La détection des particules par scintillations. La détection des particules par scintillations. I. Photomultiplicateurs

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La détection des particules par scintillations. La

détection des particules par scintillations. I.

Photomultiplicateurs

Daniel Blanc, Jean-François Detœuf, Paul Maignan

To cite this version:

EXPOSÉS

ET

MISES

AU

POINT

BIBLIOGRAPHIQUES

LA

DÉTECTION

DES

PARTICULES PAR SCINTILLATIONS

LA

DÉTECTION

DES

PARTICULES PAR SCINTILLATIONS

I.

PHOTOMULTIPLICATEURS

Par DANIEL

BLANC,

JEAN-FRANÇOIS

DET0152UF,

Laboratoire de

_{Physique atomique}

et moléculaire du

Collège

de France et PAUL

MAIGNAN,

Laboratoire des

_Rayons

X.

Sommaire. -

On passe en revue les

_{propriétés principales}

des

photomultiplicateurs

en disant

quelques

mots de la mesure de leurs

_{caratéristiques}

et en

signalant

leurs

_{imperfections.}

On donne des

précisions

sur les

_appareils

commerciaux usuels.

On _{donne, enfin,}

_quelques

indications sur les _compteurs de

_{Geiger-Müller}

photosensibles associés à des scintillateurs.

Les calculs

_théoriques

et

_statistiques

seront abordés dans un article ultérieur. Les circuits

électro-niques

ne _{sont pas étudiés.}

LE

JOURNAL

DE PHYSIQUE ET LE RADIUM.

1:~,

1952,

En

_1903,

Crookes,

ainsi _que Elster et Geitel

décou-vrirent que des écrans de SZn

devenaient

fluores-cents sous

_l’impact

de

_particules

c~. Il

s’agissait

de

scintillations de courte durée.

Regener

fut le

_{premier a compter}

au

_microscope

les

_{particules a}

à l’aide de ces scintillations. Ce fut le

point

de

départ

des

_expériences

de

_Regener,

Ruther-ford et son

_école,

etc.

_qui

sont à la hase de la décote-verte du

_noyau

_atomique

et de la

_{désintégration}

artificielle.

L’observation

visuelle est

_pénible

et ne

_peut

suivre

un

_comptage

_rapide,

l’oeil se

_{fatigant vite;}

d’autre

part,

l’équation personnelle

de l’observateur inter-vient

_beaucoup.

On abandonna cette méthode dès que furent mis au

_point

les détecteurs basés sur l’ioni-sation dans un _gaz.

Cependant,

en

_ig44?

Curran et Baker

_{[ 1],}

d’une

part,

Blau et

Dreyfus [2],

d’autre

_part,

eurent l’idée de

_remplacer

l’oeil par un

_{photomultiplicateur}

_pour

transformer les scintillations en

_impulsions

élec-triques.

Broser et Kallmann

_[3]

introduisirent les substances

_organiques

fluorescentes et les cristaux

de

_grande

_{surface pour la détection}

_{des ~}

et des _y.

Coltman et Marshall

_[4]

détectèrent les oc en

asso-ciant des

_poudres

luminescentes aux

photomulti-plicateurs.

Les

_{multiplicateurs}

d’électrons furent découverts

vers

₁₉₃₆

_[5],

mais ce n’est _que

_depuis

₁₉₄₅

_{que la}

technique

des

_{photomultiplicateurs}

a fait de

_grands

progrès :

ce sont des

_{appareils efficaces,}

de

_gain

élevé et de

_grande

sensibilité

et,

grâce

à eux, les

compteurs

à scintillations

_{purent rapidement}

rivaliser avec

les

_{dispositifs classiques (compteurs proportionnels}

et de

_{Geiger-Nlüller [4]).}

C’est

_pourquoi

nous les

étudions en

_premier.

La

_figure

i schématise la détection : une

_particule

pénétrant

dans le scintillatenr y

produit

une

nuores-cence de courte durée. Les

_photons

_produits

sont

envoyés

sur la

_photocathode

du

_{multiplicateur}

à

l’aide d’un

_dispositif

convenable

_(guide

de

lumière,

réflecteur,

etc.).

Les

_{photoélectrons}

sont

_multipliés

sur des

électrodés d’émission

secondaire

_(dynodes)

Fig.

i. - Schéma d’un

compteur à scintillations.

et donnent à la sortie du tube une

_impulsion

élec-trique, analysée

et

_enregistrée

_par un circuit

élec-tronique.

Généralités. - Seuls sont utilisés les

appareils

statiques

à focalisation

_(magnétique

ou

_électrique)

ou sans focalisation.

Les

_{caractéristiques}

des tubes à focalisation

magné-tlqlle

étant très

_critiques,

cette instahilité a arrêté

568

leur

développement.

Pour

_{plus ample}

information voir

_[5].

Les

_{multiplicateurs}

à focalisation

_{électrique (R.C.A.,}

Mazda)

ont une _{forme telle que les électrons venant}

d’une

_{dynode atteignent}

la surface utile de la sui-vante et que le

champ

électrique

au

_voisinage

de cette surface ait tendance à les en chasser. Ils ont

une excellente

_efficacité,

mais une

_disposition

compli-quée

[6], [7].

Les

_dynodes

des

_{multiplicateurs}

sans focalisation

(E.

M.

_I.,

_Lallemand)

sont

_parallèles

et ont

géné-ralement

_l’aspect

de stores vénitiens. Des écrans de toile

_{métallique parallèles}

aux

_dynodes

améliorent l’émission secondaire. Leur efficacité

est

moins

_bonne,

mais leur

_disposition

_beaucoup

_{plus simple.}

Caractéristiques

fondamentales. - I ~

CONVER-SION

_{PHOTOÉLECTRIQUE,}

sur la cathode. -

L’effica-cité de conversion

_{photoélectrique}

est C

_{f (),)}

électrons par

photon

incident. C est l’efficacité de conversion

photoélectrique

au maximum de

_réponse

de la

photo-cathode,

1(’i,)

~ i est la

_réponse

_{pour la}

_longueur

d’onde X. Voir la

_figure

2

_[8].

La

_photocathode

est _{constituée par} une couche

d’antimoine-césium

_(antimoniure

Sb

_CS3).

On obtient

la

_réponse

S-fi

si le

_support

est un métal. La

réponse

S-5

_correspond

au même

_type

de

_dépôt,

. mais avec une

enveloppe transparente à

l’ultraviolet. ~

Pour le maximum de la courbe de

_réponse,

l’efficacité

est de

_o,3

_pour ioo _par

microampère

_{par lumen}

_[9],

mesurée avec une source de

_tungstène

à

_{28700 absolus,}

C = _{o,og pour} une surface donnant 30

Un

_dépôt

Sb-Cs sur une

_paroi

transparente

donne la

_{réponse S-9,}

S-8 si

_{l’enveloppe}

est

_transparente

à l’ultraviolet. L’efficacité est de l’ordre de o,2 pour 100

par

microampère

par lumen

[9]

dans les mêmes

condi-tions que

plus

haut. C =

0,06

pour une surface donnant 3o

_{u A/lm.}

On utilise

_parfois

des

_{dépôts Ag-Cs-Oxyde}

de Cs

(réponse S-i)

sensibles dans le visible et

l’infra-rouge, mais très peu efficace. C =

o,oo3

_{pour une} surface donnant 30

_~.A/lm.

Depuis

peu, on utilise de l’antimoniure de

lithium

_[10].

Le courant résiduel serait moins

impor-tant que dans le cas de 1’antimoniure de Cs.

2° COLLECTION DES

_{PHOTOÉLECTRONS,}

sur _la

pre-mière

_dynode.

- Elle est caractérisée

par une

effi-cacité E de collection

_qui

varie de 5o à go pour 100

suivant le

multiplicateur.

La

_présence

d’un

_champ

magnétique

extérieur diminue

beaucoup

cette

effi-cacité,

et il est

_important

d’entourer le tube d’un

écran de fer doux. Pour

_{plus ample}

_information,

voir

_[11].

3°

MULTIPLICATION,

sur les

_{dynode. -}

_Chaque

dynode produit

une

_{multiplication}

D. Le transfert des

Fig.

3. -

Multiplication

D en fonction de la tension par étage

(E.1VT.

1.

_{4140) (dynodes Sb-Gs),}

électrons d’une

_dynode

à la suivante se faisant avec une efficacité r,, le

gain

d’un tube de m

_dynodes

est

1 _pour un

_appareil

à

_{focalisation,}

mais ne

_dépasse

pas

o,6

dans le cas où il

_n’y

a _pas focalisation. D est

fonction du

_champ,

donc de la tension entre

_dynodes,

voir

_figure

3

_[12].

G

_est,

par

suite,

une fonction

sen-sible de la tension totale. Dans une

_région

où D serait sensiblement

_{proportionnel}

à la tension V entre

étages

"

Pour m = _10, il faudra stabiliser à _o,1 i _pour 100

la tension pour stabiliser le

_gain

à i _pour 100.

Le

_gain

devra être aussi élevé que

possible,

de

façon

à rendre inutile une

_{amplification}

complé-mentaire à la sortie du tube. Ceci est

_précieux

_pour

obtenir un

_temps

de résolution court

_(c

1 o-g

_s),

les

_{amplificateurs}

linéaires

_ayant

un

_temps

de réso-lution

_plus

élevé. _{On y}

_parvient

en utilisant un

_plus

grand

nombre de

_dynodes,

en

_plaçant

le tube à une

taille

_[14].

Sur le R. C. A. 931

_A,

des

_impulsions

de 5 kV durant

~,5

li-s

permettent

d’atteindre un

gain

de i o9.

Nous n’avons pas tenu

compte

dans ce

_{qui précède}

de l’efficacité de collection E des

_{photoélectrons.}

Le

gain

effectif

_{G’, rapport}

_{du courant moyen} sur

l’anode au courant moyen sur la

cathode,

est G’ - EG.

4°

MESURE DES

CARACTÉRISTIQUES

FONDAMEN-TALES DU TUBE. - a. Le

_{gain effectif.}

- On _mesure

les courants d’anode et de cathode. Une difficulté

provient

de ce que,

lorsque

le courant de

_photocathode

est

mesurable,

le courant d’anode excède le maximum

permis.

On fait alors une

_première

mesure avec une

tension totale de l’ordre de 3oo à

400

V. Le

_gain

est alors

_{beaucoup plus}

_faible,

et directement

mesu-rable. Pour fixer les

_idées,

le courant de cathode

sera de o,1

(-LA

et le courant d’anode de

_{100 03BCA}

pour

un certain flux lumineux.

On réduit alors le flux de

_façon

à ramener le courant

d’anode à o, 1

_(-LA,

_par

_exemple;

le courant de cathode est de

_,uA.

On

_applique

alors la tension normale

et,

du courant

d’anode,

on déduit G’.

b.

_Efficacité

de collection E. - On envoie _sur la

photocathode

un flux lumineux extrêmement

_faible,

de

_façon

à ce que les

photoélectrons

émis le soient à intervalles assez

_espacés

_{pour donner lieu} chacun à une

_impulsion

_électrique

distincte. Le nombre

d’électrons

_quittant

la cathode

est,

par

seconde,

i.

étant le courant d’anode et e la

_charge

de

_{l’électron,}

On

_établit,

d’autre

_part,

la courbe

_intégrale

du

nombre

_{d’impulsions}

par seconde. A cause du bruit de

fond,

on ne

_peut

étendre les mesures

_jusqu’à

la

valeur

zéro,

mais on

_peut

_par

_{extrapolation}

obtenir le nombre total

_{d’impulsions}

n’. L’efficacité de

collec-tion est

E

= ~ .

D’où l’on déduit G.

n

Imperfections

diverses. - I ° COURANT RÉSIDUEL

(bruit

de

_fond).

- Ses _causes sont :

a. Les ions résiduels du _gaz

_qui

remontent vers la

cathode et la

_{bombardent, provoquant}

l’émission

d’électrons;

b. L’émission froide

_(effet

de

_champ)

créée par des

aspérités

ou des

_pointes

sur les

_électrodes;

c. Des courants

_{d’origine ohmique}

dans les isolants du

_tube;

d. L’émission

_{thermoélectrique}

de la

_cathode,

qui

est le facteur essentiel. Une surface

_S20134

ou S-5 émet 1000 électrons _par centimètre carré et _par seconde à 30° C. On réduit ce

_phénomène

dans de

grandes

proportions

en refroidissant la cathode.

Voir la

_figure

4.

S’y

rattache l’«

_afterpulsing

» : les

_impulsions

sont

suivies

d’un train

_{d’impulsions parasites,}

dont la taille

_correspond

environ à l’émission d’un électron de la

_{photocathode.}

Cet effet est dû à une émission - retardée de

photoélectrons

sur la

cathode,

ainsi

qu’aux

chocs des ions résiduels sur cette dernière

_{[ 15]}

(D.

W.

Nlueller;

F. B.

_Harrison,

T. N. K.

_Godfrey,

J. W.

_{Keuff el;}

P. W. Davison

_{[ 16]).}

2° DISTRIBUTION STATISTIQUE DES H.AUTEURS PULSIONS. - Elle résulte

_{partiellement}

des

phéno-mènes

_{précédents,}

mais surtout du fait

_{que D}

et G sont des

grandeurs

statistiques

(R.

D. Swank

[16]).

La distribution ne _{suit pas la loi de Poisson. Pour}

considérations

_théoriques,

voir

_[17]).

Fig. :~.

-

Caractéristiques

de bruit de deux tubes R. C. A.

classiques.

3~ TEMPS DE RÉSOLUTION. - Il détermine celui

du détecteur tout

entier,

les scintillateurs et les

cir-cuits

_pouvant

être choisis de

_façon

à ne _pas constituer de limitation de vitesse. Les causes sont :

a. Le

_temps

de l’émission des

_{photoélectrons}

(

1 om

_s);

b. L’effet des vitesses initiales

₍₈₅

pour ioo des

électrons sont émis dans une bande de o à 3

_v);

c. Les différences de

_longueurs

parcourues par les électrons. C’est le facteur

_essentiel;

_pour un

_étage

de R. C.

_A.,

la différence est de l’ordre de 2. io-j s; d. L’effet de

_charge

_{spatiale, uniquement}

dans les

derniers

_étages

des

_{multiplicateurs}

de

_gain

élevé.

Les

_appareils

sans focalisation sont moins

_rapides

que ceux à focalisation. Avec le

trans-stilbène,

l’im-pulsion

du E. 1. 5

311,

sous 3 5oo

V,

a un

_temps

de montée de s et un

_temps

de

décrois-sance de

1,8.

s; le R. C. A. 5

819,

sous 1400

V,

570

4° DIMINUTION DE SENSIBILITÉ AVEC LE TEMPS

(fatigue).

- Le courant

d’anode,

pour une illumi-nation

_constante,

diminue

_{progressivement}

pendant

plusieurs jours.

Cette

fatigue

du tube

_dépepd

beau-coup de son

_histoire;

elle

serait

due aux

dynodes

[19].

Voir la

_figure

5

_[19].

Fig. 5. - Variation avec le temps de la sensibilité

d’un

_{photomultiplicateur}

type R. C. 931 A. 1. tube maintenu _longuement au _{repos avant}

_{l’expérience;}

2. tube illuminé

pendant

i _h; 3. illumination

prolongée

suivie d’un repos de

plusieurs

mois.

Montage

du

_{multiplicateur.}

- Dans les

condi-tions normales

_{d’utilisation,}

le

_{multiplicateur}

est

soumis a une tension de 100 à 150 V _par

_éta,ge

_pour

les tubes à

focalisation,

de 15o à 200 V par

étage

pour les tubes sans focalisation. En

_général,

on

établit la même différence de

_potentiel

entre toutes

les

dynodes.

Mais on

_peut

_augmenter

un _peu le

potentiel

de la

_{première’ dynode}

_pour favoriser la

collection des

_{photoélectrons,}

et celui des dernières

dynodes,

pour

augmenter

l’amplification.

La distri-bution des tensions est _{assurée par} un

_point

dont la

résistance totale

_{peut varier,}

suivant les

_{possibilités}

de débit de la haute

_tension,

de 105 à 107 Q. Si la résistance est

élevée,

il faut introduire des condensa-teurs de

_couplage,

surtout aux derniers

_étages;

le

courant moyen à la sortie n’excède pas

quelques

microampères,

mais le courant instantané

peut

être

beaucoup

plus

élevé et c’est par la

décharge

des condensateurs de

_couplage

_{qu’il peut}

s’établir.

Marshall,

Coltman et Bennett

[201

ont montré que les constantes de

temps T

du circuit de sortie

et de

_{l’amplificateur}

doivent être à peu

près

égales

à la

_période

de décroissance des scintillations. Si r est

plus

grand,

on ne tire pas

parti

du

_pouvoir

de réso-lution de

_{l’appareil;}

si r est

_plus

petit,

la scintillation

donne

_{plusieurs petites impulsions}

difflciles à discerner

du bruit de fond. De

_plus,

si L est

trop faible,

il y a une diminution de la hauteur des

_impulsions

_par suite de l’écoulement des

_charges

de l’anode.

Si l’on suppose que

l’impulsion

sur l’anode

_(flux

des

_électrons)

décroît

_{exponentiellement}

avec une

période

0,

on _{trouve pour} diverses valeurs de la

cons-tante de

_{temps T}

du circuit de sortie les valeurs

suivantes pour le taux de réduction de la hauteur des

_impulsions

_{[21] :}

..

_0/100

_6/l0

0 26 58 100 100 0

..

0,00954

0,0774

o,368

o,5oo

o,GGg 0,774 0,954

Description

des tubes usuels. - Le tableau 1

résume leurs

caractéristiques

essentielles. R. C. A. 931 A. - Ses

caractéristiques l’adaptent

parfaitement

aux

_{scintillations,}

mais sa cathode interne est incommode

_[22].

Son fonctionnement est amélioré si l’on maintient

_{l’enveloppe}

de verre au

potentiel

de la cathode

_[22],

_[23],

ou si l’on

_place

sur

l’enveloppe

une

_{plaque métallique}

à un

_potentiel

inférieur de 200 V à celui de la cathode

_[24].

R. C. A. 1 P 21. - Voisin du

précédent,

caractéris-tiques

améliorées.

R. C. A. 1 P 22. - Sa

réponse

S-8 le rend sensible

à des

_longueurs

d’onde

_plus

_grandes.

R. C. A. 1 P 28. -

Enveloppe

transparente

à

l’ultraviolet

jusqu’à

2ooo 3i.

R. C. A. 5819. - Parfaitement

adapté

aux scintil- ’ lations par sa

_photocathode

terminale. Focalisation

sur la

_{première dynode}

par

dioptre électrostatique.

Même

_{disposition générale}

_{que dans} le 931 A

_{[11], [25].}

R. C. A. H 5037 à io

_étages.

- Cathode terminale

de 60 cm2 à

_{réponse S-g}

_pour

_grands

cristaux ou

liquides,

sensibilité de 3o à 50

_Dioptre

élec-trostatique

foca,lisant sur la

première

dynode.

Pour

une tension de 1o00

_V,

le

_gain

est de 106

_{[ 26].}

R. C. A. 4646 à 16

_étages.

- Cathode

S-g

de

3,12 cm2,

sensibilité de 3o à 50 Pour 2000

_V,

gain

de Io9

_(M.

H.

Greenblatt,

M. ~~.

Green,

P. W.

Davison,

G. A. Morton

_[161).

E. M. 1. 4588. - Cathode interne de

grande

sur-face,

bien

_adaptée

aux scintillations.

E. M. 1. 5060. - Le courant résiduel est réduit

par la faible surface de la cathode terminale. Pour

description détaillée,

voir

_{r 12].}

E. M. I. 5311. -

Identique

au

_précédent,

mais

cathode de

_grande

surface

_{[12], [18].}

E. M. I. 6260. - Tend à

remplacer

le

précédent.

E. M. 1. 4140. -

Construit pour la

télévision,

il est mal

_adapté

aux scintillations. Photocathode de I o à 15 cm2

_déposée

directement sur

_{l’enveloppe}

de

verre

_[12].

E. M. I. BT_X 5045. - Cathode terminale de 5 _cm

de diamètre. Le

_gain

est de 10~.

E. NI. 1. 6262 ei I ; ~’,

étages.

- Gain de

io9,

sensi-bilité totale de 20 ooo

_A/lm.

Cathode de 5 cm de

dia-mètre

_(J.

D. Mac

_Gee,

_[16]).

lB1azda 27 M 1. - Excellent

tube,

dont les

carac-téristiques

sont voisines de celles du R.C.A. 931 A. Sa cathode

peut

être refroidie. Le 27 M 3 est une

réplique

du

_précédent

sensible dans l’ultraviolet

et pour flux lumineux

plus

faibles. Mazda 27 1B1 2. -

Caractéristiques

voisines de

celles du R. C. A. 1 P 22.

En

_France,

M. Lallemand

_[27]

a mis au

_point

des tubes excellents de

_gain

élevé _pour un fond

extrême-ment réduit

_(les

fluctuations suivent la loi de

_Poisson).

L’isolement des électrodes est

remarquable.

3’Ialheu-reusement,

ces

_appareils

ne sont pas construits

TABLEAU I.

Compteurs

de

_{Geiger-Müller photosensibles}

associés à des scintillateurs. - Comme _on le

voit,

le

_{photomultiplicateur}

est un

_appareil

_complexe,

peu

portatif.

Il est intéressant de dire

_quelques

mots des

_compteurs

de

_Geiger

_{photosensibles,}

dont le fonc-tionnement est

_beaucoup

_{plus simple.}

Les

_{premiers compteurs}

photosensibles

datent

de

Ig3o;

Rajewski [28]

obtint une sensibilité entre 2 000 et 3 ooo

_À,

avec des cathodes de

_{Cd, Ni, Al,}

etc. Locher

_[29]

étendit la

_réponse

_jusqu’à.

₇₅₀₀

Á par des

hvdrures

alcalins et des revêtements de teinture

d’aniline sur du zinc.

Krebs

_[30]

détecta les

scintillations

de SZn _par un

compteur

photosensible,

avec une forte

_perte

d’effi-cacité. En

_{I ~ ~ 8,}

Scherb

_[31]

obtint des

_compteurs

stables et de sensibilité à l’ultraviolet

_multipliée

par

plus

de 15

_(cathode

de

_Cu)

en les soumettant à des

décharges

prolongées

dans l’air

_liquide.

Avec de tels

compteurs,

Mandeville et Albrecht

_{[32] reprirent}

les

expériences

de Glasser et

BeasleST

[33]

et détectèrent

des y et p

(efficacité

de 10 _pour

_ioo)

en utilisant NaCI

activé à

_l’argent

comme s,cintillateur.

Les

compteurs

sont à

_paroi

mince,

perméable

à

scintilla-572

teur,

ou

_portent

le scintillateur en bout

(fig.

6).

La cathode est en toile

_métallique.

On _{pourra détecter}

les « en

_présence

_{de p}

et y en divisant les

compteurs

en deux chambres par un

_disque

_épais

_transparent

à l’ultraviolet

_[34].

Les scintillateurs pour et y sont

CaF 2

arti-Fig.

6. - Schéma des

compteurs G. M. pour scintillations construits par C. E. Vandeville et M. 0. Albrecht.

ficiel

_[36],

NaCI

_(Ag)

_[35],

_pour a et

_p,

NaBr

_(Ag)

_[35],

pour a,

A]203

artificielle,

entre autres

[35].

La Nuclear Research

_{Corp. fabrique}

des

_compteurs

sensibles

_jusqu’à

_{jooo 3x [37]. Labeyrie [38]}

a

cons-truit un

_compteur

du

type

Maze

_[39]

avec

_dépôt

interne de ferronickel

_{(seuil =}

3 600

_.1,

_réponse

maximum = 2 5oo

1~.,

avec une

_impulsion

pour 1000

photons).

Ce

_{dispositif présente l’avantage}

d’un

_angle

solide

non

_limité,

d’un encombrement

pouvant

être réduit

(application

en

_{radiobiologie}

_{pour échantillons de}

faible

volume),

d’une

_{grande simplicité}

_{pour les}

circuits

liés,

d’une

_{plus grande}

stabilité. Par

_contre,

son

_temps

de résolution est très

_{grand (1 o-!~ s)}

et la

réponse

dépend

de la

_position

de la source par

rapport

au

_compteur

_(40].

Dans des articles

_ultérieurs,

nous traiterons la

question

des matériaux _pour

_{scintillateurs,}

_puis

celle

de la

statistique

de

_comptage.

Manuscrit reçu le 21 mai

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