Étude de la morphologique

Nous présentons dans la Figure 42 les images AFM des différentes organisations morphologies obtenues après la croissance de SrTiO3 pour les quatre substrats de MgO (S0, S1,

S2, S3). La première remarque que nous pouvons tirer des quatre images AFM est la spécificité de chaque organisation des nanostructures en fonction de la structuration de la surface du MgO. L’image AFM de la Figure 42 (a) présente le dépôt D0 de SrTiO3 sur la surface non traitée

de MgO (100). La distribution des grains de différentes tailles est homogène à la surface. La morphologie de la couche indique la présence d’une surface granulaire (grains sphériques) et ne montre pas la formation des terrasses comme l’indique le profil de la Figure 43 (D0) réalisée sur l’image AFM de la Figure 42 (a). Ce résultat montre l’effet de la pauvre qualité morphologique du substrat sur laquelle la couche de SrTiO3 est déposée. La rugosité de surface de

l’échantillon D0 est de ce fait importante (rms = 1,2 nm). Les images AFM présentées dans les Figures 42 (b, c et d), montrent les morphologies obtenues après le dépôt des couches minces de SrTiO3 (D1, D2 et D3) sur les substrats de MgO(100) traité chimiquement et recuit à 1000 °C

pendant 20 min (S1) ; 40 min (S2) et 300 min (S3). Les trois morphologies de dépôts obtenues montrent une orientation de terrasses systématiquement sous un angle proche de 45°. Ceci indique que les surfaces verticales des terrasses sont d’une nature (110) ce qui correspond à la surface de moindre énergie.

La Figure 42 (b) montre que le dépôt D1 de SrTiO3 sur la surface de MgO (100) est caractérisé par

un méandrage sévère des bords de marches.[92] On observe des nanostructures de SrTiO3 qui se

développent sur des terrasses et forment ensemble une surface à marches. Les terrasses formées ne sont pas régulières et présentent des largeurs multiples visibles sur le profil en z de Figure 43 (D2). Néanmoins, la rugosité de surface a diminué progressivement par rapport à la rugosité du dépôt D1 (rms = 0,35 nm). Cette diminution est due principalement à la surface en terrasses du substrat traité. Des fluctuations importantes de la largeur des terrasses ainsi que des ondulations parallèles aux marches peuvent aussi être détectées, montrant le développement de l’instabilité

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du méandrage au cours de la croissance. Celle-ci est probablement induite par la présence d’un méandrage aigu sur la surface de départ du substrat de MgO (100).

Figure 42 : Images AFM de topographie (1 × 1 μm2_{) de la morphologie des couches minces}

nanostructurées de SrTiO3 déposées sur les substrats de MgO (100) ; S0 (non traité), S1, S2 et S3 (traités chimiquement + recuit à hautes températures).

(a) Morphologie du dépôt D0, (b) Morphologie du dépôt D1, (c) Morphologie de surface du dépôt D2 et (d) morphologie du dépôt D3.

Par rapport au dépôt D2, nous pouvons constater que la longueur d’ondulation des méandres décroît pour un dépôt sur le substrat de MgO (100) (S2) caractérisé par des bords moins ondulés. Il a été déjà reporté dans des études antérieures que le méandrage des marches est une instabilité qui peut exister au cours de la croissance en régime d’écoulement de marches.[88] Les études ont montré que ce phénomène est principalement dû à la différence d’énergie de diffusion entre les adatomes de part et d’autre du bord de marche.[88] Un méandrage de marches identique à celui

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que nous avons observé a été déjà reporté pour le SrRuO3 déposé sur des surfaces vicinales de

SrTiO3 (001).[96, 150]

Figure 43 : Variation du profil en z selon la ligne indiquée dans les images AFM des morphologies des dépôts D0, D1, D2 et D3 présentées dans la figure 42.

Un changement important dans l’organisation des nanostructures de SrTiO3 peut être observé

dans la Figure 42 (d). Nous pouvons remarquer à partir du profil en z de la Figure 43 (D4) la formation de multiterrasses très régulières et formant des facettes (100) et (011) de différentes hauteurs de marches (de 1 nm à 3 nm). Une morphologie présentant la même morphologie des terrasses croisées a été déjà reportée pour la croissance de c-GaN sur le MgO (001).[151] La morphologie du dépôt montre que la croissance de la couche s’est faite en suivant l’organisation et l’arrangement morphologique du substrat S3. Lui-même ayant montré la présence du step bunching après recuit thermique à 1000 °C pendant 300 min, cette observation confirme l’effet important de la morphologie initiale du substrat sur l’arrangement et la distribution finals des nanostructures de SrTiO3.

La présence de l’instabilité de méandrage des marches ainsi que la formation des multiterrasses ont déjà été largement observées pendant la croissance épitaxiale de couches métalliques. Ces phénomènes sont dus à la présence d’une barrière énergétique d’Ehrlich-

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Schwoebel. [152, 153] Toutefois dans le cas du SrTiO3, la présence de ces instabilités est liée

principalement à la qualité des substrats, mais aussi à la présence de contraintes résiduelles.[106] Un effet similaire à celui observé dans nos couches de SrTiO3 a déjà été observé sur d’autres

couches minces de pérovskites: le groupe de Pandya & al. [154] a rapporté l’influence des contraintes sur la réorganisation de la morphologie et la transition du mode de croissance dans le PbZr0.2Ti0.8O3/SrRuO3/SrTiO3 (001). Sanchez & al. [25] se sont focalisés sur l’étude la croissance

de SrRuO3 /SrTiO3 (001) et ont montré l’importance du contrôle de la morphologie du substrat

sur la qualité des couches minces en croissance, mais aussi l’effet de plusieurs paramètres tels que le désaccord de maille, l’épaisseur critique [96] et la variation de l’angle de désorientation sur la réorganisation morphologique [150] le méandrage et le step bunching.[155]

L’origine des contraintes résiduelles est le désaccord de maille qui existe à l’interface de la couche de SrTiO3 et du substrat de MgO (100) (figure 44). Il peut induire des changements importants

dans la structure de la couche à l’interface. Il faut préciser qu’entre le SrTiO3 et le MgO il est de

l’ordre de 7,9 %. Ce désaccord important engendre la formation des contraintes tensile à l’interface beaucoup plus importante que l’on puisse envisager par un stress externe. Comme indiqué dans l’introduction, l’énergie élastique de chaque couche hétéroépitaxiale supplémentaire lors de la croissance pousse le système vers une relaxation inélastique de ces contraintes par des dislocations. Pour des épaisseurs de couche supérieure à 4 nm (nos échantillons de SrTiO3), la couche peut relaxer.[156] Cette dernière tend à relaxer en établissant

une cohérence à l’interface. Cette relaxation consiste, pour les adatomes, à diffuser sur les surfaces libres de la couche de façon à former des configurations plus stables de point de vue énergétique, ce qui donne lieu à la « réorganisation » de surface.

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Figure 44 : Illustration schématique de la croissance de SrTiO3 sur des terrasses de MgO (100).