Comparaison avec les résultats antérieurs

Guaitella 08], l’objectif étant de savoir si le choix de la décharge de surface était judicieux par rapport à ce précédent système. Le réacteur utilisé était alors une décharge à barrière diélectrique cylindrique. Le réacteur était constitué d’un tube en quartz de 50 cm de long, d’un diamètre interne de 1,5 cm. L’épaisseur du diélectrique était de 1,5 mm. L’électrode à la haute tension, une tige de 3 mm de diamètre traversait le tube ; une grille de 10 cm de long servait de contre électrode sur la face externe du tube (Figure 12). Ce réacteur et les réacteurs de surface ont été utilisés avec la même alimentation électrique (sinus, 50 Hz).

Figure 12 : Schéma de principe du réacteur cylindrique.

Nous allons comparer les concentrations mesurées pour les différents dispositifs, puis nous appuyer sur les résultats obtenus dans la configuration cylindrique pour tenter d’améliorer notre système.

La Figure 13 montre le taux résiduel de C2H2 obtenus pour les trois réacteurs de surface, et le

réacteur cylindrique :

Figure 13 : Destruction du C2H2 dans le réacteur cylindrique (symboles ouverts), réacteurs a (vert clair), b (vert

foncé), c (orange). Flux pour les réacteurs surfaciques: 100 sccm d’air +1000 ppm de C2H2. Flux

pour le réacteur cylindrique : 500 sccm d’air +1000 ppm de C2H2.

La comparaison est positive car les courbes montrent que la destruction est plus efficace avec la décharge de surface qu’avec la décharge cylindrique. A 180 J/L, on atteint 30 % de destruction dans le réacteur cylindrique, tandis qu’à 170 J/L, la destruction est déjà de 50% en surface.

On peut avancer que la proximité du plasma avec la surface améliore l’utilisation de l’oxygène

0 100 200 0,4 0,6 0,8 1 [C 2 H 2 ]/[C 2 H 2 ] 0 E_inj (J/L) (a) (b) (c)

On pourrait aussi incriminer les temps de résidence des réacteurs. Les réacteurs (a), (b) et (c) ont des temps de transit de l’ordre de la minute, tandis que le réacteur cylindrique a des temps beaucoup plus courts : 10 secondes, dont 2 au contact du plasma, soit 100 périodes de l’alimentation électrique. Dans la configuration b, le gaz peut être au contact du plasma pendant 7500 périodes. Il y a certes un grand volume mort, mais pendant 2,5 minutes on peut supposer que tout le gaz a le temps d’interagir avec la zone de plasma.

Cependant, des mesures analogues comparant la destruction du propène dans une DBD de surface et en volume ont montré que l’oxydation est plus efficace dans une configuration de surface [Oukacine 08]. Dans ce cas, les réacteurs étudiés ont les mêmes volumes et temps de résidence.

Nous allons à nouveau utiliser les mesures d’ozone comme marqueur de l’oxygène atomique dans les différents réacteurs, avec ou sans ajout de C2H2. En décharge de surface, les mesures d’ozone

ont été faites dans les réacteurs (a) et (b).

Figure 14 : Concentration d’ozone produite par le réacteur cylindrique (triangles),le réacteur a (ronds) et le

réacteur b (étoiles). En noir : air seul, en vert : air + 1000 ppm de C2H2. Flux : 500 sccm

Pour les trois systèmes, la concentration d’ozone augmente avec l’énergie injectée, et diminue lorsque l’on ajoute 1000 ppm de C2H2. Les concentrations produites par le réacteur (b) et le réacteur

cylindrique sont similaires. Celles qui sont issues du réacteur (a) sont bien supérieures, comme nous l’avions expliqué en section 2.2.2. Encore une fois, il est assez difficile de comparer des réacteurs qui n’ont pas la même gamme de temps de résidence, ni le même type découlement de gaz. Le dispositif UV utilisé pour mesurer l’ozone permet aussi de vérifier l’absence de NO ou NO2 qui absorbent dans

la même plage de longueurs d’onde (220 et 290 nm respectivement) : nous n’avons pas constaté d’absorption autre que celle de l’ozone lors des expériences, que ce soit pour les réacteurs de surface ou le réacteur cylindrique.

En comparant la quantité d’ozone manquante rapporté au C2H2 détruit, on peut se faire une

idée de l’efficacité des réacteurs. En effet, pour une énergie de 56 J/L environ, les réacteurs (a) et (b) ont détruit 200 ppm de C2H2 tandis que le réacteur cylindrique n’a détruit que 100 ppm.

Pour le réacteur cylindrique, cette destruction induit un manque de 140 ppm d’ozone, soit environ 1,4 ozone par C2H2 détruit.

Le réacteur (a) semble utiliser plus efficacement ses espèces oxydantes, puisque la destruction de 200 ppm de C2H2 engendre un manque de 215 ppm d’ozone, soit un ozone par C2H2 détruit.

0 20 40 60 80 100 120 140 0 100 200 300 400 [O 3 ] (ppm) E_inj (J/L) 0 20 40 60 80 100 120 140 0 200 400 600 [O 3 ] (ppm) E_inj (J/L)

Cela signifierait que les mécanismes d’oxydation de la molécule peuvent changer d’une configuration à l’autre. Nous manquons d’éléments pour nous prononcer, mais ces résultats donnent de bonnes pistes pour les investigations à venir.

Nous avons en tout cas montré que l’oxydation du C2H2 en plasma seul est plus efficace avec

les réacteurs de surface. A présent, deux questions se posent : peut-on améliorer cette destruction, et comment améliorer la sélectivité en CO2 ? En effet, le réacteur produit plus de CO que de CO2, ce qui

n’est pas vraiment un argument de vente ! Nous allons donc faire intervenir un photocatalyseur, le TiO2. L’introduction de ce matériau dans la décharge fait de plus partie des revendications du brevet.

Nous ne disposons pas d’une forme de dépôt telle qu’on la trouve dans les revendications. Pour commencer, nous avons utilisé des fibres de verre porteuses de nanoclusters de TiO2.Ce matériau est

produit par Ahlström Corporation, et a déjà été utilisé lors de la thèse d’Olivier Guaitella, ce qui nous permettra de comparer les deux types de décharges. Les fibres de verre, d’un diamètre de 10 µm, supportent des agrégats de TiO2 anatase (40 nm), liés par du SiO2 (20 nm). Les quantités de ces deux

composants sont de 20 g/m² chacun.