HAL Id: jpa-00248924
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Submitted on 1 Jan 1993
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Amélioration et automatisation d’un dilatomètre fonctionnant en dessous de 300 K
D. Bagot
To cite this version:
D. Bagot. Amélioration et automatisation d’un dilatomètre fonctionnant en dessous de 300 K. Journal de Physique III, EDP Sciences, 1993, 3 (2), pp.343-353. �10.1051/jp3:1993135�. �jpa-00248924�
J. Phys. III France 3 (1993) 343-353 FEBRUARY 1993, PAGE 343
Classification Physics Abstracts
07.20M 65.70
Amdlioration et automatisation d'un dilatomktre fonctionnant
en dessous de 300 K
D. Bagot
Laboratoire de Physique des Solides URA C-N-R-S. 786, INSA, 20 Av. des Buttes de CoBsmes F-35043 Rennes Cedex, France
(Regu le 5 juin J992, rdvisd le 2 novembre J992, acceptd le 9 novembre 1992)
Rksurnk. Plusieurs arndliorations apportdes h un dilatorndtre de type capacitif fonctionnant des basses ternpdratures jusqu'h l'ambiante en font un appareil sensible et fiddle. L'acquisition et le traitement permanent des mesures pendant la remontde continue trbs lente de la tempdrature du dilatomktre perrnet l'amdlioration consdquente du rapport signavbruit dans la mesure de
l'allongement des dchantillons et leur d£rivation directe pour obtenir le coefficient de dilatation.
Abstract. Several improvements performed on a capacitive dilatometer working from low to
room temperature lead to a sensitive and reliable apparatus. Continuous data acquisition and
treatment during the very low temperature increase of the dilatometer gives a large improvement in
the signavnoise ratio on the lengthtening of the samples and allows to calculate directly its derivative necessary for the expansion coefficient calculation.
1. Introduction.
La mesure du coefficient de dilatation thermique lindaire a des solides apparait d'une grande
importance technologique lorsque l'on veut utiliser ceux-ci dans des systbmes fonctionnant h basse tempdrature. La diffdrence de coefficient de dilatation entre un substrat qui sent, entre autre, de support mdcanique et le matdriau d'un dispositif £lectronique ou opto£lectronique va
induire des contraintes dans ce demier. Celles-ci vont entrainer une modification du
fonctionnement du dispositif voire sa ddgradation. Il est possible de limiter ces effets souvent ndfastes en associant ce matdriau h un substrat de coefficient de dilatation le plus voisin
possible.
La connaissance du coefficient de dilatation est aussi d'importance fondamentale elle
permet, en effet, d'appr£cier l'anharmonicitd du potentiel interatomique d'un solide. Celle-ci est exprimde, en premibre approximation [II par le coefficient de Grbneisen y; associ£ h
d in (v;)
chacun des modes de vibration du rdseau cristallin de frdquence v~ y~
= ~
oh V est d n(
le volume du cristal, l'indice I rdsume la notation de la branche du mode de vibration, son
vecteur d'onde et sa polarisation et [I]
a (T)
= (x/3 V £ y, C,(T)
oh X est la compressibilitd du solide, et C, (T) la contribution h la chaleur spdcifique du mode h la tempdrature T exprimde par la statistique de Bose-Einstein.
Aux basses temp£ratures la population des modes transverses acoustiques est la plus grande
et a est domind par leur coefficient de Griineisen qui est ndgatif sur la plus grande partie de la
zone de Brillouin dans le cas des semiconducteurs et isolants h structure cubique et leur coefficient de dilatation est ndgatif. A haute tempdrature (T
~ T~ oh T~ est la tempdrature de
Debye), dans le domaine d'dquir£partition de l'dnergie thermique, a tend vers la limite a~ oh il est proportionnel h la moyenne des y~ sur tous les modes I et devient positif car
y, est positif pour tous les modes optiques ainsi que les longitudinaux acoustiques.
Les dilatomdtres fonctionnant aux basses tempdratures et de grande sensibilitd sont apparus
au ddbut des anndes 60, et sont de plusieurs types. Dans le dilatomdtre capacitif la variation de distance entre une extrdmitd de I'£chantillon en £tude et une plaque solidaire du support entraine une variation de capacitd du condensateur h didlectrique gazeux ainsi constitud [2]. La
diffdrence de longueur entre l'dchantillon et le support peut aussi modifier l'inductance mutuelle dans le dilatomdtre inductif (principe du transformateur diffdrentiel) [3]. Cet appareil
est aussi sensible que le prdcddent mais trds ddlicat et difficile h thermaliser. La mesure du
ddplacement de l'extrdmitd de l'dchantillon peut dtre faite par une mdthode optique de ddviation [4], de longueur de chemin optique [5] ou par effet Doppler [6] cette demidre ayant
une sensibilitd en ddplacement de 10 h [7].
Le dilatomdtre capacitif est le plus couramment utilisd, il est en effet trbs sensible, robuste et
peut dtre constitud principalement de pidces mdtalliques permettant ainsi de rdaliser une bonne
homogdnditd de tempdrature de l'dchantilion. Son principe de fonctionnement ainsi que la
mesure diffdrentielle de la capacit£ dans un montage h trois dlectrodes (mode flottant) pour
s'affranchir des capacitds parasites des connexions ont dtd ddcrits avec suffisamment de ddtails par White [2] pour qu'ils ne soient pas repris ici.
Une modification technique majeure a dtd apportde par Steinitz et al. [8] qui permet de
mesurer la variation de longueur d'un dchantillon de forme et longueur quelconques. Dans ce
montage, l'une des armatures du condensateur est solidaire du dilatomdtre et l'autre armature, life par des ressorts, est poussde par l'dchantillon. Ce moddle de dilatomdtre a dtd retenu, et a
subi des amdliorations qui sont d£crites au paragraphe suivant. La procddure d'acquisition des
mesures de la capacitd du dilatomdtre et celle conduisant h la d£termination directe de a sont
prdsentds au paragraphe 3. Des rdsultats expdrimentaux, leur comparaison avec ceux ddjh publids et la discussion sont prdsentds au paragraphe 4.
2. Le dilatomktre et ses amdliorations.
Une premidre version du dilatomdtre identique h celui propos£ par Steinitz et al. [8] a dtd construite mais avec du cuivre de puretd certifide pour lequel le coefficient de dilatation est trds
bien connu. L'appareil est repr£sentd sur la figure I. Il est suspendu h un tube en acier
austdnitique 18/8 stabilisd et ses diff£rentes pidces ont dtd recuites h 450 °C aprds leur usinage.
Les armatures du condensateur sont rdalis£es avec deux cbnes d'axes parallbles (D et B) lids
par collage isolant d'une part h la pibce A solidaire du dilatombtre, et d'autre part h la pidce C life au cadre du dilatombtre par des lames dlastiques E (cf. Fig, I et Fig. 2). Les pidces coniques d'angle au sommet 1°,5 sont colldes aux armatures avec de la r£sine £poxy (Ecobond 285) suivant la technique ddcrite en [2] et [8]. Une I£gbre modification de la position des cbnes par rapport h leurs supports aprds plusieurs cycles thermiques a conduit h un examen des
N° 2 AMtLIORATION ET AUTOMATISATION D'UN DILATOMETRE 345
F
'
A o
8
u
]
Fig. I. Schdma du dilatombtre. L'encart repr6sente la section du filet
« d'artillerie » de la vis V.
[Dilatometer diagram : the insert gives the thread cross-section of screw v-J
A
o
E
Fig. 2. Coupe du condensateur.
[Cross-section of the dilatometer capacitor.]
collages qui ont rdvdld une attaque du cuivre aux interfaces de collage. Pour remddier h ce ddfaut, les pibces ont dtd dordes dlectrolytiquement et des gorges circulaires R (Fig. 2) ont dtd
pratiqudes sur les pibces. Ces gorges sont remplies de r£sine lors du collage et bloquent longitudinalement les cbnes vis-h-vis de leur support aprds polymdrisation. L'armature B du condensateur est ddplac£e par rapport h celle D ; cette translation est due h la diff£rence de
longueur entre I'£chantillon L et le cadre du dilatomktre lorsque la temp£rature change. La
distance entre les deux armatures (cones) du condensateur est ajust£e h l'aide du v6rin h vis
microm6trique V. Aprbs ajustement, celui-ci est alors bloqu6 par le contre-dcrou U. La distance inter-armatures est rdglde, h la tempdrature ambiante, de telle manidre qu'elle soit la
plus faible possible sans que celles-ci ne viennent en contact dans tout le domaine de
tempdrature oh les mesures sont rdalisdes. Dans le montage proposd par Steinitz, le vdrin de
rdglage est rdalisd avec une vis dont le filet est h section classique (60°). Les tests de mesure ont montrd que ce vdrin ne restait pas solidaire du dilatomdtre quand l'ensemble dtait refroidi,
provoquant ainsi une translation de l'dchantillon. La figure 3 montre un exemple de variation de capacitd obtenue avec ce type de vdrin ; l'amplitude de l'anomalie correspondant h un
ddplacement voisin de 80 h apparait h une tempdrature ddpendant du couple de sewage et
pouvant atteindre I ~Lm quand elle a lieu vers 200 K.
50
j
j ~
40 o°
a o
o
30 ~o°
~o
~~~ ~o~
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10
a ~~
mmW°°°~°°~~
am
o
-lo
5 lo 15 2U 25
TEMPERATURE (Kl
Fig. 3. variation de longueur d'un £chantillon en fonction de la tempdrature. Le saut d'environ 80 h correspond h un glissement du vdrin constitud d'une vis classique.
[Length variation DL of a sample versus T the step of about 80 h originates from a shift of screw V
(Fig. I) cut with
a usual thread.]
Cet inconvdnient majeur est diimind en choisissant une section du filet de vis teiie que ia surface d'appui du vdrin sur bas du cadre soit quasi horizontaie, cette section correspondant h
un filet « d'artiiierie » est reprdsentde sur i'encart de la figure I. Le vdrin est aussi rdalisd en
cuivre pur, mais il est recouvert dlectrolytiquement d'une couche de nickel permettant
d'assurer un glissement doux lors de sa rotation. Le contre-dcrou de blocage a dtd conservd, mais il n'est pas apparu ndcessaire en pratique.
Les lames dlastiques E (Fig. 2) qui joignent les pidces support des cbnes et assurent le
paraildlisme entre les armatures du condensateur dans leur ddplacement relatif ont dtd rdalisdes
en alliage bronze-b£ryllium suivant les indications de [8]. Aprds plusieurs cycles d'expdriences
elles se sont ddform£es, et le paralldlisme des armatures dtant modifid, la sensibilitd du dilatomdtre a changd. Ces lames, rdalisdes en mylar de 280 ~Lm d'dpaisseur, n'ont pas montrd de ddformation au cours des nombreux cycles de mesure, et sont restdes dans le domaine de
ddformation dlastique. Plusieurs vdrifications rdalisdes sur une annde n'ont pas montrd de
changement de sensibilitd de l'appareil. Le changement de lames a permis d'amdliorer le ddfaut de paralldlisme des deux armatures qui a dtd diminud d'un facteur 3.
N° 2 AMELIORATION ET AUTOMATISATION D'UN DILATOM~TRE 347
Les expressions donnant la capacitd du condensateur forma par les deux armatures et la discussion des diff£rents paramdtres influant sur celle-ci ont d£jh dtd donn£es [2, 9] et ne sont pas reprises ici. La figure 4 donne la distance entre armatures ddduite de la capacitd du condensateur en fonction de celle mesurde mdcaniquement elle correspond h l'dtalonnage
dimensionnel du dilatombtre. Le ddfaut de paralldlisme des plaques correspond h une
diffdrence de distance de 6 ~Lm sur le diamdtre de la plus petite armature B (11,5 mm) et ne
ddpend pas de la forme de l'dchantillon.
200
,
~
3
5oJ 150
~
$ i
~
g 100
'
50 ~
~
o
0
50 100 150 200
DL Ecnantiilon (vml
Fig. 4.-Variation de distance inter-armatures, calculde h pant de la capacitd du condensateur en fonction de celle mesurde mdcaniquement.
[Calculated plate distance as deduced from capacitance value versus its value measured mechanically.]
Tel qu'il est construit cet appareil permet la mesure de dilatation d'dchantillons de forme et
conductivitd quelconques, de longueur maximum 50 mm et de largeur maximum 20 mm. Si
l'dchantillon se prdsente sous la forme de pastille, son dpaisseur doit dtre suffisamment
importante pour qu'il ne fl£chisse pas lorsqu'il est soumis h la force des lames dlastiques E
(Fig. 2). En pratique, nous avons vdrifid qu'une dpaisseur de I mm donne un fldchissement de l'dchantillon ndgligeable et que la dilatation mesurde avec cette £paisseur est la mime que celle d'un dchantillon massif du mime matdriau. Le paralldlisme des extrdmitds de l'dchantillon
n'intervient pas pourvu qu'il reste bien calf entre l'armature B et le vdrin V. Le dilatomdtre est
usuellement utilisd depuis la tempdrature ambiante jusqu'aux plus basses tempdratures
atteintes par l'environnement cryogdnique dans lequel il est placd (le plus souvent 4,2 K). Il
pourrait dtre utilisd h des tempdratures supdrieures h l'ambiante ; la limite supdrieure est 100 °C, fixde par la tenue des isolants des deux cibles coaxiaux reliant les armatures du
condensateur au systdme de mesure de capacitd.
Le dilatomdtre est disposd dans une enceinte h pression d'hdlium contr61de (intdrieur de G, Fig, I) et plac£ dans un cryostat h hdlium liquide. Sa tempdrature peut dtre stabilis£e en ajustant
les apports de frigories et celui de calories foumies par un dldment chauffant bobind sur l'dcran
thermique F (Fig, 1) [9]. Il est ainsi possible de faire des mesures h temp£rature fixde. Nous allons cependant voir au paragraphe suivant qu'il est plus intdressant de mesurer la capacitd en
permanence alors que la tempdrature du dilatomdtre dvolue lentement.
3. Mesure de la capacitd du dilatomktre, traitement des mesures, calcul du coefficient de dilatation.
Les faibles variations de longueur de l'dchantillon, donc de capacitd C du dilatomdtre, exigent
un appareillage de mesure sensible et fiddle. La plupart du temps C est mesurd avec un pont de pr£cision d'utilisation manuelle [8].
Cette m£thode exige de stabiliser la temp£rature du dilatomdtre, de rdaliser plusieurs
mesures de C et d'en faire leur moyenne. Le bruit sur ces mesures est tel qu'il faut lisser les
r£sultats obtenus avant de pouvoir calculer a.
Dans l'opdration de mesure de C le rapport C/B croit comme (N )~'~; ici B est l'amplitude de
bruit en valeur quadratique moyenne et N le nombre de mesures effectudes. Ceci conduit h
acqu6rir la valeur de C r£p£titivement et h r£aliser des moyennes pdriodiquement pendant que
la tempdrature du dilatombtre dvolue lentement de telle manibre que les gradients de
tempdrature dans celui-ci restent faibles.
Dans la pratique le dilatombtre est refroidi jusqu'h la tempdrature la plus basse (4,2 K ou 2 K) ; son r£chauffement est trds lent grfice h son inertie thermique, celle du cryostat et des rdserves de fluides cryogdniques. La remontde en tempdrature de l'appareil demande 48 h pour atteindre 290 K et les diff£rences maximums entre les deux extrdmitds du dilatomdtre restent
infdrieures h 0,2 K. Durant ce rdchauffement les valeurs de C et de la tempdrature T sont stockdes et traitdes.
La mesure de T est effectude avec trois thermomdtres une diode h silicium qui est collde
contre une face de l'dchantillon et une autre diode h silicium ainsi qu'une rdsistance en carbone
agglomdrd (pour T
< 4 K) sont placdes sur la partie supdrieure du dilatombtre (au-dessus de la
pidce A). Le relev£ de la mesure de C n'est effectud qu'aprds avoir vdrifid que la diffdrence de
tempdrature donn£e par les deux thermomdtres est infdrieure h 0,2 K. Le principe de la mesure de C par une mdthode diffdrentielle et la discussion de sa sensibilitd et de sa prdcision ont dtd
abondamment pr£sent£es dans la litt£rature [8, 12] pour ne pas dtre repris ici.
Aux basses tempdratures T
< 90 K, C est mesurd en flottant avec un pont General Radio 1616 qui est placd dans une enceinte thermostat£e ; celui-ci est aliment£ par le signal sinusoidal de frdquence I kHz foumi par un amplificateur synchrone et amplifid h 80 V. La tension V dans la branche de sortie du pont est mesurde par l'amplificateur synchrone (cf. Fig. 5a).
Le pont est dquilibrd manuellement au ddbut des mesures, ce qui permet d'utiliser la sensibilitd maximum de l'amplificateur synchrone. La tension de ddsdquilibre du pont est une
fonction lindaire de la variation AC de C tant que AC/Co< 0,3 oh Co est la capacitd
correspondant h l'dquilibrage.
Les valeurs numdriques de C sont collectdes h intervalles rdguliers (~ Is) par le
microordinateur conjointement avec les valeurs de tempdrature mesur£es par les thermomdtres.
La figure 5b schdmatise la procddure de moyenne effectude : partant de la valeur calculde h l'dtape n(T~,V~), la rdgression lindaire obtenue h partir d'une centaine de couples (T, V) est calculde par une mdthode de moindres carrds et donne le couple (T~~i, V~~i) ainsi que l'dcart type qui sont mis en mdmoire dans l'ordinateur; la diffdrence T~
~ i T~ est choisie voisine de I K.
L'amplificateur synchrone numdrique pilotd par le microordinateur change de sensibilitd de
mesure quand V approche de la bome sup£rieure d'une dchelle de sensibilitd, mais il est
prdfdrable d'intervenir manuellement sur le rdglage du pont pour ramener l'amplitude de la tension de ddsdquilibre h une valeur permettant d'utiliser la plus grande sensibilit£ de
l'amplificateur synchrone. Cette op£ration, qui doit dtre faite vers 30 K et 70 K pour les dchantillons £tudids, rend l'appareillage non compldtement automatique, mais se rdvdle absolument ndcessaire si l'on veut garder un rapport signal/bruit optimum. De plus, il apparait
N° 2 AMELIORATION ET AUTOMATISATION D'UN DILATOMtTRE 349
Amph,
BUS IEEE
»
~ i
x
Pant
~
cryostat
a) b)
Fig. 5. a) Dispositif de mesure de la capacitd du dilatomdtre, avec le pont General Radio 1616 dont la trbs haute sensibilitd s'avdre ndcessaire aux trds basses tempdratures. b) Repr£sentation schdmatique du
traitement par moindres cart£s sur une centaine de points de mesure.
[a) Measurement set up for the dilatometer capacitance with a General Radio Bridge 1616 to obtain a high sensitivity at low temperatures. b) Schematic diagram of the least square treatment of a hundred of
experimental data on a small temperature interval.]
difficilement concevable d'automatiser la modification du rdglage du pont de mesure, celui-ci comportant un grand nombre d'dldments m£caniques.
Dans le domaine de tempdratures oh
a est suffisamment dlevd (T ~ 90 K ), l'ensemble pont- amplificateur synchrone peut dtre remplacd par un capacimdtre automatique (Hewlet Packard 4280A dans ce cas) de sensibilitd plus faible.
Les dtapes conduisant aux valeurs
a (T) et qui sont r£alisdes aprbs l'exp6rience se lisent sur
la figure 6 prdsentant les rdsultats pour un dchantillon de Hgo,jsZno,~~Te de longueur 16 mm
[13]. La figure 6a donne le relevd des couples de valeurs (T~, C~) ob C~ est ddduit de V~ ; les C~ permettent le calcul de la distance entre les armatures du condensateur. La variation de longueur du cadre en cuivre (de longueur DC, cf. Fig, I) est alors soustraite pour donner la
variation de longueur de l'dchantillon (de longueur DL) par les couples (T~, DL~) donnde
figure 6b. Bien que la dilatation du cuivre soit trds supdrieure h celle de l'dchantillon, les valeurs DL~ apparaissent trbs peu bruitdes ce rdsultat est d0 en grande partie h la rdalisation du cadre du dilatombtre avec un matdriau bien d£fini (cuivre pur) qui a une excellente stabilitd de
ses propri£tds au cours des cycles thermiques subis et h I'£limination des effets parasites aprbs
les am£liorations ddcrites en 2.
Le coefficient de dilatation a (T)
=
(dL (T)/dT) (I/L (T)) est alors calcul£ num£riquement h
partir des valeurs de 3 couples voisins, la figure 6c donne les rdsultats obtenus alors que
l'ajustement manuel du pont a dtd r£alis£ seulement au d£but (T
= 4,2 K). La sensibilitd et donc la r£solution de l'amplificateur synchrone diminuent automatiquement ce qui entraine un bruit de plus en plus grand sur les valeurs de a quand la temp£rature croit. Le bruit est
nettement diminu£ si on modifie manuellement I'£quilibre du pont pour garder la r£solution
maximum de l'amplificateur synchrone.
Des proc£dures de lissage peuvent dtre introduites sur l'ensemble des (T~, DL~) ou aprbs la d£rivation lorsque la dispersion des r£sultats est £videmment plus marqu£e. Cette dispersion
est nettement rdduitq (cf. Figs. 7 et 8) en calculant la ddriv£e h partir des couples
(T~, DL~); cette op£ration exige 5 valeurs dq T~ £galement espac£es ; l'interpolation des valeurs de T~ est alors effectude avec la m£thode des splines cubiques. Le microordinateur gbre
19 50
-~
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a) 0 10 20 30 40 50
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c) 0 20 40 60 80 100 120
T (K)
Fig. 6. a) Mesure de la capacitd du dilatomdtre. b) Elimination de la contribution de la dilatation du cadre en cuivre et obtention de la variation de longueur de I'£chantillon, c) Points expdrimentaux (+) de
a (T) ddduits de la ddrivation de la courbe (b). Le trait continu reprdsente le coefficient de dilatation aprbs les proc6dures de lissage.
la) Dilatometer capacitanpe versus T. b) Sample length variation after the subtraction of the expansion of the copper frame. c) a (T) values (+) after a numerical derivation of data given ir~ figure 6b, the
contir~uous line results from smoothing treatments.]
