Mesure absolue des radioéléments émetteurs β par la méthode de l'angle solide défini

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Mesure absolue des radioéléments émetteurs β par la

méthode de l’angle solide défini

B. Grinberg, Y. Le Gallic

To cite this version:

MESURE ABSOLUE DES

RADIOÉLÉMENTS ÉMETTEURS

03B2

PAR LA MÉTHODE DE L’ANGLE SOLIDE

DÉFINI

Par B. GRINBERG et Y. LE

_GALLIC,

Section Mesures du Commissariat à

l’Énergie

Atomique,

Fort de Chatillon, Fontenay-aux-Roses.

Sommaire. 2014 La méthode de

l’angle solide défini a été modifiée de _façon à éliminer la _plupart des corrections _qu’elle impose généralement. En _outre, on a _développé une méthode de détermination de la fraction transmise du _rayonnement. Cette méthode a été _utilisée, tant _{pour la} mesure

d’émet-teurs 03B2 purs (32P, 35S), que pour les émetteurs 03B2-03B3 (60Co, 131I et 24Na). Les déterminations faites à l’aide de cette

méthode

et _{celles obtenues par d’autres (403C0,} coïncidences _03B2-03B3) sont _toujours en bon accord et dans les limites de _{précision escomptées.}

PHYSIQUE APPLIQUÉE 17, MARS 1956, :

1. - Introduation. -

La

mesure

absolue des

émetteurs p

par la méthode dite de

«l’angle

solide défini » a d’abord été étudiée et décrite en 1947

par Zumwalt

[1].

Cette

technique

a

_depuis

fait

l’objet

d’un certain nombre de travaux

_ayant

_pour

objet,

soit de la

_simplifier,

soit d’en améliorer la

précision

[2,3].

Cette méthode ne nécessite

qu’un

matériel

cou-rant fort

_simple,

_que tout laboratoire utilisant des

radioisotopes

peut

se _procurer, et c’est ce

_qui

en

fait l’intérêt. Mais telle

_quelle

a

jusqu’ici

été

pra-FiG, 1. - _{s :}

support de source

S : source émettrice.

tiquée,

elle

_exige

des corrections

_délicates

et

nom-breuses,

dont souffre sa

précision.

Aussi a-t-elle

été

_{progressivement}

abandonnée _{par les} labora-toires

_{spécialisés}

dans

_{l’étalonnage}

des

radio-éléments tels que le National Bureau of Standards

(U.

S.

_A.),

le National

_Physical

_{Laboratory (G.-B.),}

le

_Royal

Cancer

_{Hospital (G.-B.),}

Au cours du

_{présent travail,}

nous nous sommes

proposés

de rechercher s’il était

_possible

de modifier les conditions

_{expérimentales,}

telles

_qu’elles

étaient utilisées

_jusqu’ici

_{par les différents}

auteurs,

de

façon

à éliminer certaines

_corrections,

à

amé-liorer la

_précision

sur les

_autres,

à lever ainsi les

principales

objections qui

sont

_opposées

à cette

méthode..

Rappelons

brièvement son

_{principe :}

la source

radioactive à mesurer est

_placée

face à la fenêtre

dtun

_{compteur-cloche Geiger-Müller,}

sur son axe

_(fin.

_1).

L’activité vraie

_A"

_objet

de la mesure et l’acti-vité mesurée

_{A., exprimées,}

la

_première

en

nom-bre de

_{désintégrations}

_{par seconde} et la seconde en

nombre

_{d’impulsions}

_par seconde sont _{liées par la}

relation :

dans

_{laquelle :}

:

étant

_l’angle

solide « utile _», sous

lequel

le

_compteur

est vu de la _source,

Frd

= facteur de rétro diffusion

(support

et

fond de

_{l’enceinte),}

Fd

= facteur de diffusion par

l’air,

la _source et

la

_fenêtre,

Fr

facteur de réflexion par les

parois,

Ft

== facteur de transmission affectant les

rayons émis dans S2. Ce facteur

_correspond

à

l’absorption

du

_rayonnement

_{par l’ensemble}

_air,

fenêtre,

gaz du

compteur.

La détermination des différents facteurs de la formule

₍₁₎

est délicate. Pour en réduire le

nombre,

Glendenin, Taylor

et Tabern

_[4]

ont utilisé un

faisceau

_{diaphragmé ;}

leur choix du diamètre du

diaphragme

repose, non sur une étude

expéri-mentale,

mais sur cette

_{hypothèse, qu’il}

suffit _pour

qu’un

rayon soit

compté,

qu’il

rencontre la cathode

à au moins 2 cm de la fenêtre.

Un des facteurs dont la détermination est la

_plus

36 A

délicate est celui

_qui

_correspond

à

_{l’absorption}

_par

le milieu :

_{air-fenêtre’gaz}

du

_compteur

_{que les}

rayons traversent avant de

pénétrer

dans la zone

sensible.

_{L’extrapolation}

des courbes

_{d’absorption}

dans

_{l’aluminium,}

telle

_qu’elle

est

_{généralement}

pratiquée

est très

_discutable,

surtout _pour les

rayonnements

mous. Pour lever cette

objec-tion, Gleason,

Taylor

et Tabern

_[3]

calculent le

coefficient

_{d’absorption (J.}

aux

_épaisseurs

voisines

de zéro à

_partir

d’une formule établie _par les

auteurs

_(go

=

0,017

E-1.43max) et en

déduisent

l’absorption.

2. -

Étude

du

dispositif

expérimental.

- Le

pré-sent _{travail repose} sur une _remarque

_{préliminaire.}

Considérons des

_positions

successives :

_Pl,

_P2,

P8,

etc... d’une même source

_supposée

_ponctuelle,

Fig. 2.

sur l’axe du

compteur (fig. 2).

Si,

au cours de ces

_{déplacements,}

_p le

rapport - A.

ne _{varie pas,}

G-Ft

p

c’est

_que

le

_produit

des coefficients

Frd.Fd.Ft

reste

_{constant ;}

cela n’est

_possible

_que dans les

trois éventualités suivantes :

- _ou bien les variations

respectives

de ces

coef-ficients se

_compensent

de

façon

à ce _{que leur}

pro-duit reste

_constant,

_hypothèse

hautement

im-probable,

- _ou

bien,

chacun de ces

_{coefflcients,}

tout en

étant différent de

1,

ne varie pas au cours du

déplacement.

Cette

_hypothèse

est

_également

à

_rejeter.

En

effet,

les

_phénomènes

de diffusion et de réflexion

dépendant

de la

_géométrie,

une modification de celle-ci entraine

_{obligatoirement}

une variation de

tout facteur différent de 1.

2013Ou bien

_enfin,

la contribution à

_Am

des

phénomènes

correspondant

respectivement

à

cha-cun de ces

facteurs,

est

négligeable.

Cette

éventua-lité est la seule

_{qui puisse}

être retenue. Dans ce cas :

_Fld

=

Fa

=

Fr

=-

1,

_et la formule de

Zum-walt,

comme la mesure

_aussi,

se

simplifient :

Il est _{évident que, si de} telles conditions sont

réalisables,

elles ne

_peuvent

l’être

qu’en

faisceau

suffisamment

_diaphragmé

_pour

_qu’aucun

des

rayons

diffusés,

rétro diffusés ou

_réfléchis,

ne

_puisse

pénétrer

dans le

_compteur.

Voir si la condition

_qui

vient d’être définie est

pratiquement

réalisable,

c’est-à-dire voir s’il est

possible

de définir un domaine de

positions

de la

source _pour

_lequel

la loi de l’inverse du carré de la distance est

_respectée,

est

_l’objet

de la

_première

partie

du

_présent

travail.

FIG. 3. - Différents

types de _diaphragmes.

Quatre

types

de

_diaphragmes,

dont deux à ouverture

_cylindrique

et deux à ouverture

_conique,

ont été étudiés

_{(fig. 3).}

Le

_plomb

antimonié a été choisi en raison de sa

dureté

_qui

_permet

un

usinage

précis.

Dans

_chaque

_type,

on a fait varier le diamètre de l’ouverture et

_{l’épaisseur.}

FIG. 4. -

Dispositif expérimental.

L’étude a d’abord été faite avec du

phosphore-32 choisi en raison de

l’énergie

de son _rayonnement.

La source aussi

_ponctuelle

_que

_possible

₍₀

1

_mm)

déposée

sur film de

_{polystyrène,}

était

placée

La distance de la source à la base de l’enceinte était

_{toujours supérieure}

à 40 mm, distance au

delà de

_laquelle,

ainsi

_qu’un

essai

_{préliminaire}

avait

_permis

de le

constater,

la rétrodiffusion par le

_fond,

même sans

_diaphragme,

est

_{inappréciable.}

Pour chacune des

_positions

et chacun des

dia-phragmes,

on a calculé :

a)

Am

est naturellement

_corrigé

du

mouve-ment _propre et des

_pertes

de

_comptage.

_Signalons,

en _{outre, que} le

_compteur

utilisé avait à

l’origine

une

_pente

de 0 _pour cent _{pour 100} volts.

FIG. 5.

c)

Ft

est déduit du _parcours total des rayons

jusqu’à

la zone sensible

_(fig.

_5),

il résulte de :

4

=

parcours dans l’air.

l2

=

0,4

mg /cm2,

parcours dans le

compteur

jusqu’à

la zone sensible

_(hélium

à 68 cm de

pression).

l3 = 1,4

mg/cm2,

épaisseur

de la fenêtre du

compteur.

. Une erreur de 1 mm sur le

parcours dans le

compteur

et une erreur simultanée de

_0,1

_mg sur

l’épaisseur

de la fenêtre ne se

_répercutent

_{pas de}

façon

appréciable

sur

_.Ft.

Il ne

s’agit

d’ailleurs ici

que d’une

première approximation

de

Ft

qui

sert

uniquement

à définir les conditions

expérimen-tales pour

lesquelles

les autres facteurs sont

négli-geables.

Cette étude a conduit aux _{conclusions suivantes :}

Am

10 le

rapport G. Ft

est constant tant _que

_l’angle

solide ne

_dépasse

_pas une certaine valeur

n403C0

1 pour

_{cent .}

Ceci est

_{réalisé lorsque}

( 4

03C0 p , q

l’ouverture du

_diaphragme

est faible et la distance

source-compteur

suffisante ;

20 les résultats les

_plus

satisfaisants ont été

obtenus :

a)

pour les

émetteurs p

purs, avec un

diaphragme

de

_plomb

antimonié de 2 mm

d’épaisseur,

à

ouver-ture

_conique

sans revêtement d’aluminium. La

conicité choisie est telle _{que les rayons issus de}

sources

comprises

entre P4 et P8 sont sensiblement

rasants. La

_positionp4

coïncide _{à peu}

_près

avec le

sommet du cône

_qui

définit l’ouverture du

dia-phragme.

Avec ce

diaphragme,

les résultats ont été

les suivants :

Positions ... 2 3 4 5 6 7 8

Rapport AM

.. 2,26 2,60 2,57 2,54 2,56 2,5 8 2,56 G. Ft . .

On voit donc que de 3 à 8 le

rapport

est constant

aux erreurs

statistiques près.

b)

pour les émetteurs

j3-y

avec un

dia-phragme

de

_plomb

revêtu d’aluminium

_qui

ab-sorbe les

_{photoélectrons}

et les électrons

_Compton

dont la somme en certains cas

_peut

atteindre

10 _pour cent

_(laaAu)

et même 20 _pour cent

(131I)

de l’activité mesurée totale. Là encore le

diaphragme

conique

a donné les meilleurs

résul-tats. Voici les résultats obtenus avec de l’or 198 :

Positions ... 2 3 4 5 6 7 8

Rapport AM

5,93 6,15 6,10 6,06 5,98 6,20 5,98 G. Ft

A

_partir

de la

_position

_3,

le

_rapport

est constant

aux erreurs

_{statistiques près.}

Ceci nous conduit à des conditions

expérimen-tales sensiblement différentes de celles utilisées

par

Gleason, Taylor

et Tabern :

-

angle

solide

_pratiquement

de l’ordre de

2 j1000

au lieu de

_1,5

à

_1,9

_pour

_{cent ;}

- diamètre moyen du

diaphragme

de 4 à 8 _mm,

au lieu de 14 à 18 _{mm ;} -- faisceau de

rayons ne touchant pas la _coque

du

_compteur.

Ces conditions

_optima

ont été

_adoptées

_pour la deuxième

_partie

de cette

_étude,

avec une

_légère

modification- toutefois,

pour

permettre

la mesure

des émetteurs mous. Le

_diaphragme

a _été

rap-proché

de la fenêtre du

_compteur

si bien _que la distance minimum

_{source-compteur}

a été ramenée

de

_5,7

_{mg /cm2 à 2,9 mg /cm2 (position}

_2).

3. - Détermination de la fraction transmise.

-Le

_dispositif

décrit

_plus

haut

_(diaphragme

de

o =

4mm)

placé

contre la fenêtre étant mis en

place,

supposons

qu’on déplace

une source

ponc-tuelle axialement dans la zone où la contribution

à

Am

des rayons autres _que ceux émis dans Q et

38 A

.

diffusion,

sont

négligeables.

En

_{chaque point,}

nous

avons :

FIG. 6.

FIG. 7.

Si

_{l’absorption}

dans l’air est

_{exponentielle}

log

Ft

= -

yz

(x

=

parcours air + fenêtre + gaz

compteur),

et

FrG. 8.

Nous avons

_vérifié,

en

_traçant

la courbe

log

-4-i

G

1

en fonction de _x,

_qu’il

en est

rigoureusement

ainsi. Ci-dessous les courbes obtenues avec

32p,

35S,

131I et 6°Co

_{(fig. 6,}

_{7, 8, 9).}

Sur ces courbes

les

_points

entourés d’un rond

₍₀₎

_{correspondent}

à

des

_positions

de la source situées _en dehors de la zone

_plus

haut

_{définie, positions}

_par

_conséquent

où la contribution des _rayons réfléchis ou diffusés cesse d’être

négligeable.

L’extrapolation

à

_l’origine

_(où

_Ft

=

1)

de la droite obtenue donne

Av.

On en déduit ensuite

our cha ue radioélément F =

Am

1

_our les pour

chaque

q radioélément

Ft =

t=

AM G -r

pour les

G

_Av

p

diverses

_positions

de la source. On a obtenu

_ainsi,

pour les

positions

les

plus

couramment

utilisées,

les valeurs

_figurant

au tableau 1.

TABLEAU 1

4. - Mode

_{opératoire pratiqua.}

-

a)

Pré-paration

des sources. - On

dépose à

l’aide d’un

_pycnomètre

une

_goutte

de la

solution

à

mesurer ; on en détermine le

_poids

P

_corrigé

de l’erreur

_{d’évaporation}

en cours de

_pesée

à la

microbalance ;

ordre de

_grandeur

de _{P : 1 à 4 mg.}

Après

évaporation

à la

_lampe

à

_infrarouge,

la

source a un diamètre n’excédant

pas 1

à 2 mm.

b)

-

Support

de source. - Au début de cette

étude,

on a utilisé du film de

_polystyrène

_pour

rendre

_négligeable

l’effet de rétro diffusion. Mais

FIG. 10. ---- Dispositif

pour centrer les sources.

il s’est _{avéré que} dans les conditions de

canalisa-tion

_utilisées,

la nature du

_support

est sans

impor-tance : en

_plaçant

un réflecteur de

_plomb

contre

le film de

_{polystyrène,}

on n’a observé aucune

augmentation

de

Am.

Toutefois,

le

_polystyrène

est

très commode en ce

_qu’il

_permet

de centrer la source sur la

_pointe

noircie d’un

support

sur

lequel

on

_place

l’anneau

_porte-source

( fig.10).

c)

Diaphragmes.

- Ceux

qui

ont été

adoptés

et

qui

conviennent à la

_plupart

des cas sont

repré-sentés dans les

_figures

Il et 12.

5. - précision. - On a :

Av =

,v =

A.

G. Ft. p

.

Av

étant

_exprimé

en

_{désintégrations}

_{par seconde}

et _{par gramme. Cette} formule ne tient pas

_compte

de

_{l’autoabsorption}

_que nous avons

systémati-quement négligée

au cours de

_l’exposé.

Nous avons en effet

_toujours

travaillé avec des solutions sans

Fie. 11. -

Diaphragmes utilisés pour émetteurs p .

Diaphragme

1 {a= 4mm b=37mm

(&=3,7mm. Diaphragme 2

b = 7,4 mm.

b = _{7,4 mm.}

Fie. 12. - Diaphragmes utilisés pour émetteurs

Py Diaphragme 1 a=4mm

Diaphragme 1

{

_{b 3 mm.} Diaphragme 2 a = 8 mm

Diaphragme 2

b 6 mm.

entraîneur,

donnant des sources de

poids

super-ficiel

_négligeable

_et,

_par

_conséquent,

sans

auto-absorption appréciable.

Dans les cas où celle-ci ne

_pourrait

être

_négligée,

la correction

_qui

en

résulterait serait au

_{plus égale}

à celle dont il

fau-drait tenir

_compte

si cette même source était

mesurée au

_compteur

4n.

-

erreur sur la

_{pesée :}

2

/1

000 ;

-

erreur sur G : les

_diaphragmes

ont été usinés

au centième de

_{millimètre ;}

l’erreur sur la distance

40 A

le

_diaphragme

utilisé

_{(0 = 4}

_mm)

une limite

supé-rieure

_qui

_dépend

de la

_position

de la source.

âG

en P4 :

A G G 1,3

pour cent en P8 :

A-G

0,4 pour cent

G

Avec un

_diaphragme

de 8 _{mm, que l’on} utilise dans

certains _{cas, l’erreur} est

_plus

_{faible ;}

Erreur sur _Am. Il

_s’agit

de l’erreur

statistique

dont on est en

_général

_{maître ;}

elle n’excède pas

0,5

pour

cent ;

Erreur sur

_Ft.

Cette

_grandeur

est déduite de

Ao,

obtenue elle-même _par

_{extrapolation}

des courbes

_6,

_7,

8 et 9. L’incertitude maximum sur

cette valeur

_extrapolée,

déduite des

_courbes,

est

de : .

1 _{pour’ cent pour 3.IS 3 pour cent pour 6°Co} 1 _{pour cent pour 131I ; 0,5 pour cent pour 32P.}

Ce sont les limites

_supérieures

des erreurs

com-mises sur les

Ft

correspondants.

Par

_conséquent,

la limite

_supérieure

de

_l’erreur,

dans le cas de sources sans correction

d’auto-absorption

et de

_poids

_moyen de _{2 mg,} est de :

2,5 pour cent _{pour 32p} 3 _{pour cent pour 35S et 131I} 5 pour cent _{pour 6°Co.}

La moins bonne

_précision

dans le cas du cobalt tient au fait _que,

_{les g}

de ce _corps étant

_beaucoup

moins

_énergiques

_que ceux de

_l’iode,

la

_présence

des _y

_qu’il

faut soustraire et sur

_lesquels

l’erreur

statistique

est inévitablement

_plus

_grande

se

réper-cute _pour lui de

_façon

_plus

notable.

V. - Résultats. - La validité de

ce

_qui

pré-cède a été testée en mesurant l’activité de diverses solutions des radioéléments

_précités,

d’une

_part

à

l’aide de

_l’angle

solide

_défini,

d’autre

_part

soit au

compteur

403C0,

soit par les coïncidences. Les

résul-tats ont

_toujours

été concordants dans la limite des

erreurs

_{prévues ;}

en voici

quelques

_{exemples :}

Radioélément ... 35S 32P "0 Co 131J 24Na

Angle Solide ... 1,87 6,47 3,96 4,97 2,40

4n G. M... 1,83 6,45 3,99 4,93 2,42

Coïncidences fi-y ... 4,07 5,05 2,48 En

_outre,

des solutions

_{étalonnées,}

_{soit par} A. E. R.

_E.,

soit par le N. P.

L.,

ont été mesurées par nous à

_l’angle

solide défini :

Radioélément ... 32p 131I

Angle Solide ... _1,005 2,06

4n _{proportionnel} N. P. L. 1,03

403C0 G. M.

_{(C.E.A.) ...}

1,022 2,13

A. E. R. E... 2,0

Conclusion. - La méthode de

l’angle

solide

défini,

telle

_qu’elle

est décrite

_plus

_haut,

est

cou-ramment utilisée _{par la} Section Mesures

concur-remment avec les autres méthodes. Elle a

l’avan-tage

d’être très

_rapide

et

_simple,

de donner des

résultats

_parfaitement

_{reproductibles}

et d’une

pré-cision

_comparable

à celle des autres

_techniques

(4?7 G.M., coïncidences) (1).

Nous tenons à remercier Mme Thénard _pour l’aide efficace

_qu’elle

nous a

_apportée

tout au

_long

de ce travail.

Manuscrit reçu le 9 _septembre 1955.

(1)

Chacune des méthodes ne _peut naturellement être utilisée que pour des activités spécifiques supérieures à une

certaine valeur. Ce seuil de sensibilité pour le dispositif

d’angle solide utilisé par la Section Mesures est d’environ

10U C/cc pour 37p et 30U C/cc pour 35S.

RÉFÉRENCES

_{BIBLIOGRAPHIQUES .}

[1] ZUMWALT, (L. R.), M. D. D. _{C., 1346, 1947.}

[2] BURTT, Nucleonics, 5-2-28, août 1949. [3] GLEASON TAYLOR

et _TABERN, Nucleonics, 8-5-27,