Étude paramétrique de la structure hyperfine du xénon I

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Étude paramétrique de la structure hyperfine du xénon I

M.C. Coulombe, J. Sinzelle

To cite this version:

M.C. Coulombe, J. Sinzelle. Étude paramétrique de la structure hyperfine du xénon I. Journal de

Physique, 1975, 36 (9), pp.773-779. �10.1051/jphys:01975003609077300�. �jpa-00208315�

ÉTUDE PARAMÉTRIQUE ^{DE LA STRUCTURE} HYPERFINE DU XÉNON I

M. C. COULOMBE

(*)

^et

J. SINZELLE

Laboratoire

Aimé-Cotton, C.N.R.S. _II,

Bâtiment 505 91405

Orsay,

^France

(Reçu

^{le 16 décembre}

^1974,

^{révisé le 6 mars}

1975, accepté

^{le 11 avril}

1975)

Résumé. ²⁰¹⁴

Après

^{une étude}

paramétrique

^{de la structure} fine de l’ensemble des 5 configurations

5p5(6s,

7s, 5d, ^{6d et} 7d) ^{de Xe I, une étude}

paramétrique

^{de la structure}

hyperfine

^de l’isotope ¹²⁹

est

présentée.

Quatre

paramètres

^suffisent pour

interpréter

l’ensemble des résultats

expérimentaux

et retrouver les constantes de structure

hyperfine

^{du c0153ur}

5p5.

Abstract. ²⁰¹⁴ A

phenomenological

study ^{of the}

multiplet

structures of the mixed odd-low configura-

tions

5p5(6s,

7s, 5d, ^{6d and} 7d) in Xe I is followed by ^a

phenomenological

study ^{of the}

hyperfine

structure of the levels of the

isotope

129. Four parameters ^are sufficient for

interpreting

^{the expe-}

rimental results and for finding ^the

hyperfine

structure constants of the core

(5p5).

Classification Physics ^Abstracts

5.230

1. Introduction. - L’extension des mesures de structure

hyperfine

de Jackson et Coulombe

[1]

^dans

le

spectre

^{d’arc de}

l’isotope

129 du xénon a

permis

^de

déterminer de nouvelles constantes de structure

hyperfine

pour les niveaux suivants : 1 niveau de la

configuration 5p5

^5d

2 niveaux de la

configuration 5p5

^6d

5 niveaux de la

configuration 5p5

^7d

Une formule établie _par S. Liberman

[2]

^dans

l’hypothèse

^d’un

couplage j-1

pur, ^ne donne des résul- tats en accord avec les mesures que pour les niveaux

qui

^{ne sont} pas tributaires du

couplage,

^{comme le}

niveau 7d

7/2

⁴

qui

^est le seul de J ⁼ 4 dans la confi-

guration 5p5

^7d

(la

notation des niveaux est celle

proposée

par Racah

[3]) ;

^{ceci est dû au fait que le}

couplage

^{réel est}

trop éloigné

^du

couplage j-1.

Une étude

paramétrique

^{de la structure}

hyperfine

du xénon a

déjà

^{été effectuée} par S. Liberman

[4]

en

1969,

^{sur les}

configurations paires 5p5 6p

^et

7p

d’une

part

^{et les}

configurations impaires 5p’

^{6s et 5d}

d’autre

part.

^Les résultats pour les

configurations paires

^sont

excellents;

^{ils sont un} peu moins bons pour les

configurations impaires. (Voir

^{dans le}

tableau IV les résultats

antérieurs.)

Pour

interpréter

l’ensemble des 19 constantes de structure

hyperfine

maintenant connues dans les ^>

configurations impaires,

nous avons

entrepris

^l’étude

paramétrique

^{de la structure}

hyperfine

^{des 4}

configu-

rations

5p5(6s, ^5d,

^{6d et}

^7d),

^en

espérant

^retrouver

les constantes de structure

hyperfine

^{du coeur}

5p5

(*) Cet article recouvre en partie la Thèse de Doctorat ès Sciences

Physiques ^{de M.} C. Coulombe soutenue le 13 juin ^{1975 au Centre} d’Orsay de l’Université Paris XI et enregistrée ^{au C.N.R.S. sous}

le n° 11642.

établies avec

précision

^{dans le cas des}

configurations paires [4].

2. Etude

paramétrique

^des

énergies

des niveaux. ^- Avant de

procéder

^{à l’étude}

paramétrique

^{des struc-}

tures

hyperfines,

nous avons dû

entreprendre

^l’étude

paramétrique

^des

énergies

des niveaux de ces 4 confi-

gurations impaires, auxquelles

nous avons

ajouté

la

configuration 5p’

7s pour essayer d’en déterminer l’influence.

Les

énergies

^{de ces niveaux sont}

comprises

^entre

67 000

cm-’

et 103 400

cm-’

au-dessus du niveau fondamental. Les

configurations

^sont presque

toujours imbriquées

^{les unes dans les} autres, ^ce

qui

^laisse

supposer de fortes interactions. Pour traiter l’ensemble des 5

configurations,

il faut introduire 52

paramètres,

alors _que nous ne connaissons _que 38 niveaux. Il a

fallu

procéder

^à

quelques approximations

^{pour par-}

venir à déterminer selon les méthodes de Racah

[5], [6]

37

paramètres

effectifs dont seulement 28 sont libres.

Pour construire les matrices de l’ensemble des 5

configurations,

^{nous nous sommes} servis des matrices des coefficients des

configurations 5p’(6s

^et

5d)

utilisées _par S. Liberman.

Le tableau 1 donne la liste des 37

paramètres qui

ont été déterminés.

Le tableau II

donne,

pour les 44 niveaux

théoriques,

les

énergies

^et facteurs de Landé

calculés,

^en

regard

des

énergies

^et facteurs de Landé

expérimentaux quand

^{ils sont connus.}

Les

paramètres

^{sont classés en} différents _groupes.

1)

Paramètres internes à la

configuration 5p’

^6s.

S* donne la différence des hauteurs _moyennes de

5p’

^{6s et}

5p’ ^5d,

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01975003609077300

774

TABLEAU 1 Valeurs des

paramètres.

Ecart

quadratique

moyen AE ⁼

31,6

^cm-1

G1(Sp, 6s) paramètre électrostatique, 5p*, ^paramètre

^de

spin-orbite.

2)

Paramètres internes à la

configuration 5ps

^7s

(même notation).

3)

Paramètres internes à la

configuration 5ps

^5d.

A donne la hauteur _moyenne de la

configuration, F2(5p, 5d), G1(5p, 5d)

^et

G3(Sp, 5d), paramètres

TABLEAU II

Energies

^et

facteurs

^{de Landé}

électrostatiques

d’interaction entre les électrons

5p et 5d,

(Sd’ paramètre

^de

spin-orbite

de l’électron

5d,

(sp, ^paramètre

^de

spin-orbite

^{des électrons}

5p.

4)

Paramètres internes à la

configuration 5p’ ^6d,

indicés

prime.

5)

Paramètres internes à la

configuration 5p’ 7d,

indicés seconde.

6)

^Paramètre d’interaction entre

5p5

^{6s et}

5p5

^7s.

7)

Paramètres d’interaction entre

5p’

^{6s et}

5p’

^5d.

8)

Paramètres d’interaction entre

5p’ ^5d, 5p’

^6d

et

5p’

^7d.

9)

Paramètres effectifs

permettant

^{de tenir}

compte

des interactions avec les

configurations

^lointaines

(a, a’).

Les autres

paramètres

^n’ont pu être

déterminés ;

ce sont

principalement

^ceux

qui

doivent rendre

compte

des interactions entre les

configurations 5p5

^{ns et}

5p5

^{n’d. En} effet les

configurations 5p5 bs

et 6s ne

possèdent

que 8 niveaux en tout, alors

qu’elles

sont

déjà

intéressées par 6

paramètres internes;

seuls les 2

paramètres

d’interaction entre

5p5

^6s

et

5p’

^{5d ont pu être}

déterminés,

^{avec toutefois une}

précision

^{très médiocre} pour ^K.

Nous avons pu lier les

paramètres Rl

^et

R3

^d’inter-

action

électrostatique

^{entre les 3}

configurations 5p5 ^nd,

ainsi _que le

paramètre Ri (6s, 7s)

d’interaction électro-

statique

^{entre les 2}

configurations 5p5

^{ns en}

^utilisant,

à l’instar de S. Liberman

[4],

^les

propriétés

^{des fonc-}

tions d’onde radiales dans la

région

^{du coeur de}

l’atome.

Les

paramètres Gk(5p, nd)

^et

Rk(nd, n’d)

^{se mettent}

sous la forme des

intégrales

suivantes :

avec

où

RSp(r)

^{est la fonction} d’onde radiale des élec- trons

5p,

R,,d(r)

^est la fonction d’onde radiale de l’électron nd.

De même les

paramètres

^de

spin-orbite

^{des électrons}

d ont

l’expression

Nous en avons tiré les relations suivantes :

Nous les avons

imposées systématiquement,

^sauf

en ce

qui

^{concerne le}

paramètre R1(5d, 6d), qui,

laissé

libre,

^{se fixait à une valeur}

trop

différente.

De

plus

^{nous avons}

posé :

ces

paramètres, qui

traduisent l’intervalle entre les 2 niveaux du coeur

5p5

^{dans les}

configurations 5p’

^6d

et

5p5 7d, prenant,

^{comme il était}

prévisible,

^{la même}

valeur, compte

^tenu des écarts

types.

Ce

jeu

^de

paramètres permet d’interpréter

^l’ensemble

des 38 niveaux connus des 5

configurations réparties

sur 36 000

cm-’

avec un écart

quadratique

moyen,

au sens de Racah

[7],

^de

31,6 ^cm-1

^soit

0,088 %

de l’étendue du domaine des niveaux

interprétés.

3. Etude

paramétrique

^des structures

hyperfines.

^-

L’isotope

^{129 du xénon a un}

spin

^nucléaire

1= 1 /2

et n’a donc _pas de moment

quadrupolaire.

L’hamiltonien effectif de structure

hyperfine magné- tique, qui

^tient compte des effets

relativistes, _peut

s’écrire

[8] :

avec :

soit 3

paramètres

par orbitale

électronique.

L’étude de la structure fine a montré _que les para- mètres

’Sd’ b6d et Ç7d

^{sont très}

^{petits (40, 12}

^{et 2}

cm- 1)

devant

’sP’ (’,p

^et

5p N

^{7 000}

^cm-1.

^{Comme les}

quantités ^{r -3} > ni

^et

’nl

^{sont liées}

[9],

^{nous en dédui-}

sons que ^nous pouvons

négliger

l’influence des élec- trons

5d,

^{6d et 7d sur la structure}

hyperfine.

Nous sommes alors ramenés à un

système

^de

13

paramètres,

^{à savoir un ensemble} asp,

b_,P,

c5p pour chacune des 4

configurations

intéressantes et le

paramètre

a6s, pour

interpréter

¹⁹ niveaux. On

pourrait

penser, à

première

^vue,

qu’il

^est

possible

de déterminer sans difficulté 13

paramètres

^avec

19 niveaux _par la méthode de moindres carrés. En

fait,

^dans notre cas, il n’en est rien. La

configuration 5p5

^{6s n’a} que 3 niveaux de J 0 0 pour déterminer 4

paramètres.

^{Nous ne} connaissons _{que 2} niveaux de J #= 0 de la

configuration 5p’

^6d pour déterminer 3

paramètres.

La situation n’est satisfaisante _que dans les

configurations 5p’

^{5d et 7d.}

Le niveau 5d

1/21

^se

mélange appréciablement

avec la

configuration 5p’

^{6s et}

pourrait

fournir le 4e niveau nécessaire à la détermination des _{4 para-}

mètres,

^{mais le}

paramètre K

d’interaction entre les

configurations 5ps

^{6s et}

5p’

^{5d est de loin le}

plus

mal déterminé

(K

^{= 466} ± ¹⁴⁶

cm-1).

Les propor- tions du

mélange

^{de ces deux}

configurations

par l’intermédiaire des niveaux 5d

1/2 1

^{et 6s’}

1 /21

^est

donc assez mal déterminé et il serait

préférable

^de

remplacer

^{ces 2 niveaux} par leur

demi-somme,

^ce

qui

ne laisse _que 3 niveaux pour ⁴

paramètres.

En

théorie,

les valeurs de a.,P,

bsp

^et csp, ^au

premier

ordre où ils ne sont pas nuls

(le

^2e pour asp ^{et le 1 er} pour

b5p

^et

csp),

^sont

indépendantes

^{de la}

configura-

tion choisie. ^De

plus

^les

paramètres 5p,

^{dans les}

configurations impaires

^{comme dans les}

configura-

tions

paires,

^{sont tous}

égaux

^{à 7 000}

^cm-1

^à

2,5 % près,

dans le

pire

^{des cas. Comme le}

rapport ’sp/ r-3 >

est constant dans tout le

spectre,

^il semble raisonnable

776

d’essayer d’interpréter

les résultats

expérimentaux

avec un seul ensemble asp,

b.,P,

c5p ^{commun aux} 4

configurations,

^ce

qui

^{ramène à 4} le nombre total de

paramètres,

^et

permettra

^une

comparaison

^avec

le même ensemble déterminé _pour les

configurations paires.

Pour

pallier

des défauts locaux de

couplage

^dans

la

configuration 5p’ ^7d,

^{nous avons} été amenés à

remplacer

^les constantes de structure

hyperfine

^des

niveaux 7d

1/2 1

^{et 7d}

3/2 1

^ainsi que des niveaux 7d

3/2 2

^{et 7d}

5/2 2

par leur

demi-somme,

^ce

qui

revient à

prendre

^comme nouvelles fonctions d’onde :

Mais les résultats de ce

système

^{de 4}

paramètres interprétant

¹⁷ niveaux furent décevants :

- l’écart

quadratique

moyen

[7]

AA restait élevé :

3,7 mK,

- les constantes de structure

hyperfine

^{du coeur,}

A(2P1/2)

^et

^A(2P3/2),

^{que l’on en déduisait}

^grâce

aux

expressions

restaient trop

éloignées

des valeurs trouvées _par S. Liberman avec les

configurations paires.

- Le

paramètre

_ap était mal déterminé et

prenait

une valeur très

grande :

⁹⁶ ± ^{20 mK.}

- Mais surtout le

rapport bp/Cp

^valait

^1,15

^alors

que les effets relativistes conduisent à une valeur inférieure à 1

[10].

Il a semblé raisonnable

d’imputer

^ce désaccord à

une mauvaise détermination du

mélange

^{entre les}

configurations 5p’

^{6s et}

5p’ ^5d,

^ce que laissait _sup- poser l’étude de la structure fine. Cette étude a montré que ^ce

mélange

^de

configurations

^{ne se fait de}

façon appréciable

que par l’intermédiaire des fonctions d’onde 6s’

1 /2 0

^{avec 5d}

1 /2 0

^{et 6s’}

1/2 1

^{avec 5d}

1/2 1.

Comme les niveaux de J ⁼ 0 n’ont pas de ^structure

hyperfine,

pour ^nous affranchir de ce

couplage douteux,

^{il nous a suffi de}

remplacer

^{les fonctions}

d’onde des niveaux 6s’

1/2 1

^{et 5d}

1/2 1

par la combi- naison :

Les résultats sont considérablement améliorés :

- l’écart

quadratique

moyen 4A tombe à

2,4 mK,

- le

paramètre

a6s

prend

^{une valeur}

très voisine de la valeur

théorique

déduite de la formule de

Goudsmit-Fermi-Segré [9] ( - 148,1 mK),

- les valeurs des constantes

hyperfines

^{du coeur}

se

rapprochent

^{de celles} déterminées _{pour les} confi-

gurations paires.

Il reste

cependant

^deux

points qui

^{ne sont pas}

satisfaisants :

- le

rapport bp/cp, ^quoique

devenu inférieur à 1

(bplcp

⁼

^0,92)

^reste

^{trop éloigné}

de la valeur

(0,74)

obtenue _{par E.}

Luc-Koenig [11]

^{dans un calcul}

a

priori,

- le

paramètre

ap ^{reste mal fixé}

r

Pour résoudre ces dernières

difficultés,

^{nous avons}

suivi

l’exemple

^{de E.}

Luc-Koenig [11] qui

^{a fixé le}

paramètre

_ap à la valeur

14,81

mK calculée a

priori,

alors _que S. Liberman n’avait pas pu obtenir de valeur _pour ce

paramètre.

Nous avons donc

pris

^la valeur calculée _{par E.} Luc-

Koenig, qui

^est

uniquement

^la contribution des effets

relativistes,

^{et nous lui avons}

ajouté

^{la contri-}

bution due à la

polarisation

^de

spin (1,6 mK)

^obtenue

par la méthode S.U.H.F.

(Spin-Unrestrieted-Hartree- Fock)

^non relativiste

[12].

Le fait de fixer le

paramètre

_ap ^à

16,41

^{mK ne} détériore _presque pas les

points positifs

^{et améliore}

considérablement le

rapport bplcp ^qui

tombe mainte- nant à

0,76.

Le Tableau III donne les valeurs des constantes de structure

hyperfine calculées,

^en

regard

des valeurs

expérimentales

^et des résultats de calculs d’autres auteurs.

Les évaluations a

priori

^{des trois}

paramètres _a,p, bsp

^et csp ^montrent

qu’en

valeur absolue les deux derniers sont environ dix fois

supérieurs

^au

premier.

Par ailleurs nous avons pu ^constater que les coeffi- cients de ces

paramètres

^{dans les}

développements

des constantes A des niveaux sont en moyenne ^un peu

plus importants

pour

bp

^ou cp ^{que pour}

ap.

^Ces deux _remarques

permettent

^de

justifier

^notre

démarche, qui

^a consisté à fixer la valeur du

paramètre

^{de moindre}

importance (ad

^et à laisser libres celles des deux autres.

4. Discussion. ^- Les

conséquences

^{de la}

fixation

du

paramètre

ap ^à

16,41

^mK

paraissant positives,

il nous a semblé intéressant

d’appliquer

^{le même}

processus ^aux

configurations paires 5p’(6p

^et

7p).

S. Liberman

[4]

^n’avait pu obtenir de valeur _pour le

paramètre _ap

^et l’avait fixé à zéro. E.

Luc-Koenig [ 11 ]

avait calculé a

priori

^{et fixé ce}

paramètre

^à

14,81

^mK.

Nous avons

repris

^ces

calculs,

^en fixant le _para- mètre ap successivement à 0 mK

puis

^à

14,81

^mK

et enfin à

16,41 mK,

^{et en} incluant de nouvelles valeurs

expérimentales

^des constantes de structure

hyperfine

^des

^niveaux,

dont le nombre _passe ainsi de 8 à 13.

Le Tableau IV donne les valeurs des

paramètres,

TABLEAU III

Constantes de structure

hyperfine

^{des niveaux en mK}

le

rapport bp/cp

^{et l’écart}

quadratique

moyen obtenus dans les différents calculs.

Le résultat est

remarquable, lorsque

l’on fixe le

paramètre

_ap ^à

^16,41

^{mK :}

- les

paramètres bp

^sont

identiques

pour ^toutes les

configurations paires

^et

impaires,

- les

paramètres _cp

^{sont eux aussi}

égaux, compte

tenu des

écarts-types,

- les

rapports bplcp

s’accordent tous avec la valeur

théorique (0,74)

déterminée par E. Luc-

Koenig.

Ces résultats

apparaissent déjà lorsqu’on

^{fixe le}

paramètre

asp à la valeur

14,81 mK, négligeant

^ainsi

h faible contribution de la

polarisation

^de

spin.

L’excellent accord sur les

paramètres

^entraîne

l’accord sur les constantes

hyperfines

^{du coeur.}

Impaires

^Paires

Nous devons maintenant nous intéresser aux trois

paires

de niveaux : 7d

1/21-7d 3/2 1,

^7d

3/2

^2-7d

5/2

²

et 6s’

1/2 1-5d 1/2 ^1, qui

^{ont été}

traitées,

^{dans les}

calculs,

de manière à ne former _que trois niveaux distincts.

Nous n’obtenons ainsi _que les demi-sommes des constantes de structure

hyperfine

^de

chaque paire.

En

pratique,

^l’étude

paramétrique

^des

énergies

^des

niveaux nous fournit la

décomposition

de la fonction

778

TABLEAU IV

Valeurs des

paramètres

^{de structure}

hyperfine

^{du Xe}

129,

^{en mK}

d’onde

’Pi

^{associée à}

chaque niveau Ei

^{sur les vecteurs}

de base du

couplage

Russell-Saunders.

Soit 2 niveaux

Ei

^et

E2 auxquels

^sont associées les fonctions d’ondes

Y’1

^et

y2.

Si les facteurs de Landé g., ^et Y’P2’ ^{calculés avec}

ces fonctions

d’onde,

^sont différents des facteurs de Landé

expérimentaux

qlep ^et 92..P, ^alors que la

règle

^{des sommes est}

respectée :

on est sûr _que la fonction d’onde

1 { ’P 1

⁺

’F2 }

2

de l’état _moyen

1 /2(Ei

⁺

E2)

^{est meilleure} que

chaque

fonction d’onde

"1

^et

Y2.

Il faut alors déterminer de nouvelles fonctions d’onde

Y1

^et

Y2 qui

donnent les facteurs de Landé

expérimentaux :

M ..&. M

L’opérateur qui permet

de calculer le facteur de Landé est :

-’-J

Cette dernière

équation permet

de déterminer oc

et

fl,

^sachant que

a2 + p2

^{= 1.}

Il ne reste

plus qu’à

déduire les valeurs

corrigées

des constantes de structure

hyperfine

A Y’i ^{= a2} A(V’ 1) + 2 A(Y’2)

^{+ 2}

cxPA(V’ l’ V’ 2) ,

¹

A(V’ l’ ’F2)

^{étant la constante de structure}

hyperfine non-diagonale

^entre les niveaux associés aux fonc- tions d’onde

V’ 1

^et

’F2 -

Les valeurs ainsi trouvées _pour les niveaux 7d

figurent

dans le Tableau III.

Il n’en est pas de même _pour les niveaux 6s’

1/21

et 5d

1/2 1

pour

lesquels

^la

règle

^des sommes sur gj n’est pas

respectée.

^{Nous ne} pouvons que comparer les valeurs _moyennes des constantes de structure

hyperfine

^calculée

^{(- 137,15 mK)}

^et

expérimentale (- 137,17 mK).

5. Conclusion. ^- Nous avons réussi à

interpréter,

dans le même cadre _que les travaux

déjà

^effectués

sur les niveaux

impairs

^du

spectre

^{d’arc du}

xénon,

les valeurs des constantes de structure

hyperfine magnétique

pour 8 niveaux

supplémentaires.

^Les

valeurs des constantes de structure

hyperfine

^des

électrons

5p

ainsi déterminées sont maintenant en

accord avec celles trouvées dans les mêmes conditions pour les niveaux

pairs.

Pour obtenir ces

résultats,

^{il nous a fallu} fixer le

paramètre

asp

(représentant

^{le terme de contact de}

Fermi _pour les électrons

5p)

^{à la valeur calculée}

a

priori

comme somme de la contribution relati- viste

[11]

^et de la contribution de

polarisation

^de

spin.

^{Nous avons} obtenu dans ces

conditions,

pour le

rapport bsp/csp

^{des deux}

paramètres dépendant

^des

moment orbitaux des électrons

5p, précisément

^la

valeur calculée a

priori

^{dans un} modèle relativiste

sans interaction de

configurations [11].

En

conclusion,

^nos

résultats, qui

concernent le

coeur

5p’

de l’atome de

xénon, présentent

^{les mêmes}

caractères _que ceux obtenus très récemment par Morillon ^et

Vergès

^{dans la}

configuration 5p4

^du

spectre

^{d’arc du tellure}

[15].

^D’une

part,

les effets de

mélange

^de

configurations

lointaines sur les

parties

de la structure

hyperfine dépendant

^{des moments}

orbitaux des électrons

5p

^semblent

négligeables;

d’autre

part,

^{ceux sur la}

partie

^{terme de contact de}

Fermi

(polarisation

^de

spin)

^{ne semblent} pas ^en contradiction avec les évaluations a

priori

^venant

de la méthode

Spin-Unrestricted

Hartree-Fock.

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