HAL Id: jpa-00206756
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Submitted on 1 Jan 1969
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Interprétation quantique des diverses résonances
observées lors de la diffusion de photons optiques et de
radiofréquence par un atome
C. Cohen-Tannoudji, S. Haroche
To cite this version:
C. Cohen-Tannoudji, S. Haroche. Interprétation quantique des diverses résonances observées lors de
la diffusion de photons optiques et de radiofréquence par un atome. Journal de Physique, 1969, 30
(1), pp.125-144. �10.1051/jphys:01969003001012500�. �jpa-00206756�
INTERPRÉTATION
QUANTIQUE
DES DIVERSESRÉSONANCES
OBSERVÉES
LORS DE LA DIFFUSION DEPHOTONS
OPTIQUES
ET DE
RADIOFRÉQUENCE
PAR UN ATOMEpar C.
COHEN-TANNOUDJI
et S.HAROCHE,
Faculté des Sciences de Paris, Laboratoire de Spectroscopie Hertzienne de l’E.N.S.,
associé au C.N.R.S., 24, rue Lhomond, Paris, 5e.
(Reçu le 18 octobye
1968.)
Résumé. - On
présente
une théoriequantique
de divers types de résonancesapparaissant
sur la lumière diffusée par un atome
interagissant
avec unchamp
deradiofréquence
(cas
desexpériences
de pompageoptique longitudinal
ettransversal).
On associe à tout processus dediffusion de
photons optiques
et deradiofréquence
undiagramme
deFeynman
comportantéventuellement un ou
plusieurs
états intermédiaires résonnants. On montre que certainesrésonances sont dues à l’interférence entre deux
diagrammes.
Une resommation desdiagrammes
aux différents ordres
permet
de rendrecompte
desélargissements
etdéplacements
radiatifsdes résonances. Abstract. 2014 A
quantum theory
of the varioustypes
of resonancesappearing
on thelight
scattered
by
an atominteracting
with aradiofrequency
field(longitudinal
and transverseoptical pumping experiments)
isgiven.
Eachscattering
process ofoptical
and RFphotons
is associated aFeynman diagram containing eventually
one or several intermediate resonant states. Some resonances are shown to be due to the interference between twodiagrams.
By a resummation of thediagrams
at different orders, it ispossible
toexplain
the radiative shiftsand
broadenings
of the resonances.Introduction. - Dans les
experiences
de doubleresonance,
les atomes etudies sont soumis a l’action simultan6e d’un faisceau lumineux(permettant
d’orien-ter et de detecter le
systeme atomique)
et d’unchamp
de
radiofr6quence
(induisant
des transitions entre les sous-niveauxZeeman).
Sur leplan th6orique,
lechamp optique
a souvent faitl’objet
d’un traitementquantique
[1], [2],
mais,
a partquelques
excep-tions
(1),
lechamp
deradiofr6quence
atoujours
6t6traite
classiquement.
L’aspect corpusculaire
duchamp
deradiofr6quence
se manifeste
cependant
avec éclat dans les transitionsa
plusieurs
quanta[4].
Enappliquant
leprincipe
de conservation de1’energie
et du momentangulaire
auprocessus
d’absorption
de nquanta
deradiofr6quence
(1)
Voir, parexemple,
R. Wallace [3]. Cet auteur nes’int6resse
cependant qu’a
l’un des deuxtypes
dereso-nances 6tudi6es dans cet article
(transitions
r6elles aplusieurs quanta).
N’effectuant pas de resommation desdiagrammes,
il n’obtient pas par ailleurs les effets de saturation(deplacement
et61argissement
desresonances).
par un atome, on deduit tres aisément la
position
desresonances
correspondantes.
Recemment,
de nouveauxtypes
de resonancemagnetique
ont ete observes enpompage
optique
transversal[5],
[6], [7], [8], [9].
Les
caractéristiques
de ces resonances les differencientnettement des
pr6c6dentes
et leurinterpretation
entermes de
photons
deradion’equence
souleve des pro-blemes difficiles.Le but de cet article est de
presenter
une theorieentierement
quantique
de tous cesphenomenes :
elletraite de
façon symetrique
lesphotons optiques
et lesphotons
deradiofrequence
etpermet
d’interpr6ter
simultanement les deux types de resonance mentionnes
plus
haut(position,
intensités,
elargissements
etd6pla-cements radiatifs des
resonances,
modulations appa-raissant sur lessignaux optiques).
Dans une
premiere
partie,
on associe undiagramme
de
Feynman [10]
a tout processus de diffusion dephotons
optiques
ou deradiofr6quence
par un atome.Pour passer de 1’etat initial a 1’etat final de la
diffusion,
le
systeme
effectue des transitions vers des 6tatsm6diaires de diffusion
qui
sont soit r6sonnants(tran-sitions
r6elles),
soit non r6sonnants(transitions
vir-tuelles).
Les transitions aplusieurs
quanta
de typeWinter
[4]
peuvent etre d6crites par undiagramme
de
Feynman unique
comportant deux 6tats intermé-diaires r6sonnants differents et d6crivantl’absorption
r6elle d’unphoton
optique
suivie del’absorption
r6elle d’un ouplusieurs
quanta
deradiofréquence.
Pour
interpreter
les nouvellesresonances,
il estn6ces-saire de faire
appel
a l’interference entre deuxdia-grammes de
Feynman
distinctscorrespondant
auxmemes 6tats initial et final de diffusion et
comportant
chacun un seul etat interm6diaire
r6sonnant,
diff6rentpour chacun des
diagrammes,
les processusphysiques
associ6s
correspondant
a uneabsorption
r6elle d’unphoton
optique
et d’un ouplusieurs photons
deradio-frequence
par l’atome(2).
Dans une deuxieme
partie,
on effectue uneresom-mation
complete
desdiagrammes correspondant
auxmemes 6tats initial et final de diffusion et on montre
que 1’effet de cette resommation revient
principalement
a renormaliser les
propagateurs
des 6tats intermé-diaires r6sonnants de la diffusion. Il estpossible
alors d’effectuer un calculcomplet
dessignaux
de doubleresonance et notamment de rendre compte des effets
d’elargissements
et dedeplacements
radiatifs.Au cours de cette
resommation,
nous sommesame-n6s tout naturellement a considerer que les
photons
optiques
sont diffuses par lesysteme global
« atome+
champ
deradiofr6quence
». Ce concept d’atome« habille » par des
photons
deradiofr6quence
se r6v6letres
fructueux,
enparticulier lorsque
lecouplage
avecla
radiofr6quence
esttrop
grand
pour etre trait6comme une
perturbation.
Nousd6velopperons
cetteidee dans un second article et montrerons en
particulier
que les
propri6t6s physiques
de l’atome « habille »(moment
magn6tique,
spectred’absorption)
sont net-tement differentes de celles de 1’atome « nu ».I. Position du
probleme.
Ptude
qualitative.
-A. NOTATIONS. - 1. Le
système
atomique.
- Ilcomporte
un etat
fondamental
If>
et un etatexcite
Ie>,
d’6nergie Eo,
despin
J,
decompose
par unchamp Ho
parallele
a Oz en sous-niveauxZeeman I em >
distantsde (ùo == -
yHo (y,
rapportgyromagnetique) .
L’etatif >
n’est pascouple
aHo,
soit parcequ’il
est
diamagn6tique,
soit parcequ’il
a une structurepurement
nucl6aire,
n6gligeable
devant wo(h == 1)
(3).
L’hamiltonien
atomique
s’écrit donc :Pe
repr6sentant
leprojecteur
dans 1’etat excite.(2) Khodovoy [11]
aegalement envisage
des processusfaisant intervenir
l’absorption
simultan6e dephotons
optiques
et deradiofréquence.
Mais il ne met pas l’accentsur l’interf6rence entre
amplitudes
de transition et neprocede
pas lui nonplus
a une resommation dedia-grammes.
(3)
Si 1’6tat fondamental estdiamagnetique,
lecarac-t6re
dipolaire
de la transitionoptique
faitque J
est2. Le
champ
deradiofréquence.
- Noussupposerons
qu’il
oscille sur un modeunique
depulsation
(ù et depolarisation
E, lesop6rateurs
de creation et d’annihi-lation d’unphoton
dans ce mode 6tant at et a.L’ha-miltonien du
champ
s’6crit :Ao
+ mwo + nCJ)(atome
dans 1’6tat fondamental ouexcite en
presence
de nphotons).
La
figure
1repr6sente
lesniveaux
I e., n >
enfonc-tion de
Ho
( J
=lj2).
IIapparait
une infinite decroisements de niveaux
Ig
alignes
verticalement pourtoutes les valeurs too =
PCO.
Le
couplage
Y entre l’atome et laradiofr6quence
n’est
appreciable
que dans 1’etat excite et est donnepar
(cf.
appendice 1) :
:la constante de
couplage
A est donnee dans le casd’une
polarisation
E lin6aire par la relation :Hl
et N 6tant1’amplitude
moyenne et le nombremoyen de
photons
duchamp.
La structure de V est tres
simple
etcorrespond
soita
I’absorption
(terme a),
soit a 1’6mission(terme
at)
d’unphoton
deradioirequence,
les transitionscorres-pondantes
conservant le momentcin6tique
global
del’atome et du
champ (cf. appendice 1).
3. Lechamp
optique.
- A tout modeoptique
devecteur d’onde k et de
polarisation
ex, nous associonsnecessairement
6gal
a 1. Dans la suite, nousenvisagerons
souvent, pour
simplifier,
le casoii j
= 1/2. L/’etatfondamental est alors necessairement
paramagn6tique
un
photon
I kX >
d’6nergie E,,
etat propre del’hamil-tonien
optique :
L’interaction
dipolaire 6lectrique
afi
entre lesys-t6me
atomique
et lechamp
optique n’agit
pas sur lesvariables de
radiofr6quence
et necouple
entre euxque les
etats
IfnkÀ >
et
em, n )
correspondant
aumeme nombre n :
B. DIAGRAMMES DE FEYNMAN
[10].
-Tout processus
de diffusion d’un
photon optique
ou deradiofr6quence
par l’atome peut etre
represente
par undiagramme
deFeynman,
se lisant de bas enhaut,
etoù
If>
estrepresente
par un traitpointillé, I e. >
par un traitplein,
lesphotons
optiques
par deslignes
bris6es,
lesphotons
deradiofréquence
par deslignes
ondul6es,
1’interactiondipolaire 6lectrique
afi
par un vertexcarr6 et l’interaction
magnetique
V par un vertexrond.
(DI) repr6sente
la diffusion d’unphoton
optique
(kh
-k’ h’)
avec excitation intermediaire de l’atomedans 1’6tat em.
L’6nergie Ek
de 1’6tat initial doit etreegale a
celle,
Ek,,
de 1’6tat final de la diffusion. Parcontre, l’énergie
de 1’6tat interm6diaireEo +
mcoo peut etre differentede
E, -
Ek,
pourvu que le temps des6jour
’!’ danscet etat soit suffisamment court :
Suivant que
Eo
+ mwo est6gal
ou non aEk (a
lalargeur
naturelle r du niveau excitepres),
nous dironsque la transition interm6diaire est réelle ou virtuelle.
L’amplitude
de diffusion associ6e a(D1)
s’obtient ensommant sur toutes les dur6es
possibles
de la transitionintermediaire. 11 en r6sulte
(cf.
II. A.9)
und6nomina-montre que
l’amplitude
de diffusion passe par unevaleur r6sonnante
lorsque
la transition interm6diaire est reelle.(D2) possede
quatre
6tats intermediaires etrepre-sente la diffusion d’un
photons
I kÀ >
par un atomequi
absorbedeux,
puis
r66met unphoton
deradio-frequence
dans 1’etat excite(4),
la conservation de1’energie
a l’issue de la diffusion s’6crivant dans ce cas :Supposons maintenant J
=1/2;
lesenergies
des6tats interm6diaires de la diffusion sont donnees en
fonction du
champ
magn6tique
par lafigure
1 : pourun
champ Hp
donne,
il ne peut y avoir de transitioninterm6diaire réelle que si
1’6nergie Ek
-t- n(J) de 1’etatinitial IfnkÀ >
coincide avec l’une des valeurs propresde
a£
dans cechamp.
11 en r6sultequ’en
general
unetat interm6diaire seulement pourra etre
r6sonnant,
sauf si coo =pco,
auquel
cas ilpeut
y avoir transitionr6elle vers deux niveaux distincts de meme
energie
qui
se croisent(5) ;
ceci conduit a 1’existence depro-cessus r6sonnants que nous nous proposons d’etudier
maintenant a l’ordre le
plus
bas ou ils se manifestent.C. TRANSITIONS REELLES A UN OU PLUSIEURS QUANTA DE
RADIOFREQUENCE [4].
-Envisageons
tout d’abord desphotons optiques
incidents et diffuses ayant unetat de
polarisation
circulairerespectivement
6- et a+(avec
les notations de la reference[2],
ils’agit
depolarisations
noncoh6rentes,
chacune d’entre elles ne(4) Rappelons
que nousn’envisageons
que lesphotons
de
radiof requence
appartenant a un mode donne ; nousn6gligeons
les processus d’interaction avec lesphotons
des autres modes : dans D2 et dans les
diagrammes
suivants, nous n’avons
represente
que lesphotons
deradiofr6quence
absorb6s ou emis. En touterigueur,
il aurait falluegalement representer
le tresgrand
nombrede
photons
«spectateurs o
de memesfrequence
etpola-risation dont la
presence
stimule 1’emission dans cemode et
permet
denegliger
1’6missionspontanee
dansles autres modes.
(5)
Il nepeut
y avoir de transitions r6elles vers deuxniveaux dont
1’energie
differe de 6), car nous supposonspermettant
d’exciter ou de detecterqu’un
seulsous-niveau de 1’etat
excite) :
11 en r6sulte
qu’en
absence deradiofréquence
l’am-plitude
dediffusion
kJ_ -k’ J+
est nulle.Les
diagrammes (D3)
et(D4)
montrent commentl’in-teraction de 1’etat excite avec un
champ
deradio-frequence
peut rendre cetteamplitude
non nulle etlui donner un caractere r6sonnant pour certaines
valeurs de (ùo.
Dans
(D,),
I’atome est excité dansI e_, n >
parabsorp-tion d’un
photon
optique
kg-;
puis
il absorbe unpho-ton de
radiofréquence
et passe dansI’état e+,
n2013 1 )>
a
partir duquel
a lieu 1’6mission d’unphoton
op-tique k’ 0’+.
Nous supposerons le
champ
deradiofr6quence
tour-nant circulaire droit par rapport aHO(a+)
ou lin6aireet
perpendiculaire
aHo( 0’).
Dans les deux cas, lecouplage
Y entre les deux 6tats intermediairese_, yx )
et
e+, n - 1 >
estpossible
(cf. appendice 1).
L’amplitude
de diffusioncorrespondant
a(D3)
seraimportante,
si les deux transitions interm6diaires sontreelles,
c’est-a-dire si(condition
de doublerisonance) :
Dans
(D4),
1’atome subit une transition vers 1’etatI e_, n),
puis
trois transitions successives deradio-frequence qui
le conduisent a1’6tat e+, n
-3 )
avantde r66mettre le
photon
optique
diffuse. Nous avonsalors quatre etats intermediaires de diffusion. Si
I.,
pour le
premier
etat interm6diaire. Si coo =3m,
elle1’est
egalement
pour lequatrieme
etat interm6diaire.Les deuxieme et troisieme 6tats interm6diaires ont alors
une
energie
necessairement differente de1’energie
initiale : nous avons, dans 1’6tat
excite,
une transitionréelle a trois quanta
qui
s’effectue par l’interm6diairede deux transitions virtuelles. 11 est facile de voir
que
(D4)
n’existe pas pour lapolarisation
0’+ duchamp
deradiofréquence.
Eneffet,
lecouplage
entre les deuxieme et troisieme 6tats intermediairese+, n - 1 >
et
e_, n - 2 )
est alors nul. Par contre,(D4)
existepour la
polarisation
a.On peut
imaginer
ais6ment desdiagrammes
faisantintervenir
plus
de troisquanta
deradiofr6quence
etcorrespondant
a des processus de doubleresonance,
c’est-a-dire
impliquant :
a)
Une « resonanceoptique »
qui
seproduit
lorsque
1’energie
est conserv6e al’absorption
duphoton
incident;
b)
Une « resonancemagnetique »
qui
seproduit
lorsque 1’6nergie
est conserv6e a l’issue des transitions deradiofr6quence
avant 1’emission duphoton optique
diffus6. Lesdiagrammes
de diffusioncorrespondants
comportent deux 6tats intermédiaires simultan6ment
r6sonnants,
conditionqui
ne peut etreremplie qu’en
unpoint
de croisement de deux niveaux de,V’O.
D’autre
part,
il faut 6videmment que ces deuxniveaux de
4’0
qui
se croisent soientcouplis
par Vpuisqu’ils
figurent
sur le memediagramme.
Laconser-vation du moment
cin6tique
global
entraine que, dans le cas d’unchamp
deradiofréquence
tournant 0’+,ceci ne se
produit
qu’aux points I n
tels que (ùo =to;
dans le cas d’un
champ
apolarisation
lin6aire a, ilfaut que l’on soit aux
points 121,+l
tels que :Par contre, pour une telle
polarisation,
aucun pro-cessus resonnant de ce type n’estpossible
auxpoints 121,
tels que (ùo =
2pm,
car les niveauxI e_, n >
etI e,, n - 2p >
qui
s’y
croisent ne sont alorscouples
a aucun ordre
(cf.
appendice
1).
Nous mettons
cependant
enevidence,
auparagraphe
suivant,
de nouveauxtypes
de diffusion conduisant àdes resonances pour ces valeurs du
champ.
D. INTERFERENCES ENTRE AMPLITUDES DE TRANSI-TION : L: NOUVEAUX PROCESSUS RESONNANTS. -
Suppo-sons maintenant que les
photons optiques
incidents(diffuses)
ont unepolarisation
coh6renteex (ex.) qui
permet
d’exciter(de detecter)
l’atome dans chacun des deux sous-niveaux Zeeman de 1’6tat excite. Nousavons alors :
En l’absence de
radiofréquence,
le processus dediffusion
I kÀ > --*
I k’ À’ >
peut maintenantet
e_ ).
Aux deuxdiagrammes (D5 cx)
et(D5 P)
qui
partent
du meme etat initial pour aboutir au memeetat final sont associ6es deux
amplitudes
dediffusion,
A+ et
A_,
qu’il
fautajouter
pour obtenirl’amplitude
de diffusion totale A =A+
+ A_.La
probabilite
de transitionWkÀ --+
k’ À’ s’6crit alors :2.1,
n’estimportant
que si la transition interm6diairecorrespondante
estréelle,
c’est-a-dire si :De
meme,
A_ n’estimportant
que si :Le terme
d’interférence
deWkÀ
k’ À’ est maximumlorsque
A+ et
A_ sont simultanementr6sonnants,
c’est-a-dire siwo ;: r,
c’est-a-dire encore auvoisinage
ducroi-sement des deux niveaux en
champ
nul(effet
Hanle) [12].
Des que Cùo >
r,
les effets d’interferenceprece-dents
disparaissent.
Cependant,
sous 1’effet ducou-plage
avec laradiofréquence,
de nouveaux effetsd’interference
peuvent
apparaitre.
Ainsi ladiffu-sion )
I kÀ > I
k’X’ >
peut s’effectuer par les deuxchemins
(D6 a)
et(D6 P)
qui
ne sont « ouverts » tousLE JOURNAL DE PHYSIQUE. -
T. 30. N° 1. JANVIER 1969.
les deux que si les deux
polarisations
ex et ex, sontcoh6rentes. A ces deux chemins
qui correspondent
aumeme etat
initiallfnkÀ >
et au meme etatfinal Ifnk’?,’ >
correspondent
deuxamplitudes
de diffusionAa
etAb
qui
vont interferer. La transition versl’ éta tIe +,
n.- 1)
marquee
par une fleche sur(D6 oc)
sera r6elle si :De
meme,
la transition vers1’6tat
e_, n
+1 )
marquee
par une f leche sur(D6 P)
sera r6elle si :Les deux
amplitudes
de diffusionAa
etAb
serontdonc simultan6ment
importantes
si :Le terme
d’interférence
entreAa
etAb
est donc risonnant aupoint
de croisementpair
In_1.
On
peut
imaginer
aiS6ment despaires
dedia-grammes d’ordre
plus
élevé donnant naissance a destermes d’interference r6sonnants pour coo ==
2pco
(cf. diagrammes
(D7,x)
et(D7 P)
oH p
=2)
(on verifiera
toutefois ais6ment que de tels
diagrammes
n6cessitentune
polarisation
lin6aire 6 duchamp
deradiofr6quence
alors que
(D6 a)
et(D6 P)
existentegalement
avec unepolarisation 6+).
Nous voyons ainsi
apparaitre
des resonances sur lasection efficace de
diffusion,
li6es a des interferencesentre deux
diagrammes
comportant
chacun un etatinterm6diaire r6sonnant et d6crivant
1’absorption
r6elle d’unphoton optique et
d’un ouplusieurs photons
de
radiofr6quence
(on
voit en effet sur lesdiagrammes
(D6)
et(D7)
que 1’6tat intermédiaire résonnant n’est pascelui
qui
suit imm6diatementl’absorption
duphoton
simul-tanement r6sonnants sont ceux d’un croisement
pair
de
Ho
pour unepolarisation
(j de laradiofréquence.
N’6tant connect6s a aucun ordre
par V,
ils ne peuventapparaitre
que sur deuxdiagrammes
differents,
lesdeux chemins
qui
interferent n’6tant simultan6mentouverts que si les
polarisations
desphotons optiques
incidents et diffuses sont coh6rentes(6).
Notons la difference fondamentale avec les transitions aplusieurs
quanta
6tudi6esplus
haut ou les deux 6tats r6sonnantsfigurent
sur le memediagramme.
II.
Etude quantitative.
- Dans cequi
precede,
nous avons decrit les
phenomenes
defaçon
intuitiveet a l’ ordre le
plus
bas ou ilsapparaissent.
Nous nousproposons a
present
dejustifier
et depr6ciser
quanti-tativement les
images
qualitatives
duparagraphe
pr6-c6dent : il nous faut notamment montrer que les effets r6sonnants decrits sont bien dusuniquement
auxprocessus que nous avons
indiqu6s,
et d’autrepart
tenircompte
des correctionsapport6es
par tous lesprocessus de diffusion d’ordre
sup6rieur.
A. LA MATRICE DE TRANSITION T. - Les sections
efficaces de
diffusion,
et par suite les diverssignaux
mesures,
se calculent apartir
de la matrice S de la theorie des collisions[13],
ou, cequi
revient aumeme,
de la matrice T d6finie par :
Ei
etEd
6tant lesenergies
des 6tatsinitial I fnkx >
etfinal
Ifn’ k’ À’)
de la diffusion. Tout leprobleme
consiste donc a calculer lesamplitudes
de transitionfn’ k’À’
T
IfnkÀ).
T est donne par[13] :
ou
--Y repr6sente
le hamiltonien total :T se
pr6sente
ainsi comme leproduit
de trois termesdecrivant successivement de droite a
gauche :
a)
L’absorption
duphoton
incident et 1’excitationoptique
de 1’atome(E%iT) ;
b)
L’évolution de 1’atome dans 1’etat excite sous1’effet simultan6 des
couplages V
et--Yi
avec lechamp
de
radiofréquence
et lechamp
optique 1
i- + ZE
c )
La retomb6e de 1’atome dans 1’6tat fondamentalet 1’emission du
photon
diffuse(/%fl).
(Nous
n6gligerons
dans toute la suite le processusantir6sonnant
qui
correspond
a 1’emission duphoton
(6)
Il est en effetindispensable
que lepremier (dernier)
etat intermediaire de diffusion soitditJérent
sur les deuxdiagrammes
(donc
que lespolarisations optiques
soientcoherentes),
car il estimpossible
d’atteindre àpartir
d’un meme etat par des transitions deradio-f requence
les deux niveaux r6sonnantsqui
ne sontcouples
entre eux a aucun ordre.diffusé
I k’ À’ > precedant 1’absorption
duphoton
inci-dent
kX
>.)
Le
couplage
3fi
avec lechamp
optique
dans 1’etat excite estresponsable
des effets radiatifs bien connus :largeur
naturelle T et «seIf-énergie »
DE du niveau excite. La theorie de 1’6missionspontan6e
[14]
permet de montrerqu’on
tientcompte
de ces effets en intro-duisant a laplace
deJfi
au d6nominateur de Tdans
II . A . 2
le termecomplexe
DE - i r
(On
admet que le
couplage
de l’atome avec laradiofr6-quence ne modifie pas le processus de 1’emission
spon-tanee,
cequi
estparfaitement
justifi6
car laradio-frequence
n’a pas le temps de secoupler
ausysteme
atomique
pendant
la duree tres courte despheno-m6nes transitoires lies a 1’emission
spontanee
d’unphoton
optique.)
On a donc :
en introduisant le
propagateur :
r
avec z =
E, +
zr
( la self ener ie
AE estreinte ree
dans --Yo).
2Le propagateur
G(z)
peut sed6velopper
en puis-sances de V :On obtient
finalement,
enreportant
(II.
A.6)
dans(II.
A.4),
led6veloppement
en s6rie deperturbations
de la matrice de transition :
Les contributions de
chaque
terme de(II. A. 8)
al’amplitude
de diffusionpeuvent
etrerepr6sent6es
pardes
diagrammes
dutype
de ceux introduitsplus
hautet
qui
permettent
de visualiser les divers processusphysiques impliqu6s.
Réciproquement,
chaque
dia-gramme
correspond
defaçon
univoque
a un termealg6brique
dud6veloppement
deT,
tout vertex 6tantassocie a un element de matrice de V
ou 3fi,
tout etatinterm6diaire a 1’616ment de matrice
diagonal
corres-pondant
dupropagateur
Go.
Parexemple,
audia-gramme
(D1)
est associ6el’amplitude :
Enfin,
par suite de l’indiscernabilité desphotons
dedeux
diagrammes qui
ne different que par1’6change
de
photons
deradiofr6quence
(par exemple (Dg(x)
et(Dg))
correspondent
au meme processusphysique.
I1faut en
garder
un seul(celui
parexemple
ou les deuxlignes
dephotons
ne se croisentpas).
B. RESOMMATION DES DIAGRAMMES. - On
voit,
d’apres (II. A. 8),
,qu’entre l’absorption
duphoton
optique
incident et 1’emission duphoton
diffuse l’atomepeut
subir0, 1,
2,
..., q... interactions avec laradio-frequence.
L’amplitude fn’k’X’l T IfnkX >
s’ob-tient en sommant les contributions de tous cesprocessus.
Fixons
1’energie
duphoton optique
incident. Nousremarquons que cette
energie
nepeut
coinciderqu’avec
celle d’unpetit
nombre d’états interm6diaires de diffusion : parexemple,
dans le cas d’unspin
J
=1/2,
nous avons auplus
deux 6tats r6sonnants aet b aux
points
de croisement de£0
(cf. fig.
1).
Cesont 6videmment ces 6tats
qui
apportent danschaque
diagramme
la contribution laplus importante
a1’am-plitude
de transition. On a donc int6r6t adistinguer
ces niveaux de tous les autres dans la resommation.
Dans ce
but,
nous introduisons lesprojecteurs
P etQ,
projetant respectivement
dans et hors de lamultiplicite
des niveaux interm6diaires r6sonnants et nous allons6tablir une nouvelle
expression
de Tqui
particularise
ces 6tats r6sonnants.1.
Resommation formelle des diagrammes.
- Nousrepré-senterons la diffusion la
plus g6n6rale
par la s6rie dediagrammes
(D9)
danslesquels
nous avonsindique
enpointill6
les niveaux initial et final i et d de ladiffusion,
en traits
pleins
lespropagateurs
des niveauxinterm6-diaires r6sonnants r; les
figures
ovales d6crivent unediffusion soit
directe,
soit indirecte par l’intermédiaire de niveaux nonrisonnants,
entre les 6tatsqu’elles
relient.Ainsi,
lepremier
terme de(D9)
ne comporte aucunniveau
résonnant,
les termes suivants contiennentsuc-cessivement
1, 2, - - ., p...
6tats intermediaires ou1’6nergie
est conserv6e. Nous avons ainsi effectue unrearrangement
des termes dud6veloppement
(II.
A.8)
danslequel
nous avonsregroup6
ensemble tous lesprocessus ou le
systeme
subit un nombre donne detransitions interm6diaires r6elles.
A
chaque
partie
desdiagrammes (D9) correspond
une
expression alg6brique
bien d6finie : auxpropa-gateurs des niveaux r6sonnants
(traits
pleins)
corres-pondent
les elements de matrice dePGo P;
a chacune desfigures
ovales(vertex generalise)
est associ6e unes6rie de termes d6crivant une diffusion directe ou
indirecte via
1, 2,
..., q... niveaux tous non résonnants :W est mis pour
afi
ou V suivant que l’on a, a1’extr6-mit6 de la chaine
correspondante,
1’etat initial oufinal i
ou d,
ou un etat r6sonnant r. Lapresence
duprojecteur Q
assure que l’on ne passejamais
par unniveau r6sonnant.
(II.B.1)
se resomme formellement pour donner :Le
developpement
de K enpuissances
de Vport6
dans
(II.B.2)
redonne bien en effet(II . B .1 ) .
Enfactorisant la
partie
centrale desdiagrammes
comprise
entre la
premiere
et la derniereapparition
d’un niveau resonnant au cours de ladiffusion,
nous pouvonsmettre
(D9)
sous la forme(Djo).
Dans le
premier
terme de(D10),
I’ ovale relie i et d. Il fautdonc,
dans(II.
B.2), remplacer
W par3fi,
Les deux ovales
qui figurent
a l’exterieur de laparenthese
de(D10)
relient i ou d et un etat r6sonnant.On a
donc, d’apres
(II.
B.2) :
en posant :
De
meme,
toujours d’apres
(II. B. 2) :
Enfin,
tous les ovalesfigurant
a l’int6rieur de laparenthese
de(D1o)
relient deux 6tats r6sonnants desorte que
1’expression
alg6brique
correspondante
est(II. B. 2)
ou l’onremplace
Wpar V,
c’est-a-direencore :
Il s’ensuit que
1’expression alg6brique correspondant
a laparenthese
de(Dio)
s’ecrit :PGo P
+PGOPRPGOP + PGOPRPGOPRPGOP +
...expression qui
se resomme pour donner :ce
qui,
d’ailleurs,
n’est autre que laprojection
PGP dupropagateur
«Perturbl »
G(z) - z 1 V
dans ola
multiplicite
des 6tats r6sonnants. Eneffet,
onpeut
manifestement
d6velopper PG(z)
P enpuissance
de V comme dans(II . A . 6)
et regrouper les termes enparticularisant
les 6tats r6sonnants comme cela est fait dans laparenthese
de(D10).
Finalement,
1’expression alg6brique
de T associ6ea
(D10)
et obtenue enparticularisant
les 6tatsr6son-nants s’ecrit :
Nous avons donne de
(II.B.ll)
une demonstrationpurement
diagrammatique.
Onpeut
en donner unedemonstration purement
alg6brique
(cf.
appendice
2),
qui
al’avantage
d’etreplus
rapide,
mais l’inconv6nientd’etre moins
physique.
2.
Approximations
surla formule
resommie. - Led6ve-loppement
en s6rie del’opérateur K
et celui desoperateurs F,
F’ et Rqui
s’expriment
a l’aide de Ksont tres
rapidement
convergents
tant que les elementsde matrice de V sont tres
petits
devant co, car aucunde leurs d6nominateurs
d’energie
n’est r6sonnant. I1en r6sulte que l’on peut
remplacer,
dans1’expres-sion
(II. B .11)
de T,
les elements de matrice de cesop6rateurs
par leurexpression
a l’ordre leplus
bas ouils sont non nuls.
D’autre part, ces
op6rateurs
sont en touterigueur
des fonctions de la variable z =
Ei
-p
ir
. mais cesont en fait des fonctions tres lentement variables au
voisinage
d’un croisement de niveaux dea£,
car aucun des d6nominateursd’6nergie
ne peutdiverger;
on peut doncnegliger
cette variation ainsi que ler
terme
1 2
etremplacer z
par la valeur fixe E de1’energie
aupoint
de croisement des niveaux. Onappellera
doncK,
F,
F’ et R1’expression
a l’ordre leplus
bas,
pour la valeur z =E,
desop6rateurs
K,
F,
F’ etR,
et onremplacera
T par1’expression
approch6e :
Remarquons
bienqu’une
telleapproximation
est net-tement meilleure que celle que l’on fait en calculant Ta un certain ordre de
perturbation
en V selon(II.
A.8).
On obtient en effet T en
remplaqant
dans(D9)
chacunedes
figures
ovales par sonexpression
a l’ordre leplus
bas
(avec z
==E) representee
dans(D11)
par un
rec-tangle.
Cefaisant,
on resommecependant
une s6rieinfinie de
diagrammes
qui
font intervenir a tous les ordres les niveaux r6sonnants. Onconçoit
ais6mentqu’en
traitant ainsi defaqon complete
1’effetpr6pon-d6rant de toutes les transitions r6elles et a l’ ordre le
plus
bas les effets tres faibles des transitionsvirtuelles,
on fait une
approximation
tres raisonnable.3.
Règle
de calcul del’amplitude
de transition. -L’am-plitude
detransition fn’k’X’lTlfnkX>
calculeenombre
d’amplitudes
partielles
qui correspondent
auxdifferents elements de matrice de :
a l’int6rieur de la
multiplicite
des niveauxr6son-nants
(r,
r’...).
(II . B .12)
s’6crit en effet :La
regle
suivante permet de calculer les differentstermes de
(11. B - 13)
apartir
dediagrammes
a l’ordre leplus
bas.a)
On commence par determiner tous lesdia-grammes a l’ordre le
plus
basreliant
IfnkÀ>
àIfn’ k’ h’ )
et contenant soit aucun, soit un, soit deux6tats interm6diaires resonnants differents.
b)
On conserve telquel
lediagramme
nonr6son-nant, ce
qui
donne lepremier
terme de(I I. B. 13).
c)
Dans chacun des autresdiagrammes,
ongarde
les propagateurs des chaines extremes non
resonnantes;
pour le
diagramme
contenant un seul etatintermé-diaire
résonnant r,
onremplace
lapartie
centrale(propagateur
r
C’o
I r >
de 1’etatr)
par 1’616mentdiagonal
de6*3 ( r I G I r >
(on
obtient ainsi tous lestermes du deuxieme membre de
(II . B .13)
correspon-dant a r =r’) ;
pour lediagramme
contenant deux6tats interm6diaires r6sonnants
différents r, r’,
onremplace
lapartie
centrale ou « chaine »r I GOPRPGO I r’ >
reliant r et r’
par ( r I G I r’ > (ce
qui
donne tous lesautres termes de
(I I .
B13)) :
en d’autres termes, nouseffectuons sur les
diagrammes
a l’ordre leplus
bas unerenormalisation du
propagateur
de lapartie
résonnante a 1’aide des elements de matrice de PGP. Illustronscette renormalisation par deux
exemples emprunt6s
au cas d’un
spin J
=1/2
et d’unchamp
deradio-frequence
6 et relatifs au cas d’un croisementpair
etd’un croisement
impair
de niveaux(cffig. 1) :
- Croisement
pair :
Les niveauxqui
se croisent nesont
couples
a aucun ordre par V.L’op6rateur
PGPest
diagonal
et undiagramme
ne peut passer que parl’un des deux niveaux r6sonnants a la fois. Celui
qui
passe par le niveau a, a l’ordre le
plus
bas,
correspond
a
I’amplitude :
La
regle
de resommation revient aremplacer
par 1’element de matricediagonal
L’amplitude
devient :Sous 1’effet des transitions virtuelles d6crites par
Roo,
lepropagateur
Cooo
du niveau r6sonnant a eterenor-malis6 en
Coo,
cequi
a pour effet ded6placer
d’unequantite
du second ordre en V1’6nergie Ea
de ceniveau.
- Croisement
impair :
Les niveaux a et bqui
secroisent sont
couples
par V.L’op6rateur
PGP a deselements de matrice non
diagonaux :
en inversantz
- 0’0
- PRP(qui
est dans ce cassimple
unematrice 2 X
2),
on obtient sans difficulte :11 existe donc des
diagrammes
passant
successivementpar les deux niveaux r6sonnants a
et b,
lediagramme
a l’ordre le
plus
bascorrespondant
al’amplitude
de transition :La
regle
de resommation conduit aremplacer
lapartie
r6sonnante entre crochets de(II . B - 17)
La resommation modifie
donc,
dans ce cas, profon-dement la structure des denominateursd’énergie
r6sonnants. Nous verrons que cette modificationcor-respond
non seulement a undeplacement,
mais aussia un
61argissement
des raies de resonancemagnétique.
C. CALCUL DES SIGNAUX DE RESONANCEMAGNPTIQUE.
- 1.
Expression
dusignal optique
mesuri. - Laproba-bilit6 par unite de
temps
Wfnkh - fn’ k’h’
de latransition
IfnkX >
-
Ifn’k’X’ >
s’6crit,
en supposantdifferentes les directions de k et de k’ :
Comme nous ne detectons pas les
photons
deradio-frequence
et que nousn’analysons
pas1’energie
desphotons
optiques
diffuses,
mais seulement leur direc-tion et leur etat depolarisation,
nous devons sommerla
probabilit6
de transition sur tous les 6tats finauxcorrespondant
a des nombres n’ dephotons
deradio-frequence
differents et a desenergies E,,
differentes. D’autrepart, l’onde
optique
incidente n’est pasmono-chromatique :
on peut la considerer comme constitu6epar un
m6lange statistique
dephotons
I kX >
dont lar6partition
enenergie
est donnee par une fonctionu(Ek) centréeautourd’unevaleur Ek
delargeura ( fig. 2).
La
probabilite
de diffusion de cette onde s’obtiendraen
ponderant
laprobabilite (II. C .1)
par la forme deraie.
Finalement,
la section efficace de diffusion dans la direction k’ avec lapolarisation
ex, s’6crira(7) :
Nous supposerons, dans la suite de cet
article,
que1’excitation
optique
s’effectue en raielarge («
broad-line ») :
:(7)
Les formules(II.C.2)
et(II. C. 4)
ne sont valablesen toute
rigueur
que si 1’etat fondamental estdiama-gnétique (voir
note(3)).
Il est facile de lesgénéraliser
àun cas ou 1’etat fondamental est
paramagnétique.
En d’autres termes, le passage du train d’onde sur
l’atome s’effectue en un temps
1/A
tres court devanttous les temps d’evolution propre du
systeme
atomique
couple
a laradiofrequence.
Cettehypothese
estparfai-tement
justifi6e
dans le cas ou l’irradiationoptique
est r6alis6e avec une source ordinaire
(nous
r6servonsa un
prochain
article 1’etude du cas inverse ou lalargeur A
est tres faible(excitation
« narrow-line») ) .
Nous pouvonsalors,
dans(II.
C .2), remplacer
la fonctionU(Ek)
parl’unit6,
et la section efficace « broad-line » devient :Remarquons
enfin que nous avonssuppose
que1’etat initial de la
radiofrequence
est unetat
In>
incohirent. Nous aborderons en
appendice
4 le cas d’unchamp
deradiofr6quence
coherent et 1’6tude desmo-dulations de la section efficace de diffusion
optique.
2. Transitions rielles àplusieurs
quanta
(champ
deradiofr6quence
enpolarisation a) .
-PIaçons-nous
dans les conditions
du §
I. C(excitation
en s-,detec-tion en
a+;
seuls B- etB’
sont nonnuls)
et auvoisinage
d’un
point
de croisementimpair
coo =(2p
-)-1)
o.D’apres (11. C. 4),
lesignal
observe est la sommed’un certain nombre de termes
correspondant
chacuna un nombre donne n’ de
photons
deradiofr6quence
dans 1’etat final de diffusion et a une
energie donnee Ek
du
photon
optique
incident. Chacun des termes de(II.
C.4)
est calcul6 apartir
de la formule(11. B. 12)
(dont
nousrappelons
qu’elle
correspond,
bienqu’ap-proch6e,
a la resommation d’une infinité dedia-grammes).
Nous allons faire l’inventaire de tous lestermes de
(II.
C.4)
et montrer que l’un d’entre euxest
beaucoup plus grand
que les autres.a)
Inventaire desdiagrammes
risonnants. -Supposons
n’ et
E,
fixes etappelons
I a ) et
I b >
les deux niveaux interm6diaires r6sonnants pour cetteenergie
duphoton
coo =
(2p
+1)
m different de(2p + 1) photons
deradiofrequence.
Conformément auxrègles du §
II. B.3,
seuls interviennent dans le calcul de
l’amplitude
de transition lesdiagrammes (Dl2oC, P,
y)
danslesquels
lesrectangles repr6sentent,
comme dans(D11),
1’ex-pression
a l’ordre leplus
bas des chaines d’etats nonr6sonnants reliant deux niveaux. La
probabilite
de transition fait intervenir leproduit
deux a deux des contributions de cesdiagrammes.
Chacun de cespro-duits n’est r6sonnant dans le
champ
wo =(2p
+1) w
que s’il contient simultaniment les
propagateurs
des deux 6tats r6sonnantsdifférents
I a > et
[ b )
qui
secroisent dans ce
champ (cf. §
I.C).
Nous devons donctenir compte des
quatre types
deproduits
differentsrepy6sent6s
diagrammatiquement
dans(D13
oc,P,
Y,a)
-Etant donne que lespremier
et dernier 6tatsinter-m6diaires de diffusion sont
identiques
dans les deuxdiagrammes
d’unproduit
(ce
sont lesetats
I e_, n >
et
e+,
n’»,
on voit que dans chacun desproduits
on
peut
mettre en evidence au moins deux « chaines »d’6tats interm6diaires relies les uns aux autres par
l’interaction V
qui
permettent
de passer de a a b(ces
« chaines » sontsymbolisees
par des flechessur
(Dl3))’
Chacune de ces « chaines » 6tant d’ordre au moins2p
-p1,
chaque produit
a un ordre mini-mum2(2p + 1).
Nous allons voircependant
que,bien que les contributions des
quatre
produits
cx,P,
Y, 3
puissent
etre toutes du meme ordre enV,
c’est laprobabilite
de transition associ6e a(Dl3cx)
qui
1’em-porte sur les autres : elle
correspond
en effet au carr6 d’undiagramme
contenant deux transitions intermé-diaires r6elles et aura doncquatre
d6nominateursd’énergie
r6sonnants;
par contre, les termes d’inter-f6rence(Dl3P,
y,3)
ne contiennent chacun que deux ou trois niveaux r6sonnants et donnent donc des contributions d’un ordrer I(i)
ou]p2/CO2
foisplus petites
que celle de
(Digx),
donc totalement inobservables.Finalement,
nous ne conserverons donc que leterme
(D13CX).
Pourqu’il
soit effectivement d’ordre minimum2(2p
-}-1),
il faut que les chaines d’entréeet de sortie de ces
diagrammes
(marquees
par descroix)
soient d’ordre zero en V(autrement
dit,
ser6duisent au
simple
vertexj).
Eneffet,
chacun desrectangles
centraux de cesdiagrammes
estde’j*’a
d’ordre
2p
-t- 1. Cette condition revient aimposer
au niveau suivant imm6diatement
l’absorption
duphoton
optique
incident
I e_, n)
et au niveauprece-dant imm6diatement 1’emission du
photon
diffuseI e+, n’ >
d’etre les niveauxresonnants
I a) et
I b ).
Le nombre de
photons n’
= n -(2p + 1)
de 1’etat final est alorsimpose
ainsi que le croisement deniveaux
I a ) === e_, n >, I b > = e+, n
-(2p
+1)
).
Le seul
diagramme
qui
intervient dans le calcul dusignal
de resonance est alors celui que nous avionsenvisage
dans lapartie
qualitative
de notre etude(dans
le cas de la transition coo =3m)
qui
se trouveainsijustifiée.
L’atome est exciteoptiquement
defaqon
r6sonnante dans1’6tat
I e-, n >,
subit(2p
-)-1)
tran-sitions de
radiofr6quence
dont la derniere le conduitau niveau
resonnant
e+,
n -(2p + 1)
d’oii il6met le
photon
diffuse.b)
Calcul dusignal. Interpritation
physique.
-L’ampli-tude de
transition,
renormalisee suivant lesregles
du§
II . B . 3,
se deduitsimplement
de(11. B. 18)
en yfaisant F = F’ = P :
Le