Diffusion de la lumière par la surface libre d'un cristal liquide au voisinage d'une transition nématique-smectique A du second ordre

HAL Id: jpa-00208310

https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00208310

Submitted on 1 Jan 1975

HAL

is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of sci- entific research documents, whether they are pub- lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers.

L’archive ouverte pluridisciplinaire

HAL, est

destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.

Diffusion de la lumière par la surface libre d’un cristal liquide au voisinage d’une transition

nématique-smectique A du second ordre

D. Langévin

To cite this version:

D. Langévin. Diffusion de la lumière par la surface libre d’un cristal liquide au voisinage d’une transition nématique-smectique A du second ordre. Journal de Physique, 1975, 36 (7-8), pp.745-748.

�10.1051/jphys:01975003607-8074500�. �jpa-00208310�

DIFFUSION DE LA LUMIÈRE PAR LA SURFACE LIBRE

D’UN CRISTAL LIQUDE ^{AU VOISINAGE}

D’UNE TRANSITION NÉMATIQUE-SMECTIQUE ^A DU SECOND ORDRE

D.

LANGÉVIN

Laboratoire de

Spectroscopie

Hertzienne de

l’E.N.S., 24,

^rue

Lhomond,

⁷⁵²³¹

Paris,

^France

(Reçu

^{le 11 mars}

1975, accepté

^{le 20}

mars 1975)

Résumé. ²⁰¹⁴ Nous avons étudié le spectre de la lumière diffusée par les ondes de surfaces excitées

thermiquement à la surface libre d’un cristal liquide ^{dans un}

champ

magnétique ^au

voisinage

^d’une

transition

nématique-smectique

A du second ordre. Nous avons mesuré la tension

superficielle

et plusieurs coefficients de viscosité : trois dans la phase nématique, ^{un dans la}

phase

smectique.

Nous avons trouvé que la tension superficielle ^{et l’une des} viscosités étaient continues à la transition,

une autre viscosité

divergeant

^avec l’exposant critique x ⁼ 0,54 ± 0,08 ^en bon accord avec la théorie de champ moléculaire. Ceci se traduit par ^une anisotropie ^très

prononcée

^du spectre ^{de la} lumière diffusée au voisinage de la transition.

Abstract. ²⁰¹⁴ We have studied the spectrum ^of light ^scattered by ^{surface waves} thermally ^excited

on the free surface of a liquid crystal ^{in a}

magnetic

field close to a second order nematic to smectic A

phase transition. We have measured the surface tension and several viscosity coefficients : three in the nematic phase ^{and one in the}

smectic

phase. We find that the surface tension and one of the viscosities are continuous at the transition, ^another

viscosity

coefficient diverges ^{with a critical} exponent ^{x = 0.54} ± ^{0.08 in} good agreement ^{with mean field}

theory.

^{As a} consequence ^we have observed a strong

anisotropy

^{of the} spectrum of the scattered

light

^{close to} the transition.

Classification

Physics ^Abstracts

7.130 ^- 7.480 ^- 7.620

L’étude des transitions de

phase nématique-smec- tique

^A du second ordre a suscité récemment un

grand

intérêt. Sur le

plan théorique

^{il a été}

prévu

^{une diver-}

gence de certaines

propriétés statiques :

^constantes

élastiques

^{de Frank}

[1],

^et

dynamiques :

coefficients de viscosité

[2, 3]. L’origine

^{de la}

divergence

peut ^être

interprétée qualitativement

^{comme ce}

qui

^{suit : cer-}

taines

régions

^{de la}

phase nématique

^se transforment

temporairement

^en

gouttes smectiques

caractérisées par ^une dimension

longitudinale (parallèle

^{à la molé-}

cule) jjj

Il et une dimension transversale

ç 1. : ç

Il et

ç 1.

sont les

longueurs

de cohérence. Une force

visqueuse apparaît lorsque

^le

liquide

^{traverse les}

plans smectiques

de la

goutte.

^{Cette force} augmente

près

de la transition où les gouttes deviennent

plus grandes

^{et subsistent}

plus longtemps :

elle donne une contribution diver- gente ^aux coefficients de viscosité. La

divergence

^des

constantes

élastiques

^{a une}

origine analogue.

^Dans

les cas où

l’hypothèse

^de

champ

moléculaire est valable

(fluctuations

^du

paramètre

^{d’ordre W}

négligeables devant l ’JI 12 »

^les exposants

critiques

^{sont les}

mêmes _que ceux de la

longueur

de cohérence :

v ⁼

0,5 [1]

^à

[3].

^{Dans la}

région critique (grandes

fluctuations de

IF) l’exposant

^des constantes

élastiques

est encore

égal

^{à celui}

de j : v

⁼

0,66,

^et

l’exposant

des viscosités est x ⁼

v/2 = 0,33 [1]

^à

[3].

Sur le

plan expérimental

la situation est encore peu claire. Les mesures donnent des valeurs

comprises

entre

0,5

^et 1 pour ^v

[4]

^à

[7],

^entre

0,33

^et

1,07

pour

x

[8, 9]

^{ou encore montrent} que ^{v = x}

[10].

^La

prin- cipale origine

^{de la}

dispersion

^{de ces résultats est la}

suivante : les constantes mesurées sont de la forme

C(T)

⁼

Co(T)

⁺

C(T)

^où

Co

^et

C

^sont

respectivement

les contributions normale et

divergente ;

^le

plus

souvent

C(T) CO(T)

^{car les mesures n’ont pas été}

faites assez

près

de la transition

(T - Tr , k 0,10 excepté

dans la référence

[10])

^{et leur}

interprétation

est peu

précise.

L’analyse spectrale

de la lumière diffusée _par la surface libre d’un

nématique

permet ^de déterminer la tension

superficielle

^et trois coefficients de viscosité reliés aux coefficients de Leslie _par

[11] :

La théorie

[2] prévoit

que les deux

premiers

^sont

régu-

liers à la transition

fil

⁼

n2

^{= 0 et} que la contribu- tion

divergente

^à f/3 ^{est :}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01975003607-8074500

746

Nous avons

entrepris

^{ces mesures sur le CBOOA}

(cyanobenzilidène-octyloxyaniline),

pour

lequel

^des

expériences

^de rayons X ^ont montré _{que :}

(ç il /-L), - 11

[12].

^Nous

espérions

ainsi être dans la situation

n3 » r30 et pouvoir

déterminer

l’exposant critique x

avec

précision.

1. Mesures dans la

phase nématique.

^{- Nous avons}

étudié le spectre de la lumière diffusée _par les ondes de surface excitées

thermiquement

à la surface libre du CBOOA dans un

champ magnétique

^{H de 3 000}

^G,

pour différents vecteurs d’onde q.

Lorsque

q ^est

perpendiculaire

^à

H,

l’orientation des molécules est

entièrement

découplée

^{du mouvement du}

liquide

^{et le}

spectre ^est

identique

à celui d’un

liquide

ordinaire de tension

superficielle

^{Q et viscosité} n2

(1) [11]. Lorsque

q est

parallèle

^{à H le} spectre ^est

plus complexe,

^il

dépend

de trois

paramètres

6, r 1, ’13

[11].

^Près de la transition l’amortissement des ondes de surface dans la direction

perpendiculaire

^au

champ

^va peu varier alors

qu’il diverge

dans la direction

parallèle

^au

champ.

^On

s’attend donc à observer une

anisotropie

^{notable du}

spectre de la lumière diffusée.

La

figure

^{1 montre}

l’aspect

^d’un spectre

expéri-

mental pour q 1 H. La courbe en traits

pleins

^{est la}

courbe

théorique [11].

^{Loin de}

Tc,

’13 est faible et les spectres relatifs à _q

//

^{H ont le même} aspect. ^On peut

FIG. 1. ^- Spectre de la lumière diffusée _par la surface libre du CBOOA en champ magnétique horizontal H 1 q pour

T - Tc ⁼ 0,1° et q ^{= 263} cm -1.

ainsi déterminer _Il et "’3

jusqu’à

^{T -}

Tc > 3°, en prenant

pour tension

superficielle

la valeur obtenue pour

q 1

^H

(2).

^{Mais la}

précision

^sur "’3 ^{est assez} mauvaise

[11].

^{Près de}

Tc

l’amortissement lié à ₁₁₃ devient

important,

les ondes de surface ne se

propagent

(1) Le mouvement du fluide ayant ^lieu perpendiculairement ^aux

molécules on conçoit ^{bien :} n2 ^{= 0.}

(2)

alp ⁼ (27 ± 2) CGS dans la _gamme de température ^étudiée.

plus

^et

l’anisotropie

^du spectre devient de

plus

^en

plus prononcée.

^{Ceci est illustré} par les

figures

^{1 et 2}

repré-

sentant des spectres

expérimentaux

pour q 1 H ^et q

// H respectivement, pris

^dans les mêmes conditions : q ⁼ 263

cm-l,

^{T -}

T,

⁼

0,1°.

Le spectre ^{de la}

figure

^{2 est} Lorentzien

(courbe

^en

traits

pleins)

^de

demi-largeur :

FIG. 2. ^- Spectre ^de la lumière diffusée _par la surface libre du CBOOA en champ magnétique horizontal H // q pour

avec A ⁼

n3/n1

^{et y =}

Qp/4 l’ q,

p

désignant

^la

densité. Nous avons effectué une étude

systématique

du

spectre

^{en fonction}

de q

pour

168 ’q ,

⁵⁰⁹

^cm-1

et de la

température

pour

0, 1°

^{T -}

Tc

^{22°. Sur}

la

figure

^{3 nous avons}

représenté

les valeurs de

Y/2 et

tl,

en fonction de

1/T

^en coordonnées

semi-logarith- miques.

^{On en conclut} que :

. n2 ^reste fini à la transition : _{Y/2 oc}

e2880/T.

2022 qi que l’on _{n’a pu} déterminer

qu’à plus

^{de 30}

de

7c

^semble néanmoins avoir ^un comportement

régulier :

il 1 ^oc

e6930/T,

^{avec une}

énergie

d’activation

plus

^élevée que Y/2, mais

comparable

^à celles mesurées pour la contribution

régulière

^de YI :

FIG. 3. ^- Résultats des mesures des viscosités _n1 et n2 pour le CBOOA.

Afin

d’exploiter

^{nos résultats} pour T -

Tc

³⁰

nous avons

supposé

que n1 restait fini à la transition ainsi _que le

prévoit

la théorie et ce

qui

^a été vérifié _par des

expériences d’absorption

ultrasonore

(Martinoty, P.,

Communication

privée).

^{Nous avons}

pris

pour valeur de _n1

près

^de

Tr

les valeurs

extrapolées

^{de la}

droite de la

figure

^{3. La valeur de Q est obtenue à}

partir

FIG. 4. ^- Résultats des mesures de la viscosité ₁₇₃ pour le CBOOA.

des

spectres

q 1 H

(2).

^{Nous en avons} déduit les valeurs de _’13 à

partir

^de

l’éq. (2).

L’ensemble des

mesures de _n3 sont

reportées

^{sur la}

figure 4,

^{en coor-} données

logarithmiques.

^{On en conclut} que la varia- tion avec la

température

^de ’13 ^est bien

représentée

par :

---

Dans cette estimation ^nous n’avons tenu compte que des

points

pour T -

Tc 1°,

^{les autres} valeurs de _n3 étant _peu

précises.

Estimons à

présent

la contribu- tion normale de _{113 :}

alo ^{est en}

général petit,

^{OE20 semble}

toujours négatif,

(X3o ^est

positif

pour les

nématiques

^connus

présentant

une

phase smectique

^A

[13] (3).

^{On en déduit que}

YI0 > Y20 ^et

n30 5 Yio 5 0,5 poise [8, 9].

^{Ceci est de}

l’ordre de notre incertitude de mesure sur n3. Par

ailleurs,

^{si l’on}

reprend

les résultats des mesures de _{y 1} des références

[8]

^et

[9]

^{en les}

interprétant

^{avec x =}

0, 50

on obtient _{pour T -}

Tc

⁼

1 °, YI "-1 0,22 poise.

Nous avons mesuré

n3 ~ 2 poises (en

prenant p -

1)

à cette même

température.

^{On en déduit}

d’après l’éq. (1)

en bon accord avec la valeur mesurée _par rayons

X [12].

2. Influence de la

pureté

^de l’échantillon. ^- Nous

avons fait des mesures sur un deuxième échantillon de CBOOA de même

température

^{de transition}

7c

⁼

83,8

^{OC. Les} échantillons ont été conservés sous

vide et

7c

^n’a pas varié

pendant

^des

périodes

^de

plusieurs

^{mois. Les}

énergies

d’activation _{pour il,} et ’12 sont les mêmes _pour les deux échantillons.

Cependant,

Il ^et ’13 étant un peu

plus

^faibles pour le

second,

^le

régime

des ondes de surface reste du type

propagatif jusqu’à

^{T -}

Tc > 0,80,

^{et la}

précision

^{sur ’13 est bien}

moins bonne _{que pour} le

premier

échantillon. On obtient en effet :

Nous

projetons

actuellement de faire des mesures avec un four

plus perfectionné

permettant ^de

s’approcher plus près de Tc

afin d’avoir une meilleure

précision

sur

l’exposant critique

^de n3 ^et étudier éventuellement l’influence de la

pureté

^du

produit

^{sur cet}

exposant.

3. Mesures dans la

phase smectique.

^{- Nous avons}

fait des

expériences

^{dans le} domaine de

température 0,1° Tc -

^{T 1°. Pour}

T,,-

T > 1° le

rapport signal

^{sur bruit se}

dégrade

^{à cause de la}

présence

d’une

importante

^diffusion

statique, probablement

attribuable aux défauts d’orientation dans la

phase smectique.

^{Nous avons obtenu} pour q 1 H des spectres ^{tout à fait}

analogues

^{à ceux de la}

phase

^néma-

tique (cf. Fig. 1).

^Pour

q // H

^le spectre obtenu était

trop

^{étroit et nous n’avons} pas pu déterminer sa

largeur.

Moyennant

^certaines

hypothèses

que ^nous

justi-

fierons ultérieurement

[14]

nous avons calculé le spectre

théorique

^et nous avons déduit des spectres

expérimentaux

pour q 1 H des valeurs de a et n2

égales

à celles de la

phase nématique près

^de

Te

Nous

envisageons

de faire des mesures

plus près

de

7c

^{où nous}

prévoyons

que les spectres pour q

// H

seront moins étroits.

4. Conclusion. ^- Nous avons montré _que le coef- ficient de viscosité _n2 restait fini à la

transition néma- tique-smectique

^{A du}

CBOOA,

^et avait la même valeur

en dessus et en dessous de

Tc.

^{Nous avons mesuré}

l’exposant critique

pour le coefficient _{n3 :}

en bon accord avec la théorie de

champ

moléculaire.

Le

régime critique

pour le CBOOA se situerait donc dans la zone de

température

^{T -}

Tr « 0,1°.

^Nous

envisageons

de refaire ces mesures

plus près

^de

T,,

afin d’améliorer la

précision

^sur

l’exposant

x, et de

compléter

l’étude de la

phase smectique.

Remerciements. ^- Nous remercions J. Dubois de la

Thompson

^CSF

qui

^{nous a}

procuré

^{du CBOOA}

très _pur, et L.

Léger

pour de fructueuses discussions.

(3) Pieranski, P., Communication privée.

748

Bibliographie [1] ^DE GENNES, P. G., Solid State Commun. 10 (1972) 753; Mol.

Cryst. Liq. Cryst. ²¹ (1973) ^49.

[2] JAHNIG, F., BROCHARD, F., ^J. Physique ³⁵ (1974) ^301.

[3] ^Mc MILLAN, W. L., Phys. ^{Rev. A 9} (1974) ^1720.

[4] LÉGER, L., Phys. Lett. 44A (1973) ^535.

[5] CHEUNG, L., MEYER, R. B., GRULER, H., Phys. Rev. Lett. 31

(1973) 349.

[6] DELAYE, M., RIBOTTA, R., DURAND, G., Phys. Rev. Lett. 31

(1973) ^443.

[7] CLADIS, ^P. E., Phys. ^{Rev. Lett. 31} (1973) 1200; Phys. ^Lett.

48A (1974) ^179.

[8] HARDOUIN, F., ACHARD, ^M. F., GASPAROUX, H., ^{Solid State} Commun. 14 (1974) 453 ; Phys. ^{Lett. 49A} (1974) ^25.

[9] HUANG, C., PENDAK, R. S., Ho, ^J. T., FLANDERS, ^P. J., Phys.

Rev. Lett. 33 (1974) ^400.

[10] SALIN, D., SMITH, I. W., DURAND, G.,,J. Physique ^{Lett. 35} (1974) ^{L 165.}

[11] LANGEVIN, D., BOUCHIAT, M. A., ^J. Physique ³³ (1972) 101;

J. Physique Colloq. ³³ (1972) ^C1-77;

LANGEVIN, D., J. Physique ³³ (1972) ^249.

[12] ^Mc MILLAN, ^W. L., Phys. ^{Rev. A 7} (1973) ^1419.

[13] GAHWILLER, Ch., ^Mol. Cryst. Liq. Cryst. ²⁰ (1973) ^301.

[14] LANGEVIN, D., ^à paraître.