Sur le rendement de la luminescence dans les phosphores cristallins

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Sur le rendement de la luminescence dans les phosphores cristallins

V.V. Antonov-Romanovsky

To cite this version:

V.V. Antonov-Romanovsky. Sur le rendement de la luminescence dans les phosphores cristallins. J.

Phys. Radium, 1956, 17 (8-9), pp.694-698. �10.1051/jphysrad:01956001708-9069400�. �jpa-00235523�

SUR LE RENDEMENT DE LA LUMINESCENCE DANS LES PHOSPHORES CRISTALLINS

Par V. V. ANTONOV-ROMANOVSKY,

Institut de Physique ^Lébédev, Laboratoire de Luminescence Vavilov,

Académie des Sciences de l’U. R. S. S.

Summary. - ^The quantum efficiency of the luminescence of ZnS(Cu) ^and ZnS(Cu, Co) ^has

been investigated ^{from both} experimental and theoretical points ^{of view.} The effect of the excitation intensity and the killer effect of cobalt are discussed. The efficiency depends ^{on the}

excitation wavelength according ^to Vavilov’s law.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE ET LE RADIUM 17, 1956,

Le mouvement des porteurs ^de charge ^{dans les}

bandes d’énergie ^des phosphores cristallins inter- vient dans la cinétique de l’émission et l’expression

du rendement énergétique. Contrastant avec la luminescence des molécules, ^la luminescence de recombinaison a un rendement q ^{variable avec}

l’intensité E de la lumière excitatrice [1]. ^La dépen-

dance spectrale de q ^{avec la} longueur d’onde exci- tatrice est également plus complexe que dans le

cas de la luminescence moléculaire, ^où la loi de Vavilov se vérifie souvent : constance du rende- ment quantique ^{dans la} région ^{de Stokes du} spectre

et rapide décroissance dans la région anti-Stokes [2].

Il convient d’indiquer que d’autres facteurs agissent

simultanément sur le rendement de la lumines-

cence par recombinaison ^et de la luminescence

moléculaire ; ^{c’est le cas} quand, lors de la recom-

binaison, ^{un électron tombe d’abord sur un niveau}

excité du système luminescent [3].

Dans les cas limites, ^en l’absence de facteurs

extincteurs, le rendement quantique ^de photo-

luminescence doit être égal ^à l’unité. Un grand

nombre de travaux ont étudié les facteurs agis-

sant sur le rendement. Cependant, ^en général, ^on

on n’a pas effectué ^une analyse systématique ^des

différents facteurs. En particulier, ^{on ne} prend pas d’habitude en considération l’action émettrice de la lumière excitatrice, déjà ^{observée à la fin du}

siècle dernier _{par Fomm} [4]. ^Ce phénomène ^con-

siste en la libération des électrons localisés et des trous ; ^{il a été étudié en détail ces} temps ^derniers

sur les phosphores CdSiO.,(Mn), ZnSiO.3(Mn), ZnSCu), , CaS(Bi), CaS-SrS(Ce, Sm) ^et SrS(Eu, Sm)( [5-9].

Ce travail étudie les ^causes de diminution du rendement dans les phosphores ^du groupe du sul- fure de zinc : ZnS(Zn), ZnS(Cu) ^et ZnS(Cu, Co.)

I. Émission de recombinaison et modèle des bandes. ^- Pour étudier l’émission de recombi- naison des phosphores cristallins, ^on utilise d’habi-

étude, malgré ^ses défauts, le modèle des bandes des semi-conducteurs. Nous désignerons par A les

pièges ^{à trous} (centres luminogènes) ^et par B les

pièges ^à électrons ; pour simplifier, ^{nous ne consi-}

dérerons pas les niveaux excités du ^centre.

Introduisons les symboles ^{suivants :}

N et v concentration des pièges ^{A et B.}

n- et n+ concentration des électrons sur B et des trous sur A.

aB ^et al sections efficaces de piégeage ^{des élec-}

trons sur B et de recombinaison sur A.

aB et ag sections efficaces de recombinaison des trous sur B et de piégeage ^{sur A.}

WB et wl probabilités ^de libération (thermique ^et optique) des électrons de B et des trous de A.

E intensité de la lumière excitatrice.

x une grandeur proportionnelle ^{au coeffi-}

cient d’absorption de la lumière excitatrice.

Si la concentration des électrons et des trous libres est négligeable, ^on peut poser

La première inégalité résulte de ce que, même dans les phosphores pour lesquels ^{la somme de}

lumière est relativement grande, ^{la fraction des}

centres luminogènes ^{ionisés reste} petite : ^Pour SrS(Eu, Sm) [9, 10] ^et SrS(Ce, Sm) [9], ^{lors de} l’excitation, l’absorption ^{par les} activateurs ne

diminue _pas de plus ^{de 10 à 15} %.

La deuxième inégalité découle de la première,

étant donné que le nombre des pièges ^{est vraisem.}

blablement bien supérieur ^{à celui des centres lumi-} nogènes. ^{On admet souvent} [11] que ^{la somme} de lumière maximum correspond ^{à un} complet ^rem.

plissage ^des pièges profonds (n ⁼ v). Ce n’est pas exact : la somme de lumière de saturation L

dépend ^{de la} longueur d’onde X de la lumière exci- tatrice. En choisissant X, ^et X2 telles que L, > L2,

et en faisant agir ^{la lumière} X2 ^{sur le} phosphore ayant déjà accumulé la somme de lumière Ll, ^on

obtient un déclin plus rapide que d’ordinaire, par abaissement deL1jusqu’àL2. ^{La somme de lumière}

libérée LI

L2 apparaît quelquefois ^{sous forme}

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d’illumination, ^{due aux U. V. et non aux I. R.} [8].

Sous excitation stationnaire dans la bande

d’absorption ^de l’activateur, ^{on établit}

e- et z+ sont les énergies de localisation des élec- trons sur B et des trous sur A ;

WÕB, çv+, (XB et ag ^{sont des} constantes.

Dans (3), ^{les deux} premiers ^termes représentent

la recombinaison des électrons et des trous, ^le troisième l’ionisation des centres par la lumière excitatrice. Dans (4) ^et (5), wz et wIT désignent

les probabilités de libération thermique ^{des élec-}

trons et des trous piégés, WBË ^et w£x ^leurs proba-

bilités de libération optique. ^{De (4) et (5) il résulte}

que l’action émettrice de la lumière excitatrice a

d’autant plus ^d’effet que E ^est plus grand ^{et T} plus petit.

Ici, il convient d’indiquer que les électrons libérés

optiquement, ^tant qu’ils n’ont pas dépensé ^leur énergie, ^{ont des} propriétés différentes des électrons

thermiques [12] : ^{Pour les} phosphores ^contenant

du Cu, après excitation intense, ^{on ne} voit pas ^une

brusque variation de brillance à l’instant où l’on arrête l’excitation. Ceci montre que la recombinai-

son des électrons optiques ^ne conduit pas ^{à une} émission (1).

Considérant que pour ^un électron thermique chaque recombinaison conduit à une émission, ^il

résulte de (3)-(5) que le rendement quantique ^est

Le numérateur dans (6) représente ^{le nombre}

de quanta ^{émis et} le dénominateur celui des élec- trons de B et des trous de A absorbés par les centres luminogènes.

II. Relation entre le rendement et l’intensité d’excitation. ^- Pour les phosphores ^{ZnS(Cu), et}

pour les valeurs moyennes de E, Krylova ^{et moi-}

même [14] ^{avons obtenu la loi} bimoléculaire :

(1) L’émission peut ^se produire par piégeage ^{d’un trou}

sur le niveau A d’un centre luminogène ayant piégé ^un

électron excédentaire. Un tel cas a été établi pour ZnS(Sm, Cu) [13].

Cette relation résulte de (3) ^à (5) ^{si la} probabi-

lité de libération optique de l’électron et du trou est notablement inférieure à celle thermique ^{et si}

la probabilité ^{de leur} recombinaison est beaucoup plus petite que celle de leur recapture, c’est-à-dire :

FIG. 1. - Relation entre le rendement quantique ^{de la} luminescence q et l’intensité E de la lumière excitatrice pour ZnS(Cu) [15].

Pour les grandes valeurs de E, (8) n’est pas véri- fiée et q doit diminuer. Cette baisse est due à la

propriété émettrice de la lumière excitatrice.

L’expérience ^montre (fig. 1) que pour ZnS(Cu), quand ^E diminue le rendement q augmente ^d’abord

et ensuite atteint un palier (q ⁼ qo). Il décroît pour les faibles excitations ; ^{les causes de cette} baisse seront examinées au § ^IV.

FIG. 2.

Relation entre le rendement relatif de la lumines- cence q : : (foo/E et l’intensité E de la lumière excitatrice,

pour le phosphore ZnS(3.10 Cu, Co). ^{Joo Brillance}

stationnaire sous excitation.

Courbe 1 : Co 0. Courbe 2 : Co 3.10-g. Courbe 3 : Co 10-5.

Des résultats analogues, quoique avec q plus

petit (fig. 2) ^{ont été obtenus} également pour

ZnS(Cu, Co). (La diminution pour les petites

valeurs de E n’est pas représentée ^{sur la} figure).

III. Diminution du rendement _par addition de cobalt et estimation de la prof ondeur ^des pièges

à trous et à électrons.

^Le rendement q peut ^être représenté par le produit q ^{= qlq2,} oû q1 ^carac-

térise les pertes par ionisation ^et q2 après ^ionisa-

tion. Avec Vinogradov, ^{nous avons montré} [16] que l’introduction de Co fait diminuer q, d’au maximu-

mum 10 à 40 % ; ainsi q ^{N q2. Il a été aussi montré}

que les pertes ^{dues aux} transferts d’énergie par résonance à cause du recouvrement des spectres d’absorption ^et d’émission sont négligeables (infé-

rieures à 1 %).

La diminution du rendement dans la région ^du palier par introduction de Co peut s’expliquer ^à partir de la formation de pièges profonds par l’introduction du Co [17]. ^{Une «} profondeur ^effec-

tive _{moyenne »} des pièges ^sera

Si on suppose que par introduction de _{Co le pro-} fondeur des pièges ^{à trous} n’a pas changé, ^c’est-

à-dire

-

qo doit diminuer ^en accord avec l’expérience.

L’effet provient du facteur exp p_-- E+ ^figu-

rant dans (10).

FIG. 3.

Relation entre le rendement relatif de la lumines-

cence q : : 300 IE ^et l’intensité E de la lumière excitatrice, pour le phosphore ZnS(Cu, Co), à diverses températures :

T ⁼ 20°C et T ⁼ 80°C.

Examinons la figure 3, ^sur laquelle ^est repré-

sentée la relation entre q ^{et E} pour ZnS(Cu, Co) ^à

20° et à 800 C. Comme _qo augmente par chauffage,

on a d’après (10) zF,,.c. > Edu.co. ^Du déplacement

du palier, ^{on déduit}

Les expériences analogues ^avec ZnS(Cu) ^ont

montré que qo ^ne dépend presque pas de T :

Soit _Emin la plus petite ^{des deux} grandeurs ^e-

et si ; ^on peut ^{l’évaluer comme suit} [18]. ^{Soit E’}

l’intensité d’excitation au-dessus de laquelle ^débute

la décroissance du rendement q ⁼ q(E) :

Pour ZnS(Cu), nous avons ainsi obtenu [16]

et pour ZnS(Cu, Co)

Ainsi, dans la limite des erreurs d’expérience,

on peut considérer comme exacte l’équation (12), ^ce qui ^est logique ^{si les} pièges à trous sont identifiés

aux centres luminogènes.

IV. Sur la diminution du rendement aux faibles excitations.

Cette question ^ne peut pas encore, à notre avis, ^être considérée comme résolue. Les

phosphores contiennent toujours ^de l’ordre de 10-1 à 10-8 d’impuretés, ^et peuvent par suite comporter

des pièges ^de profondeurs ^{très diverses en} quan- tités très faibles, ^en particulier ^les pièges plus pro- fonds que les pièges ordinaires. Lorsque n ^devient petit, le rôle de ces pièges profonds peut ^devenir prépondérant. ^{Comme on l’a} vu § III, ^{avec l’accrois-}

sement de la valeur effective c-, ^le rendement q

doit diminuer (2).

L’existence d’un petit ^nombre de niveaux très

profonds ^dans ZnS(Cu) ^{a été confirmée} par Vino- kourov [20], qui ^a trouvé que ^ce phosphore,

éteint pendant quelques heures, conserve une

faible somme de lumière pendant plusieurs jours.

Ceci apparaît ^{surtout sous} irradiation I. R., ^la

brillance ne variant pratiquement pas ^en 24 heures ( 3) .

V. Influence de la longueur d’onde d’excitation

sur le rendement.

L’existence d’une relation

entre q ^{et E rend ces} déterminations imprécises.

Dans le cas de la luminescence bleu ciel du phos- phore ZnS(Zn), le rendement à considérer sera

obtenu sous une très grande ^intensité d’excitation, puisqu’alors q augmente ^{avec E} (il n’y ^a pas d’extinction externe). ^Bien qu’une telle intensité

ne soit pas réalisable, ^on peut extrapoler ^les

mesures de rendement faites ^aux excitations moyennes, ^en utilisant une relation théorique [21],

(2) Des considérations analogues ^sur le rôle des pièges profonds ont été énoncées également par SCHON [19].

(3) L’illumination sous I. R. ne contredit pas ^notre thèse

d’après laquelle les électrons optiques ^ne donnent par

d’émission. Cette illumination, qui ^{s’allume et s’éteint}

lentement, ^{est due aux} électrons libérés thermiquement ^des

pièges peu profonds ^{où ils avaient été} recapturés.

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établie en supposant ^{que le processus d’extinc-}

tion suit une cinétique ^du premier ^{ordre et celui}

d’émission une du deuxième.

FIG. 4.

Relation entre le rendement quantique q ^{de la}

luminescence et la longueur ^{d’onde X} de la lumière excitatrice [22].

Comme le montre la figure 4a, ^{le rendement est}

constant dans la région d’absorption fondamentale de la substance. Dans la région ^{vers 340 m(l.,} l’absorption de la lumière excitatrice se produit

directement dans les centres bleu ciel, avec un ren-

dement meilleur.

Pour la bande verte de ZnS(Cu), ^on déterminait,

pour chaque longueur ^d’onde excitatrice, ^{la valeur} des ^{sur le} palier. Comme pour ZnS(Zn), ^la région

de rendement constant correspond ^à l’absorption fondamentale, le maximum vers 340 _{mp,. à} l’absorp-

tion dans les centres bleus (comme ^{la bande bleue}

est pratiquement ^{absente dans le spectre d’émis-} sion, ^{il faut} supposer ^que l’énergie ^absorbée par

ces centres est transférée ^très efficacement aux

centres verts) ^{et le deuxième maximum} correspond

à l’absorption dans les centres ^verts [23].

Pour ZnS(Cu), ^{on a} effectué, d’après les données de la figure 4b, ^{le calcul du rendement} quantique-

de l’émission en fonction de la fraction de l’éner-

gie ^{absorbée par le} phosphore, qui ^{était absorbée}

directement par les ^centres luminogènes ^cuivre

verts (4), Il ^est apparu que dans les limites des appro- (4) Pour le calcul on a utilisé la méthode de détermination du coefficient d’absorption ^des phosphores pulvérulents proposée ^en [241.

ximations de calcul, q est constant dans la région

de Stokes du spectre ^{et diminue} ràpidement ^dans

la régions anti-Stokes, c’est-à-dire que la loi de Vat,ilov, établie pour la luminescence des solutions

moléculaires, ^{se trouve} vérifiée.

DISCUSSION

1. Dr H. A. Klasens (Eindhoven). -1. Du fait que le rendement _{qo de} ZnS(Cu) ^ne dépend presque pas de la température, ^{on ne} peut pas conclure que e& ⁼ s+. Le rendement est toujours ^indé- pendant ^{de la} température quand le processus d’extinction est négligeable ^en comparaison ^{de la}

recombinaison fluorescente. C’est le cas quand ^le

dénominateur de (10)

par exemple quand

2. On peut déterminer séparément les valeurs de E.co ^et Edu par des ^mesures de la thermo- luminescence et de l’extinction thermique ^{de la}

fluorescence. On trouve respectivement ^les

valeurs 0,5 ^{et 1 eV} (GARLICK (G. ^F. J.) ^{et GIBSON} (A. F.), ^J. Op. ^Soc. Amer., 1949, 39, 935 ; ^BUBE (R. H.), Phys. Rev., 1950, 80, 655 ; ^HOOGENS-

TRATEN (W.) ^{et KLASENS} (H. A.), ^J. Electrochem.

Soc., 1953, 100, 366).

3. Avec des pièges d’une telle profondeur, ^{il n’est}

pas certain que ^{n7 « v.} Les pièges ^sont presque tous remplis ^même lorsque ^{E a une valeur} petite.

Avec un remplissage ^presque complet ^des pièges

et avec les valeurs c&,O. ^et Ecu ^citées plus haut, ^on peut ^néanmoins expliquer l’augmentation ^{du ren-}

dement de ZnS(Cu, Co) par chauffage ^{et la décrois-}

sance du rendement _par augmentation de l’intensité excitatrice dans un certaine domaine de tempé-

rature (W. Hoogenstraten ^{et H. A.} Klasens, ^loc.

cuit.).

Prof. ^{V. V.} Antonov-Romanovsky.

^La première

observation de Klasens est basée sur la supposition

que dans les phosphores ^{ZnS(Cu), dans} (10) ^la

fraction du dénominateur ^est très petite par rapport

à l’unité: Ce n’est pas le ^cas. Il résulte de la figure ¹

que pour ZnS(Cu), la valeur qo N 0,7 ; d’après (10)

cette fraction est alors ^~ 0,4.

Pour la deuxième observation, ^il faut remarquer que dans le ^cas de ZnS(Cu) ^{on ne} peut pas déter- miner e pour les niveaux les plus profonds ^{par la} méthode de Randall et Wilkins (ANTONOV-RoMA-

NOVSKY, Izvestia Acad. Sc. U. R. S. S., 1946, 10,

n° 5 et 6, 477). ^En outre, ^les différentes valeurs

de ^e obtenues expérimentalement (pour ^différents

échantillons de phosphores) peuvent être dues à des méthodes différentes de préparation (températures

de calcination différentes, introduction de fon-

dant, etc...).

Dans la troisième observation il est indiqué ^que,

si les niveaux ^sont profonds, ^{ils seront} remplis

même par ^une faible intensité de la lumière exci- tatrice. Ceci n’est pas exact, ^{étant donné} qu’il

existe une action émettrice de la lumière excitatrice

(voir ^ma communication) qui empêche ^un remplis-

sage complet des niveaux.

2. Prof. ^{A. Jablonski} (Thorn).

Ma remarque

concerne seulement la dernière phrase ^{de la}

Communication de M. Antonov-Romanovsky.

Je ne pense pas qu’on puisse considérer la dimi- nution du rendement dans la région anti-stokes

comme une loi établie. Mes collaborateurs

(DRABENT (R.) ^et FRACKOWIAK (D.), ^Acta Phys.

Polonica) ^ont étudié le rendement de fluorescence de phosphores organiques (fluorescéine ^dans glu- cose) ^et n’ont pas pu trouver ^une telle diminution du rendement dans le domaine en question. ^{Il faut}

donc chercher dans chaque ^cas particulier ^{la cause}

de la chute de rendement observée.

3. Mme P. Jaszczyn (Varsovie).

^{Nous avons}

mesuré la brillance à saturation Isat ^de quelques phosphores ZnS(Cu, Co) ^en fonction de l’intensité d’excitation E, ^{à la} température ^{ordinaire et à cel!e}

de l’azote liquide. ^{Nous avons trouvé dans certains}

cas que Isat /E ^{croît avec E. Ce} fait, qui ^{semble à} première ^{vue en} contradiction avec les résultats de M. Antonov-Romanovsky, s’explique ^bien par l’action émettrice de la lumière excitatrice si l’on tient compte ^de l’introduction par le cobalt de

pièges profonds, pour lesquels ^le rapport :

libération optique

libération thermique

de l’électron est plus grand que pour les pièges ordinaires ; ^la distribution des électrons localisés varie avec E.

4. Dr Gy. Gergely (Budapest).

^Mon collègue

Adâm et moi avons examiné le rendement de

photoluminescence ^des phosphores ^{ZnS et Zn Cd} S,

par ^une méthode calorimétrique analogue ^{à celle}

d’Alencev [1] ^{et Bodô} [2], ^et par des méthodes

photométriques. Le rendement quantique ^sous

excitation U. V. (3 ⁶⁵⁰ À) ^{est de 90-94} % pour Zn S(Ag) hexagonal, ⁸⁹ % pour Zn S(Ag) cubique

et 55 % pour 50 ZnS-50 Cd S(Ag). ^{Nous avons}

obtenu un rendement de luminescence cathodique

presque égal. Nos résultats concordent avec ceux

d’Alencev, Bodô, Fonda, Antonov-Romanovsky,

Alencev et Vinokourov (photoluminescence) ^{et de}

Bril et Klasens (luminescence cathodique).

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