2.4.1 La magnétométrie Squid
Pour étudier les propriétés magnétiques des couches minces de germanium-manganèse, le principal outil a été le magnétomètre à Squid. En eet, c'est une technique qui permet de mesurer des aimantations très faibles (10−8e.m.u) en appliquant des champs dans une
large gamme (jusqu'à 5 T), et pour des températures allant de 2K à 400K. Ce dispositif était donc clairement le plus adapté à nos besoins. Les principaux éléments constitutifs d'un magnétomètre à Squid sont :
Une bobine supraconductrice permettant de créer un champ magnétique intense autour de l'échantillon ;
Des bobines de détection permettant la détection du champ induit par l'échan- tillon ;
Un Squid couplé avec les bobines de détection via un transformateur de ux. C'est cette partie qui permet la mesure de l'aimantation.
un système de contrôle de la température (cryogénie+chauage)
Dans cette partie on s'attardera particulièrement sur le principe du Squid propre- ment dit qui est à la base de ce type de magnétomètre. Pour comprendre le fonctionne- ment du Squid, il est nécessaire de revenir à des considérations plus fondamentales Quanti cation du ux dans une boucle supraconductrice
Considérons un matériau supraconducteur : pour des températures inférieures à la température critique, les électrons se groupent par deux de façon à former ce qu'on appelle les paires de Cooper. La cohérence d'un courant de paire de Cooper (super- courant) nous permet de le décrire par une fonction d'onde Ψ(r) = Ψ0eiφ(r), φ étant la
phase de la fonction d'onde. On peut relier le super-courant à la phase de l'onde associée aux paires de Cooper par l'équation :
I = 2e~ m − → ∇φ −2e − → A ~ ! Ψ20 (2.6)
où m est la masse de l'électron, e sa charge, ~ la constante de Planck. Le second terme du membre de droite est lié à l'application d'un champ magnétique extérieur via le potentiel vecteur −→A. En intégrant l'équation 2.6, on montre qu'un déphasage de l'onde peut être induit par le passage d'un super-courant, et par l'action d'un champ magnétique extérieur φA− φB = m 2e~Ψ2 0 Z B A I.dl + 2e ~ Z B A − → A .−→dl (2.7)
Considérons maintenant un anneau supraconducteur. Le membre de droite de l'équa- tion 2.7 peut être interprété comme le ux magnétique traversant la boucle supracon- ductrice, ux issu d'une part du champ magnétique extérieur, et d'autre part du passage
de super-courant dans la boucle supra. Dans le cas d'une boucle fermée de super-courant la cohérence de la fonction d'onde autour de la boucle impose une continuité de la phase modulo 2π, c'est à dire une quanti cation du ux traversant la boucle. La présence d'un champ magnétique extérieur, va donc induire le passage d'un super-courant tel que
m 4e2Ψ2 0 Z boucle I.dl + Z S −−→ Bext.d − → S = nh 2e = nΦ0 (2.8)
où n un entier. La grandeur Φ0 est généralement appelée quantum de ux et vaut
Φ0 = 2.07 × 10−15Wb.
Jonction Josephson
On appelle jonction Josephson une très ne barrière isolante(non supraconductrice) reliant deux supraconducteurs. Brian D. Josephson a montré en 1962 [95] que dans une barrière isolante, la fonction d'onde du super-courant subit un déphasage ∆φ dé ni par
I = Icsin(∆φ) (2.9)
De plus, on peut dé nir un courant critique IC de la jonction en dessous duquel un
super-courant peut circuler. Pour un super-courant supérieur à IC, la jonction Josephson
devient résistive, et il apparaît à ses bornes une tension. Fonctionnement d'un Squid DC
Fig. 2.17 : Schéma d'une boucle Squid
Un Squid DC est constitué d'un anneau supraconducteur coupé par deux jonctions Josephson de courant critique ic(cf. g. 2.17). En l'absence de champ extérieur, le cou-
rant I injecté dans la boucle se sépare également entre les deux branches de la boucle. Chaque jonction voit donc passer un courant I/2. Si maintenant, on applique un champ magnétique, un courant additionnel i va parcourir la boucle de sorte qu'une jonction
verra un courant I/2 + i alors que l'autre verra I/2 − i. En posant φ1 et φ2 les dépha-
sages respectifs aux bornes des jonctions 1 et 2, on peut écrire la quanti cation du ux traversant la boucle :
φ1− φ2 = ∆φ = nπ
Φ Φ0
(2.10) où Φ0 est le quantum de ux et ∆φ correspond au déphasage autour de la boucle. On
pose maintenant δ = φ1+ φ2. On a alors
I/2 + i = icsin φ1 = icsin(∆φ + δ) (2.11)
I/2 − i = icsin φ2 = icsin(∆φ − δ) (2.12)
Le courant injecté dans le Squid peut maintenant s'écrire I = 2iccos ∆φ sin δ = 2icsin δ cos
nπ Φ
Φ0
(2.13) L'équation 2.13 ne peut pas être satisfaite si I > 2iccos
nπΦΦ 0. Le courant IC = 2iccos nπΦΦ
0 correspond au passage du Squid d'un état supraconducteur à un état
résistif. IC est appelé courant critique du Squid. La mesure de ce courant critique
permet de remonter au ux magnétique traversant le Squid.
On peut voir l'oscillation du courant en fonction du champ magnétique traversant la boucle du Squid comme le résultat des interférences quantiques des deux fonctions d'ondes associées aux courants de paires de Cooper dans les deux branches du Squid. Mise en ÷uvre
Dans la pratique, excepté dans le cas des micro-Squid, le Squid ne mesure pas directement le champ magnétique rayonné par l'échantillon. L'échantillon subit géné- ralement une extraction à travers les bobines de détection, c'est à dire une translation verticale, qui induit l'apparition d'un courant d'induction dans les bobines de détec- tion. Ces bobines sont couplées via un bobinage secondaire au Squid. Ce système est généralement appelé transformateur de ux. Le Squid proprement dit et sa chaîne d'ac- quisition mesurent alors le champ induit par le passage du courant dans les bobines secondaires.
Mesure de l'aimantation d'une couche mince par Squid
Lorsqu'à une température donnée, on mesure l'aimantation d'un échantillon consti- tué d'une couche mince magnétique sur un substrat, on mesure les contributions sui- vantes :
La contribution du substrat en général diamagnétique. La contribution ferromagnétique de la couche.
Pour remonter au signal magnétique lié à la couche mince, il faut s'aranchir de la contribution du substrat. Cette contribution dépend linéairement du champ et est indépendante de la température. On peut l'écrire
−−→
Mdia = χdia
− → H où χdiaest la susceptibilité diamagnétique, et
− →
H le champ appliqué. χdiaest une constante
et peut être obtenue en mesurant l'aimantation d'un substrat sous un champ magné- tique connu à une température quelconque. Pour un substrat de germanium, on trouve une pente négative de −1.03 × 10−10e.m.u /mg/Oe, ce qui, compte tenu de la densité
du germanium correspond à χdia = −6.9 × 10−6. Pour l'exploitation des données de
Squid, on pèse les échantillons ce qui permet de quanti er et de soustraire la contribu- tion diamagnétique. Dans la gure 2.18, on a représenté un cycle d'aimantation brut, et après soustraction de la contribution diamagnétique. Comme on peut s'en douter, si à la température de mesure, la couche est purement ferromagnétique, et si on trace un cycle à des valeurs de champ permettant de saturer la couche, retirer la composante dia- magnétique du substrat revient à soustraire la pente de la droite obtenue à fort champ (au dessus de la saturation de la couche)
Fig. 2.18 : Cycle d'aimantation brut (a) et après soustraction de la contribution diamagnétique du substrat de germanium (b)
Chapitre 3
Etude des propriétés structurales des
phases de GeMn épitaxiées
Nous avons vu dans le premier chapitre que pendant la croissance de couches de GeMn, la ségrégation du Mn avait généralement pour conséquence la formation de phases secondaires, principalement des précipités de Ge3Mn5. Dans ce chapitre, on s'intéressera
à la croissance de couches de GeMn par épitaxie par jets moléculaires. On s'attachera à dé nir la structure des lms de GeMn, du point de vue cristallin, ainsi que du point de vue de l'homogénéité chimique.
Dans une première partie, la croissance et la structure de couches minces de l'alliage Ge3Mn5 épitaxiées sur la face (111) du germanium seront étudiées.
On se penchera ensuite sur le cas des couches de GeMn épitaxiées sur la face (001) et contenant des concentrations de Mn de l'ordre de 1 à 10%. L'épitaxie de ces couches conduit généralement à une démixion entre des phases riches et pauvres en manga- nèse. Les techniques de microscopie électronique en transmission, diraction/diusion de rayons X permettront d'étudier les caractéristiques morphologiques et cristallogra- phiques des phases obtenues et en particulier leur évolution en fonction des paramètres de croissance (température de substrat et concentration en manganèse). La spectrosco- pie Exafs nous renseignera sur l'environnement chimique des atomes de Mn dans les diérentes phases riches en Mn, et l'évolution de cet environnement avec la température de croissance.
Les premiers stades de la croissance de l'une des phases, les nanocolonnes sera étu- diée plus particulièrement. On montrera que la formation de ces nanocolonnes peut être interprétée comme la conséquence d'un phénomène de séparation de phases appelé décomposition spinodale.