Effet des champs électriques continus sur la brillance de substances luminescentes maintenues sous excitation

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Effet des champs électriques continus sur la brillance de substances luminescentes maintenues sous excitation

E. Alexander, W. Low, I.T. Steinberger, S.Z. Weisz

To cite this version:

E. Alexander, W. Low, I.T. Steinberger, S.Z. Weisz. Effet des champs électriques continus sur la

brillance de substances luminescentes maintenues sous excitation. J. Phys. Radium, 1956, 17 (8-9),

pp.737-741. �10.1051/jphysrad:01956001708-9073700�. �jpa-00235538�

EFFET DES CHAMPS ÉLECTRIQUES ^CONTINUS

SUR LA BRILLANCE DE SUBSTANCES LUMINESCENTES MAINTENUES SOUS EXCITATION Par E. ALEXANDER, ^{W. LOW} (1), ^{I. T.} STEINBERGER, ^{S. Z.} WEISZ,

Department ^of Physics,

The Hebrew University, Jérusalem, ^Israël.

Summary. - Application of DC fields to .U. V. excited ZnS CdS phosphors results in a rapid light pulse ^{and a} subsequent quenching. ^{A second} pulse ^and quenching ^{are observed on short-} circuiting ^the phosphor ^{cell. The} dependence ^{of the} amplitudes ^{of these} pulses ^{on the} applied voltage, ^{on the} polarity of the illuminated electrode and on the past history of the cell is investi-

gated. Explanations ^{of these effects are} given.

PHYSIQUE 17, 1956,

Introduction.

Divers auteurs ont étudié les apparences observées lorsque ^certains composés

luminescents minéraux sont soumis à l’action de

champs électriques alternatifs [1 ^à 10]. ^La plupart

des composés électroluminescents émettent quatre

maxima de lumière par période. ^{Dans la} plupart

des ^cas deux de ^ces maxima (appelés ^{« maxima B »}

par Matossi [7]) ^sont approximativement ^en phase

avec les maxima du champ ; ^{les deux autres} (maxima C) apparaissent ^au voisinage ^des époques

où le champ s’annule. Les maxima C sont plus petits que les maxima B. Le rapport ^des amplitudes

croît avec la fréquence ^du champ. ^{Ces substances}

donnent seulement les maxima B quand ^le champ agit simultanément avec un faisceau de lumière ultra-violette.

Des maxima de lumière ^{sont aussi} observés sous

irradiation U. V. de produits luminescents non

E. L., ^{sous l’action de} champs alternatifs [3, 6, 7, 8] (2). ^{Dans un article} précédent, ^{les auteurs ont}

montré qu’il apparaît ^{dans ce cas} deux maxima

approximativement ^en phase avec les maxima du

champ (dans ^la plupart ^des produits, ^{mais non} dans tous). ^{Ces deux} maxima diffèrent par leur

forme et par leur amplitude ainsi que par ^leurs variations dans le temps ^{et en fonction de la}

d. d. p. A bas voltage, ^il n’apparaît que les maxima

qui correspondent ^{à une} polarité positive ^{de l’élec-}

trode éclairée.

Le présent ^{mémoire concerne} l’influence des

champs ^{constants sur} l’émission des produits

luminescents mais non E. L.

1.1. MÉTHODE EXPÉRIMENTALE.

On a étudié des poudres ^{de ZnS :} CdS(Cu) ^{et de ZnS :} CdS(Ag)

enrobées dans l’araldite; ^{les cellules sont} symé- triques, ^{les deux} électrodes transparentes ^étant

constituées par deux ^verres conducteurs de 0,1 ^mm d’épaisseur, ^les faces conductrices étant en contact e) Adresse actuelle : Enrico Fermi Institute for Nuclear Studies, University ^of Chicago, Chicago, ^Ill.

(2) Ces maxima sont superposés ^{à un} niveau d’extinction constant.

direct avec l’araldite ; la distance entre les élec-

trodes est de 0,5 ^mm. Les tensions utilisées variaient de 30 à 1 350 volts ; ^{elles étaient fournies}

par ^un montage ^à tension ^constante filtrée lais- sant une ondulation de moins de 1 %. ^{L’une des}

électrodes était en permanence ^au sol, la deuxième électrode pouvait ^{être mise au sol ou sous tension}

en moins de 3 j1000 de seconde sans qu’il ^se pro- duise d’oscillations appréciables.

L’excitation se faisait ’sous excitation U. V.

(raie ^{3 650 A de} Hg). ^{La lumière de} fluorescence tombait sur un photomultiplicateur ^1P21 après

traversée d’un filtre absorbant l’U. V. Le signal

du photo-multiplicateur ^était appliqué ^{sur un} gal-

vanomètre (période d’oscillation une seconde) ^et

sur un oscillographe équipé ^{avec un} amplificateur

continu (Du ^Mond 304-A). Les déviations du galva-

nomètre étaient inscrites sur un papier photogra- phique entraîné par ^un tambour tournant. Les maxima brefs étaient ^aussi photographiés ^sur

l’écran de l’oscillographe ^à l’aide d’un appareil cinématographique.

Pour obtenir des résultats reproductibles ^{on a}

constaté qu’il , était nécessaire d’irradier la subs- tance, ^avant chaque expérience, par ^une irradia- tion infra-rouge prolongée (environ ^une heure).

Les effets sont indépendants de l’époque ^à laquelle

se trouve appliqué ^le champ pourvu que la subs- tance soit parvenue ^à saturation.

1.2. RÉSULTATS EXPÉRIMÉNTAUX. - Les subs- tances étudiées étaient ZnS(Cu) ; ⁸⁰ % ZnS, ²⁰ % CdS(Cu) ; ZnS(Ag) ^{et 80} % ZnS, ²⁰ % CdS(Ag) (3).

Les valeurs numériques ^{sont relatives à la seconde}

bien que l’aspect général ^{des autres} pro-duits ^soit identique.

A. Aspect général.

^{La substance} ayant, ^été

irradiée à saturation aux U. V. (plus ^d’une minute),

le champ ^était appliqué ^à différentes époques ^et

l’irradiation maintenue. La figure ^{1a montre les}

résultats obtenus lorsque l’électrode illuminée est (3) RCA 2040 ; 2042 ; 2030 ; ²⁰³² respectivement.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:01956001708-9073700

738

positive ^{et la} figure ^{1 b} lorsque ^{cette électrode est} négative.

A l’époque tl d’application ^du champ, ^{la lumi-}

nance croît immédiatement du niveau de satu- ration Lo ^{au sommet} Pi ^{en un} temps comparable

FIG, 1 .

Luminance excitée _par la radiation 3 650 A sur

le produit ⁸⁰ % ^{ZnS 20} % CdS(Cu).

a) ^{Électrode illuminée} positive.

b) »

^négative.

Champ appliqué de tl à t2..

L’épaisseur ^des maxima brefs Pi ^et P2 n’est pas à l’échelle.

à celui nécessaire ^au changement de tension puis

elle décroît, ^{en 1} /100 ^de seconde, jusqu’au ^mi-

nimum Ql. La luminance croît alors de nouveau en une à 10 secondes jusqu’à ^{la valeur stable} l1. ^Des phénomènes identiques apparaissent quand

l’électrode est mise au sol (champ supprimé) ^à l’époque t2 ; ^sommet P2 ^{suivi de} l’extinction ^tem-

poraire Q2 puis lente montée vers le niveau L2.

Les constantes de temps ^sont sensiblement les mêmes pour P2 ^et Q2 que pour Pl ^et Ql.

Une _apparence identique ^{est observée} quand

l’électrode illuminée ^est chargée négative-

ment (flg. lb) ; ^on observe toutefois les différences

suivantes :

a) ^{Électrode illuminée} positive :

b) ^{Électrode illuminée} négative :

On peut remarquer que l’application ^du champ

dans le cas a) correspond ^{à la} suppression ^du champ ^{dans le cas} b) ^{et vice versa.}

L’importance ^{de la} polarité ^de l’électrode illu- minée avait été déjà ^trouvée dans les modulations de lumière provoquées, ^{sur les mêmes} substances,

par des champs alternatifs [8]. Qualitativement ^les

apparences précédentes rappellent ^{celles en} champ

alternatif (fig. 1 ^réf. [8]) ; toutefois, ^{dans le cas de} champs alternatifs, le niveau moyen L1 ^est plus ^bas.

Au contraire, ^un changement ^de polarité ^de

l’électrode par laquelle ^{on observe ne} produit

aucune différence.

B. Influence de l’intervalle de temps t2

t1.

La figure ^{2a montre les} variations de p2 /pi ^en

fonction de t2

tl dans ^{le cas où} l’électrode illu- minée est positive ^{et la} figure 2b dans le cas où cette électrode est négative. ^{Dans le} premier cas, le

rapport P21PI ^{atteint en} 20 secondes environ ^une valeur constante de 0,65 tandis que dans le second

cas la valeur de saturation 2,5 ^{est atteinte en} cinq

secondes environ. Ce n’est que pour ^un intervalle de temps ^{de une} seconde que ^ce rapport P2/Pl

fut trouvé inférieur à l’unité (ce ^{cas a été exclu de} l’aspect général ^{décrit en} A).

Pareillement les figures ^{3a et} 3b donnent les variations de q2 jql ^{en fonction} de t2

tl. ^Ces résultats doivent être cependant considérés ^avec

prudence ^{cas la} période ^du galvanomètre ^{est du}

même ordre _{que le} temps de décroissance de P

en Q.

D’autres expériences ^ont été réalisées en réta- blissant le champ (dans ^{le même} sens), après ^mise

au sol, ^au temps t3 ; le maximum qui apparaît ^{à ce}

moment croît avec t3 - t2 mais décroît quand (t2

tl) augmente.

C. Influence ^{de la} di flérence ^de potentiel (d. ^d. p.).

-

L’influence de la d. d. p. ^sur les maxima de

FIG. 2. - Variation du rapport P2!PI des hauteurs des deux maxima (pi ^à l’application ^du champ ^et p2 à la suppression ^du champ) ^en fonction de la durée d’appli-

cation du champ t2

tl. D. d. p. : ^{1 300} volts.

a) ^{Électrode illuminée} positive.

b)

» négative.

lumière P et les maxima d’extinction Q ^{a été étu-}

diée _pour un intervalle de temps ^constant (une minute) ^entre l’application ^{de la tension et la mise,}

au sol. Ce temps ^{est suffisant} pour obtenir la ^satu- ration (fig. ^{2 et} 3).

FIG. 3. - Variation du rapport q2 lq, ^en fonction de la durée d’applicaticn ^du champ t2

tl.

ql minimum de luminance suivant le maximum bref à l’application ^du champ.

q2 minimum de luminance suivant le maximum bref à la

suppression ^du champ.

a) lectrode ^illuminée positive.

b) »

négative.

D. d. p. : :1300 volts.

Les amplitudes p, et p2, en fonction de la d. d. p., sont représentées ^{sur la} figure ^4a quand l’électrode illuminée est positive ^{et sur la} figure ^4b quand ^cette

FIG. 4.

Variations des hauteurs des maxima de lumi-

nance en fonction de la différence de potentiel appliquée.

a) ^{Électrode illuminée} positive.

b) »

négative.

électrode est négative. ^{Dans le} premier ^cas p2 ^est

plus ^faible que pi mais c’est l’inverse dans le second

cas. La correspondance ^entre Pi ^à l’application ^du champ (figi 4a) quand l’électrode illuminée est

positive ^et P2 ^{à la} suppression ^du champ quand

l’électrode illuminée est négative ( fig. 4b) ^{est seu-}

lement qualitative (de ^même P2 fig, ^{4a et} P, fig. 4 b).

II. Discussion.

Les caractéristiques ^sem-

blables de la lumière émise à l’application ^du champ ^{et à sa} suppression suggèrent qu’il ^{y appa-}

raît des changements semblables du champ ^effectif.

La figure ² indique que le champ ^effectif varie rela- tivement lentement durant l’action du champ ^exté-

rieur. La correspondance ^{entre les} hauteurs rela- tives des maxima, ^à l’application ^du champ quand

l’électrode illuminée est positive ^{et les hauteurs de}

ceux que l’on observe à la suppression ^du champ quand l’électrode illuminée est négative suggère que dans les deux cas le champ agit ^{de la même} façon.

Ces faits peuvent ^être expliqués par le champ ^de polarisation qui ^{s’établit lentement et tend à}

réduire le champ ^{effectif. A la} suppression ^du champ extérieur le champ ^de polarisation ^{crée un} champ effectif de direction opposée. La compa- raison entre les évolutions, ^en fonction du temps,

des maxima à l’application ^{et à la} suppression ^du champ ^montre que les constantes de temps ^de

croissance et de décroissance de la polarisation ^sont

voisines.

La nécessité d’une longue irradiation infra-rouge

avant chaque expérience, pour obtenir des résul- tats reproductibles, suggère que l’irradiation infra- rouge détruit le champ interne créé par la polari-

sation.

Dans ces conditions, ^aussitôt après ^{la mise sous} tension, ^le champ ^{effectif est} égal ^au champ appli- qué d’où le maximum P1. A ^{la mise au sol le} champ

effectif est égal ^au champ ^de polarisation, ^{donc de}

sens inverse à la direction du champ ^extérieur pri- mitif, d’où le maximum P2. ^{Il faut} quelques

secondes pour que ta polarisation prenne ^une valeur

stable, ceci résulte de la figure ^2. Sa décroissance dans le temps ^{est tout à fait} semblable, ^ainsi qu’on peut ^{le constater} par ^des expériences ^de réap- plication ^du champ.

Les expériences de Kallmann et Rosenberg [11]

confirment nos hypothèses ^sur l’établissement et la décroissance du champ ^{effectif. La} persistance

de la polarisation ^{dans notre cas} (quelques ^secondes seulement) ^est beaucoup plus ^courte que celle mesurée par les ^auteurs ci-dessus (plusieurs ^heures) mais Kallmann ^et Rosenberg avaient d’autre part

montré que les radiations ultra-violettes détruisent la polarisation.

Waymouth ^{et Bitter} [12-13-14], opérant ^{sur des}

substances électroluminescentes, ^{sans irradia-}

tion U. V. et par des applications ^de champs ^de

direction constante à intervalles de temps réguliers

arrivaient à la conclusion que les maxima de lumière apparaissent ^{à la} disparition ^du champ

effectif. Nos résultats, concernant des substances

non-électroluminescentes, ^{montrent que ces}

maxima de lumière apparaissent ^à l’application ^du champ ^effectif.

On peut interpréter ^ces résultats d’une manière

semblable à celle adoptée par D. Curie pour ^l’effet

740

Gudden et Pohl [15]. ^{Les centres} luminogènes ^sont

constamment ionisés par l’action des radiations U. V. A l’application ^du champ des électrons

peuvent ^être éjectés ^des pièges, ^soit directement,

soit par collision. L’accroissement du nombre des électrons dans la bande de conduction accroît la

probabilité ^de recombinaison avec les centres vides,

d’où la brève émission de lumière.

.

L’accroissement du nombre de pièges ^{vides et la}

décroissance du nombre de centres vides amène un nouveau remplissage ^de pièges ^{et un affaiblis-}

sement de la lumière émise ; ^cet effet extincteur continue jusqu’à ^ce qu’il ^soit compensé par le

vidage thermique ^des pièges. ^Cette interprétation

des variations dans le temps de l’extinction est

parallèle ^{à celle des} courbes de croissance de la luminescence.

La différence dans les hauteurs des maxima sui- vant la polarité de l’électrode illuminée est un résul- tat remarquable. ^Elle dépend ^{de la} formation d’une zône de forte absorption près de l’électrode illu- minée [8].

A première ^{vue, cela} suggère ^une explication

basée sur la séparation ^des charges par ^le champ

d’où résulteraient des modifications du nombre d’électrons de conduction [16]. ^{Toutefois la diffé-}

rence d’ordre de grandeur ^entre l’épaisseur ^{de la}

zone d’absorption (environ ^10-4 cm) ^{et la} longueur

de la projection du libre parcours ^sur la direction du champ [17] ^{rend cette} interprétation ^douteuse.

De plus, ^{si la} séparation ^des charges ^{était le}

processus fondamental, ^les différences relatives devraient tendre à disparaître ^{aux faibles} champs ;

or c’est le contraire qui ^se prôduit (fig. ^{4 de ce}

mémoire et fig. ^{3 et 4 réf.} [8]). ^L’effet pourrait ^être

dû à des barrières dont la direction est déterminée par celle de l’illumination. Ces barrières pourraient

être mises en évidence par des ^mesures de polari-

sation et de photoconductibilité.

DISCUSSION

Prof. G. Destriau (Paris).

La communication de MM. Alexander, Low, Steinberger, Weisz fournit

une intéressante contribution à l’étude de l’effet Gudden-Pohl. L’idée que les électrons piégés ^soient

libérés par ^{collision avec} des électrons accélérés dans la bandé de conduction, ^{comme l’avait} suggéré

Daniel Curie, paraît séduisante. Toutefois, ^suivant

ce mécanisme, ^{il ’est évident} que les pièges peu

profonds ^doivent être, ^de préférence, ^{vidés les} premiers. ^{Suivant ce mécanisme de collision on}

doit s’attendre à deux effets :

10 Une réduction d’intensité de la phospho-

rescence sous l’action du champ (par ^{suite du} vidage partiel ^des pièges).

2° Une modification, ^sous l’action du champ, ^de

la loi de déclin de la phosphorescence, ^{dans le sens}

d’.un accroissement de la persistance, conséquence

du vidage préférentiel ^des pièges ^peu profonds ^à

vies courtes.

Le premier effet s’observe bien, mais aussi et même souvent avec une intensité plus considérable

sur des substances dépourvues ^{de tout effet Gudden-} Pohl, ^c’est l’effet habituel extincteur des champs électriques ^{tout à fait} indépendant de l’effet Gudden-Pohl.

Quant ^au deuxième effet j’ai pu personnellement

constater son inexistence [18]. L’allure du déclin n’est pas ^modifiée par ^l’action préalable ^dit champ,

au moins quand ^on prend ^la précaution ^{d’éliminer} la petite luminescence résiduelle à évolution rapide (quelques ^dizaines de secondes en général) ^consé-

cutive à l’effet Gudden-Pohl. Il n’en va pas de même de la thermoluminescence dont l’allure est affectée par ^une action préalable ^du champ. ^Il y ^a là une contradiction sérieuse, ^{même en} invoquant

le repiégeage qui ^{ne saurait} malgré ^{tout éviter une} augmentation de la durée du déclin [19].

J’ajouterai que l’effet Gudden-Pohl peut

s’observer lors d’une action du champ ^{suivant de} plusieurs heures, ^{et même} parfois ^de plusieurs jours, l’irradiation de courte longueur d’onde alors que ^toute phosphorescence résiduelle a disparu.

Ceci semble confirmer l’action du champ ^{sur des} pièges profonds ^alors qu’une ^{très faible} proportion

seulement de pièges superficiels ^{se trouve vidée.}

Il _y a là encore, à ^mon avis, ^une contradiction...

Mais d’autre part si l’on considère le fait expéri- mental.[20] que la thermoluminescence ^{ou une} sub-

séquente stimulation infra-rouge ^{sont seulement} légèrement affectées par ^une action préalable ^du champ ^alors qu’au contraire l’effet Gudden-Pohl

n’apparaît pas après ^une préalable thermolumi-

nescence ou stimulation infra-rouge, ^{on est naturel-}

lement conduit à penser que le champ n’agit que

sur un nombre très restreint de pièges, ^{d’où sem-}

blerait-il plutôt ^{sur les} pièges peu profonds. ^Le

choix reste incertain...

Enfin certaines substances, douées d’une belle thermoluminescence ou sensibles à la stimulation

infra-rouge, présentent ^{un effet} Gudden-Pohl insi-

gnifiant ^{ou nul. Cet ensemble de faits me semble} plus compatible ^avec l’hypothèse d’une action du

champ électrique ^{sur des centres} spéciaux ^de longue

durée dont la nature reste à préciser.

Dr 1. T. Steinberger.

^{Le but de nos} expériences

n’était pas de vérifier la conception ^{de M. Daniel}

Curie sur l’effet Gudden-Pohl. Nous avons utilisé seulement la supposition que le champ peut ^libérer

des électrons des pièges.

Toutefois, je ^voudrais signaler quelques ^résultats

expérimentaux ^non publiés, ^{en relation avec les}

problèmes suggérés par M. le Pr Destriau. Nous

avons fait agir ^{sur un} phosphore standard VI

(SrS : ^{Eu :} Sm) - qui ^{a une} bonne stimulabilité par l’infra-rouge

^un champ alternatif après

l’excitation. Si le champ ^est appliqué pendant ^la

faible phosphorescence, ^l’effet Gudden-Pohl est

faible. Par contre, ^un très fort effet apparaît ^{si le} champ ^est appliqué pendant la luminescence stimulée par l’infra-rouge. Ces résultats prouvent

que la présence ^d’un grand ^nombre d’électrons

piégés ^{dans les} pièges profondes ^n’est pas ^une condition suffisante _pour obtenir un effet Gudden- Pohl important.

Dr D. Curie (Paris).

Le Pr Destriau et le Dr Steinbérger viennent de mettre en évidence la

complexité de l’effet Gudden-Pohl.

Je crois aussi que le champ n’agit que ^{sur un} nombre très restreint de pièges. ^D’abord parce

qu’on est, ^{en effet} Gudden-Pohl, ^{dans les mêmes}

conditions _{que les} premières ^{ondes de brillance} après l’application ^du champ ^(très faibles) ^{en effet} Destriau, ^les pièges peu profonds ^{très utiles aux}

avalanches électroniques étant très peu remplis.

Ensuite certains pièges ^{doivent être} protégés ^de

l’action des électrons rapides par des déformations.

locales du cristal formant barrières de potentiel :

en particulier l’ensemble d’un centre luminogène

et du piège qui ^{lui est associé} (cf. ^{les communi-}

cations de Prener et Williams et de D. Curie).

Les phénomènes ^sont perturbés par les effets de

repiégeage : ^{il y a à la fois} vidage ^des pièges profonds ^avec recapture ^{vers les} pièges courts, ^et vidage ^des pièges ^{courts avec} recapture ^{vers les} pièges profonds. ^Observons que dans les expériences

de Mattler et D. Curie sur le repiégeage, ^les pièges

courts sont en équilibre ^de régime ^{avec les} pièges profonds ^et par suite décroissent, ^{non avec leur} période propre, mais ^avec la période imposée par les pièges profonds (de même que dans l’équilibre radium-radon, ^{le radon} décroît, ^{non avec sa} période, ^{mais avec la} période imposée qui ^{est celle}

du radium) ; ^ceei peut ^{être en relation avec la} faible modification de la loi de déclin constatée par le Pr Destriau.

Comme en I. R. (cf. ^ma communication), ^le champ agit ^{en outre sur des donneurs} peu profonds

différents des pièges. Ajoutons ^à cela l’effet extincteur qui ^vient perturber ^{le tout et bien des}

apparences contradictoires ^{sont à} attendre.

Bien entendu ceci n’exclut nullement l’hypothèse

de ^« centres spéciaux » agissant ^lors de l’effet Gudden-Pohl (à rapprocher ^de l’hypothèse analogue

faite par Garlick-Mason ^et par Kallmann de ^centres

spéciaux agissant ^sous stimulation I. R.).

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