Polarisation du nitrométhane sous choc

HAL Id: jpa-00244484

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Submitted on 1 Jan 1978

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Polarisation du nitrométhane sous choc

M. de Icaza-Herrera, H.N. Presles, C. Brochet

To cite this version:

M. de Icaza-Herrera, H.N. Presles, C. Brochet. Polarisation du nitrométhane sous choc. Re- vue de Physique Appliquée, Société française de physique / EDP, 1978, 13 (11), pp.547-553.

�10.1051/rphysap:019780013011054700�. �jpa-00244484�

REVUE DE PHYSIQUE APPLIQUÉE

Classification Physics ^Abstracts

77.00 ^- 77.90

POLARISATION DU NITROMÉTHANE SOUS CHOC

M. DE ICAZA-HERRERA Instituto de Fisica

Universidad Nacional Autonoma de México

Apartado

^Postal

20-364,

^Mexico

20, D.F., Mexique

H. N. PRESLES et C. BROCHET Laboratoire

d’Energétique

^{et de}

Détonique (*)

Université de

Poitiers,

E.N.S.M.A. et

C.E.A.T.,

rue

Guillaume-VII,

⁸⁶⁰³⁴ Poitiers Cedex

(Reçu

^le

30 janvier 1978,

^{révisé le}

26 juillet 1978, accepté

^le

26 juillet 1978)

Résumé. ²⁰¹⁴ La polarisation du nitrométhane soumis à une onde de choc plane

d’amplitude

^{3 à} 8,3 GPa a été étudiée expérimentalement. Les résultats obtenus montrent que ^ce phénomène peut être décrit par la théorie phénoménologique ^{d’Allison et} conduisent à un temps ^de relaxation de la

polarisation du nitrométhane d’environ 10 nanosecondes. Ces résultats contredisent les observations et les conclusions d’autres auteurs qui ^ont proposé ^pour interpréter ^leurs mesures une théorie diffé- rente et un temps de relaxation de l’ordre de 30 picosecondes. ^{Par contre, nos résultats sur la constante}

diélectrique

s’accordent à 15 % près ^{avec les leurs.}

Abstract. ²⁰¹⁴ Shock induced electrical

polarization

of nitromethane has been investigated ^{in the 3 to}

8.3 GPa _range of _pressure. Experimental ^results agree with Allison’s phenomenological theory ^and

lead to a

polarization

relaxation time of about 10 nanoseconds.

We point that other works on the

polarization

of nitromethane have been published. Our results

disagree ⁱⁿ

interpretation

and relaxation time (30 picoseconds) ^{but an} agreement, ^within 15 %, ^is

found for the dielectric constant.

1. Introduction. ²⁰¹⁴ On sait

depuis

^les

expériences

de

Eichelberger

^{et Hauver}

[1]

que les matériaux

polaires

^{soumis à une onde de choc sont le}

siège

d’une

polarisation électrique.

^{Cet effet est mis en}

évidence au moyen d’un

dispositif classique

^constitué

par ^un condensateur à

plaques parallèles

^dans

lequel

le matériau

polaire joue

^{le rôle du}

diélectrique.

Le matériau choisi _pour ce travail est le nitro- méthane

(N.M.).

^Ce

liquide

^est

susceptible

^{de se}

décomposer

par ^une réaction

exothermique

^vive

(détonation),

^si

l’amplitude

^{du choc}

qui

y est induit est suffisante

[2].

Selon le modèle

hydrodynamique

^clas-

sique

de la détonation

proposé

par Zeldovich

[3],

Von Neumann

[4], Döring [5],

l’onde de détonation est constituée d’une onde de choc suivie d’une zone

de réaction

chimique.

L’étude de la zone de réaction et notamment celle des conditions

d’amorçage

^des

processus réactionnels

dépend

de la connaissance de l’état du N.M. sous

choc,

^{dont une}

approche

peut ^être réalisée

grâce

^aux effets de

polarisation électrique.

Ce travail porte ^sur l’étude des

propriétés diélectriques

du N.M. ^se trouvant initialement dans les conditions

N.T.P. et soumis à une onde de choc

d’amplitude comprise

^{entre 3 et}

8,3 GPa,

conditions

qui

^ne per- mettent pas d’amorcer les réactions

chimiques

^exo-

thermiques pendant

la durée des mesures

(300

^ns

au

maximum).

2.

Dispositif expérimental (Fig.1).

^{- Le N.M. est}

contenu dans une cuve

cylindrique

^{en téflon}

placée

FIG. 1. ^- Dispositif expérimental.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/rphysap:019780013011054700

548

entre deux électrodes

parallèles

^{en aluminium A et B.}

La détonation d’une

charge explosive

^{induit une onde}

de choc dans la

plaque

^{A dont}

l’épaisseur (5

^{à 15}

mm)

permet ^{de calibrer}

l’amplitude

du choc transmis dans le N.M. Cette

géométrie

permet d’utiliser les

équations

de Maxwell en monodimensionnel à condition de

prendre quelques précautions :

1)

^{Choisir une}

plaque

B de diamètre ₉

petit

pour minimiser les effets de courbure de l’onde de choc induite dans le

diélectrique (Voir § 5).

2)

^Utiliser un anneau de

garde

pour

pouvoir

assimiler le

système

^{à un} condensateur

plan.

^{Dans nos}

expériences

^l’écart

Xo

^{entre les}

plaques (= épaisseur

du

diélectrique)

^{est de 1 mm}

(cf.

^tableau

I)

^{et connu}

avec une

précision

^de

0,01

^{mm. Le}

rapport (plxo

étant

supérieur

^{à 5} les effets de bord sont

négligeables d’après [6].

^{Nous avons} réalisé des

expériences

^avec

et sans anneau de

garde.

^{Dans le cas} de l’utilisation d’un anneau de

garde

^{celui-ci est relié à la masse} par

une résistance

Rg

^{= 4 Q telle que le temps} caractéris-

tique

^{de ce} circuit soit le _{même que} celui du circuit

principal.

Les

plaques

^{A et B sont reliées} par l’intermédiaire d’une résistance R de 50 Q à un

oscilloscope

Tektronix 7844

(tiroir amplificateur 7A24)

^{dont le} temps ^{de montée est de} l’ordre de 3 ns.

Le N.M. utilisé

(fourni

par

PROLABO)

^{a un}

degré

de

pureté

^{de 96}

%,

^les

impuretés

^étant constituées de 2 à

2,5 %

^de

C2HSN02

^{et de}

^1,5

^{à 1,7}

%

^de

C3H7N02.

Les

expériences

^{ont été faites à une}

température

initiale

comprise

^{entre 14 et 20 °C.}

3.

Enregistrements oscillographiques.

^{- Deux enre-}

gistrements oscillographiques

^{de la}

polarisation

^du

N.M. sous choc sont

présentés

^{sur les}

figures

^{2a et 3}

ainsi

qu’un

^schéma

explicatif (Fig. 2b).

Une

impulsion positive (1)

^de temps ^{de montée} inférieur à 10 ns traduit l’entrée de l’onde de choc dans le N.M. L’interaction du choc avec l’électrode B

apparaît

^sous la forme d’une

impulsion négative (3) (dont

on n’observe

qu’une partie) résultant

^{de l’exis-}

tence d’un choc réfléchi dans le N.M.

comprimé (à

^{cause de la} différence de

l’impédance

^{de choc}

des deux milieux en

présence).

FIG. 2. ^- a) Enregistrement oscillographique ^du signal ^de pola-

risation du N.M. sous choc (essai ^{no 6} sans anneau de garde) ; b) ^schéma explicatif.

La

comparaison

^des

expériences

^2a

(sans

^anneau

de

garde)

^{et 3}

(avec

^{anneau de}

garde)

^{montre :}

1)

que la décroissance de

l’impulsion (1)

^est

plus

lente

quand

^il

n’y

^a pas d’anneau de

garde,

2)

que le

pic négatif (2),

^{de faible}

amplitude,

^situé

environ à 110 ns du début de

l’impulsion (1)

^n’existe

TABLEAU 1

FIG. 3. ^- Enregistrement oscillographique ^du signal ^de polarisa- tion du N.M. sous choc (avec ^{anneau de} garde).

pas

lorsqu’il

y a un anneau de

garde.

^La

présence

d’un anneau de

garde

^{est donc}

indispensable

^même

si la condition

qJ/Xo

^est

remplie

contrairement à ce

qui

était avancé antérieurement.

4. Théorie d’Allison

[7]

^{et nouvelle}

analyse.

^{- La}

théorie d’Allison est basée sur les

propriétés physiques

du vecteur induction

électrique

^{D défini} par :

où E est le

champ électrique,

^{P la}

polarisation

^et

Bo = 8,85 X 10-12 Asy-1 m -1

^{est la}

permittivité

du vide. Comme la densité des

charges

^de

polarisation

pp est donnée _{par :}

et la loi de Gauss _{par :}

où pT ^est la densité des

charges,

^on

peut

^{écrire la loi de}

Gauss (3) :

où _pL est la densité des

charges

^{libres. Comme à}

l’intérieur du

diélectrique

^il

n’y

^a pas de

charges ^libres,

on a pL = 0. En utilisant un condensateur

plan

^à

plaques parallèles

^comme

dispositif expérimental,

on

peut

supposer que

6,

^{P et donc D sont des vecteurs}

parallèles

à la direction de

propagation

^{du choc.}

Si X est l’axe

dirigé

suivant la direction du

choc,

dont

l’origine

^{est à la}

position

initiale de l’interface

plaque A-diélectrique (Fig. 1),

^on

peut

^écrire

l’équa-

tion

(4)

^avec pL = 0 et se ramener à la forme monodi- mensionnelle :

Par la suite en utilisant la constante

diélectrique

^K

et le

champ électrique 9

pour le milieu non

choqué.

Allison

exprime

^D par :

En ce

qui

^concerne le milieu

choqué,

^il

exprime

^D

comme la

superposition

^d’une

polarisation

^induite

par choc

Pc et

d’une contribution

diélectrique

^nor-

male _{par :}

K’ et 9’ étant

respectivement

^{la constante}

diélectrique

et le

champ électrique

^{dans le milieu sous choc.}

Pour établir

Pc(X, t)

Allison considère une tranche de

diélectrique

^et suppose que la

polarisation

^induite

par le choc dans cette tranche décroît

exponentielle-

ment avec un temps

caractéristique r :

où t est le

temps et to

^l’instant où la tranche est atteinte par le choc. La

description

^{de la}

polarisation

^donnée

par

(8)

^{est une}

description Lagrangienne,

les variables étant le

temps t

^{et la}

position initiales

^{de la}

tranche,

liée à la célérité du choc U

par t/1

⁼

Uto.

^Il passe ensuite à la

description

Eulérienne à l’aide de la rela- tion X

= t/1

⁺

u(t - t/1 / U),

^u étant la vitesse des

particules

derrière le front de choc.

Le but de cette transformation est d’obtenir la différence de

potentiel V(t)

^{entre les}

plaques

par

intégration

^{de -} 9, déduit des

équations (6), (7), (8)

^et

de D ⁼

Q/S (S

^étant la surface de l’électrode

B).

Allison

prend

^{comme loi}

dynamique régissant

^l’évo-

lution de

Q la loi

^de Kirchhoff :

R étant la résistance reliant les

plaques.

^{On obtient}

l’équation :

Au

plan expérimental

^{on est intéressé} par la mesure

des

paramètres,

^r,

Pco et K’, donc,

^bien que

l’équa-

tion

(11) peut

^{être résolue en} fonction de

quadratures,

on s’attache à rechercher les

expressions analytiques simples

permettant ^de déterminer les

paramètres.

Il existe deux méthodes _pour

exploiter

^{la rela-}

tion

(11) :

^d’une part ^Allison

[7]

^fait

l’approximation

550

Q ~ ^0,

^d’autre

part Antipenko

^{et al.}

[8]

^{ont trouvé que}

dans le cas de

diélectriques

^{à court} temps ^{de relaxation} de

polarisation

le coefficient

U - u - U

^{est sensi-}

blement

négligeable

^{et ont utilisé cette}

hypothèse

^dans

le cas du N.M.

[8-l0].

Poursuivons la discussion de

l’équation (11)

^en

l’écrivant sous la forme :

avec :

RC ⁼

temps caractéristique

^de

décharge du

condensateur initial

Pour

pouvoir

discuter les

approximations,

^{il con-}

vient de connaître les valeurs

typiques

^{de a,}

b,

^{c et T.}

Pour cela nous allons

prendre

les valeurs _correspon- dant à l’essai n° 1

(cf.

^tableau

1) :

L’approximation d’Allison

^est valable dans l’inter- valle de

temps

^où

è « V...IR

^où

Vmax

^{est la tension}

maximale du

signal enregistré

^sur

l’oscillogramme.

Dans nos

expériences

^{avec le} N.M., ^cette

approxi-

mation est valable dans les dernières 200 ns.

On tire de

l’équation (12)

que :

en

soulignant

que ^cette

équation

^{ne doit} pas être utilisée en dehors de son domaine de validité.

Revenons à

l’équation (12).

^{Pour des}

temps

^très

petits, bt 1

a ; ^on doit résoudre

l’équation :

La

condition 1 bt 1

^{a est bien}

remplie

pour t ^{50 ns.}

Nous avons

déjà remarqué

que

l la

⁼

RC,

^{où RC}

est le

temps caractéristique

^de

décharge

du condensa- teur dans le circuit initial.

Si l’on pose RC ⁼

1,

^on peut ^{écrire la solution de}

l’équation (15)

^{comme suit :}

ce

qui

permet d’obtenir le courant I -

Q(t) :

5. Prise en considération des défauts

intrinsèques

du choc induit dans le

diélectrique

^ainsi que du temps de montée de

l’oscilloscope.

^-

L’équation (17)

^donne

le courant

I(t)

^{à travers} la résistance reliant les

plaques

du condensateur dans le cas d’une onde de choc idéale. Vis-à-vis de nos

expériences,

la surface du front d’un choc idéal ^a trois

propriétés (la figure

^{4 montre}

les défauts

correspondants) :

^-.

a)

^{la surface du} front d’un choc idéal ne

présente

pas de

rugosités,

b)

la surface est un

plan,

c)

la normale à la surface est strictement

parallèle

à l’axe du

condensateur,

c’est-à-dire 0 ⁼ 0.

FIG. 4. ^- Schéma illustrant les défauts possibles ^{du choc induit} dans le diélectrique.

En ce

qui

concerne nos

expériences,

nous avons

minimisé les défauts de

planéité

^en choisissant un

explosif liquide.

^{Pour les}

expériences

^{à faible}

pression (3

^{à 4}

GPa)

^{nous avons} choisi le nitrate

d’isopropyle,

pour les

expériences

^à

pression

moyenne

(4

^à

6,5 GPa)

nous avons utilisé le nitrométhane et

l’astropak

pour les

pressions

^élevées

(jusqu’à 8,3 GPa).

Le défaut de courbure est très faible au

voisinage

de l’axe et augmente ^{vers la}

périphérie

^{de la}

charge.

Les

conséquences

du défaut de courbure sont très

importantes

^à l’instant de l’entrée du choc dans le

diélectrique,

^{surtout dans le cas des matériaux}

polaires

à

temps

^de relaxation court, ^car l’effet de

polarisation

se superpose à l’effet de relaxation de la

polarisation,

d’une manière

qui dépend

de la forme exacte du front de choc. Si cette courbure ne

peut

^{être évitée nous}

avons choisi de réduire ses effets en considérant seule- ment la

partie

^centrale de l’onde de

choc,

^soit

pratique-

ment en utilisant une

plaque

^{B de}

petit

^diamètre

(8

^{mm dans nos}

expériences).

Dans le cas de l’orientation du front de

choc, l’angle

9

prend

des valeurs voisines de 1

mrad,

^ce

qui

^se

traduit _par un front de choc

qui

^met

quelques

^nano-

secondes _pour entrer dans le

diélectrique.

^{L’effet de}

l’angle

0 entraîne _que le courant I* au

temps t

^à

travers la résistance est la moyenne de

I(t) (eq. 17)

sur l’intervalle de temps

(t

^-

To, t), To

^{étant le}

temps

que

prend

^le front de choc _pour entrer dans le diélec-

trique.

Un anneau de

garde

^{a été} utilisé dans les

expé-

riences 1,

2, 3,

^{4 et} 9 pour améliorer l’uniformité du vecteur induction

électrique.

L’oscilloscope reçoit

^le

signal I*(t)

^{et fournit un}

enregistrement I’(t) qui

^{est aussi une} moyenne, mais de

I *(t)

^sur l’intervalle

(t

^-

To, t), To

^{étant relié au}

temps

^{de montée de}

l’oscilloscope.

Nous proposons que ^ces deux effets de _moyenne peuvent ^être identifiés à la _moyenne sur l’intervalle

(t- T, t) :

compte ^{tenu du}

rapport (liT)

^et pour 2 T ^t 50 ns.

6. Mesure des

paramètres.

^{- Il est facile de montrer}

que le maximum du

signal

^{tracé se trouve} dans l’inter- valle T t 50 ns. Le maximum de

l’équation (19)

a lieu au

temps tm

^donnée par :

Pour mesurer tm ^il suffit de déterminer la coordonnée

temporelle

^du

pic (1), figure

^2b. lm ^{est connu avec une}

précision

^de + ^{1 ns}

quand l’origine

^a

déjà

^{été définie}

sur

l’oscillogramme.

^On peut

voir, d’après (21),

que tm ~ ^T dans les limites d’incertitude

expérimentale, quand

^{T est}

plus grand

que 3 ns, et ⁱ et i ont leurs valeurs

typiques.

Si l’on

prend

^deux

points (t, l’(t))

^et

(t’, l’(t’))

dans l’intervalle

(2 T, 50 ns),

^on

peut

obtenir le temps de relaxation par la relation :

déduite à

partir

^de

l’équation (20).

Connaissant _i, un

point (t", z))

^avec

et

l’équation (20)

^on peut déduire la valeur de c.

Les effets de moyenne décrits _par

l’équation (18)

sont sans

conséquence

^sur

l’intégrale

^de

I(t)

^{de t = 0}

jusqu’à

to ⁼

Xo/ U,

^soit

Q(to) (la charge

^{dans les}

plaques

^{à l’instant où le choc} atteint la

plaque ^B).

Si l’on mesure

Q(to)

par

intégration graphique

^on

peut déduire la valeur de b à

partir

^de

l’équation (14).

Les valeurs de

Pco et K’

découlent des relations

(13).

Ayant

déterminé les

paramètres

^r,

Pc0 et K’

^nous

avons

procédé

^à

l’intégration numérique

^de

l’équa-

Nous verrons au

paragraphe

^{6 comment déterminer}

T à

partir

^d’un

oscillogramme.

^Le

signal

tracé par

l’oscilloscope,

pour 0 ^t 50 ns est :

tion

(12).

^{La solution est} ensuite transformée

d’après l’équation (18)

^{et dessinée par un traceur de courbes.}

Le choix définitif des

paramètres

résulte de la _compa- raison entre la courbe calculée et le

signal

lu directe- ment sur

l’oscillogramme (Fig. ^5).

FIG. 5. ^- Ajustement ^du signal théorique ^au signal expérimental.

7. Résultats. ^- Dans le tableau 1 on a donné 2 séries de résultats

qui correspondent respectivement

aux essais sans anneau de

garde

^{et aux essais avec}

anneau de

garde.

^On y ^{trouve :}

1)

^Les

caractéristiques expérimentales

^{relatives à}

chaque

^{essai :}

épaisseur Xo

^du

diélectrique, paramètres

de l’onde de choc induite dans le N.M.

(célérité

U,

pression

p et vitesse

particulaire ^u).

2)

^Le

paramètre 10

⁼

Imax{XoIS) (indépendant

^{de la}

géométrie).

3)

^Les

caractéristiques diélectriques

^{du N.M. sous}

choc

(temps

^de relaxation de

polarisation

^{r, constante}

diélectrique K’,

^et

polarisation P)

résultant de

l’ajus-

tement du

signal théorique (explicité

^au

§ 5)

^au

signal expérimental.

chaque ajustement.

552

Les différents résultats obtenus sont

portés

^{sur les}

figures

^{6 à 10 en fonction de la}

pression

^{du choc induit}

dans le N.M. ^et conduisent aux remarques suivantes :

1) L’amplitude

^{maximale du}

signal

^de

polarisa-

tion

(Fig. 6)

^croît

quasi-linéairement

^{avec la}

pression.

2)

^Le temps de relaxation de

polarisation (Fig. 7),

dont la valeur est

comprise

^{entre 5 et 24 ns} pour ^nos différents

essais,

^{croît avec la}

pression

Les

temps

^de relaxation associés aux

expériences

sans anneau de

garde

^sont

systématiquement plus grands

que ^ceux associés aux

expériences

^{avec anneau.}

Cette différence est due à ce que le

temps

^{de relaxation}

mesuré dans les

expériences

sans anneau de

garde

inclut les effets de la courbure du front de choc.

K’, P,

sont ensuite calculés en se servant du temps ^{de relaxa-}

tion,

^ce

qui

^{entraîne un}

décalage

^{des 2 séries de} para- mètres associés à la

présence

^{ou à l’absence de l’anneau.}

3)

^La

polarisation (Fig. 8)

^{et la constante diélec-}

trique (Fig. 9)

^{du N.M. sous choc croissent et}

décroissent

respectivement

^{avec la}

pression.

4)

^La valeur de H

(Fig. 9)

^{est voisine} de 1 à 15

% près

^environ.

FIG. 6. ^- Io ⁼ 1 max(XO/ S) ^en fonction de la pression ^{du choc} induit dans le N.M.

FIG. 7. - Temps de relaxation de polarisation i ^{du N.M. sous} choc, fonction de la pression p.

FIG. 8. ^- Constante diélectrique ^{K’ du N.M. sous choc en fonc-}

tion de la pression p.

FIG. 9. ^- Polarisation P du N.M. sous choc en fonction de la

pression p.

FIG. 10. ^- H

= K’ K

^u en fonction de la pression ^{du choc}

induit dans le N.M.

8. Conclusions. ^- La

comparaison

^entre les courbes calculées à l’aide des

paramètres ajustés

^{et nos résultats}

expérimentaux

conduit à penser que la théorie d’Allison

permet

^de décrire convenablement le

phé-

nomène de

polarisation

^{du N.M. sous} l’effet d’une onde de choc.

Les valeurs de ⁱ

(quelques nanosecondes)

^déter-

minées à

partir

^{de nos}

enregistrements oscillogra- phiques

^sont notablement

plus grandes

que celles annoncées _par Nabatov et al.

[9] (quelques pico- secondes).

^La différence vient du fait

qu’ils

^{ont iden-}

tifié le i défini _par

l’équation (8)

^{avec le}

temps

^de relaxation de

Debye, puisqu’ils

l’ont mesuré _par une

méthode

spécifique

^{de la}

physique

^des

diélectriques.

Cette identification ne nous

apparaît

pas

justifiée.

En ce

qui

^{concerne la constante}

diélectrique ^K’,

Antipenko et

^al.

[8],

Dremin et al.

[10]

^ont

indiqué

que la variation de la constante

diélectrique

^{du N.M.}

dépend

^du

rapport

^de

compression

^{à travers l’onde}

de choc et est ainsi donnée _{par K’ =}

K( v - u)/ U.

Nos résultats

permettent

de vérifier que pour le N.M.

cette relation est valable à 15

% près.

Bibliographie [1] EICHELBERGER, R. J. et HAUVER, G. E., Coll. Intern. C.N.R.S.

Les Ondes de Détonation (1962), p. 363.

[2] ^{TRAVIS, I.} R., Fourth Symposium (Internat.) ^on Detonation, Washington (1965), p. 609.

[3] ZELDOVICH, ^I. B., Zh. Eksp. Teor. Fiz. 10 (1940) ^542.

[4] ^VON NEUMANN, J., Off. Sci. Rev. Dev. Rep. (1942) ^549.

[5] DORING, W., ^Ann. Phys. ⁴² (1943) ^{6, 7.}

[6] HAUVER, ^G. R., ^J. Appl. Phys. ³⁶ (1965) ^2113.

[7] ALLISON, F. E., ^J. Appl. Phys. ³⁶ (1965) ^2111.

[8] ANTIPENKO, A. G., NABATOV, ^S. S., YAKUSHEV, V. V., Fiz.

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[9] NABATOV, S. S., YAKUSHEV, ^V. V., DREMIN, A. N., ^Fiz. Gorenija Vzriva 11 (1975) ^300.

[10] DREMIN, ^A. N., ANTIPENKO, ^A. G., YAKUSHEV, ^V. V., Sixth

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