également de manière non-résonnante. Tous ces processus tendent à diminuer la transmission mesurée. Cependant, seul les processus d’absorption résonnante de photons issus d’une émission résonnante dépendent de ǫd. La figure II.2

résume les différents processus d’absorption et d’émission se produisant en spectroscopie Mössbauer.

Ainsi, l’aire sous la courbe d’absorption A est directement proportionnelle au nombre de processus d’absorption résonnante caractérisée par la fraction Lamb-Mössbauer fLM.

Photons perdus par auto- absorption de la source Absorption non- résonnante par l'échantillon Photons quittant la source

Photons émis issus d'un processus

Photons transmis Absorption résonnante par

l'échantillon

Figure II.2 – Représentation des différents processus d’émission et d’absorption se pro- duisant lors de l’acquisition d’un spectre en transmission dans le cadre de la spectroscopie Mössbauer.