Composition de la charge expérimentale

Composition des phases principales : silicate et métal

Comme indiqué dans le Chapitre 1, la chondrite CI est un bon analogue pour la compo-sition du système solaire (Lodders, 2003). Nous avons donc synthétisé un mélange de poudre d’oxydes pour les éléments majeurs (SiO₂, Al₂O_{3, MgO, FeO, CaO), dont les proportions sont} les mêmes que celles de la chondrite CI (Jarosewich, 1990). Nous nous proposons d’étudier le partage d’éléments modérément sidérophiles tels que le Nickel (Ni), le Cobalt (Co) , le Vana-dium (V), le Chrome (Cr) et le Manganèse (Mn). Plusieurs études précédentes (Wood et al., 2008;Tuff et al.,2011) ont montré que les coefficients de partage métal-silicate de ces éléments sont relativement faibles aux fugacités d’oxygène que nous nous proposons d’étudier (de -1.5 à -5 unités logarithmiques par rapport au tampon Fer-Wüstite). Afin de limiter les problèmes de limites de détection, nous avons dopé notre analogue à la CI avec des poudres V₂O₃, Cr₂O₃et MnO, à hauteur de 2500 ppm (cf composition dans le Tableau 2.1). Du Niobium et du Tantale

ont été également ajoutés dans les mêmes proportions, par des solutions de nitrates (NO₃) titrées à 1000 ppm pour chaque élément. Ces éléments sont de bon proxys pour la fugacité d’oxygène (Cartier et al.,2014), bien que nous n’avons pas entièrement exploité le partage de ces éléments dans la suite de notre étude.

Le mélange des poudres s’effectue dans un mortier en agathe avec de l’éthanol comme substrat pendant 30 minutes. L’éthanol est ensuite évaporé et la poudre récupérée. Lors de l’ajout de Nb et Ta, la solution de nitrate est évaporée pendant une nuit dans un four à 800^◦C.

Afin de modéliser la formation du noyau nous rajoutons à la poudre silicatée un mélange de poudres de métaux. Le principal mélange est composé de Fer (85 %), Nickel (10 %) et Cobalt (5 %). La forte proportion de fer modélise assez bien la prédominance de cet élément dans la composition des noyaux de la Terre et de Mars (Birch, 1952; Wänke et Dreibus, 1988; Dzie-wonski et Anderson, 1981). Le forte proportion de Nickel et de Cobalt est nécessaire pour obtenir des concentrations mesurables de ces éléments dans la phase silicatée, du fait d’un co-efficient de partage très élevé (Thibault et Walter,1995;Bouhifd et Jephcoat,2011). La poudre métallique est ensuite mélangée avec la poudre silicatée, en proportions égales (50 % silicate, 50 % métal). Afin de compléter notre étude, des poudres métalliques contenant du FeS et du Si métallique sont aussi utilisées pour obtenir 10 à 15 % de souffre ou de silicium dans la phase métallique. Dans le premier cas il s’agit de se rapprocher de la composition du noyau martien, riche en souffre (Wänke et Dreibus, 1988;Taylor, 2013;Rai et van Westrenen, 2013) ; dans le second cas il s’agit de créer un système réduit avec une fugacité d’oxygène très faible ( entre -3 et -5 ΔIW) consistante avec les premiers stades de formation du système solaire (Chambers, 2004;Walsh et al.,2011;Wade et Wood,2005;Rubie et al.,2015). Le détail de la composition initiale (composition témoin) est présenté dans la table 2.1.

Ajout de l’eau dans la charge expérimentale

Une fois que les poudres initiales ont été mélangées et ont servi lors des expériences té-moins (VMA dans le tableau récapitulatif), il est nécessaire d’ajouter l’eau dont l’effet sur la ségrégation métal/silicate est l’objet de notre étude.

Pour la première partie de notre étude, nous avons rajouté de l’eau au système. Afin de contrôler la teneur en eau de nos échantillons nous avons rajouté différentes quantités d’ Al(OH)₃ à nos mélanges afin d’obtenir des concentrations initiales en eau allant de 500 ppm à 1,5 pds %. Le choix de l’hydroxyde d’aluminium s’est imposé car cet élément se décompose totalement en

Méthodes expérimentales et analytiques Chapitre 2

Oxyde ou métal Masse pesée(% poids)

SiO₂ 24,66 Al₂O₃ 1,84 FeO 2,73 MgO 17,53 CaO 1,47 MnO 0,25 V₂O₃ 0,25 Cr₂O₃ 0,25 Nb₂O₅ 0,29 Ta₂O₅ 0,25 Fe 42,91 Ni 5,00 Co 2,56

TABLE2.1 – Composition de la poudre témoin, utilisée ensuite pour créer les poudres contenant

diffé-rentes concentrations d’eau, de silicium métallique et de souffre. La masse est normalisée à 100 %.

eau et oxyde d’aluminium entre 300 et 600^◦C d’après la réaction 2.1 :

2Al(OH)₃ → Al2O₃+ 3H₂O (2.1)

La stœchiométrie de cette réaction permet de remonter aux masses d’eau et d’alumine créées par la réaction 2.1 pour une masse d’hydroxyde ajoutée. On peut trouver la masse d’hy-droxyde nécessaire pour une concentration voulue en calculant la masse d’eau produite pour une masse d’Al(OH)₃ donnée. On obtient les concentrations théoriques (%wt_H2O) par la formule de l’équation 2.2 :

%wt_H2O = ^3MH2O · mAl(OH)3

2M_Al(OH)3· (minitiale+ m_Al(OH)3) ^(2.2)

où M_H2O et M_Al(OH)3 sont les masses molaires de l’eau et de l’hydroxyde d’aluminium ;

m_initialeest la masse de poudre de composition CI + Métal et m_Al(OH)3 la masse d’hydroxyde

d’aluminium ajoutée. Après pesée, on obtient quatre concentrations initiales : 500, 2000, 5000 ppm et 1.5% poids.

de compositions (Microsonde électronique, ablation laser, spectroscopie). Deux méthodes de détermination des concentrations en eau sont utilisées :

i Une méthode basée sur la composition du silicate dans laquelle l’ajout de poudre d’hy-droxyde d’aluminium permet d’estimer la concentration en eau a posteriori, en comparant les concentrations en aluminium des expériences contenant de l’eau avec celles des ex-périences témoins (non-hydratées). Les détails de ce calcul sont présentés dans la section 2.2.1 du présent chapitre. Cette méthode une méthode de proxy (pas de mesures directes de l’eau).

ii Deux méthodes spectroscopiques qui permettent d’estimer directement la concentration en eau dans un échantillon, par absorbance des rayons infrarouges ou émission de type Raman. Le détail de l’utilisation de ces méthodes (et leurs limites) est présenté dans la section 2.2.4 du présent chapitre. Nous avons également mesuré les concentration en eau par spectroscopie ERDA dans le Chapitre 4.