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Submitted on 1 Jan 1928
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Sur le rayonnement γ et le dégagement de chaleur du radium et du mésothorium
D.-K. Yovanovitch
To cite this version:
D.-K. Yovanovitch. Sur le rayonnementγ et le dégagement de chaleur du radium et du mésothorium.
J. Phys. Radium, 1928, 9 (10), pp.297-306. �10.1051/jphysrad:01928009010029700�. �jpa-00205346�
LE JOURNAL DE PHYSIQUE
ET
LE RADIUM
SUR LE RAYONNEMENT 03B3 ET LE DÉGAGEMENT DE CHALEUR DU RADIUM ET DU MÉSOTHORIUM,
par M. D.-K. YOVANOVITCH.
Institut du Radium, Paris.
Sommaire. 2014 Ce travail a eu pour but de mettre au point une méthode calorimétrique permettant d’évaluer la proportion de MsTh contenue dans les sels de radium. La méthode
employée est basée sur des mesures de l’accroissement de chaleur que présente une prépa- ration contenant du MsTh du fait de la formation du RdTh. Ces mesures ont été effec- tuée à l’aide d’un microcalorimètre dont on trouvera dans l’article la description.
Soit 0394 le rapport du dégagement de chaleur produit par la préparation de Ra conte- nant du MsTh, au dégagement produit par un étalon de Ra pur. Soit I l’intensité de la préparation, mesurée en rayons y, également rapportée à l’étalon de Ra pur. Le
rapport 0394’ I a servi pour tracer une courbe qui peut nous donner, comme l’a montré Mme Curie dans un travail théorique à ce sujet (1), des renseignements concernant l’âge.
et la proportion du MsTh dans les préparations des sels de Ra.
SÉRIE VI. - TOME IX. OCTOBRE 1928 Z 10.
i. Introductions Dans le commerce, on dose le MsTh accompagné de ses dérivés
par des mesures de rayons 1~ par rapport à un étalon de Ra, les mesures étant faites dans les mêmes conditions. Le rayonnement y du MsTh provient de deux radioéléments (~) ; le
MsTh 2 (qui atteint son équilibre avec le NIsTh 1 au bout de 2 jours, après lavage définitif de la préparation) et le Th C" (Th D) qui se forme par l’intermédiaire du RaTh, du Th X et du
thoron. D’après les données expérimentales, les rayons du MsTh 2 sont plus absorbables que ceux du Ra C (dans la proportion 124/fOO, les mesures étant faites à travers 45 mm de
Pb). D’autre part, le rayonnement du Th C" est moins absorbable que celui du Ra C (dans
la proportion de 9~/9 00 à travers la même épaisseur de Pb).
L’intensité 1 du rayonnement y d’une préparation de MsTh 1 est donnée en fonction du
temps par l’équation
où Xi et X, sont les constantes de désintégration du MsTh 1 et du RaTh2 et h est une cons-
tante qui représente le rapport des pouvoirs ionisants des rayons de Th C" et de MsTh II dans l’appareil utilisé. Le maximum d’intensité aura lieu au temps 0 donné par l’équation :
(1) Mme P. CUR;1, sur le rayonnement -,, et le dégagement de chaleur du Ra et du MsTh. Comliles rendus (1921.), p. 1 02z.
(2) On peut négliger les rayons du Th B si l’on emploie un écran de filtration dépassant 1 cm de Pb.
LE JOURNAL Dg PHYSIQUE IdT LE RADIUM. - SÉRIE VI. - T. IX. - N° 8 - OCTOBRE 1928. 19.
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:01928009010029700
obtenue en posant
On voit que la valeur du maximum dépend de I~, et il en résulte que la comparaison
des préparations de 3IsTh avec un étalon de Ra, par mesure du rayonnement y. est enta-
chée d’erreurs : lorsque la préparation de MsTh est fraîche, elle est sous-estimée par
rapport au radium et l’inverse se produit avec une préparation ancienne ; en effet, l’épais-
seur de l’écran à travers lequel on filtre les rayons restant fixe, les rayons absorbables du MsTh 2 sont défavorisés au début, tandis qu’avec le temps les rayons pénétrants du Th C"
prennent l’a~-antage. D’après les travaux de Meyer et Hess (’), Mc Coy et Henderson (3)
Mc Coy et Cartledge (4) et L. Meitner (5) se rapportant à ce sujet, on voit que le problème
donne lieu à des relations très complexes.
W. Bothe (6) a abordé la question à l’aide d’une méthode basée sur les différences du
pouvoir pénétrant des divers groupes due rayons j. En traçant les courbes empiriques
, qui représentent l’intensité du rayonnement en fonction de l’épaisseur de plomb traversée,
pour des préparations de MsTh d’âge différent, cet auteur a montré qu’à l’aide de ces
courbes on peut déterminer la proportion de MsTh et Ra dans les mélanges de ces deux corps.
Cette méthode, en principe très simple, exige une grande précision des mesures, surtout
quand il s’agit de faibles intensités. Les écarts de pouvoir pénétrant pour les rayons y de Ra C, de MsTh 2 et Th C’’ ne se manifestent d’une manière sensible qu’à partir d’une épais-
seur élevée du filtre de Pb; il en résulte, en raison de l’absorption, un affaiblissement consi- dérable des intensités absolues. Pour les préparations de MsTh d’âge moyen, dans
lesquelles l’efficacité du MsTh 2 et du Th C" en rayons y est comparable à celle du Ra C,
la mise en évidence des écarts devient très délicate.
~. Relation de Mme Curie. - Le problème se pose d’une manière différente si l’on prend en considération les rayons x et leur efficacité calorifique. Par atome de RaTh
détruit, l’énergie des 5 particules x provenant du RaTh est i ,323 fois plus grande que
l’energie provenant d’un atome de Ra par émission de quatre particules ce. On peut, en effet, calculer ce nombre d’après la relation
où est le nombre d’ions produits dans l’air par une particule a; ~’, le. parcol1rs ai’une particule oc dans l’air à la pression et à la température normales, et a, une constante. En
appliquant cette formule, on trouve pour quatre particules de Ra : y-R2 .3 == 11,280 et pour
cinq particules ce du Rdrrh : = 14,49’?, en ne comptant que pour un les deux modes de transformation du Ra C. Le rapport
201320132013
947 est égal à t,3. Les préparations franches11 ,280
de MsTh contenant peu de RaTh comparées au Ra sont relativement plus riches e rayons y
qu’en rayons «, mais la proportion se modifie avec l’âge des préparations.
L’activité a du MsTh se traduit par l’accroissement du RdTh suivant la relation:
où A et R représentent les nombres d’atomes de MsTh et RdTll. Le maximum de l,
obtenu en posant dt - -0, se produit au temps t donné par
(2) Wien. Ber., t. 123 (1914), p. 1 4!~3.
(3) J. amer, chem. Soc., t. 40 (1918), p. ’1 316.
(4) J. amer. che1n. Soc., t. 4’1 (1919), p. ~0.
{5) Physik. ,71s., t.19 {191â), p. 257.
(6) Zls. f. Phys., t. 24 (i92Í), p. 10.
299 .où ,, et a 2 sont les constantes radioactives respectives du MsTh. Posant :
On trouve que le maximum a lieu pour t - 4,83 ans. La chaleur dégagée par une
préparation de MsTh dépourvue de RdTh augmentera donc pendant 4,83 ans, pour décroître ensuite.
Désignons, en suivant le raisonnement de Mme Curie, par k’ et ~" les « coefficients d’activité )) du rayonnement ;, dépendant de l’appareil de mesures utilisé. Le rayonnement
total I sera donné par la formule
E n supposant que Bo = 0, on a
Si l’on rapporte les mesures à un étalon de Ra pur dont le rayonnement y est prupor- tionnel à K2,iV (~B~, nombre d’atomes de Ra; ?., constante radioactive, coeffielent d’activité dépendant de l’appareil utilisé), on a :
où
De la même manière, désignons par A le débit de chaleur produit par l’accrois·efxxent du RdTh, à partir d’un nombre d’atomes de MsTh. Désignons encore par q1 et 12, les coefficients d’utilisation de la chaleur dans l’appareil employé. En supposant que ~i 0,
on a
Rapportons toutes les mesures calorimétriques à un même étalon dont le débit caicri-
iique est égal à on obtient :
En divisant (1) par (2), on a :
Si la production de chaleur est due uniquement à l’absorption des rayons a, on peut remplacer q2/q par la valeur calculée 1,325 d’après le rapport énergétique des rayons a du RdTh et du Ra, et en posant
-
"
on obtient
Ce rapport a été obtenn en supposant que le )IsTh ne contient pas cle Ra. Si l’on est
en présence d’un mélange de deux corps, on a, suivant (2’).
Soit un mélange, privé des descendants radioactifs du MsTh et du Ra. Au bout d’un
mois, lorsque le Ra est de nouveau en équilibre avec ses descendants à vie courte et Msth 1
avec MsTh II on détermine le rapport pp
20132013
d’après la mesure de R il faut pour celax y p
connaître x et y, ainsi que la valeur de h pour un mois.
On peut mettre Féquation (4) sous une forme plus simple en introduisant un nouveau
(,oefficieiit 7. tel que
.11 1 1 , .
On a alors la relation de Mme Curie :
3. Appareil à rayons gamma. - Pour mesurer l’évolution du Rd1°h dans un mélange
de sels de Ra et de MsTh, préalablement privés de leurs descendants radioactifs, nous
avons utilisé le condensateur à plateaux, décrit antérieurement par Mme Curie (1). Les
mesures ont été effectuées par compensation à l’aide d’un quartz piézoélectrique.
La source a été placée dans une boîte cylindrique en plomb (épaisseur 0,5 cm). Cette hoîte, supportée par un tabouret de bois, maintient la source à 42 cm du plateau du conden- sateur, de telle sorte que les rayons ,,, après avoir passé à travers 0,5 cm de plomb,
tombent normalement et symétriquement sur ce plateau. L’épaisseur de l’écran de plomb qui recouvre le condensateur était de 1 cin ; ainsi le rayonnement y a été filtré par I,~ cm
due plomb.
4. Microcalorimètre. - Dans le but de mesurer avec une grande précision les
variations du dégagement de chaleur de nos préparations, nous avons construit un calori- mètre qui diffère notablement des appareils de ce genre utilisés jusqu’ici, et qui est basé
sur le principe suivant.
Imaginons une enceinte contenant un corps, dont le débit calorifique est d Qldt ; cette
enceinte est entourée par un bain dont elle est isolée et dont la capacité thermique est de beaucoup supérieure à celle de l’enceinte. L’apport de chaleur d ~ fera croître la tempé-
rature 11 de l’enceinte jusqu’au moment où l’équilibre de régime sera établi. A ce moment,
on a dl’- 0 et
où dtYreprésente le travail extérieur fourni par le corps. On peut mesurer la différence de température entre l’enceinte ( ) et le bain ( T~), à l’aide d’un couple thermoélectrique,
dont une soudure communique avec l’enceinte et l’autre avec le bain.
Nous avons pris comme enceinte un vase Dewar (E) argenté et bien vidé. A l’intérieur,
un tube d’éhonïte (A) délimite un petit volume de 5 cm3 . Des couples thermoélectriques
(~) Journal de Physique, (~) t. 2 (~1912~ p. ï4~.
301 cuivre-constantan sont insérés dans des rainures ménagées suivant des génératrices du
tube d’ébonite de telle sorte que les soudures dépassent le tube d’un millimètre vers le bas.
Le fil de cuivre (d = 0,2 mm) est prolongé vers le bas de 4 cm au delà du tube ; toutes ces
extrémités de fil de cuivre forment une grille sans se toucher. Un bouchon d’ébonite ferme le tube (~-~) à frottement dur et porte une nacelle (C) en aluininium très mince qui se
trouve dans l’axe du tube et au-dessous, au niveau de la grille formée parles fils de cuivre.
La section verticale de ce dispositif est montrée par la fig. 1. Le tube (A) étant introduit dans le vase Dewar (E), la soudure extérieure des couples, isolée électriquement par une couche mince de vernis, dépasse le vase (E) de 3 cm vers le haut. Après avoir scellé les
petites cavités qui peuvent rester éventuellement entre le tube (A) et les parois intérieures
~iu vase Dewar, on place l’ensemble dans l’une des cavités cylindriques d’un bloc de fer
Fig. I. Fig. 2.
(pesant 30 kg) ; on achève de remplir cette cavité avec du lnercure. Le tube (A) dépasse ie
niveau du mercure d’un centimètre. Dans l’autre cavité cylindrique du bloc de fer, on place
un second vase DeBvar portant également une batterie de couples. Mais cette fois le bouchon d’ébonite (B) porte une spire conductrice, que l’on peut chauffer électriquement.
Les fils de constantan (d 0,2 mn) terminaux de deux groupes de couples sont soudés
entre eux et les fils de cuivre correspondant· sont reliés aux deux bornes d’un
galvanomètre. Ainsi les forces électromotrices de deux groupes de couples se trouvent opposées. L’ensemble du calorimètre est représenté schématiquement sur la fig. 2.
Si l’on introduit dans la nacelle du vase 1 un corps radioactif dont le débit calorifique dQ est équilibré par la fuite (d7’=0),la différence cle température (T - 1’0) entre
l’intérieur du vase et le bloc de fer produit un courant Ilierinoélec trique d’intensité 1’
décelable au galvanomètre, que l’on peut compenser en envoyant flans la spire chauffante
du vase II le courant d’une batterie d’accumulateurs. Le spot du galvanomètre est au zéro lorsque la différence de température entre l’intérieur du vase et le bloc d e fer est la même pour les deux vases. Il ne s’ensuit pas forcément que les débits de chaleur dans les deux
vases soient les mêmes, car leur capacité calorifique et leur isolement thermique ne sont
pas forcément identiques. Pour s’en rendre compte, on peut, une fois Féquilibre rétablii
maintenir le courant de chauffage de la spire du vase II et remplacer dans le vase 1 le corps
radioactif par une spire de résistance 7B On fait varier l’intensité du courant de chauffage
dans cette spire jusqu’à amener le spot du galvanomètre au zéro. Cela nécessite une intensité de courant i. On peut dire alors que le débit de chaleur est donné par la relation
Cette méthode de détermination rappelle la méthode de douhle pesée.
La méthode est valable quelle que soit la température du bloc, mais il faut éviter des- variations trop brusques de cette température...B cet effet, nous avons renfermé le bloc dans trois boîtes de zinc concentriques en garnissant de coton les intervalles.
5. Préparation du sel de Ra et de MsTh pour l’expérience. - Un mélange
contenant près de 50 pour 100 de baryum a été préalablement fractionné par cristallisations
Fig. 3.
successives en vue de le débarrasser du baryum. La tête de fractionnement a été également débarrassée du radiothorium, mais le thorium X reste avec le Ra et le MsTh. Il a donc été nécessaire de répéter pendant un mois les extractions de radiothorium, pour donner le
temps au thorium X de se détruire spontanément.
L’opération quotidienne de purification par précipitation par l’acide chlorhydrique
concentré a commencé le ler juillet 1924 et a duré jusqu’au 12 aoîit. Nous avons procédé
de la manière suivante :
Le sel est dissous dans très peu d’eau pure sur le bain-marie et l’on ajoute quelques gouttes d’acide chlorhydrique concentré. On chauffe pendant quelques minutes, afin que les cristaux deviennent t plus gros, puis on ajoute quelques centimètres cubes d’acide chlorhy- drique concentré et on laisse refroidir. On prélève le liquide surnageant qui dissout la plus grande partie du dépôt actif du Ra et du MsTh ainsi que le Ms II. On dessèche le sel et l’on
procède à une seconde opération. Le liquide prélevé est ajouté à la queue du fractionnement.
303
Le 12 août 19f£ , on a fait 4 précipitations de purification aux heures suivantes :
10 h 30,
2. 1’2 h, 3. 13 h 30,
4. 14 h.
Desséché à 14 h 16, le sel était chauffé dans des tubes à 150,C puis partagé entre
deux ampoules i et N° 2) qui ont été scellées enfin à 14 h 30.
L’évolution des descendants radioactifs du radium et du mésothorium a commencé dès le dernier prélèvement d’acide chlorhydrique, c’est-à-dire à partir de i.~ h, le 12 août 1924.
Aussitôt après la fermeture des ampoules, on a procédé parallèlement aux mesures de
rayons y et aux mesures calorimétriques. Les courbes (fig. 3) relatives aux ampoules N° 1
TABLEAU 1.
et ~o 2 montrent que le radium et le mésothorium étaient dépourvus de leurs descendants
au début de l’expérience.
6. Résultats des mesure. - Le tableau I montre les résultats des mesures relatives
aux deux ampoules depuis août 1924 jusqu’à fin juin 1928. La première colonne donne les
valeurs des intensités I de rayons 1 rapportées à un étalon de radium contenant 2î.52 mg de radium élément. La seconde colonne contient les valeurs du débit calorifique ~, rap-
portées au même étalon de radium. Le débit calorifique de cet étalon a été déterminé au
début de l’expérience et trouvé égal à 3,71 calorie par heure. La troisième colonne donne les valeurs du quotient Il
= .
/
BLes raisonnements théoriques développé plus haut ne font intervenir que l’accroisse- ment de A produit par le rayonnement oc. Mais pratiquement, à cause de l’absorption des rayonnements ~ et y dans la nacelle d’aluminium, nous avons dù introduire une correc-
tion.
Le débit calorifique 3 relatif au radiothorium et à son dépôt actif est donné par
- ào ; àt étant le débit observé au temps t > 1 mois, et oo, le débit au temps égal
à 1 mois, moment de l’évolution où le radium se trouve en équilibre avec ses produits à
vie courte. C’est sur la valeur du débit A que nous avons opéré la correction en question
relative aux rayTonnements (3 et y du radiothorium. Elle a consisté à retrancher 9,2 pour 100, conformément aux résultats obtenus à ce sujet dans un travail antérieur (s). La correc-
tion relative aux rayons 8 de VIsTh II étant moins importante, a été négligée.
En outre, en raison de la formation progressive de polonium, l’étalon de radium ne
peut pas être considéré comme absolument constant au point de vue du débit calorifique (9)
et nous avons dû introduire de ce fait une correction supplémentaire.
La courbe (fig. 4) tracée avec les valeurs de (moyenne entre les ampoules 1 et
N° 2) peut nous servir pour calculer le rapport x en utilisant l’équation (5). lln mois après
la fermeture des ampoules, le radium se trouve en équilibre avec ses produits radioactifs à vie courte. A ce moment, puisque la préparation contient du mésothorium, h a la valeur
Pour les constantes
on a adopté les valeurs numériques 0,56 et 0,8?fi respectivement. En remplaçant ces valeurs
dans l’équation (5), on trouve z _ 2,26. Ce nombre représente le rapport en ra-voilnemeilt
pour l’appareil utilisé, entre le mésothorium et le radium dans notre préparation, en
août 1924.
Les valeurs théoriques de R, en prenant 7,- ~=0,~6, y = 0,826, et les valeurs et de e -lit pour les diverses époques (tableau II) montrent un bon accord avec les valeurs de Il observées (voir la courbe de Il, fig. 4).
La méthode décrite peut donc servir à calculer le rapport 7: dans un mélange si l’on
connait h, c’est-à-dire l’àge de la préparation. Si cet âge n’est pas connu, on peut effectuer
deux mesures 7~ et l~l qui correspondent à 7t et x e T étant le temps qui sépare
les deux mesures, on a, d’après l’équation (5),
(b) D.-li. YOYA.N-OVITCH et 3Ille ’1. DORABIALSKA, C. R. t. 183 ), p. 103 î.
i I llme Pierre CURIE et D.-li. YOVAlIfOVITCH, J. t. 6, (19?:), p. 33.
305
~z
TABLEAU II.
ou
en divisant (6) par ( ~’), on obtient
T étant l’intervalle du deux mesures (T = t - to), d’où l’on peut calculer 7t quand l’âge de
la préparation est inconnu ( 1 °).
7. Conclusion.
9 . On a vérifié par la voie expérimentale la relation de 1B1me Curie en traçant la
courbe f
=
pour une préparation contenant du radium et du mésothorium en pro- lportion inconnue.
‘. On a déduit le rapport niés otho 2-iîi îïi Iradiuiîî pour cette préparation.
3. On a donné la description détaillée d’un microcalorimètre utilisé pour la mesure du débit calorifique de la préparation.
J’ai un grand plaisir à remercier Mme Curie pour l’intérêt et l’aide qu’elle a apportés à ce
travail. Je dois remercier également MlB1. G. Fournier et Proca pour leur aide amicale.
Pourtant. on peut prévoir d’après la valeur cle x et de y que le rapport R deviendrait égal à 1 pour un tige c1e la pr(’paraLion t == 6,28 ans (h = § ,122) . Dans cette région, la méthode pourrait faire défaut.
Manuscrit reçu le 2U juillet 1928.
