ÉTUDE DE SOLUTIONS SOLIDES 3He-4He PAR RÉSONANCE MAGNÉTIQUE NUCLÉAIRE

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ÉTUDE DE SOLUTIONS SOLIDES 3He-4He PAR RÉSONANCE MAGNÉTIQUE NUCLÉAIRE

M. Bernier, A. Landesman

To cite this version:

M. Bernier, A. Landesman. ÉTUDE DE SOLUTIONS SOLIDES 3He-4He PAR RÉSONANCE MAGNÉTIQUE NUCLÉAIRE. Journal de Physique Colloques, 1971, 32 (C5), pp.C5a-213-C5a-222.

�10.1051/jphyscol:1971531�. �jpa-00214750�

JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque C5a, supplément au no 10, Tome 32, Octobre 1971, page C5a-213

ÉTUDE DE SOLUTIONS SOLIDES 3He-4He PAR RÉSONANCE MAGNÉTIQUE NUCLÉAIRE

(*)

M. BERNIER et A. LANDESMAN

Service de Physique du Solide et de Résonance Magnétique Orme des Merisiers, BP no 2, 91, Gif-sur-Yvette, France

Résumé. - 1) Le recouvrement des fonctions d'onde atomiques de deux atomes 3He et 4He proches voisins donne naissance à une fréquence de transposition 3He-4He par effet tunnel J' de l'ordre du MHz. Cet effet tunnel couple les degrés de liberté des impuretés 4He aux interactions d'échange de Pauli 3He-3He, elles-mêmes couplées aux interactions Zeeman par interaction dipo- laire magnétique.

2) A basse température le processus de relaxation spin-réseau est un couplage des phonons aux impuretés 4He. On peut relier le temps de relaxation observé au temps de vie de diffusion Rayleigh des phonons lui-même déduit des mesures de conductibilité thermique. L'accord avec les résultats expérimentaux est satisfaisant.

3) On discute l'influence de la transposition isotopique sur la largeur de la raie de résonance et la possibilité de déterminer par ce biais la fréquence J'.

4) A la capacité calorzque spin-spin contribuent les transpositions isotopiques ainsi que les interactions atomiques entre isotopes d'espèces différentes. Ces interactions résultent de la diffé- rence des mouvements de point zéro et sont responsables de la ségrégation isotopique observée en dessous de 0,38 OK. Les mesures de relaxation permettent également une estimation de l'interac- tion atomique entre inlpuretés 4He en accord raisonnable avec les valeurs déduites de la ligne de ségrégation isotopique.

Abstract. - 1) A 4He atom can move through a 3He crystal by a tunnelling process of frequency J' of the order of a MHz. This motion couples the degrees of freedom of the impurities to the Pauli exchange and, via the magnetic dipole interactions, to the Zeeman interaction.

2) At low temperature the spin lattice relaxation is due to the coupling of the impurities with the phonons and is related to the Rayleigh life time of the phonons. The latter is obtained by analysis of thermal conductivity data.

3) The 3He-4He tunnelling contributes to the moments of the NMR line. This suggests an unambiguous determination of J' in crystals diluted in 3He.

4) The atomic interaction responsible of the phase separation also contributes to the spin-spin heat capacity. The analysis of spin lattice relaxation data yields a value for this atomic interaction which is in fair agreement with the value which fits the phase separation line.

1. Propriétés générales des solutions solides 3He-4He.

-

1) Les solutions solides 3He-4He donnent lieu à basse température à une ségrégation, expérimenta- lement mise en évidence soit par des mesures de chaleur spécifique [ l ] soit par des mesures de pression faites au sein du solide avec une jauge de contrainte 121.

La courbe de séparation de phase présente une légère dissymétrie ; à basse pression (- 35 atm) la température maximale de ségrégation est Tc = 0,38 'K.

Le phénomène est compliqué par les structures cris- tallines différentes que présentent à basse pression les deux isotopes et par l'aspect dynamique de la ségrégation, de plus en plus lente lorsque la pression

(*) Cette publication recouvre en partie la thèse de Doctorat ès Sciences Physiques de M. Michel Bernier qui sera soutenue prochainement à la Faculté des Sciences d'Orsay. Cette thèse est enregistrée au C . N. R. S. sous le numéro A. 0. 3704.

augmente. L'origine physique de la ségrégation réside dans la différence des mouvements de point zéro des deux isotopes [3]. Deux impuretés 4He créent par conséquent dans une matrice 3He des champs de contrainte dont l'interaction est attractive [4], [5].

2) L'abaissement de la conductibilité thermique en présence d'impuretés isotopiques fournit des informations sur le couplage des phonons à ces impu- retés, qui peut se décrire formellement par un hamil- tonien h A , pour un défaut situé a u site 1 [6]

A, = (4 N ) - ^l ( o ,

.

a,,)" e,. e,, x

9.9'

x ( Sa, a,) exp[i(q

-

qi).r,l -i- h

.

^c

)

(1) N est le nombre total d'atomes du cristal ; a,, e,, a, sont la fréquence, la polarisation et l'opérateur d'anni- hilation correspondants à un phonon de vecteur d'onde q. La sommation porte sur les vecteurs d'onde

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1971531

C5a-214 M. BERNIER ET A. LANDESMAN et, implicitement, sur les branches. On a omis dans

l'expression (1) les termes ne conservant pas le nombre total de phonons, qui ne joueront aucun rôle dans ce qui suit.

S est une constante de couplage, qu'on peut supposer réelle ; pour des impuretés 4He dans une matrice 3He, S serait égale à

+

dans l'hypothèse, non réaliste, où l'on négligerait la diffusion des phonons par le champ de contrainte. La conductibilité thermique est reliée au temps de diffusion Rayleigh

des phonons de grande longueur d'onde. On néglige la dispersion des phonons. Pour une faible concen- tration x en 4He la constante A vaut

où SZ,, est la fréquence de Debye. L'interprétation des mesures de conductibilité de cristaux riches en 3He [7] a permis de déterminer dans ce cas la constante de couplage [8] : S2

=

813 pour un volume molaire V = 20,2 cm3, valeur qui illustre bien l'importance des contraintes. La précision de cette détermination est toutefois faible car elle nécessite une connaissance des autres processus de collision des phonons, non seulement Umklapp, mais aussi normaux. En ayant recours aux récentes expériences de second son dans l'hélium trois solide [9], qui donnent des renseigne- ments sur les temps de collision des processus nor- maux, il est peut-être possible de diminuer l'incertitude qui pèse sur la valeur de la constante de couplage S citée plus haut.

3) Par suite du recouvrement des fonctions d'onde de deux atomes 3He proches voisins, le principe de Pauli se traduit par des interactions d'échange J entre les spins nucléaires de 3He. Pour la même raison deux atomes 3He-4He proches voisins l'un de l'autre peuvent changer de site par effet tunnel avec une fréquence de transposition J', a priori du même ordre de grandeur que J [IO], [Il], [12]. Si l'on considère une matrice 3He, cet effet tunnel couple les degrés de liberté des impuretés 4He aux interactions d'échange de Pauli, elles-mêmes couplées aux interactions Zeeman par interaction dipoIaire magnétique.

II. Description des solutions solides par un modèle de spin isotopique fictif [13]. - Si l'on se limite à décrire des phénomènes indépendants du spin réel des atomes 3He, on peut attribuer à chaque site cris- tallin un spin fictif Si =

+

^{tel que} 81 soit égal à

+ +

ou -

5

suivant que le site i est occupé par un atome 3He OU 4He. Par analogie avec la théorie des solutions régulières, on suppose une interaction W entre deux atomes a et

p

placés en deux sites cristallins =p.

premiers voisins. Il en résulte une interaction ato-

mique, donnée, à une constante près, par un hamilto- nien d'Ising :

hZ, = - 2 hK

x'

^{S: S j}

i < j (4)

où

K = 2 w34 - ^w33 - ^w44 2 h

est une constante positive rendant compte de la ségré- gation. Une valeur négative de K décrirait une possi- bilité de surstructure [14]. Dans le cas présent K varie lentement avec x et est relié à la température maximale de ségrégation Tc.

La transposition des atomes 3He-4He se décrit dans le modèle du spin fictif Si =

3

par un hamil- tonien h X , :

La fonction de partition d'une solution solide s'écrit en fonction d'un potentiel chimique

pour les impuretés 4 ~ e :

où Sp désigne la trace sur les spins fictifs et

Le multiplicateur de Lagrange il qui dépend de la température est déterminé en écrivant que le nombre d'atomes 3He est fixé, d'où l'équation implicite :

La contribution de X4 à la chaleur spécifique du sys- tème est

La variation de C4 avec la température s'obtient en éliminant le potentiel chimique entre les expressions (7) et (8) ce qui permet d'obtenir un développement de haute température pour la chaleur spécifique, qui s'écrit pour le réseau cubique centré :

-- _Ca - 8 ( p ~ ' ) % ( l

-

x )

+

l b ( m ) ' x2(l

-

^x)"

ks N

ÉTUDE DE SOLUTIONS SOLIDES 3He-4He PAR RÉSONANCE MAGNÉTIQUE C5a-215

Le développement (9) appelle les remarques suivantes : a) La contribution C4 à la chaleur spécifique a été observée expérimentalement El], C'est une manifes- tation de l'ordre local qui apparaît au-dessus de la température de ségrégation. En principe le formalisme que 1'011 introduit ici permet de généraliser la théorie classique des solutions régulières en tenant compte du rôle de cet ordre local dans la séparation de phase.

b) Si l'on limite C4 au terme en

P2,

C4 est la somme d'un terme

B2

kt kg correspondant à l'effet tunnel et d'un terme

P2

ka kB correspondant aux interactions atomiques. Pour un réseau cristallin quelconque où le nombre de proches voisins est z, on a :

Ce caractère additif de C, n'est évidemment pas vrai aux ordres supérieurs en

/3

car X, et X, ne commutent pas.

c) Si l'on ne tient pas compte de la variation de K et de J' avec x, le développement (9) est symétrique par rapport à x =

3.

Le terme en

B3

inddpendant de J' s'annule pour x ⁼

t

ce qui est prévisible. En effet on peut montrer que /Z = O pour x =

2

^à toute tempé- rature ; pour J' « Kle problème se réduit alors à celui d'un hamiltonien d'Ising ferromagnétique dont le développement de haute température pour la chaleur spécifique ne contient que des termes pairs en ,8 pour le réseau cubique centré 1151.

Pour une faible concentration x en impuretés, on trouve les premiers états propres de 17hamiltonien X, au moyen de la transformation :

On établit facilement la relation

qui permet de considérer, lorsque x est petit, que les premières excitations sont des bosons. Ces excitations, appelées soit impuritons [IO] soit ondes de masse [ I l ] correspondent à une bande de largeur 2 zAJ', z étant le nombre de premiers voisins.

L'hamiltonien de couplage TzE entre le système hélium quatre et les phonons s'écrit en pondérant l'opérateur A , par la probabilité d'occupation du site I par une impureté :

III. Relaxation hélium quatre-phonons. - 1) THÉORIE

GÉNÉRALE. - Le calcul qui suit présente de grandes analogies avec un calcul de relaxation par les phonons des interactions d'échange [16].

Soit h 9 l'hamiltonien des phonons et p la matrice

densité du système hélium quatre-phonons. On utilise une représentation interaction définie par l'opérateur

L'évolution de ps(t) est donnée par l'équation [17]

Si l'on admet que les systèmes X, et 9 sont décrits par deux températures h/kBP et h/k,B,, on écrira la matrice densité :

avec

On convient de noter respectivement Sp et tr les traces réduites sur les variables de spin fictif et sur celles des phonons. On utilisera également la convention :

qui dépend de la température par l'intermédiaire du multiplicateur de Lagrange

A.

Dans la matrice densité a, on fait un développement de haute température par rapport à et on utilise l'équation ( I l ) pour étudier l'évolution de l'énergie du système Tl

<

^X4

>.

Compte tenu de la relation

la variation de la température du système de spin s'écrit : =

-

/3/T4p, le temps de relaxation T4P étant donné par la relation :

l'opérateur R s'écrivant :

La proportionnalité de à

B

plutôt qu'à la différence

p

-

B,

est un point déjà soulevé au paragraphe VIII- II-D de la référence [17] et résulte de l'approximation où l'on a fait un développement de haute température pour /3 mais non pour

p,.

15

CSa-216 M. BERNIER ET A. LANDESMAN Compte tenu de la relation (10) on peut écrire

(9

:

Si l'on porte l'expression (14) dans l'intégrale (13) on voit que 1/T4, est une somme de termes dont chacun est la convolution d'une fonction de corrélation de phonons par une fonction de corrélation du système des impuretés. On peut prévoir a priori que le temps de corrélation pour les phonons sera de l'ordre de soit

Qil

soit h/k, T ; les fonctions de corrélation de phonons décroissent beaucoup plus rapidement que les fonctions de corrélation du système 4He qui ont un temps de corrélation JI-' beaucoup pIus long. On peut donc considérer les fonctions de corrélation du système des impuretés comme constantes, les sortir des intégrales et écrire :

On peut vérifier que la valeur moyenne de l'opéra- teur de spin fictif en facteur de la seconde intégrale de l'équation (15) est nulle ; l'équation (15) devient :

Le facteur qlm se calcule facilement : kt

Vil = 2~

b) si les sites 1 et m sont premiers voisins, 2 k*

c) dans les autres cas qlm = 0.

Si l'on pose

1 - 1 kt - - - ^P T ~ P T; kt

+

ka l'expression (1 6) devient

où l'on a tenu compte de la parité de Pll(z).

Le second terme de l'équation (17) est la contribu- tion au temps de relaxation des corrélations entre sites cristallins. On voit que, de même que dans la référence [16], l'effet de ces corrélations est d'allonger le temps de relaxation obtenu en se limitant au pre- mier terme, comme dans la référence [18].

En faisant une approximation du même ordre que celle faite en sortant les fonctions de corrélation des impuretés de l'intégrale de l'équation (13) on peut supposer paire la fonction P,,(z), hypothèse également faite dans le paragraphe II de la référence [16] et écrire :

2) ETUDE DE LA FONCTION DE CORRÉLATION DE PHONONS. - A partir de l'expression (1) et en rem- plaçant le produit scalaire e,

.

e,, par sa valeur moyenne 3-lI2 [19], on obtient :

x exp i[- '(CO, - ^CO,,)

+

^{(q - q1).rmi]}

⁾

rm, = rm

-

r t . avec

Vim =

<

^Lx45

sz1

C S ~ I X41 ^{> O} Si l'on néglige la dispersion des phonons et que l'on suppose que les trois branches acoustiques ontzune

f'im(r) = Pmi(z) même vitesse de phase c, on obtient :

(*) On appelle { A, B } I'anticommutateur des opérateurs A et B.

ÉTUDE DE SOLUTIONS SOLIDES 3He-4He PAR RÉSONANCE MAGNÉTIQUE C5a-217 où l'on a remplacé r,, par a. En notant que la quantité

a/c& est une quantité petite, de l'ordre de T/BD (8, étant la température de Debye), on peut écrire

dans l'expression (19) qui devient :

la fonction de Debye Jn(x) étant définie par :

En portant l'expression (20) dans l'équation (18) on obtient :

où Son a remplacé la vitesse du son moyenne c par

L'expression (21) est vraie pour les deux réseaux cubique centré et hexagonal compact. Elle est exacte à l'ordre le plus bas en K/QD ou Jr/SZD. La dépendance en T g résulte d'une compensation du terme en T7 due aux corrélations. L'expression (21) est en accord avec le résultat prédit dans la référence [4] mais en désaccord avec les références [Il], [13] et [la].

L'évaluation du coefficient de couplage S a été discutée dans la première partie. Elle est indépendante du mouvement des impuretés car on montre dans i'appendice A que les expressions (2) et (3) du temps de diffusion Rayleigh des phonons de grande longueur d'onde sont indépendantes de J' tant que

DJ' <

1.

3) COMPARAISON ^{AVEC LES} RÉSULTATS EXPÉRIMEN- TAUX. - La relaxation magnétique spin réseau dans un cristal d'hélium trois solide à basse température en présence d'impuretés 4He peut se comprendre de la manière suivante [18]. L'hamiltonien Zeeman dans un champ magnétique est couplé par les interac- tions dipolaires magnétiques à l'hamiltonien d'échan- ge h X , :

où 1' sont les spins réels des atomes 3He. La somme (22) est étendue à tous les couples (i, j) de sites premiers voisins tous deux occupés par des 3He. Le temps de relaxation Zeeman échange TzE dépend du champ magnétique mais non de la température du réseau et est, à basse température, proportionnellement plus court que le temps de relaxation T:.

L'hamiltonien du mouvement des impuretés G E , couple Xe, et X , et assure la mise en équilibre ther- mique de l'ensemble (Xe,, X,, X,) en un temps de mélange z,,, proportionnel à l / J J , qu'on admettra également court par rapport à T: [5], [Il].

On montre alors facilement que le temps de rela- xation observé Tl est proportionnel à T:, avec un facteur qui ne dépend que du rapport des capacités calorifiques des différents systèmes

Dans l'expression (23) on a négligé la capacité calo- rifique des interactions dipolaires magnétiques et le temps de relaxation échange réseau intrinsèque, qui est certainement très long [20], [21].

1 3

kz = - 4 NW'(~ - X) , k,, = - 8 ZNJ'(I - x)' o est la fréquence de Larmor.

Après simplification l'expression (23) devient :

Expérimentalement la variation de Tl avec la température est en Tn, la valeur de l'exposant n étant toutefois difficile à préciser.

a) Dans la phase cubique centrée l'exposant n semble plus proche de 9 que de 7 (référence [22], figures 2 et 3 de la référence [23]). Pour les faibles concentrations en 4He, on observe une variation de Tl- linéaire en x qu'on peut mettre à profit pour déter- miner J'. En effet, dans la formule (24), on connaît J par les nombreuses expériences antérieures [24] et on peut calculer T: à l'aide de la formule (21) où l'on avu qu'on connaît Set la température de Debye[25].

Ces résultats sont rassemblés dans le tableau 1.

Les différentes expériences conduisent à une valeur de J' peu différente de J, en accord avec les prévisions théoriques 151, [Il], [18], en désaccord avec les éva- luations de J' que nous avons faites dans les réfé- rences [13] et [23].

b) Dans la phase hexagonale compacte, l'exposant n semble assez proche de 7 (Fig. 6 de la réf. 1231)' ce qui est en contradiction avec l'équation (21). Vrai- semblablement la nature du réseau cristallin joue un rôle plus important qu'il n'apparaît sur l'équa- tion (21). Dans le réseau compact, il existe des triangles équilatéraux formés de trois atomes premiers voisins

C5a-218 M. BERNIER ET A. LANDESMAN entre eux. Si l'on tient compte des permutations

cycliques de trois atomes 3He pour l'hamiltonien d'échange, il est bien connu que ce dernier reste un hamiltonien d'Heisenberg [26]. Par contre si l'on envisage la possibilité de permuter sur un triangle deux atomes 3He de spins antiparallèles et un atome 4He l'hamiltonien du mouvement des impuretés 4He n'a plus la forme simple (5) et le calcul du temps de relaxation T,,, qui est à reprendre dans ce cas, peut conduire à une variation en température qui n'est plus en T ~ .

Si l'on augmente la concentration en impuretés, pour des concentrations telles que le terme en K2 au dénominateur de l'équation (24) devienne important, le temps de relaxation deviendra une fonction crois- sante de x, comportement signalé dans les références [4] et [5]. Cet effet a été observé dans la référence [27]

et dans la référence [23] (Fig. 6). En étudiant la varia- tion de Tl avec x pour une température donnée, donc à T: constant, les résultats de la référence [23] permettent d'évaluer K/2 7c

=

600 MHz pour V = 19'25 cm3. JI2 n est pour ce cristal de 0,11 MHz.

On trouve ainsi une interaction atomique K plus faible que ce qui a été observé dans la phase cubique cen- trée à basse pression [Il, 121, mais variant plus len- tement que J avec le volume molaire.

(") Référence [22]

( b ) Référence [23], figure 4

(C) Référence [23], figure 5.

Evaluation de la fréquence de la transposition 3He-"He par effet tunnel J' dans l'hélium trois cubique centré. Le temps de relaxation T I utilisé dans la quatrième colonne est toujours ramené à une même fréquence de Larmor

W / ~ R = 2,19 MHz.

IV. Temps de vie des ondes de masse. - Nous étudions ici le temps de vie z, des ondes de masse dû aux collisions avec les phonons. Nous ne considérons pas le temps de vie intrinsèque z i dû aux interactions entre ondes de masse ; on peut raisonnablement supposer que r i est une fonction décroissante de x.

Il convient d'abord d'exprimer l'hamiltonien X' en fonction des opérateurs de création et d'annihi- lation d'ondes de masse en écrivant dans l'équation (10) :

- 2 1 - S: = N-' kk'

C

b c bk exp[i(k - kr).r,] (25)

puis d'utiliser la théorie des transitions du premier ordre sous l'effet d'une perturbation X' stationnaire.

Considérons la probabilité W i f d'une transition où un phonon de vecteur d'onde q est absorbé, un pho- non de vecteur d'onde q' est émis et où le système ,He passe d'un état propre

1

i > d'énergie h o , à un état propre

1

^{f >} d'énergie h a f :

Si I'on considère une transition i

-

f du système 4He où une onde de masse de vecteur d'onde k est absorbée et une onde de vecteur k' émise, la transition conserve les vecteurs d'onde :

Pour calculer le temps de vie 7, on somme sur tous les phonons q et q'

et on obtient ^2, en sommant sur I'impuriton émis k'.

Si nk est la probabilité d'occupation d'un phonon de vecteur d'onde k :

où

&

est une valeur moyenne de n, [19]. Les détails du calcul sont exposés dans l'appendice B. Pour k -, O le temps de vie est donné par l'équation :

z, varie peu avec le vecteur d'onde et en bord de zone de Brillouin, le temps de vie est égal à 2 ^7;. Il est intéressant de comparer 1/70, à la largeur de bande 2 ^2.7' ; pour V = 20 cm3, si l'on prend J' = 0'5 J, on trouve que les deux quantités sont égales pour T

=

0'8 0K ; pour des températures inférieures à cette limite, les ondes de masse peuvent donc être les bons états propres du système, si I'on admet que zi peut être assez long pour de petites concentrations x.

V. Propriétés magnétiques des soIutions solides. -

Si I'on considère un cristal sans lacune et que I'on se pose le problème de calculer en présence d'impuretés 4He des propriétés dépendant des spins de 3He, le plus commode est d'attribuer à chaque site cristallin un spin fictif S i égal à 1 [13], [28] tel que S: = O décrive un site occupé par ,He, S: = f 1 un site occupé par un 3He avec son spin réel 1: égal à f

2.

ÉTUDE DE SOLUTIONS SOLIDES 3He-4He PAR RÉSONANCE MAGNÉTIQUE C5a-219 Les hamiltoniens X,, Xt, Xe, et la fonction de

partition Z s'écrivent dans ce nouveau formalisme :

Z = Sp exp

(

^{- PX}

+ ^(A'

- ln 2)

s:'

i

1

où X contient maintenant les interactions dépendant du spin de 3He, telles que Xe, et les interactions Zee- man et dipolaire magnétique.

Il est évident que pour étudier la ségrégation qui est dominée par les interactions K, beaucoup plus intenses que J ou J', le formalisme du spin 1 est inu- tile mais ce formalisme peut être utile en principe pour étudier certaines propriétés que nous allons simplement énumérer. Les détails de calcul seront publiés par ailleurs.

1) Le temps de mélange z3, introduit dans la sec- tion III peut s'écrire comme l'intégrale d'une fonction de corrélation par un raisonnement formellement analogue à celui qui a été fait dans la référence [29].

Si 1,011 définit r3, comme le temps de relaxation pour l'énergie d'échange, on peut écrire :

On montre dans la référence [5] que ce temps de mélange est d'autant plus court que la portée des interactions atomiques K est plus grande, d'où une critique possible de l'hypothèse faite dans la section III que l'interaction K est limitée aux premiers voisins ; l'évaluation de z,, sera très utile à ce point de vue,

2) On a suggéré dans la partie III la possibilité dans la phase hexagonale compacte de permutations en triangle de deux atomes 3He et d'un atome 4He.

Si l'on veut étudier formellement l'influence d'un tel mouvement sur le temps de relaxation T,,, il faut inclure dans l'hamiltonien X, des termes qui font intervenir les opérateurs de permutation Pisik de trois atomes situés en ijk. Ces opérateurs sont de la forme :

3) 11 est assez facile de voir l'effet des impuretés sur les moments de la raie de résonance magnétique [13];

Le couplage avec le champ de radiofréquence est maintenant proportionnel à l'opérateur

i

qui se réduit à 1: quand x -, O. Si I'on désigne par X: l'interaction spin-spin séculaire totale (inter- action dipolaire magnétique, Xe, et X,) les deux premiers moments de la raie s'écrivent :

a) Quand BK -4 1 le deuxième moment ne dépend des impuretés 4He que par un facteur trivial (1 - x).

Si I'on tient compte des interactions atomiques, tout en étant au-dessus de la température de ségrégation, M2(x) dépend de la température par l'intermédiaire de l'ordre local cité dans la section II. M,(x) dépend explicitement de la probabilité conditionnelle P(rj3 pour que le site k soit occupé par ,He sachant que le site j est occupé par 3He. Cette probabilité s'écrit :

Si K ^-, O ou si rj, -, CO, P(rjk) -+ (1 - x). Pour des sites j et k premiers voisins, P(a) est relié à

<

X,

>

< X a

>

⁼ - N z K - x ) P ( a )

+

^x -

Au premier ordre en p, P(rj,) = (1 - x) pour des sites j et k non premiers voisins et l'on trouve :

P(a) = 1 - x

+

pk,(NzK)-' (1 - x)-'.

Au premier ordre en

p

on trouve

Pour une poudre le coefficient p est égal à 2 z/C,, le coefficient Cg étant donné dans la référence [30].

Au deuxième ordre en

p

on trouverait P(rj& # (1 - x) pour des sites j et k premiers et deuxièmes voisins et ainsi de suite.

b) Le quatrième moment dépend des impuretés par l'intermédiaire de J' et aussi par l'intermédiaire du paramètre d'ordre local P(rjk). Le calcul a été fait pour le réseau cubique centré, dans l'hypothèse PK

<

1 (ordre local négligeable) 1131 :

et s'obtiennent en opérant une permutation circulaire

On voit que le quatrième moment est la somme de des indices de l'expression ci-dessus et en prenant

deux termes, proportionnels à les hermitiques conjugués. L'hamiltonien X, s'en

trouve considérablement compliqué. (1 - x ) ~ J~ et x(l - x) ^{J I 2}

.

C5a-220 M. BERNIER ET A. LANDESMAN Pour un réseau d'atomes 3He dilués dans 4He (x LX 1)

le second terme est dominant : assez naturellement la raie est alors rétrécie par le mouvement J' plus que par l'échange J.

VI. Conclusion. - On a montré comment faire le lien entre les mesures de conductibilité thermique et celles de relaxation magnétique spin-réseau dans des cristaux 3He avec des impuretés 4He. On a ainsi obtenu des informations sur la fréquence J' de trans- position 3He-4He par effet tunnel et sur les interactions atomiques K responsables de la ségrégation. Le problème de l'évaluation de i,, n'est pas entièrement résolu.

II serait également intéressant de compléter les expériences déjà faites par des expériences de réso- nance magnétique dans des cristaux très dilués en 3He [31] [33] ainsi qu'au voisinage de la ligne de sépa- ration de phase.

Appendice A : Diffusion des phonons par les impu- retés. - Le point de départ de ce calcul est I'équation ,(26) où l'on évalue l'élément de matrice,

Si l'on fait, comme dans la section III, e,.e,.

=

11

4%

on obtient :

où K = q - q' est le vecteur d'onde de transfert des phonons. Par analogie avec la théorie de la diffu- sion des neutrons ou des rayons X [32], on définit un opérateur AK(t) :

La moyenne w(q, q') sur les états de R4 de la pro- babilité d'absorption d'un phonon q avec émission d'un phonon q' est égale à :

w ( q , q ' ) = ~ ~ < i l o l i > K f (A.6)

f i

où o est la matrice densité (12) et où l'on remplace l'élément de matrice de a i , a, par JN,(I

+

N,.).

En utilisant la relation de fermeture on met l'équation (A. 6 ) sous la forme

2

=

(z)

^{CO, a,. ~ , ( l}

+

N,.) S(Qo, K) (A. 7) 3 2 N

où S(S2,, K) est un facteur de structure généralisé pour le système des impuretés défini par la relation

+ m

S(Q0, K) =

1

^Sp

^{

oA -,(O) AK(t)

)

eiQot dt

.

( A . 8)

- m

Le temps de diffusion z des phonons est défini par une relation analogue à la relation (27) pour les ondes de masse :

A haute température si l'on suppose tous les états du système X, également peuplés la fréquence propre du facteur de structure sera faible par rapport à la fréquence des phonons thermiques et, on peut utiliser une approximation déjà faite dans l'étude de la relaxation hélium quatre-phonons, en remplaçant dans l'équation (A. 8) AK(t) par AK(0)

La diffusion des phonons est évidemment élastique dans cette hypothèse.

1 2

qui permet d'écrire la probabilité de transition Wif :

<

> O =

Z

₁

((k

^-

^{s:) )}

^{0 +}

x 6(wq,

+

^{of - W , - a i )}

.

(A. 3) En remplaçant la fonction delta par

Si l'on porte les équations (A. 10) et (A. 11) dans 6(0,, -i- wf - O, - oi) = l'équation (A. 7) on trouve :

+ m 71

= (2 TC)-'

1

dt exp[it(Qo

+

^of - mi)]

,

(A. 4) w(q, q') = -

s",

^{o,, Nq(l}

+

N,,) 6(oq, - w,) x

- ^{m 6 N}

où Qo = o,. - w, l'équation (A.3) devient d'où I'on déduit, avec les hypothèses déjà introduites dans le paragraphe 2 de la section III, le résultat cité + ^m

W. =

'(')'

-

^,

^{0 1 TI,} < q l 1 a : a , 1 q > l 2 J x dans la section I :

"

^{3 2 N - m 1} _- ^{3 nx}

^sZ

- - -- - W q .

x eiRot

<

i ] A - ~ ( o ) ] f

> <

f

1

~ ~ ( t ) [ i

>

d t . (A.5) z 2 Q:

ÉTUDE DE SOLUTIONS SOLIDES 3He-4He PAR RÉSONANCE MAGNÉTIQUE C5a-22 1

Appendice B : Calcul du temps de vie des ondes de masse.

-

Pour calculer l'élément de matrice intervenant dans l'équation (26) on part de l'équation (A. l), où I'on porte l'expression (25) :

où Q = k

-

k' est le vecteur d'onde de transfert des ondes de masse. Si I'on porte (A.2) dans (B.]) et que l'on tient compte de la relation :

ex~[irz-(q

-

q'

+ QI]

⁼ (2 7 ~ ) ~ N

y

6(q - q'

+

Q)

1 (B 2)

on obtient l'élément de matrice cherché :

En notant que

[6(q - q'

+

^{Q)12 =} (2 x ) - ~ V6(q - q'

+

^Q)

on transforme l'équation (26) :

Y f

= (2 7 ~ ) ~ (3 V)-1 (;- NI coq wq. nk(nkp $. 1) Nq(Nq,

+

^{1) x 6(wq,} - wq

+

^{wO) B(q} - q'

+

Q) (B. 3) où

0, = of - o i .

La moyenne w(k, k') sur les phonons de la probabilité par unité de temps Wif vaut :

On écrit W(Q, o,) en utilisant un système de coordonnées polaires axé sur Q et en faisant I'approxima- tion acoustique o, = cg :

W(Q, wo) =

5 11 ^NI

^{w3 dw sin 6 dû (N:.}

⁺

1 ) w' 6[0' - ( e 2 Q'

+

^{w 2}

+

2 cQw cos O)"]

c3

o sin û 6(0' - w

+

^{o,) dm' O' - sin-}

-1

^def

^.

W'

Après intégration sur 6' et o' cette expression devient

m

W(Q, oo) =

-

^{c3 O [exp}

^(p,

^{W) -}

^11-l

^[1

^-

^{exp Bp(w0 - w)]}

^-'

^{w3(w - wO) d o}

x

1:

^{6[0 - o, - (ci Q2}

⁺

^w2

⁺

2 cQw cos O)"] sin O d o . ( 8 . 6 ) Pour Q # O l'intégrale sur Q dans (B. 6 ) vaut

si o, ,< cQ ,< 2 o - w, et zéro si l'inégalité précédente n'est pas satisfaite

w(Q,

WO) = - ^Cexp

( P p

^{O ) -}

11-l

[l - exp P,(w0 - CD)]-' 0 2 ( 0 - d o

.

C5a-222 M. BERNIER ET A. LANDESMAN

Comme o0 est petit par rapport à o pour les phonons thermiques o n peut écrire :

Si l'on utilise maintenant la relation (27) en tenant compte de (B.4) on trouve :

2

f

(Q)

7,' = 3(2

(2;)

^{c - ~}

^{Pi5 i j}

^{k'' -dkf}

_Q

^{sin 8'dO'}

avec

Q 2 = k2

+

kr2

-

^{2 kk'} cos 8'

.

Si l'on change les variables d'intégration dans (B.7) en prenant comme nouvelles variables Q et k', I'expres- sion (B. 7) devient, si l'on suppose la zone de Brillouin sphérique :

où km est le vecteur d'onde en bord de zone. L'expression (B. 8) conduit pour k ⁼ O et en bord de zone de Brillouin aux résultats cités dans la section IV.

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