Sensibilité des substances luminescentes aux rayons X de courte longueur d'onde

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Sensibilité des substances luminescentes aux rayons X

de courte longueur d’onde

Georges Destriau

To cite this version:

SENSIBILITÉ

DES SUBSTANCES LUMINESCENTES AUX RAYONS X DE COURTE LONGUEUR D’ONDE

Par M. GEORGES DESTRIAU. Faculté des Sciences de Paris.

École centrale des Arts et Manufactures.

Sommaire. 2014 L’auteur

étudie, pour diverses substances luminescentes, les variations, en fonction de la _longueur d’onde, du rapport de la brillance à l’intensité _{ionométrique} du faisceau excitateur. En corrigeant de l’absorption du _support, ce _rapport croît _{régulièrement} avec la _longueur d’onde et le rendement _{énergétique} diminue. Si la substance est _placée sur un _{support approprié,} il _apparaît un

maximum dans la _{région spectrale duquel} la substance _peut être _{utilisée pour la dosimétrie des rayons X.}

Introduction. - L’étude des rendements

énergé-tiques

dans l’excitation des substances luminescentes par les rayons X semble conduire à des valeurs

élevées,

notamment _pour les sulfures de zinc

_[i],

les mesures sont

_délicates,

d’où nécessairement assez

imprécises,

aussi les valeurs trouvées _{par certains} auteurs doivent être

_plutôt

considérées en ordres

de

_grandeur.

Dans le domaine des _rayons

X,

les rendements restent encore difficiles à déterminer

avec

_précision,

les

_grains

sont

_plus

ou moins

_réguliers,

les couches fluorescentes ne sont _{pas elles-mêmes}

-

absolument

_régulières

et les coefficients

_{d’absorption}

vraie ne

_peuvent

être

_guère

_{déterminés que par} le calcul.

J’ai donc

_opéré

_par une méthode indirecte me

permettant

de tirer

_quelques

conclusions

_quant

au mécanisme de

l’excitation,

sans toutefois me

permettre

de déterminer les rendements en valeur absolue. Cette

méthode,

semblable à celle _{que vient} de décrire Maurice Curie

_[2]

_{pour l’excitation} en

lumière

_{ultraviolette,}

consiste à suivre les

_variations,

en fonction de la

_longueur

d’onde des radiations

excitatrices,

du

_rapport

de la brillance B d’un écran fluorescent à l’intensité

_{ionométrique Io}

du faisceau excitateur. On a

l,

Si nous

_désignons

_{par p le coefficient}

_{d’absorption}

vraie de la substance

fluorescente,

par a le coefficient

d’absorption

du cristal pour la lumière de fluores-cence, par p le rendement

_{énergétique,}

_{par E}

l’épais-seur _{moyenne d’un}

cristal,

l’énergie

réémise sous

forme _{visible par l’unité} de surface d’une tranche infiniment mince MN M‘N’

_{d’épaisseur}

dx,

située à la

profondeur x

est

et

_l’énergie

_émergente

la brillance B est donc de la forme

Fi g. 1.

Or lis et ces sont

_petits,

il reste donc sensiblement

’

(t

hil)

si le rendement _p est

élevé,

il varie nécessairement peu avec la

_longueur

_d’onde,

la courbe y -

f (1,)

doit

être

_{régulièrement}

croissante

_puisque

_{p. croît} avec JI.

L’établissement de ces courbes nécessite la

connais-sance de

1,,

de B et de À.

Détermination de l’intensité du faisceau excitateur. -- J’ai déterminé l’intensité du faisceau

excitateur à l’aide d’un dosimètre de

Hammer,

toutefois les indications de cet

_appareil

_peuvent

être

_suspectes

au moins pour les très courtes

_longueurs

d’onde. Afin de me rendre

_compte

de l’erreur

_qui

pouvait

être

commise,

j’ai

relevé les indications de

l’appareil

pour des tensions constantes échelonnées de 2 5o à

_{4oo kV,}

le

_rayonnement

_{étant filtré par}

4

mm de cuivre et 6 mm d’acier.

Par

ailleurs,

il est

_possible

de déterminer

théori-quement

les intensités des faisceaux

_émergents

en

appliquant

les

_règles

d’émission de Kramers et

Kuhlemkampfi,

et tenant

_compte

des coefficients d’affaiblissement

_indiqués

_{par Read}

_[3]

_{pour les} très courtes

_longueurs

d’onde et _par Holthusen et Braun

_[41

_{pour les}

_longueurs

_{d’onde moyennes.} Ceci revient à tracer les courbes de

_répartition

spectrale

des faisceaux

_émergents

_après

les filtrations

ci-dessus,

les aires _{limitées par} ces courbes sont

proportionnelles

aux intensités des faisceaux

émer-gents.

Les résultats sont

_indiqués

dans le tableau

ci-après.

192

Les écarts sont de l’ordre de 1 o _pour ioo et cette

approximation

est suffisante _pour ce _genre de mesure, car non seulement les résultats ci-dessus concernent les

_rayonnements

_pénétrants

ultimes _que

j’ai

utilisés,

mais encore, nous le verrons

_plus

_loin,

les variations de la fonction

_(r~)

vont du

_simple

au

quadruple.

Enfin,

les mesures ont été faites avec

des installations et des

_appareils

différents,

centre Anticancéreux de

Bordeaux,

Hôpital

Saint-André de

Bordeaux, École

Centrale des Arts et Manufactures de Paris

_(le

dosimètre dans ce dernier cas

_m’ayant

été

_{obligeamment prêté}

_{par la}

_Compagnie

Générale de

_Radiologie)

les résultats sont

_parfaitement

concordants.

Détermination des brillances. - A

Bordeaux,

j’ai

utilisé une cellule

_{photoélectrique}

à couche

d’arrêt débitant sur un

galvanomètre

sensible et

peu résistant

(genre Moll),

les intensités débitées

sont, dans ces

_conditions,

_{proportionnelles}

aux flux lumineux reçus,

c’est-à-dire,

pour une même sub-stance

luminescente,

proportionnelles

aux brillances. J’ai vérifié au

_préalable

_{que la cellule n’était pas}

sensible aux _{rayons X} et _{que, d’autre}

_part,

sa

sensibilité aux radiations visibles n’était _pas affectée

par l’irradiation aux rayons X.

A

Paris,

_{j’ai opéré}

par

photométrie

visuelle à l’aide d’un « nitomètre )) Jobin Yvon mis à ma

dispo-sition par M. Maurice Curie.

Les résultats définitifs sont donc _{la moyenne} d’essais concordants effectués avec des

_appareils

et des méthodes différentes.

Détermination des

_longueurs

d’onde des rayons X. - Il aurait été

souhaitable,

pour cette

étude,

d’utiliser des faisceaux

_{rigoureusement}

mono-chromatiques,

malheureusement leurs intensités,

nécessairement très

réduites,

ne _{m’auraient pas}

permis

de déterminer commodément les brillances;

je

me suis donc contenté

_{d’homogénéiser}

les faisceaux de rayons X par la méthode

classique

de la

filtration,

elle a l’inconvénient de ne _{pas fournir} de faisceaux

rigoureusement

monochromatiques,

mais,

par contre, elle

_permet

d’obtenir des faisceaux intenses. L’étude

systématique

des

filtres,

suivant des méthodes

_qui

ont été

_{déjà signalées [5],}

_permet

de combiner

judi-cieusement les substances filtrantes de manière à obtenir l’effet sélectif

_optimum.

- -

-- - "- - - - .

-Les

_longueurs

_{d’onde moyennes des bandes} pas-santes ont été déterminées par des méthodes

d’absorp-tion ; on

_peut

se faire une idée de la «

largeur

» de

ces bandes en

_comparant

les

_longueurs

d’onde moyennes et les

longueurs

d’onde

_{qui correspondent}

à la limite haute

_fréquence

du

_spectre

continu;

voici

_quelques

résultats :

. ,

Il

_s’agit

donc en résumé de bandes assez

_larges.

D

Tracé des courbes

y = = f ().

- J’ai

opéré

Io

sur des substances extrêmement

variées,

en tout

20 échantillons fournis en

_grande

_partie

_{par M.}

Ser-vigne

et

_comprenant

des Silicates de zinc et de

zinc-glucinium,

des borates de

zinc,

des

_tungstates

de

calcium,

de zinc et de

cadmium,

des sulfures de zinc dont 2 échantillons de cristaux de tailles diffé-rentes

_provenant

d’une même

_préparation

de M.

Guntz,

des sulfures mixtes

zinc-cadmium,

des

germanates

de zinc et de

_{zinc-glucinium.}

Les courbes sont toutes

croissantes,

mais,

pour les

_{grandes longueurs}

d’onde,

elles semblent appa-ramment _{passer par} un maximum entre o,25 et _{o,3 Á.} Cette

allure,

_qui

m’avait d’abord fort

_intrigué,

est due aux

_absorptions

du

_support

_(carton)

et de la

substance;

celles-ci

_{négligeables}

aux faibles

_longueurs

d’onde deviennent

_{appréciables}

aux

_grandes

lon-gueurs

d’onde;

je

reviendrai

_plus

loin sur ce

_point.

En

_corrigeant

les valeurs de Io de cette

_absorption,

il

_n’y

_{a ~plus}

de maximum.

L’allure des courbes

_{paraît indépendante}

de la taille des

cristaux; ainsi,

avec deux échantillons de

tailles et 60~ d’un même

sulfure,

_j’obtiens

des courbes

_{superposables}

_{par modification} des

193

le taux de variations est donc bien

_indépendant

de y.

l’épaisseur F-

du cristal.

2.

On

_peut

de

même,

par modification de l’échelle des

ordonnées,

superposer les courbes relatives aux

sulfures de zinc et de zinc-cadmium aux silicates

et aux borates de zinc et de

_{zinc-glucinium,}

or le

coefficient

_{d’absorption}

_{vraie étant pour} toutes les

substances,

proportionnel

au cube de la

_longueur

d’onde,

on a

-et il en résulte _{que, pour} toutes ces

_substances,

l’égalité

du taux de variations

dy

conduit à

_{l’égalité}

.Y

du taux de variation du

rendement -

en fonction

c

de la

_longueur

d’onde.

1

Par contre les

_courbes,

obtenues avec les

germa-nates et surtout les

_tungstates,

ne

_peuvent

_pas se

superposer aux

_{précédentes.}

Sur la

_figure

2,

j’ai reproduit,

dans l’intervalle o,05 à _o,2~

Á,

l’allure des variations _{de y dans} ces 3 cas.

La courbe I est relative aux

_sulfures,

silicates et borates que l’on

peut

superposer par modification convenable des

_ordonnées;

la courbe II est relative

aux

_germanates

et la courbe III aux

_tungstates.

Comme il

_s’agit

de mesures relatives et _{pour faciliter} les

_{comparaisons,}

les échelles sont choisies dans

chaque

cas de telle

_façon

_{que les ordonnées} soient

les mêmes

_{pour À =}

o,255

.~.

En

_adoptant

dans cette

_région

une relation moyenne linéaire y = m n +

p, on a

Il en résulte que p décroît

_quand

1. croît

( 3

o ,

en

_{outre p}

varie bien

_plus

pour les

germanates

et

davantage

encore _pour les

_tungstates

_(à

cause des valeurs _{de p nettement}

_plus

élevées dans ces

deux derniers

_cas).

De toute

_façon,

même _pour les

_sulfures,

les varia-tions de p sont

importantes

et, de manière

_générale,

le rendement croît

_lorsque

la

_fréquence

des radia-tions excitatrices croît.

Fig. 3.

Sur la

_figure

3,

j’ai représenté

les

_variations,

en

fonction de la

longueur

d’onde,

du

_rapport

des brillances de deux

écrans,

l’un au sulfure de

_zinc,

l’autre au

_tungstate

de calcium. L’écran au

sulfure,

bien

_plus

_{fortement lumineux que l’écran} au

tungs-tate _{pour les}

_grandes

_longueurs

d’onde,

devient moins lumineux en dessous de 0,11 i À. Cette moindre sensibilité du sulfure de zinc aux radiations de courte

longueur

d’onde,

présente l’avantage,

pour les écrans de

_radioscopie,

d’améliorer les _contrastes, le

rayonnement

filtré par les os étant

_plus

« dur _»,

l’ombre

_portée

est

_plus

nette

_puisqu’à

la

_plus

faible intensité du

_rayonnement

filtré

_s’ajoute

la sensi-bilité

_plus

faible de l’écran

_{radioscopique.}

Par contre,

au début de

_{l’apparition}

des écrans aux sulfures de

zinc,

leur sensibilité avait été

_exagérée,

on

_parlait

d’une sensibilité

₄

fois

_plus

_grande

_que celle des écrans anciens au

_tungstate

de

calcium,

ceci n’avait pas été sans _provoquer

_{quelques légères déceptions}

parmi

les

_{praticiens qui,}

à

_l’usage,

avaient dû se

rendre

_compte

_{que la sensibilité n’était}

_guère

_plus

de deux fois

_supérieure.

Cette confusion

_provenait

de ce _que médecins et constructeurs ne s’étaient

pas rendus

compte

des variations considérables de la sensibilité du sulfure de zinc avec la

_longueur

d’onde.

_Lorsque

deux échantillons d’écrans

radiosco-piques,

l’un au

_sulfure,

l’autre au

_tungstate,

sont soumis au

_rayonnement

direct non filtré d’un tube

fonctionnant en tension ondulée sur _7o

_{kV max.,}

la brillance de l’écran au sulfure est

_{environ 4}

fois

supérieure

à celle de l’écran au

_{tungstate, mais,}

lorsque

le même

_rayonnement

se trouve « filtré »

par un malade

_qui

absorbe les radiations de

_grande

longueur

d’onde,

la brillance de l’écran au sulfure de zinc n’est

_guère

_plus

de deux fois

_supérieure

à celle de l’écran au

_tungstate.

précé-194

dente _que le rendement croît

_rapidement

_quand

la

longueur

d’onde

_décroît,

_probablement

à cause de l’action ionisante

_{plus importante}

_{des rayons et} ceci viendrait confirmer

_{l’hypothèse}

de Maurice Curie

_[6]

sur les transferts d’activation.

Utilisation dans certaines limites des sub-stances luminescentes _pour la dosimétrie des rayons X. - La combinaison d’un écran luminescent

et d’une cellule

_{photoélectrique}

à couche d’arrêt semblerait fournir un _moyen facile pour le contrôle

de l’intensité d’un faisceau de rayons

X;

malheu-reusement nous venons de voir que la brillance

n’était nullement

_{proportionnelle}

à l’intensité du faisceau et

_dépendait,

dans de

_larges

limites,

de la

longueur

d’onde. Il est toutefois

_possible

de tourner

partiellement

la difficulté en

_disposant

la substance

sur un

_support

filtrant

_{approprié; j’ai déjà signalé}

que, dans ces

_conditions,

la fonction

_(y)

_passait

par un maximum : dans la

_région

_spectrale

de

ce

maximum,

la brillance est _sensiblement propor-tionnelle à l’intensité

_{ionométrique (y}

=

cont.)

et la substance

_peut

être _{utilisée pour} la dosimétrie. On

_peut

s’en rendre

_compte

_par un calcul

_approché.

En

_désignant

_par

_(a)

et

_(s)

les

_épaisseurs

du

_support

et de la

_substance,

_par t0 et z les coefficients

d’affai-blissement,

par p. et yo les coefficients

d’absorption

vraie,

par uo et a les coefficients de

diffusion,

on a

avec

_{yo et}

_fl-

_{proportionnels}

au cube de la

_longueur

d’onde

mais vo 0 et a- sensiblement

indépendants

de A.

Fig. 4.

Il

vient,

en

_{négligeant l’absorption}

de la lumière visible de fluorescence

En

_négligeant

les variations du rendement _p devant celles de p- et de

_il

est facile de voir que yi passe par un maximum _pour une certaine valeur

de ?, car, pour les faibles

longueurs

d’onde,

le terme varie peu et la variation

_{de y1}

est celle de

1-

qui

croît comme _~. avec

_~.;

au contraire

aux

_{grandes longueurs}

d’onde _p est élevé, 1-

e-,"--et voisin de un et le sens de variation est celui

de e-7-,,

_qui

décroît

_quand

1. croît.

Fig. 5. ,

Pour obtenir la valeur

Àm

de h

_{correspondant}

au

maximum,

il suffit de faire

Plus le filtre est

_{épais (a élevé),}

et

_plus

il est absor-bant

_{(aa grand), plus}

le maximum se trouve

_rejeté

vers les courtes

_longueurs

_d’onde;

c’est bien ce _que

traduisent les courbes

_{expérimentales}

de la

_figure

5. Au

_voisinage

du

maximum,

la brillance est sensi-blement

_{proportionnelle}

à l’intensité

_{ionométrique}

quelle

que soit la

longueur

d’onde et l’on

peut,

par un choix convenable du

_support,

ramener ce

maximum dans une

région spectrale

déterminée.

Conclusions. - Dans l’excitation de la

lumi-nescence _{par les rayons}

_X,

le rendement

_{énergétique}

s’élève

_lorsque

la

_longueur

d’onde des radiations excitatrices décroît. Le

_rapport

de la brillance à l’intensité

_{ionométrique}

croît

_{régulièrement}

avec la

longueur

d’onde; toutefois,

si la substance est

_placée

sur un

_support

absorbant,

ce

_rapport

_{passe par} un

maximum dans une

_région

_spectrale

conditionnée

par la nature et

l’épaisseur

du

support.

Dans la

région spectrale

de ce

_maximum,

les substances

luminescentes

_peuvent

être _{utilisées pour} la dosi-métrie _{des ravons X.}

195

BIBLIOGRAPHIE. [I] P. M. WOOLF et N. RIEHL, Ann. _{Physik, I93I, 2, p.} I08.

[2] Maurice CURIE, C. R. Acad. Sc.,

I943,

217, p. II0.

[3] READ, Proc. Roy. Soc., I935, 152, p. 402.

[4] H. HOLTHUSEN et R. BRAUN,

_Grundlagen

un Praxis der Röntgenstrahlendosicrung (Georg Thienne, Verlag.

Leipzig).

[5] G. DESTRIAU et R. MATHEY-CORNAT, Archives d’électri-cité _médicale, mai _I936, p. I45; Bull. Soc. d’électro-radiologie, I936, p. 492 et I937, p. 297; C. R. du Congrès des Méd.

électro-radiologistes

de Paris, octobre I936, p. 5I.

[6] Maurice _CURIE, C. R. Acad. Sc., I932, 194, p. 1566.

NOUVEAU

SYSTÈME

DE BANDES DE LA

MOLÉCULE

NEUTRE D’AZOTE Par Mme R. HERMAN.

Parmi les nombreuses bandes émises dans le

proche

ultraviolet _par la molécule neutre

d’azote,

quelques-unes

peuvent

être classées en un

_système

dont le niveau inférieur est

_{A3 ~ ;.}

Nous avons

_porté,

clans le tableau

ci-dessous,

les

_longueurs

d’onde des têtes de ces bandes _{ainsi que} leur classification. Les nombres d’onde

_{correspondants}

_peuvent

être

représentés

par la formule

L’intensité relative de ce

_{système augmente}

nota-blement

lorsque

la

_pression

diminue

_(voir

repro-duction

_ci-après).

TABLEAlI _(1).

Fig. 1. - Les têtes

marquées du _spectre a (faiblés pressions) sont exaltées par rapport aux bandes _voisines, c’est l’inverse dans le cas du _spectre b.

L’écart entre le niveau de vibration v’ = o

et v’ = I est 2185

cm-’,

soit un _peu

_plus

_grand

que l’écart entre v" = o et v" - ~

_qui

n’est _que

~ 446

L’état

_{électronique}

_supérieur

serait donc

plus

stable _{que l’état}

_{électronique}

inférieur,

ce

_qui

est en accord avec la

_dégradation

des bandes vers

le violet. Le niveau v’ - 1

₍₉₇

₉₆₁

_cm-1)

est un

peu au-dessus du niveau

_supérieur

des bandes de Goldstein

₍₉₇

_5go

_cm-l).

_{On voit que le niveau v’} = 2

a une

_{énergie largement}

sufilsante _pour se dissocier

en deux atomes

_{2D (9796o cm-9.}

L’effet de cette dissociation se ferait

_déjà

sentir

sur le niveau v’ - 1 en causant une diminution d’intensité des bandes relatives à ce niveau.

Inver-sement, deux atomes métastables 2D

_pourraient

s’unir pour former une molécule au niveau

v’ _ ~,