HAL Id: tel-00011823
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Jean-Claude Gay
To cite this version:
Jean-Claude Gay. Etude théorique et expérimentale de quelques processus de transfert quasi-résonant de l’excitation par collisions en phase vapeur. Collisions en champ magnétique intense. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Paris-Diderot - Paris VII, 1976. Français. �tel-00011823�
LABORATOIRE
DE
PHYSIQUE
DE
L’ÉCOLE
NORMALE
SUPÉRIEURE
THESE DE DOCTORAT D’ETAT ES SCIENCES PHYSIQUES
presentée
A l’UNIVERSITE DE PARIS VII par
Jean-Claude GAY
pour obtenir
le
grade
de DOCTEUR ES SCIENCESSujet de la thèse : Etude
théorique
etexpérimentale
dequelques
processus de transfertquasi-résonnant
de l’excitation par collisions enphase
vapeur.Collisions en
champ
magnétique
intense.Soutenue le : Avril 1976 devant la Commission d’Examen :
MM. J. BROSSEL Président C. COHEN-TANNOUDJI J.L. COJAN Examinateurs J.P. DESCOUBES S. FENEUILLE A. OMONT
THESE DE DOCTORAT
D’ETAT
ès Sciences
Physiques
présentée
àl’Université
Pierre et Marie Curie(Paris 7)
par M. Jean-Claude GAY
pour obtenir le
grade
de Docteur ès SciencesSujet
de la thèse :"Etude
théorique
etexpérimentale
dequelques
processus
de transfertquasi-résonnant
de l’excitation par collisions enphase
vapeur. Collisions enchamp magnétique
intense".soutenue le 7 AVRIL 1976 devant le
Jury
composé
de :MM. J. BROSSEL Président C.
COHEN-TANNOUDJI
J.L. COJAN J.P. DESCOUBES Examinateurs S. FENEUILLE A. OMONTJe
voudiais
exprimer
toute magratitude
àAlain OMONT
qui
a assuméla direction
de
ce travail etqui
m’atoujours
prodigué
sonaide
et sesencoura-gements.
Saparticipation
auxexpériences
réalisées au Service National desChamps
Intensesfut
enparticulier
essentielle.
J.P. DESCOUBES a
accepté
avec une trèsgrande gentillesse
de
relireet
de
critiquer
lemanuscript.
Je le remercie vivement pour lesnombreuses
sugges-tions et améliorations
qu’il
m’aproposées
et pourl’intérét
qu’il
aporté
à cetravail.
Mes remerciements vont aussi tout
particulièrement
à W. SCHNEIDERde
l’Université deMarburg
pour l’aide
amicalequ’il
m’aapportée
au coursde
sesséjours
auLaboratoire,
pour le dynamisme
etl’habileté
qu’il
a mis àconcevoir
et à réaliser le
montage
et lesexpériences
sur le Sodium décrits dans latroisième
partie.
Je remercie
également
G.MEUNIER,
V.M. ERMATCHENKO etl’ensemble
demes camarades
chercheurs
ettechniciens
particulièrement
G.GOUEDARD,
G.FLORY,
J.
QULBEUF
et L. ROBINqui
à des tities divers ont contribué à la réalisation de ce travail.Madame HEYVAERTS a eu la lourde
tâche
dedactylographier
ce texte.Je la remercie de la
patience
et de l’artqu’elle
y a mis. Je remercieégalement
Madame
AUDOINqui
en aeffectué
letirage
dans des conditionsdifficiles.
Mes remerciements iront aussi à Monsieur F. MEUNIER du
Laboratoire
R.
BERNAS,
à la direction et aupersonnel
du Service National desChamps
Intenses pour leur accueil et les conseilsqu’ils
nous ontaimablement
prodigués
lorsdes
expériences
réalisées àGrenoble,
aupersonnel
du Service des BassesTempératures,
à M. P. FEAUTRIER et aux
personnels
de
l’Atelierd’Informatique
et du Centre de Calculde
Physique
Nucléairede
l’IN
2
P
3
.
I-A Introduction 1
I-B Collisions
quasi-résonnantes
entre atomesidentiques
enchamp
fort. 3 Etudethéorique
pour une transition J=1~J=0 de résonance1 - Introduction 6
2 - Position du
problème
et notations 73 -
Symétries
de la relaxation 174 - Méthodes de calcul des coefficients de relaxation 25
5 - Résultats 29
6 -
Quelques
ordres degrandeur
347 - Conclusions 38
Références -
Légendes
desfigures
et tableaux 42Appendice 1 -
Relation entre les coefficients de relaxation dans les 43deux bases de
l’espace
de LiouvilleAppendice
2 -Principe
du calculasymptotique
des coefficients de 45 relaxationAppendice
3 -Approximation
séculaire 48Annexe 1 -
Comparaison
àl’approximation
d’Omont 51 Annexe 2 - Tableaux des taux de transfert03A0
kk’
qq’
(i)
dans la base 53 tensorielleI-C Etude
expérimentale
du transfert d’excitation entre les sous-niveaux 54m = 0 et m = ±1 en fonction du
champ
magnétique.
1 -
Principe
del’expérience
552 -
Dispositif expérimental
623 - Tests du montage 69 4 -
Description
etanalyse
des effetsparasites
observés 84 5 - Résultat desexpériences -
Variations avec le champmagné-tique
du taux de transfert par collisions résonnantes6 -
Comparaison
auxprévisions théoriques
106I-D Conclusions et extensions 115
11-B Collisions
non résonnantes enchamp intense
5 Modèlethéorique pour
une interaction de Van der Waals1 - Introduction
et
hypothèses
du modèle 72 -
Symétries
de la relaxation 83 - Méthodes de calcul des coefficients de relaxation 13
4 - Résultats 14
5 - Discussion des
hypothèses
du modèle 166 -
Anisotropie
de la relaxation 177 -
Applications
198 - Conclusions 22
Légendes
desfigures
et des tableauxAppendice 1 -
Relations entre les coefficients de relaxation dans les 23 deux bases del’espace
de LiouvilleAppendice
2 - Formesasymptotiquesdes
coefficients de relaxation 24 Annexe 1 - Calculasymptotique
de la différence entre les taux 29 de transfert m=0 m=±1Annexe 2 - Etude
numérique
desprobabilités
de transfert m=0 m=±1 30 Annexe 3 - Démonstrationquantique
des relations desymétrie
35 Annexe 4 - Bilan détailléen
présence
d’unchamp
magnétique
37Annexe 5 -
Symétrisation
des résultats de la théoriesemi-classique
42II-C Collisions non-résonnantes
Hg*(6
3
P
1
)-gaz
rares - Etudeexpérimentale
451 -
Conditions de l’étude
expérimentale
46 2 -Expérience
réalisées entre 0 et80 kG sur He,Kr,Xe 473 -
Expériences
réalisées entre 0 et 200 kG au service 53national des champs intenses
4 -
Comparaison
des résultats des deux sériesd’expériences
63Quelques
ordres degrandeur
théorique
5 -
Analyse
des résultats à bassetempérature
66 6 - Résultats des mesures àtempérature
ambiante 76II-D
Conclusions et extensionspossibles
78expériences
description
montageIII-C
Etude
expérimentaledes collisions
Na-Na*
enchamp
fort 10 III-D Etude des collisionssodium-gaz
rares 18III-E Extensions 22
Annexe 23
Légendes
desfigures
28QUATRIEME PARTIE -
Diffusion multiple
enchamp
intenseIV-A
Traitementanalytique
approché
de la diffusionmultiple
IV/3
enchamp
fortIV-B
Principe
de l’étude par la méthode de MONTE CARLO 8 IV-CComparaison
aux résultatsexpérimentaux
10Légendes
desfigures
17CINQUIEME PARTIE - Collisions
quasi-résonnantes
entre deuxisotopes
APPENDICES GENERAUX
Appendice 1 - Expression
de l’intensité dessignaux
de fluorescenceAppendice
2 - Structurefine de
laconfiguration (6s,6p)
du Mercure-Découplage
de Let S
et modification de la durée de vie des niveaux enchamp
intense(isotope pair).
Ce travail est consacré à l’étude
théorique
etexpérimen-tale de
quelques
processus de transfertquasi-résonnant
de l’excita-tion dans les collisions entre atomes auxénergies
thermiques.
Ces études ont étéplus particulièrement développées
dans le cas descollisions en
champs
magnétiques
intenses.I - LES COLLISIONS AUX ENERGIES
THERMIQUES
Les collisions entre atomes, aux
énergies
thermiques
constituent l’une des
plus
anciennes voies de recherche enphysique
(
1
)-(
7
),
l’une desplus
importantes également
puisque
cesphénomènes
interviennent dans des situations aussi différentes que la formation des raies
spectrales
enastrophysique ,
le fonctionnement des lasersà gaz, les
plasmas
et leursdiagnostics
ouplus
simplement
dans lesperturbations apportées
aux mesures effectuées sur les atomessupposés
sans interactions.
L’effet des collisions sur les états
atomiques
excités se traduit enparticulier
par desperturbations
de la forme des raiesoptiques
de fluorescencequi
sontélargies
etdéplacées
(
1
) (
2
)
etpar une
dépolarisation
des raies(
8
)
(
9
).
Cesphénomènes
ont, trèstôt,
été mis en évidence par des méthodes despectroscopie
tradition-nelles. Puis la méthode dedépolarisation
magnétique
(
10
)
a constitué un outil de choix pour l’étude de laperturbation
par collision del’état excité de l’atome en permettant d’obtenir des informations
com-plémentaires
de celles fournies par l’étude de laperturbation
des raiesoptiques. Enfin,
l’apparition
destechniques
de doublede niveaux
(
12
)
ontpermis
de renouveler lesujet
en suscitant denombreuses études de relaxation par collision dans les états
fonda-mentaux
(
13
)
ou excités(
14
).
Parallèlement,
ledéveloppement
deméthodes
théoriques particulièrement
bienadaptées
à lasymétrie
sphé-rique
de la relaxation enphase
vapeur)(
)
17
)(
16
15
(
a conduit à unedescription sophistiquée
des processus de collisionsthermiques.
Les deux aspects
complémentaires
de l’étude des collisionsen
phase
vapeur sont d’une part la mesure des sections efficacesou des taux de transfert caractérisant le processus, d’autre part la déduction d’informations sur le mécanisme
physique
de la collision. Maisles résultats
expérimentaux
obtenus enphase
vapeur sont des résultatsmoyennés
et il n’est paspossible
engénéral
d’en déduirebeaucoup
d’informations sur la forme des
potentiels
d’interaction.Cependant,
on peut tester à l’aide de modèles la validité des
hypothèses
théori-ques en comparant lesprévisions
aux valeursexpérimentales.
Cette méthode apermis
depuis
1960l’interprétation
d’ungrand
nombre derésultats
expérimentaux
pour diversescatégories
de collisions enphase
vapeur à l’aide
d’hypothèses
raisonnables concernant le mécanismephy-sique
de la collision(
18
).
Cependant,
uneinterprétation
complète
et satisfaisante de la
plupart
des processus de collision reste actuel-lement au-delà despossibilités théoriques
etexpérimentales.
Il faut doncdévelopper
de nouvelles étudesthéoriques
(
19
)
(
20
)
permettantl’estimation des courbes de
potentiel
pour les diverssystèmes
et de nouvellestechniques
expérimentales
(
21
)(
22
)
pour progresser dansla
compréhension
de ces collisions et de leurs mécanismes. L’étude des collisions en champmagnétique
intense que nous avons réalisé dans diverses situations nous semblerépondre
à ces critères et nous apermis
d’obtenir ungrand
nombre d’informationsqualitatives
etII - PRINCIPE DES ETUDES
THEORIQUES
ET EXPERIMENTALESNous nous sommes attachés à effectuer l’étude
théorique
et
expérimentale
dequelques
processus de transfertquasi-résonnants
de l’excitation dans le cas des collisions résonnantes entre atomesidentiques
et dans le cas des collisions non résonnantes entre unato-me excité dans un niveau de résonance et un
perturbateur
sansstructu-re.
La
qualification
de "collisions résonnantes" est réservéeaux processus
(
23
)-(
28
)
qui
seproduisent
lors de l’interaction entredeux atomes
identiques
dont l’un est excité dans un niveau de résonan-ce à l’état initial. La collision avec le second atome à l’état fonda-mental conduit àl’échange
de l’excitation entre les deux atomes. Enpremière
approximation,
lepotentiel
d’interaction lors de la colli-sion est lepotentiel
dipôle-dipôle
aupremier
ordre enR
-3
.
Lessections efficaces associées à ces processus sont très
grandes
(10
-12
à10
-13
cm
2
).
Le temps de collision estlong
(10
-11
à10
-12
s).
Le terme "collisions non résonnantes" recouvre en
général
tous les processus de collision où il n’existe pas de
possibilités
de transfert résonnant de l’excitation entre les atomes. Il
s’agit
en
général
des processus où l’état excité de momentcinétique
J del’élément considéré est
perturbé
par les collisions avec des atomesd’espèces
différentes(
18
)
(
29
).
La formeexplicite
dupotentiel
n’estgénéralement
pas connue.Lorsque
les collisions seproduisent
àlongue
distance on peut admettre que le
potentiel
peut êtreapproché
parl’interaction
dipôle-dipôle
au second ordrequi
varie enR
-6
avec la
distance. Lorsque les collisions se
produisent
à courte distance lasituation est
plus
compliquée puisque
les effets del’échange
sontessentiels pour l’évaluation de la forme du
potentiel.
On doit doncse contenter en
général
de formesphénoménologiques
diverses.Le
principe
des études que nous avons effectuées(
26
)(
30
)
(
31
pertur-bation par collision de l’état des atomes selon que sont ou non
véri-fiées les conditions de validité de
l’approximation
soudaine vis à vis de certainesgrandeurs
caractéristiques
de l’évolution des étatsatomiques
considérés. L’un desparamètres
essentiels de nosétudes,
quelles
qu’en
soient les conditions est donc lagrandeur
x définie parx = 03C9.T
c
où
T
c
caractérise la durée de la collision et 03C9 est unefréquence
ca-ractéristique
de l’évolution desgrandeurs
dusystème
atomique, qui
peut être la
fréquence
de Larmor du niveau de l’atome soumis à unchamp
intense,
l’écart dû à la structureisotopique
entre les niveaux de deux atomes en interaction ou encore la constante de structure fineou
hyperfine
du niveau considéré.Selon la valeur du
paramètre
x, les effets de la collisionsur l’état excité des atomes seront
profondément
différents. On peutdistinguer
apriori
et de manière trèsschématique,
deux cas limitesessentiels
correspondant
au domaine de validité desapproximations
soudaine et
adiabatique.
2022 x « 1 -
L’approximation
soudaine est valable. L’évolution de lagrandeur
atomique
caractérisée par lafréquence
03C9 estnégligeable
pendant
la durée de la collision.2022 x » 1 -
L’approximation
adiabatique
est valable. La durée decollision est suffisamment
longue
à l’échelle de lapériode
del’évolution
atomique
pour que lesystème
perturbé
par lepotentiel
d’interaction évolue de manière
quasi-adiabatique.
L’état du sys-tèmeaprès
la collision ne sera donc pas modifié defaçon
notableencore que cette
façon
de décrire lesphénomènes
suppose que lescollisions se
produisent
àlongue
distance en l’absence decroise-ments ou d’anticroisements des courbes de
potentiel.
2022 Lorsque le
paramètre
x vaut de l’ordre dequelques unités,
l’ato-me évolue
pendant
la collision sous les effets combinés du poten-tiel d’interaction et du hamiltonienatomique
nonperturbé
(carac-térisé par
l’énergie
hw). La situationthéorique
est donc beaucoupcontrepartie,
elle offre de richespossibilités
decomparaison
avec les résultats d’une étude
expérimentale
du moinslorsque
la valeur de x peut être modifiéede façon
continue dequelques
ordres degrandeur.
Enparticulier,
l’emploi
dechamps
magnétiques
inten-ses
apparaît
comme un moyenparticulièrement
commode pour réalisercette condition.
Nous avons
envisagé
plus
particulièrement
les aspects suivants de l’idéegénérale précédente :
- Les collisions
thermiques
entre deuxisotopes
d’une mêmees-pèce
chimique(
26
).
Leparamètre 03C9
est alors la différenced’éner-gies
entre l’état initial dusystème
des deux atomes dont l’unest
excité,
et leur état finalaprès
transfert d’excitation. C’estdonc la valeur du
déplacement
isotopique
pour les niveaux considé-rés.-
Une autre
possibilité
est de faire varier non pas la valeur dew mais la valeur T
c
de la durée de
l’interaction,
parexemple,
pour un élément donné A enchangeant
la nature de l’atome pertur-bateur X. Dans le cas où 03C9 est la constante de structure fine de A dans son étatexcité,L
etS
aurontplus
ou moins le temps de secoupler
pendant
la duréeT
cde la collision A-X. La
perturbation
de l’état excité de A
présentera
donc descaractéristiques
profon-dément différentes suivant la nature du
perturbateur.
-
Les collisions
thermiques
enchamp magnétique
intense(
30
) ;
le
paramètre
03C9 est alors lafréquence
de Larmor de l’état excitéde l’atome. Selon la valeur de x et donc de w
comparé
à(T
c
)
-1
le transfert par collisions entre les sous-niveaux Zeeman de
l’ato-me sera
plus
ou moinsimportant.
Lorsque
03C9 »T
c
-1
,
lesamplitudes
des composantes de Fourier du spectre dupotentiel (dépendant
dutemps dans
l’approximation d’impact)
seront trop faibles pourinduire des transitions entre les sous-niveaux Zeeman. Les taux
III - LES CHAMPS INTENSES EN
PHYSIQUE ATOMIQUE
La
production
dechamps
magnétiques
très intenses a suscitédepuis
le début du siècle de nombreux travaux. Les
plus
marquants sont ceuxde DESLANDRES et PEROT
qui
obtenaient avant1914 ,
60 kG dans unebobine sans fer et ceux de COTTON
qui
aboutissaient à l’installationen 1928 de l’électroaimant de BELLEVUE (50
kG).
Puis KAPITZA(
32
)
et BITTER
(
33
)
proposaient
et utilisaient les deuxtechniques
essen-tiellement utilisées de nos
jours.
Lesgrandes
catégories
d’installa-tions sont actuellement les suivantes :
-
Les
champs
statiques
sontproduits
par des bobinessupraconduc-trices
(H
250kG),
par des bobines de BITTER dans la forme amélioréepar MONTGOMERY
(
34
)
(H
250kG)
ou par des bobines de WOOD(
35
).
-
Les
champs
transitoires dont latechnique
a étéproposée
etutilisée par KAPITZA
(
32
)
dès 1927 sont utilisés dans deux typesd’ins-tallation :
. Les
champs pulsés
oùl’énergie
est stockée dans un bancde condensateurs que l’on
décharge
à travers un solénoide. Les champsobtenus sont de l’ordre de
0,5
MG pour une durée utile de ladécharge
variant de
quelques
03BCs àquelques
ms.. Les
champs
implosés
obtenus parcompression
mécanique
ou
électrodynamique
d’uncylindre
ontpermis
d’atteindre deschamps
de 25 MG
(
36
)
pendant quelques
03BCs.Si l’on excepte la
production
dechamps
intenses à l’aide de bobinessupraconductrices,
les diversestechniques
utilisées nécessitent donc deséquipements spéciaux
(M.I.T. -
S.N.C.I.Grenoble).
L’effet Zeeman est à
l’origine
de nombreuses études effec-tuées sur l’atome et a motivé lespremiers
travaux despionners
dudéveloppement
des champsmagnétiques
intenses. Unpremier
aspect de leur utilisation enphysique atomique
peut être la détermination descaractéristiques
des niveauxd’énergie,
des fonctionsd’onde,
duréesde vie de l’atome ou de la molécule
(
37
).
Leschamps
continusl’ordre de
grandeur
de l’écartd’énergie
entre les niveaux consécutifsde l’atome pour n ~ 25. Ils offrent donc la
possibilité
de modifier de manièreimportante
ladisposition
des niveauxd’énergie
et les fonc-tions d’ondes des états très excités(
38
).
Pour n =100,
laperturba-tion
magnétique
est de l’ordre degrandeur
del’énergie
de liaisonde l’électron dans le
champ
coulombien du proton. Desphénomènes
ana-logues
à ceux observés enphysique
du solide comme la condensationen niveaux de Landau
(
39
)
apparaissent
alors(
40
).
Toutefois l’utilisation
systématique
deschamps
magnétiques
intenses enphysique
atomique
est actuellement peudéveloppée
en rai-sonprobablement
des difficultés de laproduction
dans le cadre deslaboratoires. Mais surtout, les contraintes
géométriques
propres àl’optique
ou à laphysique atomique
traditionnelles(expériences
réa-lisées dans des milieux
dilués)
imposent
des volumes d’utilisation im-portants et des accès relativement aisés souvent peucompatibles
avecles contraintes propres à la réalisation de bobines
supraconductrices
ou même de bobines de Bitter. Il est
cependant probable
que lagéné-ralisation de l’utilisation des lasers accordables fera tomber les limitations provenant des conditions
géométriques
ou de la faiblepuissance
des sources utiliséesjusqu’alors
enphysique
atomique.
L’utilisation
des champs
intenses peutégalement
être très fructueuse pour l’étude de l’atome en interaction avec d’autresatomes en
phase
vapeur. C’est essentiellement à cet aspect que sontconsacrées les études
expérimentales
que nous avons réalisées. Pourpallier
enpartie
certains des inconvénients des études enphase
vapeur on peut en effetimaginer
de soumettre le milieu à unchamp
magnéti-que
(
30
)
intense dont le double rôle est le suivant :a)
Ilapparait
comme un moyenextrémement
commodede
faire
varier de manière continue ladifférence
d’énergie
entre les sous-niveauxZeeman
de
l’état excité de l’atome.Comme nous l’avons vu
précédemment,
en faisant varier laentre les sous-niveaux Zeeman et l’on pourra dans une certaine mesure
déterminer l’extension
(T
c
)
-
1 du spectre de Fourier dupotentiel
(
31
),
et effectuer la
comparaison
des résultatsexpérimentaux
etthéoriques
dans une très
large
gamme defréquences.
L’ordre degrandeur
des champs nécessaires est fourni en unités defréquences
par(T
c
)
-
1
.
Selon le type de collisionétudié,
la nature et lescaractéristiques
des niveauxdes atomes en
présence,
des valeurs duchamp
de 2 àplusieurs
cen-taines de kG seront nécessaires.
b)
Enprésence
d’unchamp
magnétique
intense,
la relaxation enphase
vapeur devient
anisotrope.
Elle ne
possède plus
en effet que l’invariance de rotationautour de la direction du
champ
magnétique
et l’invariance dans leproduit
du renversement du temps et de lasymétrie
dans unplan
con-tenant le
champ.
Il peut ainsiapparaître
des effets nouveauxqui
fournissent des informations sur la forme du
potentiel
d’interaction.Par
exemple,
pour un niveau de momentcinétique
J,
le taux detrans-fert par collision entre les sous-niveaux Zeeman m1 et m2
repérés
parrapport à la direction du
champ
peut être différent du taux detrans-fert entre les sous-niveaux
(-m
1
)
et(-m
2
).
L’élargissement
et ledéplacement
des composantes de la raieoptique
issues des sous-niveauxZeeman du niveau J pourront
également
prendre
des valeurs différentesen
champ
magnétique
intense.Ces deux aspects
complémentaires
de l’action d’unchamp
magnétique
intenseapparaissent
dans les étudesthéoriques
etexpé-rimentales que nous avons effectuées sur
quelques systèmes particuliers.
IV - CARACTERES GENERAUX DES ETUDES
THEORIQUES
ET EXPERIMENTALES*
Principe
des étudesthéoriques
On résoud
l’équation
deSchrödinger
pendant
la collisionmagné-tique
ou de l’écartisotopique.
La résolution a été effectuée pourdes transitions de résonance J=1 ~ J=0 en traitant la collision dans
l’approximation
semi-classique
àtrajectoire rectiligne.
Lepotentiel
d’interaction utilisé est selon les cas le
potentiel
dipôle-dipôle
en
R
3
ou le
potentiel
de Van Der Waals enR
-6
.
Dans le cas des collisions en
champ
magnétique
intense,
il est nécessaire
puisque
la relaxation estanisotrope
de résoudrel’équation
deSchrödinger
pour toutes les orientations desplans
decollision par rapport au
champ
magnétique.
Cette démarche estconsi-dérablement
simplifiée
par l’utilisation despropriétés
desymétrie
duproblème qui
permettent deprévoir
certaines descaractéristiques
de la relaxation résultant de l’invariance dusystème
dans lesrota-tions autour de la direction du
champ,
et de l’invariance dans leproduit
du renversement du temps et de lasymétrie
dans desplans
contenant le
champ.
Ces méthodes ont étéemployées
defaçon
systéma-tique
lors de l’étude des différentsproblèmes
que nous avons abordés.*
Principe
desétudes
expérimentales
Les études
expérimentales
enchamp
magnétique
intense ontété effectuées sur le Mercure
puis
étendues par W. SCHNEIDER au Sodium.On excite
optiquement
un sous-niveau Zeeman de l’état excité de l’atome. L’excitation est transférée par collisions dans les autres sous-niveauxZeeman de l’état excité. La mesure des intensités de fluorescence ré-émises par les différents sous-niveaux permet de déterminer les taux
de transfert et leurs variations en fonction du
champ
magnétique.
Leschamps
magnétiques
utilisés sontproduits
par une bobinesupraconduc-trice
(80
kG) ou les bobines de Bitter du Service National desChamps
Intenses de Grenoble
(150
et 200 kG)Le
plan
de ce travail est le suivant :PREMIERE PARTIE : Collisions
quasi-résonnantes
Hg*(6
3
P
1
)-Hg(6
1
S
0
)
enCette
partie
est consacrée àl’exposé
des résultats del’étude
théorique
etexpérimentale
des variations en fonction duchamp
magnétique
des taux de transfert par collisions entre les sous-niveauxZeeman d’un
isotope pair
du Mercure.2022 La
partie théorique
est constituée d’un article soumis auJour-nal de
Physique, complété
parquelques
annexes etappendices.
La si-tuationenvisagée
est celle des collisions entre atomesidentiques
(
24
)(
27
)(
28
).
L’interactionresponsable
du transfert de l’excitationentre les deux atomes
pendant
la collision est lepotentiel
dipôle-dipôle
enR
-3
.
On suppose lechamp
magnétique
assez élevé pour que lafréquence
de Larmor 03C9 soitcomparable
à l’inverse Tc
-1
de la durée moyenne de la collision maisqu’il
est assezpetit
pour ne pasdécou-pler
L etS.
L’originalité
du traitement réside dans le fait que l’onne
néglige
pas laprécession
de Larmor de l’état excitépendant
la durée de la collision. On démontre que, enprésence
duchamp
magnéti-que, la matrice de relaxation
possède
certainespropriétés
desymétries
et en
particulier
que les taux de transfert du sous-niveau m = 0vers
les sous-niveaux m = 1 et m = -1 sont
égaux
dans ce cas. On met enévidence la décroissance en fonction du
champ
des taux de transfertentre les sous-niveaux Zeeman. On donne pour divers éléments
chimiques
les ordres degrandeur
deschamps
nécessaires(entre
2 et 50kG)
pour observer effectivement cette décroissance.2022 L’étude
expérimentale
dans deschamps
de 80 kG(
41
)
a été faitesur le niveau
6
3
P
1
d’unisotope
pair
du Mercure. Ce choix estimposé
par l’existence d’une transition de résonance J=1 ~
J=0 ,
l’absence dedécouplage important
de L et S à 80 kG et la facilité de l’utilisa-tion de cet élément. L’essentiel deshypothèses
du modèlethéorique
est vérifié dans ce cas où
l’interprétation
des résultatsexpérimentaux
est
simple
de surcroît.Le
principe
de l’étudeexpérimentale
est d’exciter lesous-niveau Zeeman m=0 de
l’isotope
198 à l’aide d’unelampe
àdécharge
placée
enchamp
nul. Onenregistre
en fonction duchamp
la lumièrede fluorescence de
polarisation
03C3 réémise par les sous-niveaux m = ±1de
l’expérience
aexigé
l’élimination de différentsphénomènes
para-sites dûs parexemple
à des gaz résiduels dans les cellules et auxeffets de
l’inhomogénéité
duchamp
surl’emprisonnement
dans la vapeur.L’étude
expérimentale
apermis
de vérifierpleinement
lesprévisions
de notre modèlethéorique
(décroissance
d’un facteur 3 des taux de transfert entre 0 et 80kG).
On peut en définitive conclure à lavalidité du
potentiel dipôle-dipôle
enR
-3
pour décrire l’effet des collisionsrésonnantes
sur le niveau6
3
P
1
du Mercure dans une gammede
fréquences
supérieure
à 160 GHz.DEUXIEME PARTIE : Collisions non-résonnantes
Hg*(6
3
P
1
)-gaz
rares enchamp
magnétique
intense.L’étude des collisions
Hg*
(6
3
P
1
)-gaz
rares enchamp
magné-tique
intense pose ungrand
nombre deproblèmes
théoriques
en cequi
concerne la forme dupotentiel
àadopter,
et leshypothèses
àadmet-tre pour traiter la collision. Nous avons choisi d’effectuer l’étude
théorique
dans le cas oùl’anisotropie
dupotentiel
varie enR
-6
avec
la
distance,
avec un modèlesemi-classique
àtrajectoires rectilignes ;
ce choix est déterminé par le fait que ce modèle sembleacceptable
pourdécrire les collisions du Mercure avec les gaz rares lourds et
pola-risables en
champ magnétique
nul.2022 L’étude
théorique
est dans leprincipe
très voisine de celleeffectuée dans la
première partie.
Enchamp
nonnul,
on montre que larelaxation est
anisotrope.
L’une des différences essentielles par rapport aux résultatsthéoriques
obtenus dans lapremière
partie
estl’existence de taux de transfert différents entre les sous-niveaux
Zeeman m=0 et m = ±1. Le
signe
de la différence entre ces taux de transfertdépend
dusigne
del’anisotropie
dupotentiel
et de lavaleur du
champ
(
42
).
Ceci offre donc unepossibilité
de déterminationdirecte de l’un des
paramètres
dupotentiel.
Les résultats de l’étudethéorique
sontexposés
sous la forme d’un article soumis au Journal dePhysique, complété
parquelques
appendices
et annexes.2022 L’étude
expérimentale
a été effectuée au cours de deux sériesd’expériences
dont l’une a été réalisée au SNCI à Grenoble(
41
)(
43
).
Bien que les résultatsexpérimentaux
soient peuprécis
en raison enparticulier
du mauvais rapportsignal
sur bruit dans lesexpériences
réalisées à basse
température
ils permettent de mettre en évidencel’essentiel des effets
prévus
théoriquement.
Conformément à nospré-visions,
on a montré que pour tous les gaz rares, les taux detrans-fert du sous-niveau Zeeman m = 0 vers les sous-niveaux m = 1 et m = -1
sont différents et que les variations de leur rapport avec le
champ
diffèrentprofondément
selon la nature du gaz rare. On a ainsi puconclure que pour les gaz rares lourds et
polarisables, l’anisotropie
du
potentiel
dans larégion
intervenant dans ces collisions auxéner-gies
thermiques
est telle quel’énergie
du niveau 03A3 soitsupérieure
à celle des niveaux II cequi
correspond
pour le niveau6
3
P
1
du Mercureà la
région
dupotentiel
attractif àlongue
distance. Pour les gazrares
légers
on trouve uneanisotropie
designe opposé
à laprécédente
cequi
indique
que larégion
répulsive
des courbes depotentiel joue
dans ce cas un rôle essentiel. De la
comparaison
théorie-expériences,
-6
on peut conclure que les
hypothèses
depotentiel
variant en R avecla distance et de
trajectoires rectilignes
ne sont pas totalementjustifiées
dans le cas des collisions avec les gaz rares lourds(Xe,Kr)
les variations des taux de transfert avec le
champ
sont en effetplus
faibles que cellesprévues.
TROISIEME PARTIE : Collisions résonnantes et non résonnantes sur le
sodium en
champ magnétique
intense.Le montage
expérimental
décrit dans cettepartie
et laplupart
desexpériences
ont été réalisées par W.B. SCHNEIDER lors de sesséjours
au Laboratoire.Le sodium est excité dans un sous-niveau Zeeman des niveaux
3
2
P
à l’aide d’un laser accordable. On peut ainsi mesurer tous lesNa(
2
S
½
) -
Na*(3
2
P
½
)
On a mis en évidence une décroissance de
plus
d’un facteur 3 du taux de transfert du sous-niveau Zeeman m= - ½
vers m =½
lorsqu’on
augmente la valeur duchamp
de 0 à 80 kG. Ceci estdû,
pourl’essentiel à
l’augmentation
de la différenced’énergie
entre lessous-niveaux Zeeman
(comme
dans le casHg-Hg*).
Cependant
nous montronsque dans ce cas
l’analyse
desexpériences
estbeaucoup
plus compliquée.
2022 Collisions non résonnantes
Na(3
2
P)-gaz
rares-
En
champ
magnétique
faible l’étudeexpérimentale
des collisions du sodium avec les 5 gaz rares apermis
de mesurerdirec-tement pour la
première fois,
l’ensemble des sections efficaces de transfert entre les sous-niveaux Zeeman(
44
).
Dansl’hypothèse
où l’interaction est de nature purementorbitale,
la collision ne peutmodifier l’état de
spin électronique
que par l’intermédiaire ducouplage
(L.S).
Lorsque la durée de la collision est courte L et Sn’ont pas le temps de se
coupler
et le transfert entre les sous-niveaux Zeeman m= -
et m=
estimpossible
puisqu’il
nécessite lerenversement du
spin
électronique.
Lorsqu’au
contraire la durée de collision estlongue,
L et S ont le temps de secoupler
et letrans-fert m
= - ~ m =
est trèsprobable.
C’est cequ’on
a observéexpérimentalement :
le taux de transfert entre m= -
et m =croît
lorsqu’on
passe de l’Hélium au Xénon.- Contrairement
au cas des collisions résonnantes
Na-Na*,
la variation des taux de transfert en fonction du
champ
est faibleet de l’ordre de
grandeur
de celle provenant des effets dedécouplage
deL et S
par lechamp
magnétique.
QUATRIEME PARTIE :
Diffusion multiple en
champ
fort.
La
quatrième
partie
discutequelques
effets de la diffusionmultiple
qui
interviennent dansl’interprétation
des résultats obtenus dans les troispremières parties.
Nous yrappelons
lescaractéristiques
du
phénomène
d’emprisonnement
de la lumière de résonance enchamp
intense. Nous discutons l’effet de
l’inhomogénéité
duchamp
sur cephénomène
ainsi que l’effet de ladispersion
anormale de la vapeur.Enfin,
les résultatsexpérimentaux
sontcomparés
auxprévisions
faitespar OMONT
(
45
)
à l’aide d’un calcul de MONTE CARLO.CINQUIEME PARTIE : Collisions
quasi-résonnantes
entredeux
isotopes.
Nous donnons les résultats de l’étude
théorique
dutrans-fert de l’excitation par collisions entre deux
isotopes
d’une mêmeespèce chimique
pour une transition J=1 ~ J=0 de résonance. Cettepartie reprend
la matière de deux articlesprécédemment
publiés
au Journal de
Physique.
Lepremier
article(
46
)
traite d’un aspectparticulier
que nous avonsdéveloppé
en raison de sasimplicité
(sys-tème à 2 niveaux
couplés
par unpotentiel
enR
-3
)
et de rapports étroits avec diversproblèmes
de la théorie des collisions.Le second article
(
47
)
donne duproblème
des collisionsquasi-résonnantes
un traitement exact. Nous avons montréqu’il
conduità des
prévisions
différentes de celles que donne la méthode de TSAOet CURNUTTE
(
48
)
couramment utilisée dans le domaine des collisions moléculaires(transfert
par collision entre niveaux de rotation(
3
)
LORENTZ H.A. : Kon. Acad. Wetesch. Amsterdam Proc.8,
591(1906)
(
4
)
WOOD R.W. :Astrophys.
J.26,
41(1907)
(
5
)
ROSSI R. :Astrophys.
J.34,
299(1911)
(
6
)
VOIGT W. : Math.Phys.
Akad. Wiss. München 603(1912)
(
7
)
HOLTSMARK : Ann.Phys.
Leipzig 58,
577(1919)
Physik.
Z.20,
162(1919)
(
8
)
WOOD R.W. : Phil. Mag.44,
1107(1922)
(
9
)
VON KEUSSLER V. : Ann. derPhys.
82,
793(1927)
(
10
)
HANLE W. : Z. F.Phys.
41,
164(1927)
(
11
) BROSSEL
J. et KASTLER A. :CRAS, 229,
1213(1949)
(
12
)
COLEGROVE F.O., FRANKEN P.A., LEWIS R.R. et SANDS R.A. :Phys.
Rev. Lett.3,
420(1959)
(
13
)
BOUCHIAT M.A. : Thèse - Paris(1965)
(
14
)
OMONT A. : Thèse - Paris(1967)
(
15
)
FANO U. : Rev. Mod.Phys.
29,
74(1957)
(
16
)
FANO U. :Phys.
Rev.A 131,
259(1963)
(
17
)
BARANGER M. :Phys.
Rev. 111,481,
494(1958)
(
18
) pour
une revue, voir parexemple :
NIKITIN E.E. : The excited state in chemical
physics
J.W. Mc Gowan NY(1975)
OMONT A. : à
paraître -
Prog. Quantum Electronics(1976)
(
19
)
BAYLIS W.E. : J. Chem. Phys.51,
2665(1969)
(
20
)
PASCALE J. et VAN DE PLANQUE : J. Chem.Phys.
60,
2278(1974)
(
21
)
HEDGES R.E.M., DRUMMOND D.L. et GALLAGHER A. :Phys.
Rev.A6,
1519(1972)
(
22
)
CARTERG.M. ,
PRITCHARD D.E., KAPLAN M. and DUCAS T.W. :Phys.
Rev. Lett.35,
1144(1975)
(
23
)
FURSOV V.S. et VLASOV A.A. :Phys.
Z.Sowjtetunion
10,
378(1936)
(
24
)
DYAKONOV M.I. , PEREL V.I. : JETP21,
227(1965)
(
25
)
OMONT A. : J. Phys.26,
26(1965)
(
26
)
OMONT A. : Thèse - Paris (1967)(
27
(
32
)
KAPITZA P. : Proc.Roy.
Soc.A 115,
658(1927)
(
33
)
BITTER F. : Rev. Sci.Instr. 7,
482(1936)
(
34
)
MONTGOMERY D.B. : Rep. progr.phys.
26,
69(1963)
(
35
)
WOOD M.F. :Cryogenics
2,
297(1962)
(
36
)
SAKHAROV et LYNDREV : Dokl. Akad. Nank. SSSR165,
65(1965)
(
37
)
JOST R. , DEROUARD J. et LOMBARDI M. : dans"Physique
souschamps
magnétiques
intenses"
Colloque
CNRS N° 242(Grenoble 1974)
(
38
)
PRADDAUDE H.C. : Phys. Rev.A 6,
1321(1972)
(
39
)
LANDAU L. : Z.Phys.
64,
629(1930)
(
40
)
GARTON W.R.S. et TOMKINS F.S. :Astrophys.
J.158,
839(1969)
(
41
)
GAY J.C. et SCHNEIDER W.B. : J.Phys.
Lett.36,
L185(1975)
(
42
)
GAY J.C. : J.Phys.
Lett.36,
L239(1975)
(
43
)
GAY J.C. et OMONT A. : J.Phys.
Lettres avril 1976(
44
)
GAY J.C. et SCHNEIDER W.B. : soumis à Z.F.Physik
(
45
)
OMONT A. : nonpublié
(1976)
(
46
)
GAY J.C. et OMONT A. : J.Phys.
35 ,
9(1974)
(
47
) GAY
J.C. : J.Phys.
35,
813(1974)
(
48
)
TSAO C.J. et CURNUTTE B. :J.Q.S.R.T.,
2,
41(1962)
COLLISIONS
QUASI-RESONNANTES
Hg*(6
3
P
1
)-Hg(6
1
S
0
)
-A-INTRODUCTION
Cette
partie
est consacrée àl’exposé
des résultats de l’étudethéorique
etexpérimentale
des variations en fonction duchamp
magnétique
destaux de transfert par collisions entre les sous-niveaux Zeeman d’un
isotope
pair
du Mercure.La
partie
théorique
est constituée d’un article soumis au Journal dePhysique,
complété
parquelques
annexes etappendices.
La situationenvisagée
est celle des collisions entre atomes
identiques.
L’un des atomes est, avant lacollision,
dans un niveau excité J=1 de résonance et l’atomeperturbateur
est dans l’état fondamental (J=0). Il est bien connu, dans ce cas, cf. parexemple
lestravaux de DYAKHONOV et PEREL
(1964),
OMONT(1965,1967, 1968)
BERMAN et LAMB(1969),
que l’interactionresponsable
du transfert de l’excitation entre les deux atomespendant
la collision est lepotentiel
dipôle-dipôle
enR
-
3
et
quel’hypothèse
de
trajectoires rectilignes
est bienjustifiée
en raison de la très forte valeurdes sections efficaces
(10
-
12
à
10
-13
cm
2
).
On suppose que l’ordre de
grandeur
duchamp
magnétique
est suffisantpour provoquer la levée de la
dégénérescence
Zeeman du niveau excité J=1 des atomesde sorte que la
fréquence
de Larmor 03C9 soitcomparable
à l’inverseT
C
-1 de ladurée
moyenne de la collision mais
qu’il
estcependant
suffisammentpetit
pour que L etS restent
couplés.
L’originalité
essentielle du traitement effectué dansl’appro-ximation
d’impact
àtrajectoires rectilignes
réside dans le fait que l’on nenégli-ge pas la
précession
de Larmor de l’état excitépendant
la durée de la collision.Notre traitement met en évidence la décroissance en fonction du
champ
des taux de transfert entre les sous-niveaux Zeeman et
l’anisotropie
du processusde relaxation. On démontre
cependant
qu’il
existe un certain nombre desymétries
et de relations entre les éléments de la matrice de relaxation et
qu’en
particulier
les taux de transfert du niveau m=0 vers les niveaux m=±1 sont
égaux
dans ce cas.caractériser les
champs
nécessaires pour obtenir une décroissanceimportante
des taux de transfert par collisions résonnantes.
L’étude
expérimentale
a été faite sur le niveau6
3
P
1
d’un
isotope
pair
duMercure,
dans deschamps
de 80 kG au maximum. Le choix d’unisotope
pair
du Mercure est dicté par des considérationsdiverses,
telle l’existence d’une transition de résonance J=1 ~J=0,
l’absence dedécouplage
important
de L et S
à 80 kG et la facilité de l’utilisation de cet élément. L’essentiel deshypothè-ses du modèle
théorique
est vérifié dans ce cas oùl’interprétation
des résultatsexpérimentaux
estsimple
de surcroît. Il n’en est pas de même parexemple
dans le cas des niveaux3
2
P
J
de structure fine du Sodium(cf. § III).
L’étude
expérimentale
que nous avons effectuée apleinement
permis
de vérifier les
prévisions
de notre modèlethéorique.
Leprincipe
est d’exciterle sous-niveau Zeeman m=0 de
l’isotope
198,
nondéplacé
enpremière approximation
par le
champ magnétique
(cf.
appendice
1) ,
à l’aide d’unelampe
àdécharge
placée
en
champ
nul. Onenregistre
en fonction duchamp,
la lumière de fluorescence depolarisation
03C3 réémise par les sous-niveaux m = ±1 etprovenant du transfert de
l’excitation par collisions. Le
principe
del’expérience
est donc extrêmementsimple
mais sa réalisation aexigé
l’élimination de différents effetsparasites
provoqués
par
exemple
par laprésence
de gaz résiduels dans les cellules et par l’existenced’effets de
l’inhomogénéité
duchamp
surl’emprisonnement
dans la vapeur.Le
plein
accord observé endéfinitive,
entre lesprévisions
théori-ques et les mesures permet de conclure à la validité dupotentiel
dipôle-dipôle
enR
-3
pour
décrire l’effet des collisions résonnantes sur le niveau6
3
P
1
duMercure dans une gamme de
fréquences supérieure
à 160 GHz. L’étude n’a paspermis
de mettre en évidence d’écarts prouvant l’existence d’effets des termes-1
d’ordre
supérieur
en R de l’interaction entre les atomes. Ceux-ci sont doncpetits
dans le cas du niveau6
3
P
1
du
Mercure, pour les collisions avec un atomeidentique
à l’état fondamental.
Le
plan
de lapremière
partie
est le suivant :Le modèle
théorique
estexposé
dans lapartie
B sous la forme d’unarticle,
complété
deplusieurs
appendices
et annexes.L’étude
expérimentale
et lacomparaison
auxprévisions théoriques
sontdéveloppées
dans la