Détermination simultanée du paramètre de diffusion et du libre parcours moyen des électrons de conduction dans les couches minces

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Submitted on 1 Jan 1964

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du libre parcours moyen des électrons de conduction dans les couches minces

Marie-Luce Thêye

To cite this version:

Marie-Luce Thêye. Détermination simultanée du paramètre de diffusion et du libre parcours moyen des électrons de conduction dans les couches minces. Journal de Physique, 1964, 25 (1-2), pp.194-197.

�10.1051/jphys:01964002501-2019401�. �jpa-00205736�

donn6e plus tard. Nous aimerions, pour terminer, rappeler que le calcul que ^{nous avons} fait est base

sur un certain nombre d’hypothèses ^tres simpli- ficatrices, ^et pourtant n6cessaires afin de rendre le

probl6me soluble d’une façon raisonnable. Ces

hypotheses ^sont les suivantes :

a) Les electrons de conduction sont quasi-libres (6nergie proportionnelle ^{au carr6 du nombre} d’ondes).

b) ^{On tient} compte des contributions des tran- sitions entre differentes bandes d’énergie ^{a la den-}

site de courant, ainsi que de la polarisation ^des

couches atomiques profondes par l’interm6diaire de K.

c) ^{On introduit un seul} parametre p pour decrire la reflexion des electrons de conduction sur les

plans limitant la couche mince.

d) ^Les phenomenes de collision dans le metal

peuvent ^{etre decrits} par ^un temps de relaxation ^r.

Théoriquement, ^{on ne} peut pas introduire un temps

de relaxation pour ^toutes les temperatures ^et,

d’autre part, il n’est pas du ^tout evident que r soit

une quantite ind6pendante ^{de la} frequence ^et qui peut ^etre representee par ^un scalaire.

e) Le gaz d’électrons est compl6tement d6g6n6r6.

J’ai b6n6fici6 tout au long ^{de ce} travail de I’aide

patiente ^{de M"e} Th6ye, que j’ai plaisir ^{a remercier}

ici.

BIBLIOGRAPHIE [1] ^DINGLE (R. B.), Physica, 1953, 19, ^1187.

[2] DUMONTET (P.), ^{C. R. Acad.} Sc., 1957, 244, ^2234.

[3] ^ABELES (F.) ^{et THEYE} (M. L.), Phys. Letters, 1963, 4,

348.

[4] ^THEYE (M. L.), ^{Dans le} présent ^numéro.

[5] ^MOTT (N. F.) ^{et JONES} (H.), Theory ^{of the} properties

of metals and alloys, ^Oxford University Press, 1936, p. 112.

DÉTERMINATION SIMULTANÉE DU PARAMÈTRE DE DIFFUSION

ET DU LIBRE PARCOURS MOYEN DES ÉLECTRONS DE CONDUCTION DANS LES COUCHES MINCES Par MARIE-LUCE THÊYE,

Institut d’Optique, ^{Paris, France.}

Résumé.

L’étude combinée des propriétés optiques ^{et de} la résistivité électrique ^{d’une couche}

mince d’épaisseur ^connue, permet ^la détermination simultanée et univoque ^{du libre} parcours

moyen ^{l des électrons de} conduction et de la fraction _p d’entr’eux réfléchie ^« spéculairement

sur les deux plans limitant la couche mince

la méthode décrite, appliquée à des couches minces d’or, montre que le paramètre ^{de diffusion} p peut ^{être différent de 0} pour ^des couches minces

préparées par évaporation ^{sous vide sur} support amorphe, ^{et recuites à} températures convenables.

Abstract.

Combined study ^{of the} optical properties ^{and of the} electrical resistivity ^{of a}

thin film of known thickness, enables simultaneous unequivocal détermination of both the mean

free path ^{l of the} conduction electrons, ^{and the} fraction _p of them which is specularly ^{reflected on}

the two planes limiting ^{the film. The method} described, applied ^{to thin Au films,} shows that the

scattering parameter p may be différent from zero for thin films prepared by ^vacuum evaporation

on amorphous substrates and annealed at suitable temperatures.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE ^TOME 25, JANVIER-FEVRIER 1964,

L’6tude des couches minces m6talliques perrnet d’obtenir des renseignements ^{sur le} comportement

des electrons de conduction du metal dans les conditions experimentales ^choisies.

^{Dans le cas} qui ^{nous int6resse et} qui ^sera precise par ^la suite,

les electrons de conduction. peuvent ^{etre assimil6s}

a un gaz de particules quasi-libres. Soit l leur libre parcours moyen. Nous tiendrons compte ^{de 1’effet}

sur ces electrons des deux surfaces planes ^limitant .la couche mince ^en introduisant le param6tre ^de

diffusion _{p defini} ^comme suit : nous supposerons

qu’une fraction p des electrons tombant sur ces

faces est reflechie speculairement (c’est-a-dire ^dans

la direction de reflexion optique) ^alors que l’autre

(1- p) ^est r6fl6chle de facon ^diffuse (c’est-a-dire

dans une direction quelconque) ^avec perte ^totale

de la vitesse incidente. 11 est int6ressant de cher- cher a determiner simultanément l et p, de facon unique, pour ^une couche donn6e. Nous allons montrer que ^cette determination est possible, moyennant quelques hypotheses ^de depart, ^en

combinant 1’etude des propri6t6s optiques ^{et celle}

de la resistivite 6lectrique de la couche mince. Les r6sultats obtenus par application de la methode

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01964002501-2019401

d6crite a des couches minces d’or d6pos6es par

evaporation ^{sous vide sur} support amorphe,

montrent que contrairement a l’opinion ^courante,

p peut y etre different de zero.

Hypotheses.

^{Les mesures} optiques ^{sont faites}

dans le proche infra-rouge, ^a fr6quences ^assez

basses pour que F absorption ^{due 4 1’effet} photo- 6lectrique ^{interne soit} nulle, ^et que seuls inter- viennent dans l’absorption les electrons de conduc- tion (electrons quasi-libres). ^Dans l’interpr6tation

des r6sultats de ces mesures, nous avons tenu

compte de la correction d’effet de peau anormal,

dont il ne faut pas negliger l’importafice ^{aux fre-}

quences consid6r6es ^et a temperature ordinaire. En

effet, ^{dans ces} conditions la profondeur ^de peau 8

devient de l’ordre du libre parcours moyen l, ^et par

consequent ^le champ 6lectrique qui acc6]6re les electrons n’est pas ^constant pendant la duree du libre parcours : il faut donc modifier les formules de dispersion classiques ^{de Drude valables} pour l « 8. Le calcul de la correction d’effet de _peau anormal a ete fait tres soigneusement par Dingle [1]

pour le metal massif (c’est-à-dire pour ^une 6pais-

seur d infinie). Pour les couches minces (c’est-£-

dire pour d finie) ^le probl6me ^{n’a ete} trait6 par

Dingle que dans le ^cas particulier p

0 et no

^ns (c’est-a-dire milieu de meme indice des 2 cotes de la couche mince) ; ^{et une} difficulté sup-

pl6mentaire vient, ^{dans le cas} qui ^nous occupe, de

ce que 1’epaisseur ^{d est} de l’ordre de 1 ^et &, ^ce qui

rend les approximations tres d6licates. M. Abel6s [2]

a étudié le probl6me ^{dans toute sa} generalite (p ^{=A 0 et} no =A ns) ^{mais nous} n’avons pas ^encore a notre disposition ^une correction utilisable de

façon simple ^et immediate. Nous avons donc fait la correction d’eff et de peau anormal valable pour le metal massif et tir6e de Dingle.

Pour la resistivite 6lectrique, ^{nous admettons}

comme valable la relation de Fuchs [3] qui ^donne Pool pe ^en fonction de p, ^et de s

d/l, ^{pe 6tant la}

resistivite 6lectrique mesuree de la couche mince,

et poo celle d’une couche supposee ^infiniment epaisse ; ^{nous allons montrer} que poo n’est autre que la resistivite du metal massif, ^{elle est donc connue.}

Enfin, ^nous admettons que la resistivite ^« op-

tique » ^et la resistivite 6lectrique d’une meme couche sont identiques, ^et que le paramètre ^de

diffusion p ^est le meme que le champ applique ^soit

de haute frequence, ^{ou constant. Ceci n’est} pas

tout a fait evident, ^car il n’est pas prouv6 que le gaz d’électrons quasi-libres r6agit de la meme

façon dans les 2 cas.

Principe ^{de la m6thode.}

^{Nous mesurons} pe pour ^une couche mince donn6e, ^dont 1’epaisseur

a ete d6termin6e. La formule de Fuchs ^nous donne

une premiere ^{relation entre} p et l :

0./.. I

Remarquons que si d/l > 3 on peut ^ne prendre

dans le 2e membre de (1) que les deux premiers termes, ^soit

soit directement

Nous mesurons les facteurs de transmission T ^et de r6flexion R de la meme couche pour des radia- tions de longueur d’onde comprises ^{entre 1 et} 2,5 (l..

Nous connaissons 1’epaisseur d ; ^a partir ^{de ces}

trois donn6es experimentales, ^nous pouvons d6ter- miner les indices de réfraction n et d’extinction k ;

les formules de dispersion classiques (Drude) s’expriment ^{sous la forme :}

Xo ^{et X, sont deux} param6tres caractéristiques

de la couche mince :

N 6tant le nombre effectif d’électrons de conduc- tion. En tenant compte de 1’effet de peau anormal, (2) ^reste inchangé, ^mais (3) ^{devient :}

v et c sont respectivement la vitesse des elec- trons au niveau de Fermi et la vitesse de la lu- mière. Nous avons pris pour v la valeur calcul6e

dans l’approximation ^{des electrons libres.}

Dans le domaine de longueurs ^d’onde étudié, X, ^{« x «À-r. On} peut ^{done avec une bonne} approximation determiner io ^{et À-r a} partir ^des

r6sultats expérimentaux par la m6thode graphique

suivante :

la courbe (k2 - n2) fonction de X2 est une droite de pente (1/ÀO)2 ;

la courbe 2nk/X fonction de (k2

n2) ^{est une}

droite de pente I/X.’ telle que

On en tire :

ce qui ^{nous donne une deuxi6me relation entre p}

et l. L’intersection des deux courbes representa-

tives de ces 2 relations donne graphiquement ^la

valeur de p et 1 pour la couche mince considérée.

Rdsultats expérimentaux.

Cette m6thode a

ete appliqu6e a des couches minces d’or pr6par6es

par evaporation rapide (200 Å/s) ^sur support ^de

silice fondue recuit au pr6alable, ^{sous un vide}

d’environ 10-6 torr, ^{et recuites sous vide} pendant

3 heures a des temperatures ^{variant avec} 1’epais-

seur mais comprises ^{entre 150 et 200 °C.}

Les couches minces ont ete examinees aux

rayons ^X par M. ^Devant [4] ^{et au} microscope electronique par Mme Gandais [5] : ^{d’ou la mesure} d’épaisseur ^{a 1} % pr6s, ^la determination de la texture (40 environ), ^{et de} la structure cristalline : gros cristaux de 2 500 a 3 000 A dans un ensemble de cristaux plus petits, 1 000 ^{A environ.}

La resistivite 6lectrique ^a ete mesuree par ^une m6thode des quatre pointes ^{en courant} continu, ^et

les facteurs de transmission et de reflexion sur un

spectrophotomètre Cary. Le calcul des indices a 6t6 fait sur une machine IBM 650 de 1’ Institut Blaise Pascal par ^une methode d’approximations ^succes-

sives.

R6sultats.

Pour deux couches d’épaisseurs

voisines

La figure ^{1 montre} l’intersection des deux courbes relatives 4 la couche d’epaisseur 27,75 my.

Dans les deux _cas, nous avons trouve p

0,2 ^et

I

23,6 mu.

FIG. 1.

Determination graphique ^de p et l pour ^une

couche mince d’or de 27,75 my d’6paisseur.

Nous avons aussi utilise pour des couches

d’épaisseurs différentes mais de meme structure cristalline pour lesquelles ^nous supposons que p

a la meme valeur, ^{une methode} deja employee par Worden et Danielson [6] qui ^ne nécessite que la

mesure de la resistivite 6lectrique. ^{La formule de}

Fuchs donne la variation de la resistivite 6lectrique

des couches minces en fonction des 4 variables _Foo,

d, 1 ^et p alors que, exp6rimentalement, ^nous

obtenons la variation de _pe ^en fonction de d : il

s’agit donc de determiner p.7 - 1 et p ^en essayant ^de

faire concorder r6sultats exp6rimentaux ^{et donn6es} th6oriques, c’est-à-dire de faire coincider la courbe

expérimentale ^pe fonction de d, ^{et une courbe th6o-} rique poo/pe ^{fonction de} dll ^{pour une certaine}

valeur de _p.

Pour des raisons de commodité, ^nous traçons

sur un graphique les courbes th6oriques log poo/pe

fonction de log dll pour differentes valeurs de

p(O

0,1 ... 1), ^{et sur un} graphique transparent,

a la meme 6chelle, ^{la courbe} exp6rimentale log ^pe

fonction de log d. Nous posons ^ensuite Ie _gra-

phique experimental ^{sur le} graphique th6orique,

leurs axes 6tant parall6les, ^{et nous taisons} glisser

le premier ^{sur le} second, ^de façon ^a faire coincider la courbe experimentale ^{avec une courbe th6o-} rique. Lorsque ^la coincidence est obtenue, ^nous

lisons l’abscisse dans le graphique experimental ^du point qui ^{dans le} graphique th6orique, ^{a une abs-}

cisse nulle, c’est-à-dire pour lequel log djl

^{0 :}

ceci nous donne 1 _pour la valeur de p ^correspon-

dant a la courbe th6orique ^en coincidence. De meme nous lisons l’ordonn6e dans le graphique experimental ^’du point d’ordonn6e nulle dans le

graphique th6orique : ^{ceci nous donne} roo pour la meme valeur de _p.

Nous recommençons pour ^toutes les courbes

th6oriques, c’est-a-dire pour ^toutes les valeurs de _p.

Nous obtenons ainsi une valeur de _{poo et} une valeur de 1 pour chaque valeur de p. ^La figure ^{2 montre}

la variation de 1 en fonction de p.

FIG. 2.

Param6tre ^de diffusion _p en fonction de l, ^à partir ^{des mesures de} la resistivite 6lectrique ^{de couches}

minces d’or de diff6rentes 6paisseurs.

Pour nos couches d’or, ^{nous avons obtenu des}

valeurs de _poo proches ^a 0,02 [.LQ ^cm pr6s, lorsque p varie de 0 a 0,5, ^de la valeur mesuree pour le metal massif [7] c’est-à-dire

C’est cette valeur que ^{nous avons} utilis6e dans (1).

Done cette m6thode permet de determiner _p,

avec une bonne precision. Mais, ^{si elle nous donne}

une valeur raisonnable de 1 lorsqu’on ^{fixe a} priori

la valeur de p (c’est-à-dire lorsqulon fait certaine

hypothese ^sur p) ^{elle ne nous} permet pas de choisir

cette valeur de _p. Ceci bien entendu si on suppose

que p peut-etre ^{d6fini et} independant ^{de la couche}

consideree.

11 y ^a bon accord entre les 2 m6thodes puisque,

si on fait I’hypoth6se p

0,2 conform6ment ^au r6sultat de la premiere m6thode, ^{la 2e m6thode}

donne 1

23,7 mu.

11 _y a une valeur limite a p : ^le libre parcours moyen 1 ^{dans une couche mince ne} peut ^etre sup6-

rieur au libre parcours moyen h dans le metal

massif ; Zoo peut ^etre d6duit de la resistivite 6lee-

trique du metal massif ^en utilisant l’approxima-

tion des electrons libres avec un electron de conduction par ^atome. Pour 1’or, partant ^de

poo

2,30 yQ cm, ^on trouve oo ^{= 36} my soit

p 0,43.

Conclusions.

Nous avons montre qu’il ^est possible, ^{en combinant mesures} optiques ^{et 6lee-} triques, ^de determiner simultan6ment ^et de mani6re

unique pour ^une couche donn6e, p ^et 1, ^{a condi-}

tion d’admettre que résistivité optique ^{et r6sis-}

tivité 6lectrique ^{sont les} memes, ainsi que p

optique ^et p 6lectrique. ^{Nous avons montre aussi}

que p peut ^Atre different de zero dans les couches minces d’or pr6par6es ^avec suffisamment de soin.

Nous insisterons pour finir ^{sur le fait} que le role de 1’effet ^de _peau anormal semble preponderant pour la determination correcte de _p dans les couches minces.

Remerciements.

Je tiens a remercier ici mes

coll6gues de 1’ Institut d’ Optique que je ^{viens de} citer, ainsi que M. Burtin qui ^m’a aid6e effica- cement dans la preparation des couches minces d’or. J’exprime ^{aussi ma} gratitude ^{a M. Ab6l6s}

pour ^ses suggestions ^{et son aide constante.}

Ce travail a b6n6fici6 d’une subvention de 1’Offlce of Scientific Research, ^{0. A.} R., par l’inter-

m6diaire de son bureau Européen, United States Air Force.

BIBLIOGRAPHIE

[1] ^DINGLE (R. B.), Physica, 1953, 19, ^735.

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[3] ^FUCHS (K.), ^Proc. Cambridge ^Phil. Soc., 1938, 34, 100.

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[5] ^{GANDAIS et} RAPPENEAU, ^{Dans le} présent ^{numéro p.}

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Solids, 1958, 6, ^89.

[7] DOMENICALI (C. A.) ^et CHRISTENSON (E. L.), ^J. Appl.

Physics, 1961, 32, ^2450.