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EFFET RAMAN INVERSÉ STIMULÉ
Mm. S. Dumartin, B. Oksengorn, B. Vodar
To cite this version:
JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque C I , szpplément au no 2, Tome 28, Févr. 1967,page C 1-99
EFFET RAMAN INVERSÉ STIMUEÉ
par MM. S. DUMARTIN, B. OKSENGORN et B. VODAR Laboratoire des Hautes Pressions, C . N. R. S., Bellevue
Résumé. - En associant un faisceau de lumière intense donnée par un laser déclenché à rubis,
à un continu obtenu par impact de ce faisceau dans un gaz comprimé, on a observé , pour une éner- gie de l'ordre du seuil d'obtention de l'émission Raman stimulée, un nouveau type d'absorption Raman, du côté des fréquences Stokes, que les auteurs proposent d'appeler (( effet Raman inversé stimulé ». L'interprétation de ce phénomène repose sur l'hypothèse d'une émission stimulée de phonons optiques qui sont rapidement absorbés et inversent la population des niveaux vibration- nels, ce qui permet d'obtenir une forte absorption des photons Stokes à partir du niveau excité. Abstract.
-
Using an intense light beam given by a Q-switched laser associated with a conti- nuum emitted by a compressed gas in which the laser beam is focused, and by adjusting the beam energy close to the threshold of the stimulated Raman emission, a new type of Raman absorption has been observed, on the Stokes side, which the authors propose to cal1 the (( stimulated inverse Raman effect ». One can explain this new process using the hypothesis of a stimulated emission of optical phonons, which are absorbed very strongly and give an inversion of population for the vibrational levels of the molecules ; therefore, the Stokes photons may be strongly absorbed from the excited level.Introduction. - On sait que, depuis qu'existent les lasers déclenchés, sources monochromatiques et cohérentes, délivrant en une impulsion d'environ 20-30 manosecondes une puissance pouvant atteindre plusieurs dizaines de mégawatts, on a pu étudier de nombreux effets optiques non linéaires, en particulier les effets Raman et Brillouin en émission stimulée [l],
Pl.
En ce qui concerne l'émission Raman stimulée, on a obtenu un grand nombre de résultats expérimentaux dans les solides, les liquides et les gaz comprimés [3],
[4], [5], [6]. Les théories existantes, en particulier
celle de Hellwarth [7] et de Townes et Coll. [SI, rendent
compte qualitativement du phénomène de l'émission Raman stimulée, et donnent une valeur théorique en bon accord avec l'expérience, en ce qui concerne le seuil d'énergie nécessaire pour l'apparition du phéno- mène ; par contre, le gain expérimental pour l'onde Stokes de l'émision Raman stimulée est en général de deux ordres de grandeur plus élevé que celui calculé au moyen de ces théories [9].
Par ailleurs, Jones et Stoïcheff [IO] ont observé pour la première fois le phénomène d'absorption induite durant le processus de diffusion aux fréquences opti- ques ; ils ont obtenu en effet des raies Raman en absorp- tion, du côté des fréquences anti-Stokes, à l'aide d'un faisceau de lumière laser accompagné d'un continu
constitué par une raie Raman élargie. Ce phénomène apparaît lorsque l'énergie laser est plus faible que le seuil d'énergie pour l'apparition de l'émission Raman stimulée du corps étudié. Jones et Stoïcheff [IO] ont proposé de donner à ce processus qui est l'inverse de
celui de l'émission Raman stimulée, le nom de spectre Raman inversé )) suggéré par Kastler [ I l ] pour dési-
gner le spectre Raman obtenu en absorption lorsqu'on utilise comme source un spectre continu possédant une bande d'absorption intense et étroite.
Ce phénomène ne possède pas de seuil d'énergie pour son apparition ; le spectre comporte en principe toutes les raies Raman du corps étudié, et leur largeur est la même que celle en émission Raman spontanée. C'est pourquoi, les auteurs proposent d'appeler cette absorption induite : (( Effet Raman inversé ordinaire ».
à l'opposé d'un nouveau type d'absorption Raman qu'ils ont mis en évidence du côté des fréquences Stokes dans quelques liquides organiques [12], et qu'ils proposent d'appeler effet Raman inversé stimulé )).
L'interprétation que les auteurs en donnent [13], s'appuie sur l'hypothèse de l'existence d'un processus supplémentaire : une émission stimulée de phonons optiques.
DONNÉES EXPÉRIMENTALES SUR L'EFFET RAMAN IN-
VERSÉ STIMULÉ. - Pour obtenir des spectres Raman
C 1
-
100 S. DUMARTIN, B. OKSENGORN ET B. VODARen absorption, les auteurs ont utilisé, en association avec un faisceau de lumière intense donné par un laser déclenché de 10 MW, le continu émis par les gaz comprimés sous l'effet d'un impact laser [ 6 ] .
La figure la montre le schéma du montage utilisé :
le faisceau laser est focalisé deux fois dans des cuves haute pression contenant du krypton sous une pression de 10 atmosphères (ainsi ce faisceau est-il suffisam- ment affaibli pour que son énergie soit inférieure au seuil pour l'émission Raman stimulée), puis l'ensemble lumière laser
+
continu est focalisé dans la cuve contenant le liquide à étudier. Le spectrographe uti- lisé est un spectrographe à deux prismes dont ladispersion linéaire est de l'ordre de 200 cm-'/mm vers
7 000
A.
Quand l'intensité du faisceau de lumière laser est très proche du seuil d'énergie pour l'émission Raman stimulée du liquide étudié, les auteurs ont observé, du côté des fréquences Stokes, une raie d'absorption intense, dont la largeur varie avec le corps étudié, mais est toujours beaucoup plus grande que la largeur de la raie Raman correspondante, en émission spon- tanée ou en absorption anti-Stokes.
La fréquence de la raie d'absorption Stokes est celle de la raie qui apparaît en émission Raman stimulée. Ainsi, dans le cas du benzène, on a obtenu cette absorp-
b )
I MFIG. 1 . - a) Schéma du montage : Bi et Bz = cuves haute pression ; L = lentilles ; C = cuve de liquide; D = verre diffusant.
b) Schéma du passage multiple dans une cuve de 50 cm de longueur : P = prismes à réflexion totale ; M = miroir métallisé.
FIG. 2. - a) Raie d'absorption Raman à la fréquence Stokes de 992 cm -1 dans le benzène.
b) Raie d'absorption Raman à la fréquence Stokes de (992-606) cm-1 dans le benzène.
EFFET RAMAN INVERSÉ STIMULÉ C 1
-
101tion à la fréquence de 992 cm-' (Fig. 2a), avec une cuve de longueur égale à 5 cm ; il en est de même dans le cas du sulfure de carbone (Fig. 2c), où la fréquence absorbée (656 cm-') est nettement moins large que pour le benzène. Avec le chloroforme, on a dû utiliser une cuve de 50 cm et un montage à quatre passages (Fig. lb) pour mettre en évidence une raie d'absorp- tion à 668 cm-' ; par ailleurs on a obtenu, dans le cas du benzène et avec ce même montage, une deuxième raie d'absorption, toujours du côté Stokes, dont la fréquence est égale à la différence des fréquences fon- damentales du benzène 992 et 606 cm-' (Fig. 2b). Ce nouveau type d'absorption Raman présente les caractéristiques suivantes :
10 Il existe un seuil d'énergie pour son apparition qui est presque le même que celui de l'émission Raman stimulée.
2O Seule est fortement absorbée la fréquence qui apparaît en émission Raman stimulée ; toutefois, avec le benzène on observe une deuxième fréquence qui est égale à une différence de fréquences fondamentales, l'une étant celle qui apparaît en émission Raman stimulée.
3O La largeur de la raie d'absorption est bien plus grande que celle de la raie Raman correspondante, que ce soit en émission spontanée ou en absorption anti-Stokes.
Ce phénomène présente ainsi le caractère d'un pro- cessus stimulé, que les auteurs proposent d'appeler, (ainsi qu'il a été dit plus haut) « effet Raman inversé stimulé )).
ESSAI D'INTERPRÉTATION DE L'EFFET RAMAN INVERSÉ STIMULÉ. - L'absorption Stokes observée est une transition qui se fait à partir du niveau vibrationnel excité de la molécule, à l'opposé de ce qui se passe pour l'émission Stokes. II faut donc que ce niveau soit fortement peuplé pour que le phénomène soit intense ;
cela ne peut se produire que s'il se crée une inversion de population pour les niveaux vibrationnels, ou autre- ment dit, si le milieu possède une température néga- tive pour les états de vibration. C'est pourquoi, l'on peut admettre l'hypothèse, déjà avancée par Becker [14] pour expliquer ses résultats sur l'inversion des inten- sités des raies Raman dans le quartz, à savoir que l'inversion de population est causée par un processus d'émission stimulée de phonons optiques de fréquence égale à celle de la vibration moléculaire. Selon cette hypothèse on aurait donc, à partir d'un certain seuil d'énergie, émission d'une onde cohérente de phonons optiques et de l'onde de photons Stokes, suivant les
lois de la conservation de l'énergie et de la quantité de mouvement.
Par ailleurs, Kastler [15] a montré que l'effet Brillouin stimulé, ainsi que par analogie, l'effet Raman stimulé, étaient les conséquences du processus d'interaction entre photons et phonons suivant la relation :
Photon 1 (absorbé) + Phonon (émis)
+
Photon 2(émis) : (1)
Le processus inverse existe aussi :
Photon 2 (absorbé)
+
Phonon (absorbé) + Photon 1(émis). (2)
Cette dernière relation signifie que l'absorption stimulée du photon 2 est renforcée par l'absorption stimulée du phonon et l'émission stimulée du photon 1. On peut donc dire en définitive que l'absorption Raman du côté Stokes est un processus non linéaire à
deux étages couplés : quatre photons, dont deux de fréquence laser et deux de fréquence Stokes intera- gissent par l'intermédiaire de deux phonons optiques.
FIG. 3. - a) Diagram'me du processus de l'effet Raman inversé stimulé pour des fréquences Stokes identiques :
wr. = fréquence laser ; ws = fréquence Stokes ; wu = fré- quence du phonon optique.
b) Diagramme du processus de l'effet Raman inversé stimulé pour des fréquences Stokes différentes : 01. = fréquence laser ;
ws et 0 5 = fréquences Stokes ; wu = fréquence du phonon optique.
La figure 3 a donne le diagramme du processus ; dans le cas de l'absorption situé à la différence de fréquences du benzène, on aurait le diagramme de la figure 3b, la molécule se retrouvant à la fin du processus à l'état correspondant au niveau de vibration excité 606 cm-'.
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-
102 S. DUMARTIN, B. OKSENGORN ET B. VODARprétation est celui de la largeur considérable de la raie d'absorption Stokes, comparé à la largeur de la même raie en émission Raman spontanée ou en absorption anti-Stokes. En effet, l'élargissement du niveau excité peut être rattaché à la durée de vie très faible du pho- non optique dans le milieu.
Conclusion. - Ces résultats expérimentaux sur l'effet Raman inversé stimulé peuvent, semble-t-il, aider à la compréhension du phénomène de l'émission Raman stimulée elle-même. En effet, si l'on tient compte de l'hypothèse admise ici, d'un processus sup- plémentaire d'émission stimulée de phonons optiques qui seraient dispersés sur un nombre plus grand de modes que les photons Stokes, les auteurs ont pu montrer que le gain théorique obtenu pour l'onde Stokes est en accord avec celui observé expérimen- talement [16].
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