Collisions en champ magnétique intense. II) Collisions non résonnantes (potentiel de Van Der Waals)

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Collisions en champ magnétique intense. II) Collisions non résonnantes (potentiel de Van Der Waals)

J.C. Gay

To cite this version:

J.C. Gay. Collisions en champ magnétique intense. II) Collisions non résonnantes (potentiel de Van Der Waals). Journal de Physique, 1976, 37 (10), pp.1155-1167. �10.1051/jphys:0197600370100115500�.

�jpa-00208513�

COLLISIONS EN CHAMP MAGNÉTIQUE ^INTENSE.

II) COLLISIONS NON RÉSONNANTES (POTENTIEL DE VAN DER WAALS)

J. C. GAY

Laboratoire de

Spectroscopie

Hertzienne de l’E.N.S.

(*)

^et Université Paris

VII,

^Tour

12, 1er étage, 4, place Jussieu,

75230 Paris Cedex

05,

^France

(Reçu

^{le 15 mars}

1976, accepte

^{le 3 mai}

1976)

Résumé. ²⁰¹⁴ L’influence d’un champ magnétique ^{intense sur} les collisions en phase vapeur ^est étudiée dans le cas des collisions non résonnantes entre un atome excité dans un niveau J ⁼ 1 et un atome perturbateur ^{sans structure} dans l’état fondamental.

Le modèle suppose que le potentiel d’interaction varie en R ^-6 avec la distance. On ne prend ^en

considération _que la partie anisotrope de l’interaction. La collision est traitée dans

l’approximation d’impact

^à

trajectoires rectilignes.

^Les hypothèses admises dans ce modèle sont donc a priori justifiées

essentiellement dans le cas des collisions entre atomes lourds.

Les effets du caractère fini de la durée de la collision comparée ^{à la} période ^de l’évolution du niveau excité sous l’influence du champ ^sont traités. On établit dans ce modèle

simple

^les

symétries

^{de la}

matrice de relaxation à l’aide de méthodes exposées ^{dans une} précédente publication.

On montre que la relaxation est anisotrope ^et qu’il ^{existe en}

particulier

^{des termes de}

couplage

^entre

les composantes de l’orientation et de l’alignement dans l’état excité de l’atome. Ceci se traduit par l’existence de taux de transferts différents du sous-niveau Zeeman m ⁼ 0 vers les sous-niveaux

m = ± 1. On en déduit une méthode simple pour déterminer le signe ^de l’anisotropie ^du potentiel.

On donne enfin les variations en fonction du

champ

des diverses grandeurs décrivant la relaxation obtenues _par résolution numérique ^de l’équation ^de Schrödinger. ^{Les résultats sont} comparés ^{à ceux}

obtenus lors de récentes études expérimentales des collisions Hg-gaz ^{rares dans des} champs ^de

200 kG.

Abstract. ^- We extend the study of collisions in strong magnetic ^{fields to the case} of collisions between a J ⁼ 1 excited atom and a structureless partner ^{in the} ground ^{state. We assume the} validity

of the

impact

parameter method with straight ^line trajectories. The interaction

potential

^{is the R-6}

anisotropic

^{van der Waals} interaction. The model is essentially valid in the case of collisions between

heavy ^atoms.

The model takes into account all the effects connected with the finite value of the collision time

compared ^to the Larmor precession period. ^The general properties of the relaxation matrix are derived

using the methods given ^{in a} previous paper. The évidence of the anisotropy of the relaxation matrix is revealed strikingly by ^the inequality ^{of the m = 0 ~ m =} ± 1 ^{transfer rates.} This

provides

a very simple ^{method to obtain some} characteristics of the interaction potential. ^The variations with the field of the collisional transfer rates obtained by numerically solving

Schrödinger’s

equation ^are given ^and

compared

with the results of recent experimental investigations ^on Hg*-rare gas collisions in 200 kG

magnetic

^fields.

Classification Physics ^Abstracts

5.250 ^- 5.280

1. Introduction et

hypotheses

^{du modele. - On}

etudie les effets d’un

champ magn6tique

^{intense sur}

les transferts _par collision entre sous-niveaux Zeeman d’un atome

[1],

^{dans le cas} des collisions entre un

atome excite dans un niveau J ⁼ 1 de resonance et

un

perturbateur

^{sans structure a} 1’6tat fondamental.

Sous 1’action du

champ magn6tique,

1’etat excite de 1’atome

pr6cesse

^{a la}

frequence

^{de Larmor m.}

On se

place

^{dans des} conditions telles que

w. Tc Z

¹

ou

T,

^{est la duree} moyenne d’une collision. On ne

peut ^donc pas

negliger

l’evolution de 1’6tat excite

atomique

^sous 1’action du

champ, pendant

^{la duree}

de la collision.

On supposera que les effets de la collision peuvent etre d6crits avec une interaction a

longue

^distance

du type Van der Waals en

R-6,

^et que

1’hypothese

de

trajectoires rectilignes

^{est valable. Le modele}

que ^nous

d6veloppons,

contrairement a celui de la reference

[1],

^est

beaucoup

moins bien

justifi6 phy- siquement

^{dans la mesure ou le}

potentiel

^{est mal connu}

dans le cas des collisions non resonnantes.

L’approxi-

(*) ^{Associe au C.N.R.S.}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:0197600370100115500

mation de

trajectoire rectiligne

^n’est pas

toujours justifi6e puisque

^les sections efficaces sont

beaucoup plus

^faibles que dans le ^cas des collisions r6sonnantes et souvent

comparables

^aux sections efficaces cin6-

tiques.

^Ce modele doit donc etre considere comme une

premiere approche

^d’un

probleme complexe

^et

est destine essentiellement a mettre en evidence

qualitativement

les effets _que 1’on

peut

^{attendre en}

presence

^d’un

champ magn6tique

^intense.

On pourra

cependant 1’appliquer

^en

premiere approximation

^aux collisions entre atomes lourds tres

polarisables

pour

lesquels

^les sections efficaces de transfert entre sous-niveaux Zeeman sont fortes : par

exemple

^aux collisions

Hg*(6 3p l)-xénon

^ou

l’interaction

d’echange

^{a courte} distance semble

jouer

un role _peu

important [2].

Les m6thodes utilisees dans la suite sont

analogues

a celles

adoptees

dans 1’article

precedent [1].

^{On se}

bornera donc a

signaler

^les differences essentielles dans le

traitement,

li6es a la

dependance

^{en R-6}

de l’interaction ^et a la non-invariance du Hamil- tonien dans

1’6change

^{des atomes.}

2.

Sym6tries

de la relaxation. ^- On suppose que la structure fine de 1’etat excite est

grande

par

rapport

a la levee de la

dégénérescence

^Zeeman. L’effet du

champ

^{est alors decrit} par le Hamiltonien Zeeman

ou _9. est le facteur de Lande du niveau excite

(h

⁼

1).

2.1 FORME DU POTENTIEL D’INTERACTION. -

L’expression

^du

potentiel

^a

longue

^{distance entre}

un atome dans 1’6tat excite de moment

cinetique

^J

et un

perturbateur

^a

symetrie sph6rique

dans 1’etat fondamental peut ^{se mettre} moyennant ^{un certain} nombre

d’approximations [2, 3]

^{sous la forme :}

ou u est la direction de 1’axe internucleaire

pendant

la collision. Le

premier

^terme

represente

^la

partie isotrope

^du

potentiel

^et le second la

partie anisotrope.

Les

signes

^des

parametres

^{A et} p

dependent

^{des situa-}

tions

physiques envisagees.

^{Comme le}

potentiel

^est

en

general

attractif a

longue distance,

^{la constante A}

est

negative.

^Le

signe

^de p

depend

^{de la nature du}

couplage

^de

configuration

dans le niveau consid6r6.

Ceci peut ^{etre mis en evidence a} 1’aide d’un modele

simplifie

^{de la}

facon

^suivante

[2] :

l’interaction à

longue

^{distance est de nature} purement orbitale. Elle

se met donc sous la forme

L 2 - L 2 a

^{une cons-}

tante

proportionnelle

^{a A}

pres

^en

supposant

que le

couplage

^{soit de} type ^{LS. Les} elements de matrice de cet

opcratcur

^a l’int6rieur d’un niveau

2S + 1LJ

determine ont le

signe (- )L+S+J.

^{On montre}

ainsi,

dans ce cas

particulier,

que le

signe

^{de la} constante p

depend

^de

L, S

^{et J. En}

particulier,

^les

signes

^de p pour des niveaux

1 P 1

^et

3P1

issus de la meme

configu-

ration sont

opposes [2].

On peut d6crire la collision entre 1’atome dans 1’6tat excite J ⁼ 1 et le

perturbateur

^a

symetrie sph6rique

en termes moleculaires dans la mesure ou les deux atomes constituent une

quasi-molecule

^{au cours de}

la collision. 11 existe

respectivement

deux 6tats Il pour

lesquels

^la

projection

^{de J sur 1’axe} internucIéaire

vaut I m.

^{= 1 et un 6tat 2:}

(m.

⁼

0).

^La

partie

^aniso-

trope p 6 Ju - -J2

^du

^potentiel

caracterise donc

R 3

les

positions

^{relatives des niveaux}

d’energie

^{de la}

quasi-molecule

^{au cours de la} collision.

Lorsque

le

parametre p est positif,

^{les 6tats 17 ont une}

energie plus grande

que ^{1’6tat L.}

A

I’approximation

^de

trajectoire rectiligne,

^la

partie isotrope

^du

potentiel

^n’a

d’importance

que pour la relaxation des trois

composantes

^du

dipole 6lectrique [2].

^{Son effet sur} 1’6tat excite de 1’atome se

restreint a un

d6phasage.

^La relaxation des obser- vables de 1’etat excite

atomique

^n’en

depend

donc pas et nous omettrons la

partie isotrope

^du

potentiel

dans la suite de cet article. Notons neanmoins

qu’on

a

generalement

^A > p et que la

partie isotrope

serait essentielle _pour la determination d’une

trajec-

toire non

rectiligne [2].

2.2 EXPRESSION DU POTENTIEL ET NOTATIONS. -

La

dependance angulaire

^{de la}

partie anisotrope

^du

potentiel

^est

identique

^{a celle du}

potentiel dipole- dipole

^au

premier

^{ordre en}

^{R - 3}

pour ^un etat excite J ⁼ 1 et un etat fondamental J ⁼ 0

[1].

Dans une base standard dans la direction du

champ magnetique,

^on peut donc 1’ecrire sous la forme

[1] :

avec

et des notations

analogues

^{a celles}

employees

^dans

une

publication pr6c6dente [1]. (9, 0, y)

^{sont les}

angles

d’Euler de la rotation

qui

^fait passer du

systeme

^des

axes de la collision

[1]

^{ou Oz est}

perpendiculaire

^au

plan

de collision au r6f6rentiel fixe de

1’espace

^ou

OZ est dans la direction du

champ magn6tique.

Lorsque

^la

partie anisotrope

^du

potentiel

^varie

en

R -6

avec la

distance, 1’expression

^{des coeffi-}

cients

uq2(x)

^est la suivante

[5] :

ou l’on ^a utilise les variables reduites :

pour decrire la collision.

Nous conviendrons _que dans la suite le

parametre

^p,

force

^{de la}

partie anisotrope

^du

potentiel qui s’exprime

en fonction de la

polarisabilitc

^{du gaz}

perturbateur

et des valeurs de LSJ pour ^{le niveau} de l’atome consi-

dere,

^est

positif.

On d6finit alors les variables _{q, 11 et} ’t :

Les modifications essentielles _par

rapport

^{a la r6f6-}

rence

[1] proviennent

seulement de la

dependance

en R diff6rente du

potentiel.

Avec les definitions

et

conventions

prece-

dentes

(p

>

0),

^la

partie anisotrope

^du

potentiel

est telle _que

1’energie

des 6tats H de la

pseudo-molecule

est

plus grande

que

1’energie

^{de 1’6tat E. Nous d6si-}

gnerons ^cette situation dans la suite _par l’indice

(+).

La situation inverse ou

EM

>

En

^sera

designee

par

l’indice ₍₂₀₁₃₎

^et obtenue en

changeant q

^en

(- q)

dans

1’6quation (1).

2.3 SYMETRIES DE LA MATRICE DE COLLISION. -

Le

hamiltonien,

^en

representation

d’interaction _par rapport ^au

champ,

^s’6crit formellement de la meme

faqon

que le hamiltonien des

systemes sym6trique

ou

antisymetrique

^dans

1’6change,

dans la refe-

rence

[1] :

Les

proprietes (5)

^{de la reference}

[1]

^{relatives aux}

sym6tries

^{de la} matrice de collision E restent donc valables. On obtient avec les memes notations :

ou

Rz(3)

^et

T(Q d6signent [1] respectivement

^les

representations

matricielles des

op6rateurs

de rotation autour de OZ et de reflexion dans des

plans

^contenant

OZ.

Rappelons

que l’indice ±

d6signe

^{ici le}

signe

de la

partie anisotrope

^du

potentiel

^et caracterise la

position

relative des courbes de

potentiel

^associees

aux niveaux 2: et H de la

pseudo-molecule

^constitu6e

par les ^{atomes au cours} de la collision. Notons

6gale-

ment que les relations

(2) s’appliquent

^a la matrice de collision de I’atome alors _que les relations

(5)

de la reference

[1]

^{sont valables} pour les

systemes sym6trique

^et

antisym6trique

^dans

1’6change.

2.4 SYMETRIES DE LA RELAXATION. ^- On d6finit les coefficients de relaxation dans les deux bases de

1’espace

de Liouville d6finies dans la reference

[1].

Les formules de _passage de l’une a 1’autre

repr6-

sentation sont donnees dans

1’appendice

^{A. Les}

crochets

d6signent

la moyenne

angulaire

^{a effectuer}

sur { Q, 0, y }

On obtient

apres

^{un calcul}

simple

utilisant les relations

(2) :

Les trois

premieres

relations de

(3)

^traduisent

respectivement [1]

l’invariance du milieu ext6rieur dans les rotations autour de la direction du

champ,

l’invariance dans le

produit

^du renversement du temps ^et de la reflexion dans des

plans

^contenant

le

champ [4], [10],

^et l’hermiticité de la matrice densite du

systeme.

Ces relations

peuvent

^etre d6duites de maniere

simple

^{en utilisant une} formulation

quantique

du

probleme [4], [10].

La derniere relation

qui

^est

1’analogue

^{de la rela-}

tion

(10.4)

^{de la reference}

[1]

permet de relier les

parametres

de la relaxation _pour des

positions

^rela-

tives inversees des courbes de

potentiel

des niveaux Z et H.

Les matrices de collisions

Z(+)

^6tant

unitaires,

il existe des relations de conservation

qui

^{se traduisent}

par :

L’ensemble des relations

(3)

conduit dans le cas

de collisions entre un atome excite et un

perturbateur

sans structure a des

caract6ristiques

^{de la relaxation}

diff6rentes de celles obtenues dans la situation de la reference

[1] (self-relaxation).

11 ne peut ^{exister de termes de}

couplage

^{entre la}

population

^{et les autres}

multipoles

de 1’etat excite.

Par contre, la relation

(10.4)

^{de la reference}

[1] ] n’ayant

pas ici

d’équivaIent,

^il peut exister des termes de

couplage ^entre alignement

^et orientation

[5].

Bien

qu’elles pr6sentent

^{une certaine}

analogie

^sur

le

plan math6matique,

les situations de la reference

[1]

et de cet article sont en definitive assez differentes.

Dans la reference

[1]

^le

perturbateur possede

^une

structure et

peut

^{donc conserver}

apres

la collision

une

partie

de 1’excitation et du moment

cin6tique.

Les matrices

I1

^et

M2

^{ne sont} pas unitaires. Au

contraire,

^on suppose ici _{que le}

perturbateur

^est

depourvu

^{de structure ce}

qui

^{se traduit en}

particulier

par la relation de conservation

(3.5).

^{11 faut noter}

6galement

que la relation

(3.4) permet

de relier les solutions de deux

problemes physiques

^distincts.

Dans la reference

[1],

^{il existe une certaine}

analogie

math6matique

mais les solutions des

systemes sym6- trique

^et

antisym6trique

^dans

1’echange

interviennent simultan6ment dans la solution du

probleme physique

avec des atomes

identiques.

On peut ^utiliser pour d6crire la

relaxation,

la base de

1’espace

^de Liouville constituee _par les

dyadi- ques I Jm > Jp I

construits sur la base standard li6e

au

champ magn6tique.

^{Les relations}

(3)

^{se traduisent}

dans cette base _{par les} relations

(4)

que l’on peut

d6duire,

par

exemple

^{a 1’aide des} relations de _passage donn6es dans

1’appendice

^A.

Les relations de conservation se traduisent dans cette base _{par :}

L’61argissement

^{et le}

d6placement

^des composantes de la raie

optique

^{sont d6finis de} la maniere usuelle par la relation :

11 en resulte _que

Cette relation ne tient _pas compte de la relaxation due a la

partie isotrope

^du

potentiel

^{de Van der Waals}

qu’il

serait facile de

rajouter

^si 1’on connaissait ce

potentiel.

En

conclusion,

^{dans le cas d’un 6tat excite J =}

1,

les relations

(3)

^et

(4) signifient qu’il

peut ^exister des termes de

couplage

^entre orientation et

aligne-

ment

n;1

^{lors de la} relaxation _par collisions en

champ magn6tique

^intense

[5].

^Le

signe

^{de ces termes}

depend

de la

position

relative des courbes de

potentiel

^des

niveaux E et 17 de la

pseudo-molecule.

^En

particulier,

les taux de transfert ^entre les sous-niveaux Zeeman

m = 0 et m = :t 1

peuvent ^etre differents.

En outre, les coefficients de relaxation relatifs à

chaque

composante tensorielle de

l’op6rateur

^de

rang k

^{sont a}

priori

diff6rents et les composantes Zeeman

optiques

^{ne sont} pas

61argies

^et

d6plac6es

de la meme

facon.

Rappelons qu’en

1’absence de

champ magn6tique,

la relaxation

possede

^la

symetrie sph6rique (2)

^et

que l’on a :

3. M6thodes de calcul des coefficients de relaxation.

- On a utilise les m6thodes d6crites dans la r6f6-

rence

[1]

pour

int6grer num6riquement 1’6quation

de

Schrodinger (la

seule diff6rence provenant ^{de la} variation en R -6 du

potentiel).

L’evaluation des taux de relaxation a ete faite

en 3 etapes :

Pour q 0,1

^{on a utilise une}

approximation

asymp-

totique

^des coefficients de relaxation

qui

^est

exposée

dans

1’appendice

^B.

Pour q compris

^entre

^0,1

^et

^20,

^{on a} resolu nume-

riquement

^les

systemes d’6quations couplees

pour 15 valeurs de _q, 7 valeurs de 0 et 5 valeurs de _(p.

Pour q

^de

l’ordre.de 100,

^{on a r6solu}

numeriquement puis

^{effectue une} moyenne ^sur

quelques

oscillations des

probabilites

de relaxation ou de transfert ce

qui

permet ^{d’estimer la} contribution aux taux de relaxa- tion de la

region

^de collisions fortes

[1].

Apres

^{sommation sur le}

parametre d’impact,

^on

obtient les taux de relaxation ou de transfert en

fonction du

champ

que l’on

exprimera

^{sous la forme :}

On utilisera _{pour la}

presentation

^des

resultats,

^les coefficients

hkkl

^ou

¡mm/)(pp’)

introduits par Faroux

[2]

et definis _{par :}

Ces coefficients

dependent

par l’interm6diaire de r

de la valeur m de la

frequence

^{de Larmor et de la vitesse}

relative. Nous nous bornerons a

presenter

les resultats obtenus sans effectuer la _moyenne sur la vitesse relative.

4. Resultats. ^- Les resultats sont

pr6sent6s

^dans

le tableau I dans le cas d’un

potentiel

^de

type

⁺

(anisotropie

^telle que

EM En).

^Une

partie

^d’entre

eux a 6t6

presentee ind6pendamment

^{dans la r6f6-}

rence

[5]

pour illustrer

I’anisotropie

de la relaxation dans les collisions en

champ

^intense.

La

figure

^{1 montre} que les termes de

couplage f 21

entre orientation et

alignement prennent

des valeurs notables des _que r est différent de 0. II _pourra donc _y avoir creation d’orientation _par collisions dans une

vapeur

alignee. D’apres

^{la relation}

(3.4)

^{le sens de}

1’orientation creee

depend

^du

signe

^{de la}

partie

^ani-

sotrope ^du

potentiel.

^{Le terme de}

couplage

^entre

alignement

^et orientation

longitudinaux fo 1 change

de

signe

pour des valeurs de L de 1’ordre de 4. Remar- quons que dans la situation de la reference

[1],

^il

existe des termes de meme nature sous forme de correlations entre les atomes

apres

^{la collision.}

Celles-ci n’6tant _pas observables

experimentalement,

nous avons

neglige

^{ces termes.}

L’anisotropie

de la relaxation se traduit

6galement

par 1’existence

d’elargissements

^{et de}

deplacements

diff6rents _pour les trois composantes de la raie

optique.

^{Nous ne}

presentons

pas ^ces resultats

puisque

la

partie isotrope

^du

potentiel

essentielle _pour

TABLEAU I

FIG. 1. ^- Variations en fonction de T (proportionnel ^a B.V-6/5)

des coefficients de couplage orientation-alignement ^{et de la} partie imaginaire ^des coefficients de relaxation des grandeurs transversales.

a) J/1 ( +) R; b) f021 ( +); c) f(10) (10)( +) [; d)

f(0-1) (0-1)( +) [;

e) f(I - 1) (1 - 1)(+) 1.

1’6valuation de

1’elargissement

^{et du}

deplacement

n’est pas

prise

^en compte ^{dans le calcul}

(le

^choix

d’une forme

precise

^et

g6n6rale

^est

difficile).

Les variations en fonction du

champ

^{des taux} de, relaxation et de transfert

exprimes

^{dans la base}

dyadique

^{Zeeman sont donnees sur les}

figures

²

et 3.

On met en evidence le comportement ^{tres different}

FIG. 2. ^- Variations en fonction de T de la valeur absolue des taux de transfert f(mm) (PP)( +) ^entre les sous-niveaux Zeeman.

a)

f (11) (- 1 - 1)(+) 1;

^{: b)}

I f (- I - 1) (00)(+) 1 = I f (11) (00)(-) 1

^;

c)

f/(11)(00)( +) I = f(-1-1)(00)( -) L’mdice

^{± repere le signe}

de l’anisotropie ^du potentiel (+ correspond ^a EM En).

en fonction du

champ

^{des taux} de transfert entre les sous-niveaux Zeeman m = 0 et m = + l.

Lorsque 1’anisotropie

^du

potentiel

^{est telle} que

1’energie

^du

niveau E de la

quasi-molecule

^est inferieure a celle des niveaux H

(potentiel

^de type

+ ),

^{le taux de trans-}

fert de m ⁼ 0 vers m ^{= -} 1 est

plus grand

que le

taux de transfert de m ⁼ 0 vers m ⁼ 1 en

champ

faible

(z

^{4 cf.}

Fig. 2).

^En

regime stationnaire,

FIG. 3. ^- Variations en fonction de T de la partie reelle des taux de relaxation. a)/(-l-l)(-l-l)(+); ; b)f(Il)(11) (+) ; c) 1(00)(00)( +); d) 1(1-1)(1- 1)( +) R; e) f(10)(10)( +) R ;

f) f(°-1’(°-1’(+) ^R.

dans le cas ou l’on excite continument les atomes dans le sous-niveau m ⁼

0;

^le sous-niveau m ^{= +} 1

sera moins

peupl6

que le sous-niveau m ^{= -} 1.

Au

contraire, lorsque EM > En (potentiel

^de

type - ),

le sous-niveau Zeeman m ^{= +} 1 sera

plus peuple

que le sous-niveau m ^{= -} _{1 pour} les valeurs du

champ

telles que T ^4. Ceci fournit donc une methode extremement

simple

pour determiner le

signe

^{de la}

partie anisotropc

^du

potentiel. Remarquons

^que

le

comportement

^{des taux de} transfert diffère selon la valeur du

champ

^{et selon le}

signe

^{de la}

partie anisotrope

^du

potentiel

^mais

qu’il

^est décroissant

aux fortes valeurs du

champ (r -r 5).

^{Le taux de}

transfert entre les sous-niveaux m = 1 et m = - 1 est

toujours

decroissant

quelle

que soit la valeur de 1:.

Un modele

simple analogue

^a celui de la reference

[1] ] (approximation seculaire) permet

^de

pr6voir

que les valeurs de saturation en

champ

^{tres fort de tous les}

coefficients sont nulles

excepte

pour

f(lo)(10) ce qui s’explique

^{bien dans la mesure ou le}

potentiel

^dans

1’approximation

^{s6culaire vu} par les niveaux m ⁼ 1 et m ⁼ 0 ^est different. Les courbes

presentees

^sur

les

figures ^{1, 2,}

^{3 montrent donc que} les diff6rents

taux de relaxation ou de transfert ne se saturent pas

encore pour ⁱ de l’ordre de 5. Neanmoins nous n’avons pas 6tendu 1’etude a de

plus grandes

^{valeurs de r}

en raison de la convergence tres lente de la section efficace en fonction

de q

pour le

potentiel

^{en R -6.}

De

plus,

pour ^{T ~}

5,

^la contribution a

longue

^distance

a la section efficace a d6cru notablement. Les resultats de la resolution

num6rique d6pendront

^{donc de}

plus

^en

plus

du modele

adopte

^{dans la}

region

^de

collisions fortes ou de toute

facon

le modele de

potentiel

^{et les}

hypotheses

^{de cette 6tude sont} peu r6alistes.

5. Discussion des

hypotheses

^{du modele. - Pour}

une

premiere approche

^des

problemes

de collisions

en

champ magnetique

intense la methode semi-

classique

^avec

trajectoire rectiligne

que nous avons

employee

^semble

s’imposer,

^{ne serait-ce} que parce

qu’elle

permet ^de

degager

1’existence d’un certain nombre d’effets fondamentaux caractcrisant 1’action du

champ magnetique

^et parce que ^son

emploi

permet ^de

simplifier

^assez considerablement la reso- lution de ce

probleme complexe.

5.1 TRAJECTOIRE ET EXPRESSION DU POTENTIEL. ^-

Meme dans le cas des atomes

lourds,

^{il est}

probable

que

l’approximation

^de

trajectoires rectilignes

^n’est

pas totalement

justifiee.

^{Dans le cas des collisions}

entre atomes

16gers,

^c’est

a fortiori

^une

approximation

mediocre

puisque

les valeurs du moment orbital relatif I sont de l’ordre de

quelques

^{dizaines. En}

outre,

1’expression adoptee

pour le

potentiel

^n’est

pas valable dans ce cas

puisque

^{les atomes animes}

d’une

grande

vitesse relative

interagissent

^{a de}

plus

courtes distances ou les effets du

potentiel repulsif d’echange

^{sont sans doute}

primordiaux.

¹¹ peut ^en resulter de

grandes

deviations de la

particule

^relative

apres

la collision.

L’approximation d’impact

^a

trajectoire rectiligne,

avec un

potentiel

^{de Van der Waals}

attractif,

peut etre valable en

premiere approximation

pour d6crire les collisions entre atomes lourds

[2].

^{Mais meme}

dans ce cas la

partie repulsive

^{a courte distance du}

potentiel

^{ne sera} pas totalement

negligeable,

^en

particulier

pour les tres

grandes

valeurs du

champ.

De

plus,

^les effets de courbure de la

trajectoire

^avec

un

potentiel

^{en R -6 ne sont} pas n6cessairement

negligeables [6].

5.2 CONSERVATION DE L’ENERGIE ET BILAN DETAILLE.

- Le modele _que nous avons

developpe

ne conserve

pas

1’energie. L’hypothese

^de

trajectoire classique rectiligne

^{decrite a vitesse constante} suppose

impli-

citement _que 1’evolution de 1’etat interne des atomes est

decouplee

^de 1’evolution des variables d6crivant la

trajectoire.

^{Ceci constitue}

1’hypothese

^la

plus simple

mais il est bien clair

qu’elle

^n’est

justifiee

que pour des

changements

^de

1’energie

de 1’etat interne

petits

devant kT.

En

presence

^d’un

champ magnetique applique

^au

systeme

la demonstration habituelle du

principe

^de

bilan detaille _{n’est pas} valable. Elle _suppose ^en effet que le

systeme

soit invariant _par renversement du temps ^ce

qui

permet ^de relier les

amplitudes

^{de diffu-}

sion des processus direct et inverse

temporels [8].

Cette condition n’est _pas realisee en

presence

^du

champ magnetique.

^On peut

cependant

^{éviter la}

difficult6 en

remarquant

^{que le}

systeme

^{est invariant}

dans le

produit

^du renversement du temps ^{et de la} réflexion dans un

plan

^{contenant le}

champ magn6- tique [4].

^{La suite de la} demonstration du

principe

^de

bilan d6taiII6

s’applique

^{alors et} l’on obtient

[10] :

Les taux de transfert _par collision obtenus au

§

^{4 ne}

satisfont _{pas a la} relation

(7).

^Les relations de

sym6trie obtenues au §

^{2 ne sont valables}

qu’d

^{la limite hm kT.}

Mais en definitive les effets

parasites

a attendre de la non-conservation de

1’energie

dans le modele ne sont certainement _pas

importants

^a la limite des faibles

champs magn6tiques (B

²⁰⁰

kG).

^{La correction}

des

petits

^effets

possibles

peut ^{etre faite en utilisant} la methode

propos6e

par Jamieson et Reid

[7] qui

donne de bons r6sultats dans le cas des collisions 6lectron-atome et

permet

^{d’obtenir des}

expressions

satisfaisant le

principe

de bilan d6taiII6 a

partir

^des

resultats du tableau I

[10].

6.

Anisotropie

^{de la} relaxation. ^- L’illustration la

plus

int6ressante de

1’anisotropie

de la relaxation

en

champ

^{fort est} 1’existence de taux de transfert différents entre les sous-niveaux Zeeman m ⁼ 0 et

m ⁼ ± 1. L’effet est observable

experimentalement ;

il

depend

^du

signe

^{de la}

partie anisotrope

^du

poten-

tiel

[5].

^{Le calcul}

asymptotique

effectue dans la reference

[5]

^revele que pour les

grandes

^{valeurs du}

parametre d’impact

^{et les}

petites

^{valeurs du}

champ

on a :

Lorsque I’anisotropie

^du

potentiel

^est telle que

EM En (potentiel +),

^{le taux de transfert de m = 0}

vers m ^{= -} 1 aux

petites

valeurs du

champ

^{est donc}

plus grand

que le taux de m ⁼ 0 vers m ⁼ 1

(avec

^la

definition des coefficients utilis6e au

§ ^2,

^{les taux de}

transfert sont

negatifs).

La forme

asymptotique

^en

r¡q3

^obtenue pour

n51

ne permet pas de donner a 1’existence de ce terme

une

interpretation simple.

^On peut

cependant

^remar-

quer

qu’il

^{est du ler ordre en}

champ

^{et du 3e ordre}

dans le

potentiel

^ce

qui

^{est le} r6sultat obtenu _par Lombardi

[9]

^{dans une autre}

situation,

^{mais on doit}

remarquer

qu’ici

^la neccssitc d’effectuer des _moyennes

angulaires

^{rend difficile toute}

interpretation simple.

L’etude

num6rique

pour ^une valeur de

(q, i)

^determinee

en fonction de

(0, Q)

^fait

apparaitre

que les collisions pour

lesquelles

^la

trajectoire

^{est contenue dans un}

meme

plan

que le

champ jouent

^{un role}

privilegie,

encore

qu’il

^{ne soit} pas

determinant,

pour l’obtention de

probabilites

de transfert II(11)(00) et II( -1-1) (00)

diff6rentes. On peut

6galement

^montrer

[10] qu’il

^existe

dans cette situation des anticroisements des niveaux

d’6nergie

^{au cours de la collision ce}

qui

^{ne se}

produit

pas

lorsque

^le

champ

^{est nul}

(i

⁼

0).

L’6tude des

probabilit6s

de transition au cours de la collision ne

permet

cependant

pas de corr6ler formellement à 1’existence de ces anticroisements le fait _que le transfert s’effectue

préférentiellement

^vers l’un des sous-niveaux Zeeman au cours du _processus

[10].

Un raisonnement intuitif permet ^de

prevoir .

1’influenee de la non-conservation de

1’energie

^{sur les}

valeurs des taux de transfert obtenues dans le tableau I.

La transition de m ⁼ 0 vers m ^{= -} 1 est

plus probable

que la transition de m ⁼ 0 vers m ⁼ + 1

(réactions

^{exo- et}

endothermiques).

^Par

cons6quent

dans le cas ou

1’anisotropie

^du

potentiel

^{est de}

type

⁺

(E1; En)

^{cela va} renforcer la difference entre les taux de transfert. Dans le cas ou

I’anisotropie

^est

de

type - (E > E )

les effets lies a la conservation de

1’energie

^{vont diminuer les effets}

sp6cifiques

^du

potentiel qui

favorisent la transition vers le niveau

m ⁼ + 1. On peut ^montrer

[10]

^{en utilisant la m6thode}

de

symetrisation

de la r6f6rence

[7]

que pour les

petites

valeurs de 1’6cart

d’energie

^les estimations de notre modele peuvent ^etre ameliorees en

remplacant

^{les taux}

de transfert obtenus dans le tableau _{I par} les

quantites :

ce

qui

constitue le choix le

plus simple

pour obtenir des taux de transfert satisfaisant au

principe

^{de bilan}

détaillé.

7.

Applications.

^{- Nous} allons donner les ordres de

grandeur

pour

quelques

^elements de OJa ^et du

champ Ba qu’on

peut lui associer. La valeur de _wa est definie _par la relation

On peut lui associer une valeur

caracteristique

^du

champ magn6tique

^d6finie par

L’evaluation des ordres de

grandeur

^de OJa ^ou de

Ba

necessite de connaitre la valeur

de p force

^{de la}

partie anisotrope

^du

potentiel.

^Une determination

theorique est

actuellement

probl6matique puisqu’elle exige

^la

connaissance des forces d’oscillateur de toutes les transitions aboutissant au niveau considere

[2, 3].

Nous

prendrons

^donc pour determiner la valeur de _p

une

approche exp6rimentale

sous-entendant les

hypo-

theses suivantes : on suppose que les collisions peuvent etre d6crites avec le

potentiel

^{de Van der Waals}

^{en R-6}

a

1’approximation

^de

trajectoire rectiligne.

^{On deduit}

en

champ

^nul

1’expression

des sections efficaces

moyenn6es

^sur les vitesses 6*

(1)

pour la relaxation des

multipoles

^{d’ordre k de 1’6tat excite de l’atome.}

L’expression

^donn6e par Faroux

[2]

^{est :}

ou

f(k)

^{est defini} par

1’equation (6)

^{et vaut}

respective-

ment

2,86 pour k

^{= 1 et}

2,55 pour k

⁼

2,

^{et m* est la}

masse reduite des atomes.

La connaissance des sections

exp6rimentales

permet 1’6valuation

de p

^{dans ce modele. On} peut ^deduire compte ^{tenu de}

(8’)

^une

expression

^du

champ Ba,

^en

adoptant

pour valeur de la vitesse dans

(8)

^{la vitesse}

relative la

plus probable

(Ce

^{choix se}

justifie

^{dans la mesure ou la}

quantite

^u

s’introduit naturellement

lorsque

^{l’on effectue la}

moyenne ^sur la vitesse relative des atomes avec une

distribution de

Maxwell-Boltzmann.)

^{On obtient}

ainsi :

où (ik

^est la section efficace

experimentale exprimee

en

A2,

^{M* la masse réduite}

atomique

^du

systeme

en grammes. Le

champ Ba

^est

exprime

^en

kilogauss.

Cette definition du

champ critique (pour lequel w ~wa) qui

sous-entend que le

potentiel

^{varie en R - 6 avec la}

distance,

^n’est certainement _pas valable _{pour les} collisions entre atomes

legers

pour

lesquelles

^{les forces}

d’echange

^{a courte distance}

jouent

^un

grand

^{role et}

pour

lesquelles 1’hypothese

^de

trajectoires rectilignes

est mauvaise. Par contre, les

hypotheses

^{doivent etre}

assez bien realisees dans le cas des collisions entre atomes lourds.

Soulignons

^une nouvelle fois _{que des}

champs magn6tiques

^{de l’ordre de}

plusieurs

^fois

Ba

sont necessaires si l’on veut observer des variations

significatives

des sections efficaces.

Nous donnons dans le tableau II les

champs critiques

^{calcul6s a}

partir

^des sections efficaces en

champ

^nul mesurees par divers auteurs, dans le ^{cas des} collisions du cadmium ou du mercure avec divers types de

perturbateurs.

^{11 va sans dire} que dans la

plupart

des cas les valeurs calculees n’ont de sens que pour les gaz

perturbateurs

^{lourds et}

polarisables (Kr, Xe),

^les

autres valeurs 6tant donnees a titre indicatif. De maniere

generale

^{les cas} favorables caracterises par de faibles valeurs du

champ critique

^{seront constitues}

(1) ^La definition des sections efficaces est celle de Faroux [2].

Si yk designe ^{le taux de} relaxation de l’observable d’ordre k de 1’etat excite, ^{on a :}

TABLEAU II

Valeurs des

champs critiques (kG) définis

par la

formule (9)

^{du texte. Les valeurs}

expérimentales

^des

sections

efficaces

^{u(2) utilisées sont celles des}

références (a) b (c) (d) (e).

(") FAROUx, ^{J. P. :} These, Paris (1969).

(h) PIKETTY-RIVES, C. A., GROSSETETE, ^{F. et} BROSSEL, J., C. R.

Hehd. Séan. Acad. Sci. 258 (1964) ^1189.

(’) JEAN, P., MARTIN, ^M. et LECLER, D., C. R. Hebd. Séan. Acad.

Sci. 264 (1967) ^1791.

(d ) LANIEPCE, ^{B. et} BARRAT, ^J. P., ^{C. R. Hebd. Séan. Acad. Sci.}

264 ( 1967) 146.

(e) SAUSSEREAU, ^{H. et} BARRAT, M., C. R. Hebd. Sean. Acad. Sci.

268 ( 1969) 475.

par les collisions d’atomes lourds

(masse

^reduite

elevee)

tres

polarisables (sections

^efficaces

élevées).

^{Les colli-}

sions

plomb-gaz

^{rares ou}

thallium-gaz

^{rares entrent}

donc dans cette

categorie.

^{Les atomes}

legers

^{dans des}

niveaux tres excites pourront

6galement

^{offrir des}

situations favorables.

Les etudes

exp6rimentales

^r6alis6es

jusqu’a present

l’ont ete dans le cas des collisions mercure

(6 3p 1)-gaz

rares et

sodium-gaz

^{rares. Dans ce dernier cas les varia-}

tions observees avec le

champ paraissent

^faibles

[11].

Dans le cas des collisions mercure-gaz rares, ^{on a} observe au cours de deux series

d’experiences

^effecíuées

dans des gammes de

champ

^{de 80 et 200 kG les varia-}

tions des taux de transfert _par collision

[12, 13].

^La

comparaison

des resultats

exp6rimentaux

^obtenus

pour le xenon et le

krypton

^aux

previsions

^{de notre}

modele permet ^{de montrer} que les variations de la moyenne des ^taux de transfert de m ⁼ 0 vers m ⁼ + ¹ sont

plus

^faibles que celles

prevues. theoriquement.

Ceci

suggere

que même dans le cas des _gaz rares

lourds,

-

I’hypothèse

^d’un

potentiel

^{en R -6}

attractif

^avec

trajectoire rectiligne

^n’est pas

suffisante

pour

interpreter

les résultats

expérimentaux.

Le resultat le

plus important [13]

^{est sans doute}

l’observation

experimentale

^de

comportements

^tres

diff6rents en fonction du

champ

^du rapport

g( -1-1) (00) Ig(ll) (00)

^des taux de transfert du niveau

m ⁼ 0 vers les niveaux m ⁼ +

1,

^{selon la nature du}

gaz ^rare.

.

Dans le cas des _gaz rares

lourds,

^{on observe} que le rapport passe par ^un minimum aux valeurs

prevues

par la theorie

pr6c6dente (~

50 kG pour le xenon et