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Projet MERMAID : Mesures Expérimentales Représentatives et Modélisation Air Intérieur Détaillée

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Academic year: 2022

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Projet MERMAID : Mesures Expérimentales Représentatives et Modélisation Air Intérieur Détaillée

Caractérisation détaillée de l’air intérieur des bâtiments énergétiquement performants

Mai 2016

N° de contrat : 1262C0023

Projet de recherche coordonné par : Coralie Schoemaecker, laboratoire PC2A Appel à projets de recherche : PRIMEQUAL

RAPPORT D’ETUDE/DE RECHERCHE

(2)

REMERCIEMENTS

Je remercie au nom des partenaires du projet MERMAID les membres du Comité de suivi du projet : Mme Souad Bouallala et M. Pierre Deroubaix, ingénieurs ADEME en charge du suivi et du co-suivi du projet, M.

Christian George, M. Christian Seigneur et M. Hervé Plaisance, tuteurs du projet. Nous remercions également les étudiants de master, les chercheurs (Alain Clappier, Jean-Luc Ponche, etc), et post- doctorants (Michael Ward, Maxence Mendez), le personnel technique (Sébastien Batut, Sébastien Germain, Sébastien Coudert, Vincent Gaudion, Thierry Léonardis) ayant participé au projet ou donné des conseils pour son bon avancement, ainsi que les établissements scolaires où ont été réalisées les mesures.

Coralie Schoemaecker (laboratoire PC2A)

CITATION DE CE RAPPORT

ADEME. Coralie SCHOEMAECKER, Benjamin HANOUNE, Denis PETITPREZ, Patrick LEBÈGUE, Nathalie LECLERC, Xavier PINGENOT, Christelle SCHNEIDER, Marie VERRIELE, Sébastien

DUSANTER, Nadine LOCOGE, Stéphane LE CALVÉ, Pierre BERNHARDT, Maxence MENDEZ, Nadège BLOND, Didier HAUGLUSTAINE, Fangfang GUO, Isabelle CHARPENTIER, Patrice BLONDEAU, Marc ABADIE. 2015. Projet MERMAID : Caractérisation détaillée de l’air intérieur des bâtiments

énergétiquement performants par couplage entre Mesures Expérimentales Représentatives et Modélisation Air Intérieur Détaillée – Rapport. 178 pages.

Si le rapport est en ligne, ajouter : Cet ouvrage est disponible en ligne sur www.ademe.fr, rubrique Médiathèque

En français :

Toute représentation ou reproduction intégrale ou partielle faite sans le consentement de l’auteur ou de ses ayants droit ou ayants cause est illicite selon le Code de la propriété intellectuelle (art. L 122-4) et constitue une contrefaçon réprimée par le Code pénal. Seules sont autorisées (art. 122-5) les copies ou reproductions strictement réservées à l’usage privé de copiste et non destinées à une utilisation collective, ainsi que les analyses et courtes citations justifiées par la caractère critique, pédagogique ou d’information de l’œuvre à laquelle elles sont incorporées, sous réserve, toutefois, du respect des dispositions des articles L 122-10 à L 122-12 du même Code, relatives à la reproduction par reprographie.

En anglais :

Any representation or reproduction of the contents herein, in whole or in part, without the consent of the author(s) or their assignees or successors, is illicit under the French Intellectual Property Code (article L 122-4) and constitutes an infringement of copyright subject to penal sanctions. Authorised copying (article 122-5) is restricted to copies or reproductions for private use by the copier alone, excluding collective or group use, and to short citations and analyses integrated into works of a critical, pedagogical or informational nature, subject to compliance with the stipulations of articles L 122-10 – L 122-12 incl. of the Intellectual Property Code as regards reproduction by reprographic means.

(3)

3 TABLE DES MATIERES

Résumé ... 7

1. Contexte du projet MERMAID : Etude de la Qualité de l'Air Intérieur ... 8

1.1. Etat de l'art sur les mesures de la Qualité de l'Air Intérieur ... 8

1.2. Spécificité des bâtiments énergétiquement performants ... 9

1.3. Processus contrôlant la Qualité de l’Air Intérieur (QAI) - modélisation de la QAI ... 9

2. Méthodologie ...11

2.1. Stratégie d'échantillonnage sur le terrain ...12

2.1.1. Précampagnes - Mesures moyennées ...12

2.1.2. Campagnes intensives - Mesures résolues dans le temps ...16

2.2. Stratégie de modélisation ...18

3. Résultats obtenus ...23

3.1. Précampagnes ...23

3.1.1. Paramètres de confort, ozone, NO2 et particules ...23

3.1.2. Analyses des mesures COV ...27

Analyse des COVs "standards" ... 28

Identification des sources - extension de l'analyse à d'autres COV ... 31

Analyse détaillée de chaque bâtiment ... 33

3.1.3. Choix du bâtiment pour les campagnes intensives ...34

3.1.4. Conclusion sur les précampagnes...35

3.2. Campagnes intensives : mesures et modélisation ...35

3.2.1. Caractérisation physique de la pièce étudiée (ventilation, paramètres de confort et lumière) ...36

Mesure des débits de ventilation ... 36

Paramètres de confort (T, RH) ... 37

Caractérisation de la lumière dans la pièce ... 39

3.2.2. Présentation des mesures des COV - comparaison avec la précampagne ...41

3.2.3. Description des conditions utilisées pour calculer les profils modélisés ...44

3.2.4. Analyse des profils de COV d'origine majoritairement intérieure ...45

Identification des sources intérieures par mesure FLEC ... 45

Analyses des profils résolus dans le temps des COV ... 48

Représentativité des mesures de COV lors des campagnes ... 56

3.2.5. Analyse des niveaux de concentration en polluants extérieurs : NOx et O3 et COV extérieurs ...58

Analyse des profils d'ozone ... 58

(4)

Analyse des profils de NO et NO2 ... 60

Episodes de pollution extérieure : observation de pics de COV ... 63

3.2.6. Analyse des niveaux de concentration et distribution granulométrique des particules...65

Effet de filtration de la ventilation ... 65

Analyse des profils des particules - Episodes de pollution extérieure ... 66

3.2.7. Mise en évidence de la réactivité chimique en air intérieur ...70

Analyse détaillée de la réactivité chimique en condition normale d’utilisation du bâtiment ... 70

Influence des conditions forcées sur la réactivité chimique ... 74

3.2.8. Conclusion sur les campagnes intensives ...76

3.3. Scénarios basés sur la modélisation ...77

3.3.1. Comparaison avec des modèles existants - analyse de scénarios influençant les précurseurs de radicaux ...77

3.3.2. Interprétation des mesures de la campagne SURFin (sans ventilation mécanique) ...82

3.3.3. Impact des différentes conditions environnementales sur la production des espèces secondaires ...85

3.3.4. Scénarios représentatifs de l'occupation d'une école ...88

Facteurs d’émission en polluants dans la salle de classe ... 89

Concentrations extérieures ... 89

Rayonnement ... 90

Scénarios de ventilation ... 90

Résultats issus des scénarios "école" ... 90

3.3.5. Modélisation des processus de formation et transformation des particules ...92

3.3.6. Analyse de sensibilité des différents paramètres d'entrée du modèle ...94

Calcul de sensibilité « manuel » ... 94

Modélisation de la sensibilité ou calcul systématique de la sensibilité ... 95

Résultats ... 96

3.3.7. Conclusion sur les travaux de modélisation ...98

4. Recommandations...98

4.1. au regard des mesures moyennées - précampagnes ...98

4.2. au regard des mesures résolues dans le temps ...99

4.3. au regard des travaux de modélisation ... 100

4.4. Bilan des recommandations ... 101

5. Conclusions / Perspectives ... 101

Références bibliographiques ... 103

Sigles et acronymes ... 115

6. Annexes ... 117

6.1. Annexe 1 : Précampagnes ... 117

(5)

5

6.1.1. Article précampagnes ... 117

6.1.2. Profils RH, T, CO2 dans les différents bâtiments ... 118

BBC1 ... 118

BBC2 ... 119

PEB ... 120

THPE 1 ... 121

THPE 2 ... 122

THPE 3 ... 123

THPE 4 ... 124

THPE 5 ... 125

THPE 6 ... 126

THPE 7 ... 127

6.1.3. Profils dans différents COV standards ... 127

Aldéhydes ... 127

Aromatiques ... 128

Alcanes ... 128

Ethers de Glycol... 128

Composés chlorés ... 129

6.1.4. Analyse des ratios In/Ext ... 129

Aldéhydes et Cétones... 129

Aromatiques ... 130

Alcanes ... 130

Ethers de Glycol, Terpènes et Composés chlorés ... 131

6.1.5. Analyse des ratios occupé/inoccupé ... 131

Aldéhydes et Cétones... 131

Aromatiques ... 131

Alcanes ... 131

Ethers de glycol ... 132

Terpènes ... 132

6.1.6. Liste des 15 COV majoritaires par bâtiment ... 132

6.1.7. Liste des COV identifiés dans au moins 1 bâtiment à une concentration supérieure à 1µg/m3 eq toluène hors « COV PREBAT» ... 134

6.2. Annexe 2 : présentation de INCA-Indoor ... 142

6.2.1. Article INCA-Indoor ... 142

6.2.2. Description détaillée des différents processus décrits dans INCA-Indoor ... 143

6.2.3. Echange avec l’extérieur ... 143

6.2.4. Mécanisme de réactivité en phase gazeuse ... 143

6.2.5. Phénomènes de surface ... 145

6.2.6. Modélisation des aérosols ... 151 6.2.7. Tableau comparatif des conditions expérimentales et de modélisation de la campagne SURFin et MERMAID

154

(6)

6.2.8. Conditions considérées dans les travaux de comparaison des résultats de modélisation avec les modèles

existants ... 155

6.2.9. présentation de la base de données PANDORE ... 155

Environnement logiciel et accessibilité ... 156

Structuration de la base de données ... 157

6.2.10. Facteurs d’émission en polluants des sources internes à la classe simulée ... 158

6.2.11. Estimation des taux de renouvellement pour les scénarios "école" ... 162

6.3. Annexe 3 : compléments sur les campagnes intensives ... 165

6.3.1. Liste des COV et instruments utilisés pour leur détection ... 165

6.3.2. Méthodologie déployé pour la mesure des taux d'émission ... 166

6.3.3. Mesures comparatives entre l'extérieur, la sortie de CTA et le soufflage ... 168

6.4. Valorisation des travaux ... 169

6.4.1. Articles ... 169

6.4.2. Présentations orales dans des congrès internationaux ... 169

6.4.3. Présentations orales dans des congrès/événements nationaux ... 171

6.4.4. Présentations par affiche dans des congrès internationaux ... 171

6.4.5. Présentations par affiche dans des congrès/événements nationaux ... 173

6.4.6. Thèses ... 173

6.4.7. organisation d'événements scientifiques ... 174

(7)

7

Résumé

L'objectif du projet MERMAID et de mettre en évidence et de hiérarchiser les phénomènes physiques et chimiques responsables de la présence de polluants en air intérieur dans des bâtiments énergétiquement performants de type ERP- établissements scolaires. Il s'appuie sur une double approche : expérimentale et de modélisation.

Sur le plan expérimental, deux types de campagnes ont été réalisées :

- une série de précampagnes légères dans 10 bâtiments, avec des données moyennées sur 4 jours ½, en condition occupée et inoccupée (année 2013). Les concentrations mesurées étaient du même ordre ou inférieures à celles de bâtiments « standards ».

- deux campagnes intensives avec des données à haute résolution temporelle dans l’un des bâtiments, considéré comme représentatif du parc (avril 2014 et février 2015). Ces campagnes ont permis d'étudier la dynamique des concentrations en polluants et en espèces oxydantes en fonction des conditions environnementales (ventilation, nettoyage, pollution extérieure, occupation) et d'identifier de façon précise les comportements types de polluants d'origine extérieure (NOx, ozone), intérieure (formaldéhyde, toluène) et mixte (xylènes). Les processus chimiques ont été mis en évidence, notamment grâce à des mesures d’espèces réactives (HOx).

Concernant la modélisation, un nouveau modèle (INCA-Indoor) a été développé afin de représenter l’ensemble des phénomènes prenant place en air intérieur. Ce modèle permet de prédire l'évolution au cours du temps des espèces en phases gazeuse et particulaire. La comparaison avec les mesures montre que, connaissant les profils des espèces à l'extérieur, les taux d'émission des principaux matériaux à l’intérieur, et le taux de renouvellement de l'air, le modèle est capable de reproduire correctement la plupart des profils des espèces mesurées à l'intérieur. Le modèle a également été utilisé pour prédire des niveaux de concentrations en polluants dans différentes conditions et selon différents scénarios, et a montré que pour des taux de renouvellement d'air faibles et/ou des niveaux élevés d'oxydants (ozone, HOx), les processus chimiques pouvaient être à l'origine d'une augmentation de polluants secondaires tels que le formaldéhyde ou l'acétaldéhyde. Les résultats de ce projet ont été publiés (5 articles parus, 2 soumis), et présentés lors de conférences nationales et internationales (19 présentations, 15 posters). Un workshop international sur les interactions entre chimie atmosphérique et air intérieur a été réalisé. Quatre doctorants ont participé aux travaux menés dans MERMAID.

Abstract

The goal of the MERMAID project is to identify and classify the physical and chemical processes responsible for the presence of pollutants inside low energy public buildings. The project relies on a joint experimental and modeling approach.

Two types of experimental field campaigns were carried out :

- a lightly instrumented campaign in 10 buildings, with measurements averaged over 4 ½ days, under occupied and unoccupied conditions (2013). The measured concentrations were comparable to or lower than the ones reported in « standard » buildings.

- two intensive measurement campaigns, with high time resolution instruments, in one of the 10 buildings, considered to be representative of the overall set of buildings (April 2014 and February 2015). These measurements allowed us to study the dynamics of the concentrations of pollutants and oxidant species as a function of the environmental conditions (ventilation status, cleaning activities, outdoor pollution, occupancy), and to identify precisely the behavior of pollutants from outdoor origin (NOx, ozone), of indoor origin (formaldehyde, toluene), and of mixed origin (xylenes). The chemical processes have been put into evidence by measurements of reactive species (HOx).

A new model (INCA-Indoor) has been developed, taking into account all the major processes taking place in indoor air. This model allows one to predict the time evolution of the gas-phase species and particulate matter. The comparison with the measurements shows that, using as input the profiles of outdoor pollutants, the emission rate of the main indoor materials, and the air exchange rate, the model can reproduce correctly the profiles of most of the species measured indoors. This model has also been used to study the pollutant levels under different conditions and according to various scenarios. With low air exchange rates and/or high levels of oxidants (HOx, ozone), the chemical processes can induce an increase of secondary pollutants such as formaldehyde or acetaldehyde. The results of the project have been published (5 articles in scientific journals, 2 submitted), and presented in national and international conferences (19 talks, 15 posters). An international workshop on the interactions between indoor and atmospheric chemisty has been organised.

Four PhD students took part in the MERMAID project.

(8)

1. Contexte du projet MERMAID : Etude de la Qualité de l'Air Intérieur

Le projet MERMAID s’inscrit dans un contexte large de caractérisation et de compréhension de la Qualité de l’Air Intérieur (QAI). Les travaux portant sur la QAI se sont développés et même intensifiés ces 10 dernières années en utilisant le plus souvent soit une approche expérimentale sur le terrain, soit avec une analyse de processus en laboratoire, soit avec des techniques de modélisation de la QAI, mais très rarement avec une approche couplée. De plus, le développement des bâtiments énergétiquement performants ajoute des questionnements nouveaux concernant la QAI, qu’il est également important de considérer.

1.1. Etat de l'art sur les mesures de la Qualité de l'Air Intérieur

De nombreuses études ont porté sur l’identification et la quantification des polluants dans les bâtiments de type logements, écoles et bureaux, la plupart du temps via des mesures moyennées au moyen de préleveurs passifs. La plupart mettent en évidence dans ces différents types d’environnements une grande diversité de Composés Organiques Volatils (COV), présents parfois en quantité élevée.

Dans les logements, les campagnes nationales menées par l’OQAI [1] ont mis en évidence la présence prépondérante de polluants de type aldéhydes (acétaldéhyde, formaldéhyde, hexaldéhyde, etc.), aromatiques (benzène, éthylbenzène, etc.), mais aussi dans une moindre mesure de composés type éthers de glycols (2-butoxyéthanol, 1-méthoxy-2-propanol) ou composés chlorés (trichloroéthylène), ceci ayant été confirmé par une grande campagne de mesure (AIRMEX) dans des grandes villes européennes [2], à la fois dans les logements, les bureaux, les écoles et les crèches.

La qualité de l’air dans les bâtiments publics et en particulier dans les écoles est un sujet de préoccupation croissant. Les enfants y passent une grande partie de leur temps [3] et ils représentent une population sensible aux polluants [4] dont les effets, comme l’asthme, sont reconnus [5]. Des campagnes de mesures ont été réalisées en France [6] et dans d’autres pays afin de caractériser à la fois les niveaux de pollution présents dans les écoles ou les crèches, comme à Hong Kong [7], aux USA [8], en Australie [9], en Turquie [10], au Portugal [11, 12], en Belgique [13], et aux Pays-Bas [14], mais également les risques qui y sont associés [15, 16]. Ces campagnes ont mis en évidence la présence de nombreux COV à des niveaux jusqu'à plus de dix fois supérieurs aux niveaux extérieurs. Parmi ceux-ci, on note en particulier le formaldéhyde, à des concentrations la plupart du temps en-dessous du seuil recommandé par l’OMS (100 µg/m3) mais avec une large gamme de concentration, allant jusqu’à 500 µg/m3.

En France, le décret du 2 décembre 2011 prévu par la loi Grenelle 2 avait pour objectif de rendre obligatoire la surveillance de la qualité de l'air intérieur dans les établissements recevant du public (ERP), en imposant un contrôle périodique des niveaux de concentration de 3 substances jugées prioritaires, et en définissant des valeurs guides et des valeurs limites d’intervention rapide [17]: le formaldéhyde (<30/100 µg/m3) et le benzène (<5/10 µg/m3), tous deux classés substances cancérigènes pour l’homme, et le dioxyde de carbone, représentatif du niveau de confinement (indice ICONE<4/5) [18], indicateur d’une accumulation de polluants dans les locaux.

Ce décret prévoyait la mise en place des mesures dans les établissements recevant le public le plus sensible (crèches et écoles maternelles), avant le 1er janvier 2015, mais les modalités de la surveillance réglementaire ont été simplifiées avec une mise en application au 1er janvier 2018 (décret 2015-1000). Les résultats de la campagne pilote nationale (2009-2011; 310 établissements) ont montré que 89 % d’entre eux ont une concentration moyenne annuelle en formaldéhyde inférieure à la valeur règlementaire, 99 % en ce qui concerne le benzène (en référence à la valeur de 5 µg/m3, qui passera à 2 µg/m3 au 1er janvier 2016), et que 73 % présentent un indice de confinement inférieur à 3 [6], assimilé à un renouvellement d'air suffisant.

Ces résultats rassurants ont été obtenus sur un parc français, constitué en majorité de bâtiments construits depuis plusieurs dizaines d’années (la plupart avant les années 80, [6]), et n’incluant donc pas les bâtiments les plus récents répondant aux contraintes de la réglementation thermique en vigueur. On peut donc s’interroger sur la transposabilité de ces résultats à des bâtiments récents répondant à ces nouvelles contraintes.

De plus, la plupart des campagnes de mesure dans des environnements réels sont basées, comme décrit précédemment, sur des mesures moyennées sur plusieurs jours. Peu de campagnes ont été réalisées avec des instruments permettant un suivi des concentrations avec une résolution temporelle fine de l’ordre de la minute ou de l’heure. On peut mentionner les travaux dans plusieurs écoles pointant le rôle des échanges intérieur/extérieur sur les concentrations en NOx et ozone [19], ou dans un collège mettant en évidence le rôle de la photochimie en air intérieur [20], dans une université avec une analyse du rôle des occupants [21]

et enfin dans la maison MARIA sur la réactivité induite par l'usage des produits ménagers [22]. Il est donc important de pouvoir caractériser la dynamique des polluants dans d'autres environnements et notamment les bâtiments performants en énergie (BPE).

(9)

9 1.2. Spécificité des bâtiments énergétiquement performants

La qualité de l’air dans les bâtiments énergétiquement performants est un enjeu majeur des années futures.

En effet, le Grenelle de l’environnement a fixé des objectifs ambitieux de réduction de la consommation énergétique des bâtiments pour les années à venir au travers des différentes réglementations thermiques (2005, 2012, 2015 et 2020 à venir), qui imposent de nouvelles contraintes sur les pratiques constructives (isolation, matériaux, étanchéité à l’air ventilation, récupération de chaleur, …).

En parallèle à la RT 2012, la loi sur l’étiquetage des matériaux en termes de caractéristiques d’émissions en COV aura pour conséquence d’éradiquer très rapidement du marché les matériaux les plus émissifs, mais aussi peut-être de faire émerger d’autres substances polluantes utilisées comme substituts des composés retenus pour les tests obligatoires. Dans le cas des bâtiments neufs livrés à partir de 2012, le HCSP (Haut Conseil de la Santé Publique) recommande que ceux-ci présentent des teneurs moyennes en formaldéhyde inférieures à 10 μg/m3 avant livraison aux occupants [23]. Il en est de même pour ceux faisant l'objet d'opérations de rénovation de grande ampleur.

L’effet de l’ensemble de ces mesures sur la Qualité de l’Air Intérieur (QAI) est encore méconnu. Elles peuvent l’améliorer ou au contraire la dégrader et aller à l’encontre de la santé et du bien-être des occupants.

Dans le but d’apporter des solutions techniques pour la réalisation de ce nouveau type de construction, le programme PREBAT (Programme de Recherche sur l’Energie dans le BATiment) a été mis en place. Afin de compléter la vision initiale strictement énergétique du programme, un volet d’évaluation de la qualité de l’air intérieur a été proposé. Ce programme de large envergure aura l’avantage de dresser un bilan sur les bâtiments énergétiquement performants dans les années à venir, mais cela demande du temps et ne permettra que de dresser un bilan sur l’état du parc analysé.

A l’heure actuelle, seules deux études ont été publiées concernant la qualité de l’air dans les Bâtiments Performants en Energie (BPE). Une étude française très récente sur 7 logements concerne des mesures de paramètres de confort (humidité, température) et de concentrations en COV [24]. L’autre est un article de revue datant de 2009 [25], portant principalement sur des mesures dans des logements anglais.

Il existe donc un manque important en données disponibles sur ce type de bâtiment. Un large programme a été mis en place par l'OQAI (OQAI-BPE).

On peut mentionner en particulier, qu’aucune étude sur des BPE de type ERP n’est disponible actuellement dans la littérature.

1.3. Processus contrôlant la Qualité de l’Air Intérieur (QAI) - modélisation de la QAI

En parallèle de la cartographie en polluants des différents bâtiments et en particulier des BPE, il est important de pouvoir identifier les processus qui contribuent à la présence des polluants en air intérieur. En effet, ces processus physiques et chimiques sont nombreux et complexes (Figure 1).

Les processus physiques sont l’émission par les matériaux, le mobilier, les occupants, les phénomènes réversibles d’adsorption et de désorption par les surfaces, et le dépôt. Ces phénomènes, notamment de sorption, sont très spécifiques d’un matériau donné dans un environnement donné. Même si des données issues de mesures en chambres d’émission sont disponibles dans la littérature [26, 27], des comparaisons entre concentrations réelles mesurées dans une maison et concentrations prédites par un modèle utilisant les vitesses d’adsorption/désorption de laboratoire [28] montrent des divergences importantes et mettent en évidence la nécessité de réaliser de mesures in situ pour caractériser correctement les phénomènes de sorption [29] et développer de nouvelles paramétrisations des processus dans les modèles.

Figure 1: processus physiques et chimiques prenant place dans l’air intérieur Transport

advectif infiltration ventilation Air extérieur Système de

ventilation

Phénomènes aérauliques

Air intérieur

Air extérieur Système de ventilation

Phénomènes aérauliques

Air intérieur

Émission bâtiments mobilier occupants

activités Émission (ex:COV)/désorption Surface intérieure

(paroi, mobilier) Dépôt /adsorption

O3

Surface intérieure (paroi, mobilier) Dépôt /adsorption O3

Dépôt Adsorption Désorption Surfaces intérieures O3

O3

Réactions en phase gazeuse

Réactivité chimique homogène hétérogène photolyse

Surface intérieure (paroi, mobilier) Réactions hétérogènes

(10)

Des processus de réactivité chimique hétérogène sur les surfaces sont également observés, tels que la formation de l’acide nitreux HONO [30] par réaction de NO2 en présence d'eau, potentielle source de OH en air intérieur et de processus d'oxydation en phase gazeuse.

En effet, les processus chimiques en phase gazeuse sont liés à la présence d’espèces oxydantes (ozone [31], OH [20]) pouvant transformer les polluants présents en espèces plus oxygénées (Figure 2). Ces processus peuvent être liés aussi aux phénomènes de photolyse mais ils peuvent être différents de ce qui est observé dans les environnements extérieurs car la gamme spectrale de transmission de la lumière dans les environnements intérieurs est limitée par les caractéristiques du vitrage. Des travaux de la littérature montrent que seules les radiations avec une longueur d'onde supérieure à 320 nm sont transmises par des fenêtres [32]. Plusieurs études mentionnent des transmissions dans différents domaines spectraux. Une étude réalisée dans deux bâtiments dans des environnements différents montre que le flux de photons à l’intérieur représente 70 % dans le visible (400-760 nm) et 25 % dans l’UV (300-400 nm) du flux extérieur pour le premier bâtiment, et 80 % dans le visible et 30 % dans l’UV pour le deuxième bâtiment [33]. Des travaux menés dans un musée ont permis d’observer que 0.7 % de la lumière dans le visible arrivant sur le toit était transmise à l’intérieur par une lucarne et 0,15 % dans l’UV sur les mêmes gammes de longueurs d’onde [34]. Ces grandes différences selon l'environnement et le peu de données disponibles rendent particulièrement difficile l'étude de l'impact des processus de photochimie en air intérieur.

Les espèces secondaires formées peuvent être à l’origine de formation de particules [35] ou se coaguler sur les particules déjà présentes, provenant des activités ou de l’extérieur [36].

Figure 2 : mécanismes de transformation chimique pouvant prendre place à l'intérieur

Ces processus ayant lieu simultanément, il est difficile, sans une analyse couplant des mesures et une approche de type modélisation de l’environnement intérieur, d’identifier les contributions de chacun. Avant le projet MERMAID, seule une étude de Nazaroff [34] présentait une comparaison entre des données modélisées et mesurées dans un environnement réel, et uniquement sur les NOx et l’ozone. Afin de mieux évaluer la validité des modèles de QAI, des comparaisons entre données simulées et expérimentales sont indispensables.

Pour cela, il est nécessaire de renseigner au mieux les paramètres d’entrée du modèle relatif à ces différents processus de l’environnement réel étudié, et de disposer de mesures résolues dans le temps permettant d’accéder à la dynamique de variation en niveau de polluants et d'espèces réactives.

Les outils de modélisation permettent à la fois de comprendre les phénomènes observés mais également de prédire la QAI, de la modéliser dans des cas scénarisés (recherche d’actions efficaces de réduction de la pollution) et dans d'autres bâtiments. Le modèle construit dans ce projet fait partie des modèles de type boîte ou 0D incluant la réactivité chimique.

Ces travaux sont complémentaires du développement d'autres types de modèles, réalisés pour différents types d'applications nécessitant des niveaux de détail des différents processus prenant place en air intérieur plus ou moins fins. On peut citer notamment :

- les modèles aérauliques visent à étudier les flux dans le bâtiment et entre le bâtiment et l’extérieur (modèles AIRNET, MOVECOMP et plus récemment CONTAM et COMIS). CONTAM modélise les flux d’air échangés mais peut également traiter des transferts de particules ou de substances gazeuses dans les ambiances comme dans les réseaux de ventilation (gaines, filtres, …), en proposant pour cela un large éventail de modèles de sources (taux d’émission décroissant dans le temps) et de puits à paramétrer par l’utilisateur. D'autres modèles aérauliques sont destinés à caractériser l’écoulement d’air dans une pièce en fonction de sa géométrie, du mobilier installé, du débit de ventilation, et de la position des bouches d’entrée

(11)

11 et de reprise de l’air (outils de mécanique des fluides numériques, ou en anglais CFD, pour Computational Fluids Dynamics). Les modèles de type CFD utilisés pour l'air intérieur présentent l’avantage de pouvoir représenter finement les écoulements d’un bâtiment en 3 dimensions, mais n’incluent pas la réactivité chimique notamment du fait de la capacité de calcul nécessaire pour simuler la chimie en chaque point de grille [37]. On peut noter cependant que pour des applications atmosphériques, il existe des modèles qui incluent la chimie atmosphérique et la dynamique des particules ([38, 39]),

- les modèles d’exposition permettent de déterminer les doses de polluants absorbées par un individu ou une population. Différents modèles d’exposition ont été développés tels que le modèle TRA pour les produits d’entretien, ConsExpo pour les produits de consommation (Boudet et al., 2011). Certains ont fait l’objet de développement de logiciel de simulation des émissions (IA-QUEST) intégrant une base de données sur les matériaux, produits de consommation, nécessitant une mise à jour régulière. D’autres, enfin, dits modèles génériques, par opposition aux modèles spécifiques précédemment décrits, calculent, entre autres, des niveaux de concentration, sur la base d’informations saisies par l’utilisateur et non à l’aide d’une base de données (modèle RISK, IAQX, MCCEM, MIAQ). Ils permettent d’étudier des moyens de remédiation pour réduire les expositions (ventilation, épuration,…),

- les modèles intégrant la réactivité chimique prennent en compte les processus chimiques de transformation des polluants qui nous intéressent particulièrement dans le cadre de ce projet. Plusieurs travaux de recherche ont porté sur la modélisation de l’air intérieur incluant cette réactivité chimique avec des mécanismes plus ou moins détaillés [34, 36, 40-44]. Ces modèles ne représentent généralement pas la dynamique des fluides ni l'exposition. Certains couplages entre les différents outils sont cependant envisageables dans le futur. Un récapitulatif des principaux modèles considérant la réactivité chimique est présenté dans le paragraphe 2.2,Tableau 5. La première contribution significative à la modélisation des phénomènes de réactivité chimique dans les environnements intérieurs émane des travaux de Nazaroff [34]

qui ont permis de comparer les simulations avec des concentrations expérimentales (sur l’ozone et les NOx) et d’effectuer les premiers tests de sensibilité pour caractériser la qualité de l’air intérieur en fonction de différents scénarios incluant successivement des situations de fortes émissions de COV, de fortes concentrations de NOX, et différentes vitesses de dépôt. Plus tard, les travaux de Sarwar et al. [40] se sont concentrés sur l’étude de la concentration du radical OH en air intérieur. Dans l’étude de Carslaw [41], utilisant le mécanisme chimique le plus détaillé jusqu’à présent, une analyse de sensibilité a été réalisée en testant différents scénarios afin de mettre en évidence l’influence des différents paramètres sur la qualité de l’air intérieur. L’analyse des contributions sur les budgets des radicaux OH, HO2, RO2 et RO a été réalisée pour déterminer les principales voies de formation et de destruction de ces espèces.

Compte tenu de ces différents enjeux et approches possibles de l'étude de la QAI, le projet MERMAID s'organise autour de 2 axes de recherches : un volet expérimental et un volet modélisation, avec des interactions fortes entre les deux approches, décrites dans le paragraphe suivant.

2. Méthodologie

C’est dans un contexte de caractérisation des polluants BPE, en particulier des ERP de type école, et d’analyse des contributions des processus contrôlant la QAI que s’inscrit le projet MERMAID (Mesures Expérimentales Représentatives et Modélisation Air Intérieur Détaillée).

Les objectifs du projet MERMAID sont :

- d’identifier les polluants majoritaires dans les bâtiments énergétiquement performants type ERP,

- d’étudier l’influence des conditions environnementales (ensoleillement, ventilation, température…) et du type de bâti (matériaux, …) sur la nature et la concentration des polluants

- de mettre en évidence les processus menant à la formation ou la consommation des polluants par une confrontation modèle/expériences, dans le but de répondre aux questions suivantes :

- Existe-t-il des polluants spécifiques aux bâtiments énergétiquement performants ? - Quels sont les phénomènes significatifs en air intérieur parmi les phénomènes suivants :

- Apport de l'air extérieur

- Echanges aux interfaces matériaux-air (émission, sorption, dépôt)

- Réactivité chimique en phase gazeuse ou en phase hétérogène (transformation sur les surfaces intérieures)

- Formation, transformation des particules

Afin d’apporter des réponses aux différents questionnements, le projet s’organise autour de 3 axes interdépendants (Figure 3) :

- la réalisation de campagnes de mesures « légères » dans 10 ERP énergétiquement performants (école, collèges, lycée, école d’ingénieur), récemment construits et respectant les exigences en termes d’efficacité énergétique, allant de THPE à énergie positive,

(12)

- l’organisation de 2 campagnes intensives dans l’un des établissements, avec des instruments sensibles et à haute résolution temporelle,

- l’élaboration d’un modèle de qualité de l’air intérieur, sa confrontation avec d’autres modèles et les mesures, et son utilisation pour comprendre des processus.

La thèse de Malak Rizk [29], financée par les Mines de Douai et l’ADEME a permis de compléter l’étude MERMAID par le développement d’une méthode de mesure in situ des coefficients de sorption. Elle a été réalisée dans le but de mettre au point une méthode de mesure in situ de caractérisation des surfaces et de la déployer sur les campagnes intensives. Le projet MERMAID a aussi été l’initiateur de la thèse de Fangfang Guo, financée par le CSC (Chinese Scientific Council) et menée au LIVE, qui a pour objectif de mener des études de sensibilités avec le modèle de qualité de l’air développé.

Figure 3: Méthodologie du projet MERMAID et interactions entre les différents axes

La méthodologie adoptée pour les différentes parties du projet est décrite dans les paragraphes suivants.

2.1. Stratégie d'échantillonnage sur le terrain

Les bâtiments ciblés pour la réalisation des précampagnes (10 bâtiments) et pour les campagnes intensives (1 des dix bâtiments) étaient des établissements scolaires, récents, répondant à des critères énergétiques allant de THPE à énergie positive.

Ils ont été choisis dans le Nord-Pas de Calais et l’Alsace, car les laboratoires impliqués dans la partie expérimentale sont implantés dans ces régions. Cela a facilité aussi bien la prise de contact avec les institutions propriétaires et les utilisateurs des bâtiments que la logistique de réalisation des mesures.

2.1.1. Précampagnes - Mesures moyennées

Les campagnes de mesure ont été organisées en 2013 dans 10 établissements scolaires (école primaire, école d’ingénieur, collèges, lycée) avec différents labels énergétiques, livrés depuis au moins 6 mois avant le début des mesures (Tableau 1) pour éviter toute surémission due à un bâtiment neuf.

Les labels HPE (Haute Performance Energétique) et THPE (Très Haute Performance Energétique) correspondent respectivement à une réduction de consommation de 10 et 20 % par rapport une consommation de référence (Cep ref). Le label BBC (Bâtiment Basse Consommation) est donné pour les bâtiment consommant moins de 50 kW/m2/an en énergie primaire (Cep). Les constructions à énergie positive (PEB : Positive Energy Building) fournissent plus d’énergie qu’elles n’en consomment (production

(13)

13 d’électricité par panneau solaire, par exemple). Les propriétaires peuvent choisir de certifier leur bâtiment par l’organisme accrédité (CERTIVEA). Cette démarche n’étant pas obligatoire, et coûteuse, certains bâtiments ne sont pas certifiés, même s’ils possèdent des caractéristiques correspondant aux labels ; ils sont notés « équivalent ».

Dans chaque établissement, les mesures ont été réalisées à l’intérieur dans une salle de classe, et à l’extérieur, sur une période de 4,5 jours, une fois en conditions normales d’occupation et une deuxième fois en conditions inoccupées, lors de périodes de vacances scolaires la plupart du temps, afin d’identifier les polluants liés au bâtiment lui-même et ceux liés aux occupants.

Il est à noter que selon le bâtiment, la ventilation était stoppée lors des périodes inoccupées alors que dans d’autres, elle était maintenue (cas notamment du THPE 4, dont la mesure en condition inoccupée a été faite, pour des problèmes organisationnels, hors vacances scolaires). Les dates de réalisation des mesures sont présentées dans le Tableau 2. Pour le THPE 6, les périodes d’accès limitées au bâtiment ont imposé de réaliser la phase d’inoccupation sur 7 jours au lieu des 4,5 jours.

(14)

Tableau 1 : Caractéristiques des différents bâtiments étudiés (aU : environnement urbain, S : suburbain, R : rural ; NC : information non communiquée ; conso Cep : consommation en énergie primaire, b Calculée en considérant le volume de la pièce et le nombre d’occupants, en prenant 15 m3 h-1 pour un enfant et 18 m3 h-1 pour un adulte ,c Estimation)

Lieua Type de

bâtiment

Date livraison

Niveau énergétique

Conso Cep

kW/m2/an

Cep ref kW/m2/an

Type de contrôle de la

ventilation

Ventilation requise (m3/h) b

Volume de la pièce

(m3)

Age des élèves (années)

Nombre d’élèves par

classe BBC 1 Alsace/S école

d'ingénieur

sept-12 équivalent BBC 50 50 Niveau CO2 540 256 20-30 30 c

BBC 2 Nord/U collège janv-13 BBC 50 50 Capteur

occupation

465 173 10-15 26

PEB Alsace/R école

maternelle/pri maire

sept-12 énergie positive 44 50 8 :00-11 :30

13 :30-16 :00

NC 215 2-10 25 c

THPE 1 Alsace/U lycée 2009 équivalent THPE

73 NC 6:30-22:00 300 243 15-18 30 c

THPE 2 Nord/U collège févr-11 THPE 133 166 9:00-18:00 540 180 10-15 28 c

THPE 3 Nord/S collège août-11 THPE 70 135 8:00-11:50 /

13:30-15:10 / 15:30-17:15 (sauf mercredi PM)

560 140 10-15 25

THPE 4 Nord/S collège nov-12 THPE 75 164 6:00-18:00

6:00-16:00 (Mer.)

540 162 10-15 22

THPE 5 Nord/S collège nov-12 THPE 90 126 10:00-18:00 555 168 10-15 30

THPE 6 Nord/U collège juin-10 THPE 110 165 8:00-12:00

/ 13:30- 17:00 (sauf mercredi PM)

450 152 10-15 28

THPE 7 Alsace/S collège 2009 équivalent THPE

NC NC Niveau CO2 450 200 10-15 30 c

(15)

15

Tableau 2 : Dates des mesures dans les différents bâtiments

Campagne occupée Campagne inoccupée BBC 1 11/03-15/03/2013 25/02-02/03/2013 BBC 2 07/10-11/10/2013 21/10-25/10/2013 PEB 13/05-17/05/2013 15/04-19/04/2013 THPE 1 29/04-03/05/2013 22/04-26/04/2013 THPE 2 25/03-29/03/2013 22/04-26/04/2013 THPE 3 08/04-12/04/2013 15/04-19/04/2013 THPE 4 10/06-14/06/2013 17/06-21/06/2013 THPE 5 03/06-07/06/2013 08/07-12/07/2013 THPE 6 05/11-08/11/2013 28/10-04/11/2013 THPE 7 05/11-08/11/2013 21/10-25/10/2013

Le point de mesure à l’extérieur était le plus proche de la salle et les délais entre périodes occupées et inoccupées ont été les plus courts possible pour minimiser les effets de saison (maximum 1 mois de délai).

Les salles de classe étaient la plupart du temps des salles d’enseignement général. La description des salles instrumentées est présentée dans le Tableau 1. Dans les écoles BPE étudiées, les débits de ventilation théoriques sont supérieurs à ceux dans les habitations [45, 46], ce qui est attendu compte tenu du taux d’occupation des salles de classes.

La température, l’humidité relative (RH) et le niveau de CO2 ont été mesurés de façon continue par des sondes portatives, avec un pas de temps de 10 minutes.

O3, NO2, et les COV ont été quantifiés en utilisant des échantillonneurs passifs (Radiello). Les particules (Particulate Matter : PM2.5 and PM10) ont été collectées par prélèvement actif (pompage) sur des filtres. Les taux de ventilation ont été mesurés en début ou fin de semaine par un instrument Swemaflow.

Le choix de ces dispositifs de prélèvements et de mesures a été effectué en fonction du protocole PREBAT, afin que nos mesures puissent éventuellement être intégrées à la base de données associée à ce programme. Néanmoins, l’utilisation de préleveurs Radiello est discutée pour certains polluants comme le NO2 [47], ou les COV [48, 49]. Les incertitudes associées donc à ces mesures auraient pu être réduites en utilisant d’autres moyens d’échantillonnage, mais les résultats de mesures auraient été alors difficilement comparables dans le cadre de PREBAT.

Deux jeux d’instruments, pour les mesures intérieures et extérieures, ont été utilisés et sont présentés dans le Tableau 3.

Les cartouches des échantillonneurs passifs (exposées et blanc-terrain : cartouche non exposée, présente dans la salle de mesure) ont été analysées en laboratoire. Les limites de détection de chaque composé ont été calculées à partir de la moyenne du blanc et de l’écart-type de la mesure. Les analyses des COV ont porté non seulement sur les polluants réglementés (formaldéhyde, benzène), mais également sur ceux proposés par le programme OQAI-BPE. Une analyse détaillée (screening) permettant l’identification des espèces majoritaires présentes dans les différents bâtiments a également été réalisée.

Les résultats des précampagnes sont détaillés dans le paragraphe 3.1 et ont fait l'objet d'une publication (voir Annexe 1). Il est à noter que les mesures de l'acroléine n'ont pas été reportées à cause de biais de quantification qui ont déjà été rapportés par l’ANSES, ce qui nous amène vers une grande prudence quant à la précision de ces résultats.

(16)

Type de mesure

Instrument Limite de

détection

Nombre d’instruments Analyse

PM10 microvol 55 µg 1 intérieur / 1 extérieur pesée

PM2,5 microvol 55 µg 1 intérieur / 1 extérieur pesée

COV Radiello

code 145

0,2 µg/m3 2 intérieur / 2 extérieur (+ blanc)

TD (Unity-2) – GC - FID/MS

(Markes – Agilent) Carbonylés

COV

Radiello code 165

0,2-0,5 µg/m3 1 intérieur / 1 extérieur (+ blanc)

HPLC-UV (Waters)

NO2 Radiello

code 166

1,5 µg/m3 1 intérieur / 1 extérieur IC (sous-traité par FSM-Italy)

O3 Radiello

code 172

1,9 µg/m3 1 intérieur / 1 extérieur IC (sous-traité par FSM-Italy)

CO2 QTrak sensor 50 ppm 1 intérieur Instantané

(1 point/5 min)

RH, T EasyLog sensor 1 intérieur / 1 extérieur

2.1.2. Campagnes intensives - Mesures résolues dans le temps

Deux campagnes intensives ont été réalisées dans le collège THPE 3. Le but de ces campagnes, basées sur des mesures à haute résolution temporelle (de l'ordre de la minute à l'heure) est de caractériser simultanément la dynamique d'un grand nombre de paramètres (T, RH, ventilation, lumière) et d’espèces chimiques présentes dans le bâtiment et à l’extérieur. Ces mesures représentent une base de données pour les paramètres d'entrée du modèle INCA-Indoor (voir paragraphe 2.2 et Annexe 2) et pour les comparaisons modèle/expériences (voir paragraphe 3.2).

La salle de classe sélectionnée pour les campagnes (M2, Figure 4) est dans la même aile du bâtiment que la pièce étudiée au cours de la précampagne (M1), mais a l'avantage d'être attenante à deux salles où l’installation du matériel adapté à des prélèvements grâce à des lignes d'échantillonnage était possible (I1 et I2). Les fenêtres des salles sont exposées au sud (210 °) afin de favoriser le chauffage solaire comme souvent dans ce type de bâtiment. Deux prises d'air venant d'une Centrale de Traitement d'Air (CTA) double flux avec récupération de chaleur sont présentes au plafond dans la salle du côté des fenêtres, une extraction est installée au plafond du côté du couloir.

Les mesures effectuées au cours des campagnes intensives ont été réalisées à 5 endroits différents : Intérieur : dans la salle M2 à la sortie de la ventilation, c'est-à-dire au soufflage,

Intérieur : dans la salle M2 au milieu de la pièce (appelé « intérieur » dans les légendes), Extérieur : sur la terrasse (O1),

Extérieur : dans la cour de récréation, prise d'air CTA (O2), Intérieur : en sortie de la Centrale de Traitement de l'Air (CTA).

Les instruments permettant des mesures par lignes de prélèvements étaient installés en I1 et I2 pour les mesures en M2 et O1, et en I3 pour les mesures en O2. Les instruments nécessitant une mesure in-situ étaient en M2.

Figure 4 : Lieux de mesures pour les campagnes intensives (cercles : bouches de soufflage et carrés : bouches d’extraction, vue de dessus)

terrasse

M2 I1 M1

I2

O1

couloir

I3

parking

O2 cour

(17)

17 Pour la plupart des mesures de la première campagne, les prélèvements ont été effectués au soufflage, au milieu de la salle et à l'extérieur en O1. Afin d'étudier plus précisément l'effet de filtration de la ventilation sur les polluants extérieurs (ozone, NOx), quelques mesures extérieures ont été effectuées à la fin de cette première campagne avec des analyseurs placés en I3, de l’autre côté du couloir, afin réaliser des mesures à proximité de la prise d'air en O2. Lors de la deuxième campagne, une caractérisation plus détaillée de l'air extérieur a été réalisée en installant sur toute la durée de la campagne des analyseurs NOx, ozone et COV en O2.

Les campagnes intensives ont duré deux semaines chacune. Elles ont été précédées d’une semaine de caractérisation des surfaces (émission, sorption, [29]) et d’installation de tous les instruments de la campagne intensive, et suivies à nouveau par des mesures de surface. La première campagne intensive s’est déroulée du lundi 21 avril au vendredi 2 mai 2014. La seconde campagne intensive s’est déroulée du lundi 23 février au vendredi 6 mars 2015. Les deux périodes ont été choisies pour représenter deux saisons différentes (printemps / hiver) afin d’évaluer le potentiel effet des moyens de chauffage.

Les instruments déployés lors des campagnes intensives sont présentés dans le Tableau 4. Seules les lignes de prélèvement, les sondes de température, RH, CO2, les capteurs PAR, le LICOR, les instruments de mesure de HONO et le FAGE (mesure des HOx) étaient directement installés dans la salle de mesure Les résultats des campagnes intensives sont présentés dans le paragraphe 3.2.

Tableau 4 : Paramètres mesurés et matériel déployé (en rouge : ajout pour la deuxième campagne, en gris : en fonctionnement seulement sur la première campagne), *mesures invalidées

Instrument Laboratoir e

Paramètres mesurés

Lieu de prélèvement Type de

mesure

Résolution temporelle

LOD Intérieur Soufflage Extérieur

Testo 1 Mines CO2, RH, T x continue 1 min

Testo 2 Mines vitesse de vent,

T x continue 1 min

Testo 3 Mines vitesse de vent,

T x continue 1 min

sonde 1 Mines RH, T x continue 5 min

sonde 2 Mines RH, T x continue 5 min

sonde 3 Mines RH, T x continue 5 min

sonde 4 Mines RH, T x continue 5 min

On-line GC-

FID/FID Mines COV C2-C12 x x alternative 120 min 1

ppt On-line GC-

FID/MS COVO Mines COVO x alternative 120 min

PTR-ToF-MS 1 PC2A COV x x alternative 10 min

PTR-ToF-MS 2 Mines COV x x alternative 10 min

analyseur ozone

1 PC2A ozone x continue 1 min 0,1

ppb analyseur ozone

2 PC2A ozone x continue 1 min 0,1

ppb analyseur ozone

3 ICPEES ozone x continue 1 min 0,1

ppb

analyseur NOx 1 PC2A NO, NO2 x continue 1 min 50

ppt

analyseur NOx 2 PC2A NO, NO2 x continue 1 min 0,1

ppb

analyseur NOx 3 ICPEES NO, NO2 x continue 1 min 0,1

ppb

analyseur CO ICPEES CO x continue 1 min

0,04 ppm

(18)

analyseur CO PC2A CO x continue 1 min ppm analyseur BTEX

1 PC2A BTEX x x continue 15 min

analyseur BTEX

2 ICPEES BTEX x x* continue 15 min

analyseur BTEX

3 Mines BTEX x continue 10 min

microanalyseur

BTEX ICPEES BTEX x continue 10 min

analyseur

formaldéhyde 1 ICPEES formaldéhyde x continue 10 min

0,1 ppb

analyseur

formaldéhyde 2 ICPEES formaldéhyde x continue 10 min

0,1 ppb

microanalyseur

formaldéhyde ICPEES formaldéhyde x continue 2 s 1

ppb

analyseur SO2 PC2A SO2 x continue 1 min 0,05

ppb

QCL PC2A HONO x continue 10 min

BBCEAS LPCA HONO x continue 1 min

SMPS+APS PC2A taille des

particules x continue 5 min

FAGE PC2A OH, HO2,

réactivité x continue 10 min

3,0×

105 cm-3

LICOR LISA intensité

lumineuse x continue 10 min

Capteurs PAR PC2A intensité

lumineuse x x continue 1 min

Cartouches

DNPH ICPEES aldéhydes x x (mesures

ponctuelles) x continue 1-4 h Cartouches

adsorbants Airtoxic

ICPEES COV x x x continue

Filtres ICPEES particules/HAP x x continue 3-4 j

2.2. Stratégie de modélisation

Afin de mettre en évidence l’importance des différents phénomènes prenant place en air intérieur, un modèle détaillé, incluant l’ensemble des processus a été développé dans le cadre du projet : le modèle INCA-Indoor.

Il a été construit sur la base d’une version 0D du modèle INCA développé par Hauglustaine et al. [50] dédié à l’étude de la chimie atmosphérique. Il a été modifié pour répondre aux besoins spécifiques de l’air intérieur.

L’originalité de ce travail, en plus du niveau de détail jamais atteint auparavant (modélisation simultanée et dynamique des transferts de composés gazeux et de particules dans une pièce, avec représentation de leur couplage par la formation d’AOS), est que ce modèle a été construit de manière à pouvoir comparer les données de sortie à des mesures de terrain. Le modèle INCA-Indoor développé dans le cadre du projet MERMAID considère l’ensemble des processus pouvant prendre place en air intérieur. Au-delà des processus physicochimiques pris en compte dans les précédents travaux de modélisation de la QAI (Tableau 5), certains paramètres ont été ajoutés afin d’affiner la représentation de la dynamique de la qualité de l’air intérieur (Figure 5). Les phénomènes d’interaction avec les surfaces ont, jusqu’à maintenant, le plus souvent été traités comme des processus irréversibles via l’émission ou le dépôt d’une espèce par les parois.

INCA-Indoor tient compte de phénomènes réversibles via l’implémentation de coefficients de sorption mesurés dans le projet MERMAID grâce à la méthode mise au point dans le cadre de la thèse de Malak Rizk [29]. De plus, puisque l’on sait que l’interaction entre les polluants de l’air intérieur et les parois dépend du type de surface, celles-ci sont traitées indépendamment. Un effort particulier est apporté au

(19)

19 développement d’un modèle d’aérosol représentant la distribution granulométrique des aérosols, leur composition chimique ainsi que les phénomènes physiques de formation, évolution granulométrique et pertes en air intérieur.

Figure 5 : représentation schématique du modèle INCA-Indoor

Air exchange

Surface emission

deposition

sorption Heterogeneous

reactions

Gas phase chemistry

photochemistry Physical module

° Air exchange with outdoor

° Emission database

° Deposition database

° Sorption : Langmuir model Chemical module

° Gaseous : SAPRC07

° Surface reactivity

° SOA formation : H2O

° Aerosol (nucleation, coagulation, …

(20)

Tableau 5 : récapitulatif des principaux modèles d’air intérieur considérant la réactivité chimique (*Indoor Chemical and Exposure Mechanism) Nazaroff,

1986 [34]

ICEM*, Sarwar, 2002

[40]

ICEM Sarwar, 2003

[51]

INDAIR [52] Carslaw, 2007 [41]

Courtey, 2007 [53]

Carslaw, 2012 [42]

INDAIR-Chem [54]

INCA-Indoor Ce projet Mécanisme

chimique

31 espèces, 56 réactions

SAPRC-99 + rendement OH

modifiés [55]

SAPRC-99 calcul probabiliste MCMv3.1 4600 espèces, 13500 réactions

SAPRC-99, RADM2, RACM, CB04

MCM v3.2 47 réactions chimiques +

chimie limonène du

MCM v3.2

SAPRC-07 640 COV, ~1500

réactions

Nombre de zones

1 - 4 1 1 3 1 1 à 1000 1 1 1

Echange extérieur

15 espèces 50 espèces [40] NO2, CO, PM2.5, PM10 (Réseau

mesure UK)

[40] non [40] + espèces

calculées par le MCM

[40] Données

expérimentales Dépôt Valeursexpér

imentales

Nazaroff.,1986 [34]

Weschler, 1992)

Sarwar, 2002[40]

Sarwar,2002 [40]

Nazaroff, 1986 [34]

ou [56]

Sarwar, 2002 [40]

[40] Données

expérimentales ou [40]

Emission Valeursexpér imentales

Valeurs expérimentales

[40] [40] Emission

d-limonène

Emission d-limonène

Données expérimentales Chimie

hétérogène

NO2 → HONO

NO2 → HONO NO2 → HONO

non [57] [30] [57] non [30]

Aérosol non non AOS de l’a-

pinène et du d-limonene

dépôt PM2.5 – PM10 non non AOS du

d-limonene

AOS du d-limonene

H²O + Coagulation

(21)

21 Ce paragraphe décrit la structure globale du modèle INCA-Indoor ainsi que les paramètres et équations utilisées pour décrire les différents processus prenant place en air intérieur. Les détails concernant le modèle peuvent être trouvés dans l'annexe 2 (article sur INCA-Indoor et description des différents processus).

Le développement est comparable à l’approche de Nazaroff [34], ayant abouti au développement du premier modèle mathématique permettant la prédiction des concentrations des espèces chimiques en phase gazeuse en air intérieur. Ce modèle tient compte des effets de la ventilation, de la filtration au passage de l’air extérieur vers l’intérieur, du dépôt sur les surfaces, de l’émission par les matériaux et de la chimie et la photochimie. L’équation générale suivante peut être considérée pour chaque espèce présente :

. La même équation est considérée dans le modèle INCA-Indoor, mais celui-ci prend en compte l’intégralité des processus inclus dans le modèle de Nazaroff ainsi que d’autres tels que la sorption ou la phase particulaire. Hormis les différents processus prenant place dans la pièce et la taille du m écanisme chimique, le nombre de zones décrites est un paramètre important à considérer pour le développement d’un modèle.

Dans les travaux de Nazaroff [34], la pièce a été modélisée comme : (1) une zone homogène, (2) 4 zones entre lesquelles le transport gère l’échange d’espèces chimiques. On constate des différences mineures entre les deux conditions de simulation, ce qui indique qu’une pièce peut, dans des conditions similaires à Nazaroff, être considérée comme un réacteur parfaitement homogène et donc être modélisée correctement par un modèle monozone.

Figure 6 : structure du modèle INCA-Indoor

Ainsi, à chaque pas de temps, INCA-Indoor calcule la contribution à la concentration en une espèce chimique des phénomènes suivants :

- la réactivité chimique, incluant les phénomènes de photolyse,

- l’émission, le dépôt aux surfaces pour les espèces inorganiques et les particules, - la sorption aux surfaces pour les COV,

- l’échange avec l’extérieur,

- la condensation d’espèces semi-volatiles sur les particules, - la nucléation de particules,

- la coagulation des particules entre elles.

Sa structure est présentée en Figure 6. Il utilise les données d’entrées suivantes : - les paramètres de simulation (durée, pas de temps de simulation),

- les caractéristiques de la pièce modélisée (volume, surfaces des matériaux, débit de ventilation), - les constantes de sorption (ka, kd des couples COV-surface)

- les vitesses de dépôt (des couples espèce inorganique-surface) - les concentrations initiales des espèces,

- les profils temporels des concentrations extérieures (en phase gazeuse et particulaire),

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