Amplification d'impulsions laser ultrabrèves à 10µm par pompage optique dans un gaz de CO² sous haute pression

© Steven Thomas, 2020

Amplification d'impulsions laser ultrabrèves à 10µm par

pompage optique dans un gaz de CO² sous haute

pression

Mémoire

Steven Thomas

Maîtrise en physique - avec mémoire

Maître ès sciences (M. Sc.)

ii

Résumé

Afin de générer des harmoniques d'ordre élevé (régime multi-keV) à partir desquelles une source de rayons-X cohérente peut être mise en opération, des impulsions ultrabrèves dans l'infrarouge moyen sont essentielles. Ce document présente les bases de la génération de ces impulsions IR à l'aide de systèmes Nd:YAG et Ti:Saphir présents dans le laboratoire du professeur Bernd Witzel.

Une première partie de ce mémoire consiste à expliquer le processus de conversion de la pompe originale (Nd:YAG, 1064 nm, 10 ns) vers une pompe secondaire à 2 μm, ce qui est une étape obligatoire pour l'interaction avec le milieu amplificateur dû à la structure moléculaire du CO2.

Sommairement, c'est par le biais d'un oscillateur paramétrique optique (OPO) et d'un amplificateur paramétrique optique (OPA) que cette transformation est effectuée. Plus particulièrement, il est question du choix du milieu non-linéaire pour l’OPO et l’OPA (du KTP) et des miroirs de la cavité de l’OPO, ainsi que des équations d'optique non-linéaire en jeu. Par la suite, une seconde partie vise à exposer la théorie rendant possible l'utilisation d'une pompe nanoseconde à 2 μm pour amplifier le rayonnement femtoseconde à 10 μm provenant d’une source pompée par un laser Ti:Saphir. Les limitations et conditions pour ce procédé sont expliquées, mais on trouve entre autres que la pression du gaz de CO2 doit atteindre 40 atm.

Pour ce faire, une cellule en aluminium avec des fenêtres de ZnSe est utilisée pour supporter ces conditions de pression extrêmes.

Finalement, la dernière partie de ce mémoire décrit et explique le design de cette cellule métallique de CO2 nécessaire au processus d'amplification. La longueur optimale de la cellule,

sa géométrie et ses fenêtres (matériel ZnSe, épaisseur de 5.1 mm) font l'objet d'analyses détaillées.

iii

Abstract

In order to generate high harmonics (multi-keV regime) from which a coherent X-ray source can be made, ultrashort mid-infrared laser pulses are necessary. This document presents the basics of the generation of IR pulses using Nd:YAG and Ti:Sapphire systems currently in use in Prof. Bernd Witzel’s laboratory.

A first section explains the process by which the original pump laser (Nd:YAG, 1064 nm, 10 ns) is converted into a secondary pump at 2 µm, which is a mandatory step in order to interact with the amplifying medium due to the molecular structure of CO2. This conversion is realized by

using an optical parametric oscillator (OPO) and an optical parametric amplifier (OPA). More precisely, the selection of the non-linear medium to use for the OPO and OPA (KTP) is explained. In addition, which mirrors are best-suited for the OPO and the relevant non-linear physical equations (amplitude-coupled equations) are described.

Next, a second section aims to expose the theory that makes it possible to use a 2 µm nanosecond pump to amplify the 10 µm, femtosecond radiation derived from a femtosecond Ti:Sapphire laser. The limits and conditions for this process are explained; in short, we find that the CO2 gas pressure must reach 40 atm. In order to do so, an aluminum gas cell with two thick

ZnSe windows must be used.

Finally, the last part of this thesis describes and explains the design of the aforementioned CO2

cell necessary to the amplifying process. The optimal length of the cell, its geometry and its windows (made from ZnSe, with a 5.1 mm thickness) are the subject of a detailed analysis.

iv

Table des matières

Résumé ii

Abstract iii

Table des matières iv

Liste des illustrations vi

Remerciement xi

Avant-propos xii

Introduction 1

1 Amplification d’impulsions femtosecondes à 10 µm à partir de CO2 pompé

optiquement 4

1.1 Explication du principe de base de l’amplification 4

1.2 Résonateur Nd:YAG à 1064 nm 5

1.2.1 Montage Nd:YAG adapté au laboratoire 5

1.2.2 Rôle du laser Nd:YAG dans le projet 6

2 Oscillateur paramétrique optique (« OPO ») émettant à 2004 nm 10

2.1 Rappel sur l’optique non-linéaire 10

2.2 Processus de DFG (génération par différence de fréquence) 13

2.3 Principe d’un OPO 18

2.4 Biréfringence dans un cristal 19

2.5 Calcul de l’angle d’accord de phase pour l’obtention d’un signal à 2004 nm 22 2.6 Conception des miroirs de l’OPO et résultats théoriques 23 2.7 Résultats expérimentaux et comparaison à la théorie 27 2.8 Modification de la longueur d’onde de sortie de l’OPO 30

3 Amplification du rayonnement à 2004 nm par une série de 4 OPAs 34

3.1 Choix des cristaux (seuil de dommage, longueur, dimensions) 34

3.2 Résultats théoriques 35

3.3 Résultats expérimentaux 37

3.4 Développement futur 40

4 Amplification d’un rayonnement pulsé ultra-court par une cellule de gaz de

v

4.1 Bases du phénomène d’amplification : Absorption et émission stimulée 41 4.2 Processus de transfert collisionnel d’énergie entre les rayonnements à 2 µm et à 10 µm 43

4.3 Théorie de l’absorption du rayonnement 44

4.4 Résultats expérimentaux – Absorption du rayonnement à 2 µm par le CO2 45

4.5 Longueur optimale d’absorption du 2 µm dans le CO2 49

4.6 Importance de la largeur de bande dans l’amplification d’une impulsion

femtoseconde 52

4.7 Largeur de bande du CO2 54

4.8 Principe d’élargissement dû à la pression 56

4.9 Application au CO2 de l’élargissement dû à la pression 59

4.10 Simulations de l’effet de l’élargissement collisionnel 60 4.11 Résultats expérimentaux de l’élargissement collisionnel du CO2 62

4.12 Conception d’une cellule de CO2 métallique (aluminium) 66

4.12.1 Conception de la cellule du CO2 66

4.12.2 Choix des fenêtres pour la cellule de CO2 70

4.12.3 Cellule de CO2 réelle (photos) 77

4.12.4 Choix du joint torique pour la cellule de CO2 78

5 Développements futurs 79

5.1 Sommaire de la génération d’harmoniques élevées (HHG) 79

5.1.1 Modélisation du processus de HHG 79

5.1.2 Introduction au processus et observations 84 5.1.3 Raison d’être de la filamentation dans le projet et explication sommaire du phénomène

86

Conclusion 88

vi

Liste des illustrations

Figure 1 - Puissance moyenne des lasers à fibre depuis 1989. Tiré de [4]. ... 1 Figure 2 - Évolution de la durée d'impulsion des lasers jusqu'en 2005. Le graphique est tiré de [7]. En 2017, les impulsions les plus brèves ont atteint jusqu’à 43 attosecondes de durée. [8] ... 2 Figure 3 - Schéma global du système d'amplification à 10 µm ... 4 Figure 4 - Montage interne du laser de pompe Nd:YAG ... 5 Figure 5 - Profils 2D et 3D du laser de pompe (Nd:YAG) utilisé. Pour cette mesure, une lentille convexe a été utilisée afin de faire converger le faisceau sortant de l’oscillateur Nd:YAG (de 7 mm de diamètre) sur une caméra CCD BeamGage SP503U d’Ophir Photonics (Spiricon), dont la surface active est de 4.5 x 4.5 mm². L’échelle de 1 mm est par rapport au faisceau original, et non par rapport au faisceau de taille réduite sur la caméra. ... 6 Figure 6 - Raies d'absorption du CO2 autour de 1064 nm, ne montrant qu’une très faible absorption

autour de 1064 nm. Pour avoir une absorption significative, les raies devraient être au moins 5 ordres de grandeur plus élevées, tel qu’il sera conclu plus tard dans ce document (voir section 4). Tiré de [12]. ... 7 Figure 7 - Schéma des transitions dans le CO2, reproduction à partir de [13]. La notation est la

suivante : 𝝂𝟏𝝂𝟐𝒍𝝂𝟑, où les nombres quantiques 𝝂𝟏 à 𝝂𝟑 sont les fréquences fondamentales de vibration de la molécule, et 𝒍 est son moment cinétique. 𝝂𝟏 est la fréquence d’étirement symétrique, 𝝂𝟐 est celle de torsion, et 𝝂𝟑 est celle d’étirement asymétrique de la molécule de CO2 [14]. Le

faisceau de pompe à 2.0 µm entraîne une excitation aux niveaux supérieurs 200_{1, 12}0_{1 ou 04}0_{1. Par la}

suite, la molécule relaxe et il est possible d’obtenir deux photons d’intérêt (en vert). Ceux-ci auront une longueur d’onde de 10.4 µm ou 9.4 µm, selon le niveau inférieur de transition. ... 8 Figure 8 –Schématisation simplifiée du montage pour le système OPO-OPA. La réflectivité idéale des miroirs est indiquée dans les encadrés. Note : Une réflectivité de « - » signifie qu’elle peut être

quelconque. ... 9 Figure 9 - Schématisation du processus de DFG. Tiré de [17]. ... 13 Figure 10 - Illustration du processus de DFG ... 13 Figure 11 - Génération et amplification du second harmonique (SHG) dans un cristal non-linéaire pour des accords de phase distincts. u2 représente ici la puissance maximale du faisceau, normalisée à 1

lorsque 𝚫𝒔 (le paramètre de déphasage normalisé) est nul. Tiré de [17]. ... 15 Figure 12 - Évolution de l'amplitude des ondes selon la distance parcourue dans un cristal non-linéaire ... 16 Figure 13 - Simulation du processus de DFG sur une longueur du cristal assez grande pour que la pompe soit affaiblie de façon significative (après la barre verticale pointillée en noir). ... 17 Figure 14 - Simulation du processus de DFG sur une longueur assez courte (avant 25 mJ) pour que l'approximation de pompe forte s'applique. L’axe vertical est en mJ, et l’axe horizontal est en mm. ... 18 Figure 15 - Angles de coupe d'un cristal biréfringent. Ici, K est la direction de propagation du faisceau dans le cristal, 𝜽 est l’angle entre K et l’axe optique, et 𝝓 est l’angle entre la projection de K sur le plan XY et l’axe X. Tiré de [19]. ... 20 Figure 16 - Schématisation de la séparation d’un faisceau avec polarisation mixte en deux faisceaux polarisés perpendiculairement (axes ordinaire et extraordinaire) par un cristal biréfringent ... 21 Figure 17 - Courbes d'accord de phase pour le KTP. La courbe en rouge représente l’évolution du paramètre 𝚫𝒌 selon la valeur de la longueur d’onde du signal, et la courbe en bleu est pour l’idler. Les

vii

valeurs retenues sont celles qui croisent l’axe des abscisses (𝒙 = 𝟎). Les valeurs d’angle utilisées afin d’obtenir l’accord de phase sont 𝝓 = 53.6° et 𝜽 = 0°. ... 23 Figure 18 – Schématisation du montage de l’OPO utilisé au laboratoire ... 24 Figure 19 - Résultat des simulations dans SNLO à l'aide des valeurs de référence du tableau 4, montrant une efficacité de 42.5% (pente de la courbe rouge à partir de 30 mJ d’énergie d’entrée) ainsi qu’un seuil laser situé à 10 mJ. L’énergie de sortie constitue celle qui serait mesurée à la sortie du deuxième miroir. ... 25 Figure 20 – Simulation dans SNLO de l’effet de la distance entre les miroirs et l'OPO sur l'énergie de sortie; on y remarque une relation linéaire. Note – Une distance de « 0 mm » signifie que les miroirs

sont collés au cristal, « 1 mm » est 1 mm de distance de chaque côté du cristal, etc. ... 26

Figure 21 - Instabilité de l'OPO lors de 4 tirs successifs (premier alignement), tel que mesuré par une photodiode. Chacune des 4 couleurs représente la mesure d’une impulsion de sortie distincte de l’OPO. On y constate l’instabilité du signal. Il est à noter que le large temps de réponse de la photodiode est la raison pourquoi les impulsions semblent durer plus de 1 µs, alors que la durée d’impulsion de la pompe n’est que de 10 ns. ... 28 Figure 22 - Meilleure stabilité du signal lors de 4 tirs successifs (tel que mesuré par une photodiode), après optimisation de l’alignement. Chacune des 4 couleurs représente la mesure d’une impulsion de sortie distincte de l’OPO. Il est à noter que le large temps de réponse de la photodiode est la raison pourquoi les impulsions semblent durer près de 1 µs, alors que la durée d’impulsion de la pompe n’est que de 10 ns. ... 29 Figure 23 - Courbe montrant l’énergie du signal (à 2 µm) en sortie de l’OPO construit en fonction de l’énergie du faisceau de pompe appliquée en entrée; au-delà de la zone de seuil, l’efficacité tend vers 6.0% ... 30 Figure 24 - Montage pour la modification de la longueur d'onde du signal du KTP ... 31 Figure 25 - Modification de la longueur d'onde du signal de l'OPO (mesurée avec un monochromateur McPherson), par la rotation du cristal d’un angle supplémentaire 𝚫𝝓 par rapport à sa position horizontale. Les valeurs expérimentales y sont exposées en bleu, et les valeurs théoriques sont en rouge (𝒏𝒚 vertical) ou en vert (𝒏𝒚 horizontal) selon l’orientation du cristal dans la monture. Le résultat de régressions quadratiques est également affiché. ... 31 Figure 26 – Illustration de l’angle de coupe transversal 𝜹𝒄𝒐𝒖𝒑𝒆.possiblement induit par le

manufacturier, ne modifiant pas le comportement à incidence normale mais atténuant l’effet du

paramètre 𝚫𝝓 en inclinant légèrement l’ellipsoïde des indices de réfraction. Sur la figure, le point rouge représente le point d’incidence du faisceau sur le cristal de l’OPO. ... 33 Figure 27 - Présence d’assombrissement (identifié en jaune à droite) dans le cristal utilisé pour les tests de l'OPA. La zone affectée est d’une teinte différente. Les images en bas montrent un contraste différent afin de faire ressortir davantage la zone affectée. ... 35 Figure 28 - Effet de l’absence de couches AR sur la performance de l'OPA (signal seulement). Les faisceaux de pompe ont une énergie de 80 mJ et 500 mJ pour l’OPO et l’OPA, respectivement. Une troisième et une quatrième courbe sont également affichées afin de montrer l’effet de retirer l’idler du système après l’OPO (en vert), ou encore de le retirer après l’OPO ainsi qu’après chaque cristal de l’OPA (en violet). ... 36 Figure 29 - Montage expérimental complet de l'OPA. La notation « M1064 » représente un miroir réfléchissant à 1064 nm, et la notation « M1064 (T2004) » représente un miroir réfléchissant à 1064 nm mais transparent à 2004 nm (longueur d’onde du signal). ... 38

viii

Figure 30 – Courbe de gain (normalisée) de l'OPA en fonction de l'angle relatif d'inclinaison (par rapport à sa position horizontale) du cristal de KTP dans l'OPA ... 39 Figure 31 - Schématisation de l'émission stimulée ... 42 Figure 32 - Schéma des transitions dans le CO2, reproduction à partir de [13]. La notation est la

suivante : 𝝂𝟏𝝂𝟐𝒍𝝂𝟑, où les nombres quantiques 𝝂𝟏 à 𝝂𝟑 sont les fréquences fondamentales de vibration de la molécule, et 𝒍 est son moment cinétique. 𝝂𝟏 est la fréquence d’étirement symétrique, 𝝂𝟐 est celle de torsion, et 𝝂𝟑 est celle d’étirement asymétrique de la molécule de CO2 [14]. Le

faisceau de pompe à 2.0 µm entraîne une excitation aux niveaux supérieurs 200_{1, 12}0_{1 ou 04}0_{1. Par la}

suite, la molécule relaxe et il est possible d’obtenir deux photons d’intérêt (en vert). Ceux-ci auront une longueur d’onde de 10.4 µm ou 9.4 µm, selon le niveau inférieur de transition. ... 43 Figure 33 - Raies du CO2, montrant les branches R et P des transitions à 9.4 µm (0200) et 10.4 µm

(100_{0) pour le niveau 00}0_{1. En ce qui concerne les branches R et P elles-mêmes, celles-ci sont}

simplement définies selon la valeur du nombre quantique de rotation (J) avant et après la transition concernée : Pour la branche R (« riche »), la valeur de J augmente de 1 (𝚫𝑱 = +𝟏), alors que pour la branche P (« pauvre »), J diminue de 1 (𝚫𝑱 = −𝟏) au cours de la transition. Le schéma est tiré de [25]. ... 44 Figure 34 - Raies du CO2 (à la pression atmosphérique) autour de 10 µm. Tiré de [12]. ... 44

Figure 35 – Section efficace d'absorption de CO2 (à pression atmosphérique) autour de 2 µm. Tiré de

[28]. ... 45 Figure 36 - Pourcentage de transmission du faisceau à 2 µm après 63 cm de propagation dans un gaz de CO2, tel que mesuré expérimentalement au laboratoire. ... 46

Figure 37 – Une première explication du résultat, à l’aide d’un gros plan sur la courbe d'absorption fournie par le PNNL. En vert, la section efficace maximale et en violet (supérieur), le résultat

expérimental. Les correspondances en termes de 𝝀 sont données en bleu (plausible) et en rouge (peu plausible). ... 47 Figure 38 - Variation expérimentale de la longueur d'onde du signal en fonction de l'angle d'inclinaison ... 48 Figure 39 – Superposition de la courbe d'absorption fournie par le PNNL (en noir) avec une forme possible du spectre de l’OPO (en vert). Les parties du spectre de l’OPO qui ne sont pas directement sur une raie ont une absorption fortement réduite (incluant entre les raies), ce qui résulte en une absorption moyenne (en violet) moins forte. ... 48 Figure 40 - Valeurs de « HITRAN line intensity » (intensité de raie) autour de 10 µm (à pression atmosphérique). Tiré de [31]. ... 50 Figure 41 - Valeurs à pression atmosphérique du « HITRAN line intensity » (intensité de raie) autour de 2 µm (haut) et comparaison aux valeurs de section efficace d’absorption (bas), illustrant le facteur « 4.0 » obtenu. Tirés de [28] et [31]. ... 51 Figure 42 - Valeur d'intensité de raie HITRAN (à pression atmosphérique) autour de 4.3 µm. Tiré de [31]. ... 51 Figure 43 – Exemple de la formation d'une impulsion ultrabrève par superposition de composantes spectrales. À gauche, toutes les composantes spectrales sont en phase (𝒕𝟎 = 𝟎). À droite, les composantes spectrales sont déphasées (𝒕𝟎 ≠ 𝟎), entraînant un élargissement temporel de l’intensité de l’impulsion. Ici, seulement 3 ondes sont montrées, mais 61 ondes ont été utilisées dans la

simulation. ... 53 Figure 44 - Branches et raies du spectre du CO2. Tiré de [25]. ... 55

ix

Figure 45 - Modulation de l’impulsion causée par un spectre discret. À gauche et en vert, l’impulsion initiale (domaine spectral); en rouge, le spectre du CO2; en bleu, la multiplication des deux spectres. À

droite, on trouve l’impulsion sortant dans le domaine temporel. L’impulsion initiale avait une durée de 3

ps, et le gaz était un mélange 1 :1 : 14 (CO2 : N2 : He) à 5 atm. Tiré de [36]. ... 55

Figure 46 - Illustration de l'élargissement d’une raie d’absorption (centrée à 𝒇𝒂𝒃𝒔 et avec une largeur de raie 𝚫𝒇) par effet Doppler pour une particule en mouvement. En haut, l’atome se dirige vers la source de lumière de fréquence fondamentale 𝒇𝟎 et il « verra » conséquemment le photon à une fréquence décalée 𝒇𝒃𝒍𝒆𝒖 > 𝒇𝟎. En bas, l’atome s’éloigne de la source et il « verra » plutôt le photon à une fréquence décalée 𝒇𝒓𝒐𝒖𝒈𝒆 < 𝒇𝟎. Selon son mouvement au moment de la rencontre, l’atome peut donc absorber le photon si la condition 𝒇𝒓𝒐𝒖𝒈𝒆 − 𝚫𝒇 ≤ 𝒇𝒂𝒃𝒔 ≤ 𝒇𝒃𝒍𝒆𝒖 + 𝚫𝒇 est respectée. Image reproduite à partir de [38]. ... 58

Figure 47 - Représentation d'un profil lorentzien pour trois pressions distinctes. Ici, 𝜶𝑳 est 𝚫𝝂. Tiré de [39]. ... 59

Figure 48 - Critère de superposition de l'élargissement dû à la pression. La hauteur à laquelle les deux courbes se recoupent doit être au minimum à 50% de leur maximum. ... 60

Figure 49 - Comparaison du spectre d’absorption du CO2 pour différentes pressions (1, 5, 10 et 40 atm) avec des unités verticales arbitraires. À partir de 10 atm, on remarque un chevauchement entre les branches R et P du 10 µm (région à 10.5 µm). ... 61

Figure 50 - Montage présentement en place au laboratoire pour le pompage de la cellule de CO2 (sans le faisceau à 10 µm) ... 63

Figure 51 - Saturation éventuelle du spectre d’absorption du CO2 avec une pression croissante. À partir de 8.6 atm, on constate que l’absorption atteint rapidement une valeur très près de 100% sur l’ensemble de la plage entre 2003 et 2026 nm. Dû à cette saturation du spectre, une approche logarithmique s’avère plus pertinente, d’où l’analyse de section efficace qui suivra. ... 64

Figure 52 - Section efficace expérimentale obtenue (5 atm) et comparaison avec les résultats du PNNL (1 atm), illustrant le phénomène d’élargissement collisionnel. Cependant, l’élargissement collisionnel apparait ici plus important qu’il ne l’est en réalité en raison de la moyenne mobile utilisée afin de réduire la fluctuation des mesures. ... 65

Figure 53 – Enveloppe « perçue » sur le graphique de section efficace (en rouge) vs. les valeurs moyennes qui seraient réellement mesurées à cause de la moyenne mobile (à 1 atm). L’élargissement collisionnel va amplifier davantage ce phénomène jusqu’à obtenir les résultats de la figure 52. ... 66

Figure 54 - Première itération de la cellule de CO2... 67

Figure 55 - Couvercle de retenue pour les fenêtres de la cellule... 67

Figure 56 - Design court et plat pour la cellule de CO2 ... 68

Figure 57 - Dessins SolidWorks de la cellule de CO2 ... 69

Figure 58 - Dessin SolidWorks des couvercles de la cellule de CO2 ... 70

Figure 59 - Zones de transparence de différents matériaux IR disponibles sur le marché. Tiré de [41]. 71 Figure 60 - Indices de réfraction du NaCl (haut) et ZnSe (bas), illustrant une courbure négative dans les deux cas ... 75

Figure 61 - GDD (fs²) du NaCl (haut) et ZnSe (bas) ... 76

Figure 62 - Cellule de CO2 construite, sans les fenêtres de ZnSe. Le crayon montre un exemple du passage d’un faisceau à l’intérieur... 77

Figure 63 – Schématisation de la suite du projet (high-harmonic generation ou HHG), qui n’est toutefois pas le cœur de ce document ... 79

x

Figure 64 - Modèle en trois temps pour le processus de HHG. Tiré de [51]. ... 80 Figure 65 - Illustration du potentiel atomique et déformation du potentiel par le champ électrique d'un faisceau laser incident. Tiré de [55]. ... 83 Figure 66 - Absorption multiphotonique pouvant mener à une ionisation. Ceci n’est pas indiqué sur la figure, mais on note également que pour une intensité élevée comme c’est le cas pour l’effet tunnel, les niveaux dégénérés (même valeur du nombre quantique 𝒏) vont se séparer en niveaux d’énergie légèrement distincte par effet Stark. Tiré de [56]. ... 83 Figure 67 - Efficacité relative du processus de HHG en fonction de l'ordre de l'harmonique. Tiré de [58]. ... 85 Figure 68 - HHG pour une impulsion laser d'une durée de plusieurs cycles optiques. On constate que si une impulsion laser intense contient plus d’un cycle optique (donc plusieurs maxima de champ

xi

Remerciement

Je tiens à remercier tout d’abord ma mère, Esther Bergeron, pour son support et son appui total durant mes nombreuses années d’études universitaires et sans qui je n’aurais pas pu me rendre à ce point-ci dans mon cheminement scolaire. Je remercie également mon collègue principal de travail, Yacine Kassimi, pour sa bonne collaboration durant toutes ces journées passées à travailler au laboratoire ensemble. De plus, même si notre interaction fut plus limitée, ce même message va aussi à Claude Marceau, Guillaume Gingras et Louis Prévost puisque leurs commentaires et suggestions se sont avérés essentiels de l’orientation de ce projet.

Finalement, je veux aussi souligner l’appui de mes co-directeurs de recherche : Bernd Witzel et Michel Piché pour leur direction et leur patience durant ces années passées sous leur direction, incluant quelques années à temps partiel durant lesquelles les suivis étaient parfois plus difficiles.

xii

Avant-propos

Il est à noter que pour tout ce document, à moins d’un avis contraire, les variables et paramètres dans les équations utilisées sont strictement en unités du système international. Aussi, les diamètres et rayons de faisceau sont donnés selon la convention 1/𝑒2_{, c’est-à-dire qu’il s’agit}

de la valeur de rayon (ou diamètre) pour laquelle l’intensité du faisceau tombe à 1/𝑒2 _{≃ 13.5%}

de sa valeur maximale.

Les sections 1, 2, 3 et 4 portent sur l’expérience principale sur laquelle j’ai travaillé au cours de ma maîtrise, c’est-à-dire l’utilisation d’un laser Nd:YAG à 1064 nm, 10 ns, 10 Hz dans le but d’amplifier un laser femtoseconde pulsé à 10 µm. Ceci se fait par l’entremise d’une cellule métallique contenant du gaz de CO2 à très haute pression (40 atms). Il est à noter que ce projet

est complété sur le plan théorique, mais qu’expérimentalement, seulement les stades de l’OPO et de l’OPA furent atteints pendant le temps disponible.

La section 5, quant à elle, consiste en une introduction au futur du projet. On parle ici de la génération d’harmoniques élevées jusqu’à éventuellement la génération de rayons-X cohérents d’une énergie de 10 keV. Les fondements sont présentés, mais comme il ne s’agit pas du sujet principal de cette maîtrise, les explications demeurent concises et seules les grandes lignes sont exposées.

Pour l’ensemble des sujets ci-hauts, à quelques exceptions près, il est à noter que le tout fut réalisé en collaboration très proche et constante avec Yacine Kassimi. Ces exceptions sont principalement dans les calculs et fondements théoriques du processus d’amplification optique dans le CO2. On y compte donc l’élargissement dû à la pression, l’absorption du CO2, le calcul

de l’énergie transférée au 10 µm, le design de la cellule de CO2 et le choix et la caractérisation

des fenêtres de transmission pour la cellule. En bref, tout ce qui est en lien avec le design et la réalisation de la cellule de CO2.

1

Introduction

Les fondements théoriques du laser datent de 1958 par Schawlow et Townes [1], avec Theodore H. Maiman comme créateur du premier laser fonctionnel [2] [3]. Depuis ce temps, la puissance des lasers est en croissance continue, tel qu’illustré à la figure 1, pour les lasers à fibre.

Figure 1 - Puissance moyenne des lasers à fibre depuis 1989. Tiré de [4].

De façon similaire mais à l’inverse, la durée d’impulsion minimale pouvant être obtenue en laboratoire est de plus en plus petite depuis la découverte de la synchronisation modale (« mode

locking » en anglais) en 1964, permettant d’obtenir des impulsions courtes. Par la suite, un

plateau s’est formé dans les femtosecondes (voir la figure 2) et il faut attendre la découverte et le développement de la technique de génération d’harmoniques élevées (« HHG », ou high

harmonic generation en anglais) avant de voir une autre évolution marquée de la durée

d’impulsion et de finalement passer en 2001 à des durées d’impulsion de l’ordre des centaines d’attosecondes (voir les recherches et récapitulatifs de P. B. Corkum [5] et F. Krausz [6]).

2

Figure 2 - Évolution de la durée d'impulsion des lasers jusqu'en 2005. Le graphique est tiré de [7]. En 2017, les impulsions les plus brèves ont atteint jusqu’à 43 attosecondes de durée. [8]

De plus, les applications attribuables au laser sont nombreuses. On compte parmi celles-ci : La spectroscopie moléculaire, l’assistance de tir (armes à feu), la photochimie, l’holographie, la gravure, la soudure, la microscopie et bien d’autres utilités dans d’autres disciplines [9]. Plus particulièrement en physique, celle-ci permet l’observation des mouvements électroniques à l’échelle atomique [6].

Ce qui est visé par ce document, c’est l’établissement des bases théoriques et partiellement expérimentales pour l’amplification d’un rayonnement femtoseconde à 10 µm. Ceci est la clé derrière le développement d’une nouvelle application : la génération de rayons-X cohérents. Déjà, les rayons-X non-cohérents produits en médecine permettent de visualiser le squelette d’un humain et de diagnostiquer de nombreux problèmes lui étant liés (fractures, dislocations, malformations, etc.). Cependant, il n’est présentement pas possible de visualiser en 3D le squelette d’un être humain sans l’exposer à une quantité énorme de rayons-X; il est bien sûr encore moins possible d’avoir ces visualisations 3D pour un humain en mouvement, d’où la nécessité de rester immobile lors de la prise de radiographies dans un hôpital, par exemple. À l’opposé, à partir de rayons-X cohérents (i.e. un « laser » de rayons-X), il est possible de passer directement par holographie [10] afin d’obtenir une image 3D d’un sujet (ex. le squelette

3

humain), car cela ne requiert qu’une seule impulsion brève aux rayons-X. Ceci ouvre conséquemment la porte à de l’holographie dans le cadre médical.

Afin d’atteindre cet objectif (l’obtention de rayons-X cohérents), la méthode proposée est de passer par l’approche des HHG de façon à atteindre les rayons-X; dû à ce critère, la longueur d’onde du laser utilisé comme source est de la plus haute importance. En effet, il existe une relation entre l’énergie maximale des photons (donc leur fréquence maximale) pouvant être atteinte par le processus de HHG et la longueur d’onde de l’impulsion source : La première est inversement proportionnelle au carré de la dernière [6]. Cette relation est ce qui nous amène, dans le cadre du projet, à vouloir amplifier des impulsions laser dans l’infrarouge moyen, plutôt que de travailler avec des impulsions dans l’infrarouge proche ou de plus courte longueur d’onde.

4

1

Amplification d’impulsions femtosecondes à

10 µm à partir de CO

2

pompé optiquement

1.1

Explication du principe de base de l’amplification

Mise en situation : Le laboratoire possède une source Nd:YAG puissante (1.6 J) à 1064 nm de longueur d’onde et 10 ns de durée d’impulsion, et le but est d’amplifier un rayonnement femtoseconde d’une longueur d’onde de 10 µm et d’énergie très faible (de l’ordre du µJ). Comment faut-il alors s’y prendre afin de transférer l’énergie de ce premier laser puissant vers le second laser très faible? À première vue, cela ne semble pas directement possible, car les longueurs d’onde et les durées d’impulsion diffèrent de plusieurs ordres de grandeur.

Figure 3 - Schéma global du système d'amplification à 10 µm

Toutefois, il est en fait possible d’effectuer ce transfert en passant par un milieu intermédiaire : un gaz de CO2. En effet, le CO2 gazeux possède une propriété qui est la clé de ce projet et qui

est expliquée en détails à la section 4. Sommairement, le CO2 contient des transitions à 2 µm

qui permettent par la suite d’émettre des photons à 10 µm et ainsi d’amplifier un rayonnement à cette longueur d’onde par émission stimulée.

Connaissant cette possibilité offerte par le CO2, la structure globale du montage proposé prend

la forme schématisée à la figure 3. La suite de ce mémoire sera consacrée à l’explication détaillée de chacune de ces étapes.

5

1.2 Résonateur Nd:YAG à 1064 nm

1.2.1 Montage Nd:YAG adapté au laboratoire

Le système laser utilisé au laboratoire servant au pompage de la chaîne d’amplification (voir figure 4) est un laser Nd:YAG Powerlite 8010 à 1064 nm, procuré chez Continuum. Cette source génère des impulsions d’une durée de 10 ns et à une cadence de 10 Hz (voir tableau 1). Les impulsions issues de l’oscillateur traversent un amplificateur après lequel une énergie par impulsion de 800 mJ est atteignable.

Figure 4 - Montage interne du laser de pompe Nd:YAG

De plus, il est à noter que l’énergie de chaque impulsion dépend grandement du dopage du cristal de Nd:YAG utilisé dans l’amplificateur. Un second système laser identique à celui

6

présenté est aussi disponible dans le laboratoire et contient un cristal davantage dopé, avec lequel il est possible de produire des impulsions dont l’énergie atteint 1.6 J.

Tableau 1 – Propriétés du laser de pompe Nd:YAG Propriétés du laser Nd:YAG

Énergie par impulsion 1.6 J Longueur d’onde 1064 nm Impulsions par seconde 10 Hz

Durée d’impulsion 10 ns

Comme plusieurs autres lasers de haute puissance [11], le profil du faisceau émis par le laser utilisé dévie du profil gaussien. En effet, malgré plusieurs optimisations de l’alignement de la cavité de l’oscillateur par notre équipe de recherche, le profil souffre de quelques instabilités et points chauds (voir la figure 5 pour illustration du profil).

Figure 5 - Profils 2D et 3D du laser de pompe (Nd:YAG) utilisé. Pour cette mesure, une lentille convexe a été utilisée afin de faire converger le faisceau sortant de l’oscillateur Nd:YAG (de 7 mm de diamètre) sur une caméra CCD BeamGage SP503U d’Ophir Photonics (Spiricon), dont la surface active est de 4.5 x 4.5

mm². L’échelle de 1 mm est par rapport au faisceau original, et non par rapport au faisceau de taille réduite sur la caméra.

1.2.2 Rôle du laser Nd:YAG dans le projet

Dans le cadre du projet, le rôle du laser Nd:YAG consiste à pomper de l’énergie dans le milieu amplificateur (CO2 gazeux). Dans ce cas, comme le profil résultant de l’amplification sera plutôt

7

déterminé par le signal d’entrée (« seed », en anglais) à 10 µm (voir section 4), son profil n’est pas critique, mais les points chauds peuvent entraîner une baisse de l’efficacité de conversion. Tel que mentionné à la section 1.1, la problématique devient par contre la suivante : Comment amplifier un rayonnement à 10 µm à l’aide d’un faisceau à 1064 nm? Une solution consiste à passer par un milieu intermédiaire possédant un lien entre des résonances à 1064 nm et à 10 µm. Malheureusement, un tel milieu n’existe pas, ou du moins est toujours inconnu à ce jour.

Figure 6 - Raies d'absorption du CO2 autour de 1064 nm, ne montrant qu’une très faible absorption autour

de 1064 nm. Pour avoir une absorption significative, les raies devraient être au moins 5 ordres de grandeur plus élevées, tel qu’il sera conclu plus tard dans ce document (voir section 4). Tiré de [12]. Le milieu le plus près de notre but est le gaz de CO2, possédant des résonances à 10 µm, mais

aucune résonance significative à 1064 nm (voir la figure 6 et la figure 7). Toutefois, il existe dans le CO2 des bandes d’absorption à 2 µm qui relaxent dans un état pouvant donner lieu à de

l’émission stimulée à 10.4 µm et 9.4 µm.

L’absorption d’un photon à 2 µm cause une excitation de la molécule de CO2 aux niveaux 2001,

120_{1 ou 04}0_{1. Ces niveaux relaxent ensuite naturellement vers 00}0_{2, et ce dernier permet}

l’émission d’un photon à 10.4 µm (100_{1) ou 9.4 µm (02}0_{1). Suite à une seconde relaxation vers}

000_{1, il est possible d’émettre un deuxième photon à 10.4 µm (10}0_{0) ou 9.4 µm (02}0_0).

L’absorption d’un seul photon à 2 µm pourrait donc entraîner la génération de deux photons à 10.4 µm ou 9.4 µm. À l’aide du CO2 excité à 2 µm, il est donc possible d’amplifier un

rayonnement à 10 µm.

Comment, alors, passer d’une source à 1064 nm à une source secondaire centrée à 2 µm? Un OPO (« oscillateur paramétrique optique ») répond à cette problématique. À l’aide de miroirs appropriés et d’un cristal de KTP avec un angle d’accord de phase choisi adéquatement, il est possible de former un petit résonateur qui pourra convertir le faisceau laser de la pompe Nd:YAG en un second faisceau laser autour de 2 µm, avec une bonne efficacité [15] [16].

8

Figure 7 - Schéma des transitions dans le CO2, reproduction à partir de [13]. La notation est la suivante : 𝝂𝟏𝝂𝟐𝒍𝝂𝟑, où les nombres quantiques 𝝂𝟏 à 𝝂𝟑 sont les fréquences fondamentales de vibration de la

molécule, et 𝒍 est son moment cinétique. 𝝂𝟏 est la fréquence d’étirement symétrique, 𝝂𝟐 est celle de torsion,

et 𝝂𝟑 est celle d’étirement asymétrique de la molécule de CO2 [14]. Le faisceau de pompe à 2.0 µm entraîne

une excitation aux niveaux supérieurs 200_{1, 12}0_{1 ou 04}0_{1. Par la suite, la molécule relaxe et il est possible}

d’obtenir deux photons d’intérêt (en vert). Ceux-ci auront une longueur d’onde de 10.4 µm ou 9.4 µm, selon le niveau inférieur de transition.

Environ 10% de la puissance provenant du laser de pompe Nd:YAG sera envoyée dans cet OPO, et le reste (90%) est plutôt conservé pour pomper un amplificateur optique paramétrique (OPA, du terme anglais « optical parametric amplifier »), tel qu’illustré à la figure 8. Le fonctionnement d’un OPO sera expliqué en détail à la section 2.

Le rayonnement de sortie de l’OPO sera ensuite amplifié par l’OPA. Ce dernier utilise la totalité de la pompe conservée (i.e. ~ 90%) afin d’amplifier le signal à 2 µm qui provient de l’OPO, avec une efficacité variable selon la longueur et le nombre de cristaux non-linéaires utilisés.

9

Figure 8 –Schématisation simplifiée du montage pour le système OPO-OPA. La réflectivité idéale des miroirs est indiquée dans les encadrés. Note : Une réflectivité de « - » signifie qu’elle peut être

quelconque.

L’ensemble OPA-OPA constitue une chaîne dénommée « MOPA » (« Master Oscillator Power

Amplifier »). L’utilisation de couches antireflet a aussi un important impact sur l’efficacité du

processus. À l’aide de 4 cristaux de KTP de 15 mm de long recouverts d’un antireflet, une efficacité de 52% est possible [16]. Pour l’explication du fonctionnement d’un OPA, voir la section 3.

En ce qui a trait à la récupération de l’idler pour pomper l’OPA, des simulations ont montré que l’effet est bénéfique pour l’énergie de sortie du signal. Ces constats sont présentés dans le cadre des résultats théoriques sur l’OPA, à la section 3.2. Il est donc pertinent de rediriger à la fois les faisceaux du signal et de l’idler produits dans l’OPO vers l’OPA.

10

2 Oscillateur paramétrique optique (« OPO »)

émettant à 2004 nm

2.1

Rappel sur l’optique non-linéaire

Dans un milieu linéaire, la polarisation matérielle peut être écrite sous la forme linéaire simple présentée à l’équation (1), où 𝑃̃ est le champ de polarisation, 𝜖0 est la permittivité du vide, 𝜒(1)

est la susceptibilité du premier ordre du matériau, 𝐸̃ est le champ électrique appliqué et 𝑡 est le temps [17].

𝑃̃(𝑡) = 𝜖₀ 𝜒(1) _{𝐸̃(𝑡) (1)}

Cependant, lorsque l’amplitude du champ électrique devient très élevée (i.e. supérieure à environ 106 _{V/m), des termes non-linéaires supplémentaires deviennent significatifs et ne}

peuvent conséquemment plus être négligés. Dans le cadre de ce projet, seulement un terme supplémentaire (celui du deuxième ordre) sera considéré, et on en trouve l’expression à l’équation (2).

𝑃̃(𝑡) = 𝜖₀⋅ [ 𝜒(1) _{𝐸̃(𝑡) + 𝜒}(2) _𝐸̃(𝑡)2 _{] ≡ 𝑃̃}(1)_{(𝑡) + 𝑃̃}(2)_(𝑡) (2)

En optique linéaire, le second terme n’as pas vraiment d’implications puisque la valeur de 𝜒(2)

est variable mais se situe généralement autour de 10-12 _{m/V, alors que 𝜒}(1) _{est de l’ordre de}

l’unité. Toutefois, pour des intensités élevées, ce second terme devient significatif et donne lieu à des phénomènes exploitables pour le projet.

Pour saisir l’origine de ces phénomènes, considérons un milieu non-linéaire sur lequel un champ électrique puissant est incident. Ce champ contient deux composantes en 𝜔₁ et 𝜔₂ qui sont d’amplitudes 𝐸1 et 𝐸2, respectivement. Le champ résultant est donc celui donné à l’équation

(3). Il est à noter qu’ici, le terme 𝑐. 𝑐. représente simplement le conjugué complexe des deux autres termes dans l’expression.

𝐸̃(𝑡) = 𝐸₁ 𝑒−𝑖𝜔1𝑡+ 𝐸

11

Connaissant l’expression pour 𝐸̃(𝑡), il est maintenant possible de calculer la valeur de la polarisation non-linéaire du deuxième ordre (𝑃̃(2)_{(𝑡)). Celle-ci est donnée aux équations}

suivantes : 𝑃̃(2)_{(𝑡) = 𝜖} 0 𝜒(2)𝐸̃(𝑡)2 (4) 𝑃̃(2)_{(𝑡) = 𝜖} 0 𝜒(2) [𝐸12 𝑒−2𝑖𝜔1𝑡+ 𝐸22 𝑒−2𝑖𝜔2𝑡+ 2𝐸1𝐸2 𝑒−𝑖(𝜔1+𝜔2)𝑡 + 2𝐸₁𝐸₂∗ 𝑒−𝑖(𝜔1−𝜔2)𝑡+ 𝑐. 𝑐. ] + 2𝜖 0𝜒(2)[𝐸1𝐸1∗ + 𝐸2𝐸2∗] (5)

Cette forme peut être réécrite en définissant de nouveaux termes de polarisation du second ordre, chacun ayant un argument de fréquence différente. On trouve alors les équations (6) et (7): 𝑃̃(2)_{(𝑡) ≡ ∑ 𝑃(𝜔} 𝑛) 𝑒−𝑖𝜔𝑛𝑡 𝑛 (6) 𝑃̃(2)(𝑡) = 𝑃(2)_(2𝜔 1)𝑒−2𝑖𝜔1𝑡+ 𝑃(2)(2𝜔2)𝑒−2𝑖𝜔2𝑡 + 𝑃(2)_(𝜔 1+ 𝜔2) 𝑒−𝑖(𝜔1+𝜔2)𝑡 + 𝑃(2)_(𝜔 1− 𝜔2)𝑒−𝑖(𝜔1−𝜔2)𝑡+ 𝑐. 𝑐. +𝑃(2)(0) (7)

Dans cette nouvelle expression, les substitutions (8) à (12) ont été apportées. 𝑃(2)_(2𝜔 1) = 𝜖0 𝜒(2)𝐸12 (𝑆𝐻𝐺 𝑒𝑛 𝜔1) (8) 𝑃(2)(2𝜔2) = 𝜖0 𝜒(2)𝐸22 (𝑆𝐻𝐺 𝑒𝑛 𝜔2) (9) 𝑃(2)_(𝜔 1+ 𝜔2) = 2 𝜖0 𝜒(2)𝐸1𝐸2 (𝑆𝐹𝐺) (10) 𝑃(2)_(𝜔 1 − 𝜔2) = 2 𝜖0 𝜒(2)𝐸1𝐸2∗ (𝐷𝐹𝐺) (11) 𝑃(2)(0) = 2𝜖0𝜒(2)[𝐸1𝐸1∗+ 𝐸2𝐸2∗] (𝑂𝑅) (12)

On constate donc ici que le cas (8) correspond à une nouvelle onde dont la fréquence angulaire est le double de 𝜔₁. Ce mécanisme se nomme la « génération du second harmonique », ou encore « SHG » (du terme anglais : « second-harmonic generation »). Pour des fins de brièveté,

12

les acronymes anglophones (ex. : SHG) seront généralement utilisés directement dans ce document.

En (9), il s’agit du même mécanisme de SHG, mais pour 𝜔₂. Ensuite, en (10), on trouve une nouvelle onde dont la fréquence est la somme de 𝜔₁ et 𝜔₂. Le nom de ce phénomène est la « génération par la somme des fréquences » (ou « SFG », du terme anglais : « sum-frequency

generation »). En même temps, une quatrième onde est créée à une fréquence qui est la

différence entre 𝜔1 et 𝜔2. Si 𝜔2 > 𝜔1, cela ne cause pas de problème, car il faut simplement

utiliser le conjugué complexe pour inverser le signe. Il s’agit ici de la « génération par la différence des fréquences » (dont le sigle est « DFG », de l’expression anglaise «

difference-frequency generation »). C’est de ce phénomène dont il sera question dans le cadre de ce projet,

car il constitue le principe de base d’un OPO et d’un OPA.

Finalement, on trouve le terme de fréquence nulle. Il s’agit d’un phénomène particulier appelé la « rectification optique » (anglais : « optical rectification »), qui résulte en une composante continue (i.e. un terme DC). Il ne sera pas question de ce terme pour la suite de ce document. Aussi, il est à noter que le même développement est possible en ne considérant qu’une seule onde incidente de fréquence angulaire 𝜔. Dans ce cas, on trouve simplement que 𝜔₁ = 𝜔₂ = 𝜔, et seulement la génération du second harmonique (SHG) et la rectification optique sont possibles; le DFG et le SFG ne le sont pas. C’est pourquoi il est possible, par exemple, d’envoyer la sortie d’un laser Nd:YAG (1064 nm) sur un cristal de BBO et d’observer un rayonnement vert (532 nm), qui n’est en fait que le processus SHG appliqué sur le 1064 nm.

Que doit-on alors retenir de cette introduction? Simplement que si l’intensité d’un laser est assez élevée, alors il est possible de l’utiliser afin de générer un nouveau rayonnement laser dont la fréquence est soit le double, soit la fréquence originale à laquelle on soustrait ou ajoute la fréquence d’un second faisceau incident.

13

2.2 Processus de DFG (génération par différence de

fréquence)

Figure 9 - Schématisation du processus de DFG. Tiré de [17].

Lorsque deux faisceaux de fréquences angulaires différentes (𝜔1, 𝜔3) se propagent dans un

milieu non-linéaire, il est possible de générer des photons d’une troisième fréquence ω2, où :

𝜔₂ = 𝜔₃− 𝜔₁ (13)

Physiquement, un photon de pompe (𝜔3) est absorbé par le milieu et crée une excitation à un

niveau supérieur virtuel. Après, un photon (𝜔1) cause une émission stimulée vers un second

niveau fictif inférieur, qui relaxe immédiatement au niveau fondamental en émettant un photon de fréquence angulaire 𝜔₂. Ce processus est illustré à la figure 10. Par convention, l’onde en ω3 se nomme la pompe, 𝜔1 est le signal et 𝜔2 est, en français, appelée le complémentaire.

Toutefois, dû à l’usage peu répandu de ce terme (même dans les textes francophones), l’appellation anglaise « idler » sera préconisée.

14

Le taux de génération des photons de fréquence 𝜔2 en un point donné dépend de l’intensité

des trois faisceaux à cet endroit ainsi que d’un phénomène appelé l’accord de phase (ou « phase-matching » en anglais). Plus précisément, le gradient de l’amplitude des champs électriques 𝐴₁ et 𝐴₂ associés aux ondes de fréquences 𝜔₁ et 𝜔₂ est régi par :

𝑑𝐴₁ 𝑑𝑧 = 2 𝑖 𝜔12 𝑑𝑒𝑓𝑓 𝑘₁ 𝑐2 ∙ 𝐴3 𝐴2∗ 𝑒𝑖 Δ𝑘 𝑧 (14) 𝑑𝐴2 𝑑𝑧 = 2 𝑖 𝜔₂2 _𝑑 𝑒𝑓𝑓 𝑘₂ 𝑐2 ∙ 𝐴3 𝐴1∗ 𝑒𝑖 Δ𝑘 𝑧 (15)

où z est la distance parcourue dans le milieu non-linéaire, 𝑑𝑒𝑓𝑓 est le coefficient de susceptibilité

non-linéaire effectif (1₂𝜒(2)_{) du milieu, et 𝑘}

𝑗 est le vecteur d’onde de l’onde j [17]. Il est à noter

que 𝑑_𝑒𝑓𝑓 est scalaire puisqu’on considère une direction de propagation fixe avec un angle de coupe quelconque du cristal non-linéaire; autrement, il s’agirait d’une expression matricielle. Supposons ici que l’onde 3 est très intense. Conséquemment, on approxime 𝑑𝐴₃/𝑑𝑧 comme étant nul, c’est-à-dire que l’intensité de la pompe (𝜔3) ne varie pas de façon significative. On

effectue ainsi l’approximation de la pompe sans déplétion (« undepleted pump approximation » en anglais) et elle permet de grandement simplifier les calculs. Finalement, le paramètre Δ𝑘 est appelé le désaccord de phase. Idéalement, ce paramètre doit tendre vers zéro. Celui-ci est donné par :

Δ𝑘 = 𝑘₃− 𝑘₁− 𝑘₂ (16)

La minimisation du paramètre Δ𝑘 est critique au bon fonctionnement du processus de DFG; autrement, l’amplification atteint un maximum et puis rechute rapidement dû à une reconversion des photons des faisceaux de signal et d’idler à des photons du faisceau de pompe. Le processus est très semblable à celui du SHG illustré à la figure 11 ci-dessous. Sur cette figure (où 𝑙 est la longueur du cristal), on définit une quantité nommée le « paramètre de déphasage normalisé » afin de caractériser les courbes :

15

Δs ≡ Δ𝑘 𝑙 (17)

Figure 11 - Génération et amplification du second harmonique (SHG) dans un cristal non-linéaire pour des accords de phase distincts. u2 représente ici la puissance maximale du faisceau, normalisée à 1 lorsque

𝚫𝒔 (le paramètre de déphasage normalisé) est nul. Tiré de [17].

Pour un accord de phase parfait (i.e. Δ𝑘 = 0) et une valeur de champ initial pour 𝜔2 qui est

nulle (i.e. aucune source de rayonnement à cette fréquence), on trouve comme solution aux équations (14) et (15) les résultats (18) et (19) pour un parcours de longueur z dans le milieu non-linéaire. 𝐴1(𝑧) = 𝐴1(0) 𝑐𝑜𝑠ℎ(𝑔 𝑧) ≈ 1 2𝐴1(0) 𝑒𝑔 𝑧 (18) 𝐴₂(𝑧) = 𝑖√𝑛_𝑛1 𝜔2 2 𝜔1 𝐴₃ |𝐴₃|𝐴1∗(0) 𝑠𝑖𝑛ℎ(𝑔 𝑧) ≈ 𝐴1∗(0) 𝑒𝑔 𝑧 (19)

Dans ces expressions, le paramètre g correspond donc au coefficient de gain du champ électrique à l’intérieur du cristal, et les limites de droite correspondent à la conversion des fonctions hyperboliques en fonctions exponentielles, en supposant un z très grand (ce qui est généralement le cas). Le paramètre g est défini par les équations (20) et (21).

𝑔 = √𝜅1𝜅2∗− (

Δ𝑘 2 )

2 (20)

16 𝜅𝑗 =

2 𝑖 𝜔𝑗2 𝑑𝑒𝑓𝑓

𝑘_𝑗 𝑐2 𝐴3

(21)

En supposant un faisceau laser de pompe de 4 mm de diamètre et un cristal de KTP d’une longueur de 5 mm tels que présentés au tableau 3, on trouve par les équations (18) et (19) les courbes montrées à la figure 12 pour l’évolution spatiale de l’amplitude du champ électrique du signal et de l’idler à travers le cristal de KTP.

Tableau 2 – Paramètres utilisés dans le calcul de l’amplitude lors du phénomène de DFG.

17

En ne considérant pas l’approximation de forte pompe, une réponse analytique simple n’est pas possible. Cependant, des simulations montrent un comportement similaire, avec un risque de saturation éventuel.

Figure 13 - Simulation du processus de DFG sur une longueur du cristal assez grande pour que la pompe soit affaiblie de façon significative (après la barre verticale pointillée en noir).

La figure 13 montre un exemple de simulation où l’approximation de pompe forte ne s’applique plus à partir d’environ 25 mm, car l’énergie des faisceaux du signal et de l’idler n’est plus négligeable par rapport à celle de la pompe (on atteint plus de 20% de celle-ci). La pompe est donc en état de déplétion. Ces simulations furent effectuées à l’aide du logiciel « Select

Non-Linear Optics » (« SNLO »), développé par le Dr. Arlee V. Smith [18].

Également, on remarque que les énergies de sortie des 3 faisceaux ont une légère variation périodique, et ceci est causé par la valeur de Δ𝑘. En effet, en utilisant les valeurs de longueurs d’onde présentées au tableau 2 (à 4 chiffres significatifs) ainsi que l’équation (16) pour Δ𝑘, on constate que, concrètement, le désaccord de phase a la valeur suivante :

Δ𝑘 = 𝑘₃− 𝑘₁− 𝑘₂= 2𝜋 1064 𝑛𝑚− 2𝜋 2005 𝑛𝑚− 2𝜋 2267 𝑛𝑚= −0.9484 𝑐𝑚−1 (22)

Tel que présenté à la figure 11 pour le SHG, un Δ𝑘 non-nul entraîne des variations périodiques des valeurs de sorties, et il fallait donc s’attendre à un comportement similaire pour le DFG.

18

Un grossissement de la partie principale (où l’approximation s’applique) est aussi présenté à la figure 14. On constate qu’il s’agit d’une forme très similaire à la courbe théorique de la figure 12, avec l’exception que les courbes du signal et de l’idler ne semblent plus converger vers la même valeur.

Figure 14 - Simulation du processus de DFG sur une longueur assez courte (avant 25 mJ) pour que l'approximation de pompe forte s'applique. L’axe vertical est en mJ, et l’axe horizontal est en mm.

2.3

Principe d’un OPO

Un oscillateur paramétrique optique permet de convertir un laser d’une certaine longueur d’onde vers une autre longueur d’onde pour laquelle on ne dispose pas de source.

Plus précisément, un OPO combine le phénomène non-linéaire de DFG avec la résonance d’une cavité. Le processus de DFG permet d’amplifier une longueur d’onde particulière, mais tel que mentionné ci-haut, ce second laser à amplifier n’est pas a priori disponible. C’est pour cette raison qu’il est critique de produire le processus de DFG dans une cavité formée de deux miroirs dont les réflectivités et distances optimales sont déterminées à l’aide de simulations (voir la section 2.6). Le fait d’avoir une cavité permet d’obtenir une résonance à une longueur d’onde particulière et donc de soutenir son amplification, même à partir seulement du bruit de fond (i.e. des fluctuations quantiques) [18]. La cavité fournit donc la longueur d’onde désirée, et le processus de DFG l’amplifie. Le nombre de passes dans l’OPO avant la sortie effective de l’impulsion dépend conséquemment des réflectivités choisies pour les miroirs.

19

Afin de soutenir la longueur d’onde désirée, il est essentiel d’avoir un facteur de gain supérieur à 1.0 à chaque passe; c’est-à-dire que l’amplification du signal par le cristal à chaque passe complète dans la cavité doit être supérieure à la perte de signal due à la transmission des miroirs. La relation à respecter est donc celle donnée à l’équation (23) ci-dessous, où L est la longueur du cristal et R1, R2 sont les valeurs de réflexivité des deux miroirs à la longueur d’onde en question.

𝑅1𝑅2𝑒2𝑔 𝐿 ≥ 1 (23)

En isolant 𝑒2𝑔 𝐿 _{et en prenant le logarithme naturel de chaque côté, on trouve l’équation (24) :}

𝑔 𝐿 ≥1 2ln (

1 𝑅₁𝑅₂)

(24)

Cette expression donne une relation facile à calculer entre le gain, la longueur du cristal ainsi que la réflexivité des miroirs. Si elle n’est pas respectée, le système ne pourra pas soutenir d’effet laser.

2.4 Biréfringence dans un cristal

Avant de continuer, il est essentiel de passer par le phénomène physique de la biréfringence. Un matériel biréfringent consiste en un milieu où l’indice de réfraction varie selon la polarisation du faisceau incident. Typiquement, on dénote trois indices de réfraction pour un cristal biréfringent donné :𝑛_𝑥, 𝑛_𝑦 et 𝑛_𝑧, dont les valeurs sont distinctes.

Une coupe est effectuée dans le cristal à un couple d’angles (𝜙, 𝜃) par rapport à 𝑛_𝑥 (vers 𝑛_𝑦) et 𝑛_𝑧 (aussi vers 𝑛_𝑦), respectivement (voir figure 15). L’angle 𝜃 défini les indices de réfraction ordinaire et extraordinaire, alors que l’angle 𝜙 définit l’indice de réfraction effectif du cristal. Dans le cadre du projet, l’angle 𝜃 est fixé à 0° afin d’avoir simplement 𝑛𝑦 comme axe ordinaire.

20

Figure 15 - Angles de coupe d'un cristal biréfringent. Ici, K est la direction de propagation du faisceau dans le cristal, 𝜽 est l’angle entre K et l’axe optique, et 𝝓 est l’angle entre la projection de K sur le plan

XY et l’axe X. Tiré de [19].

On trouve alors l’équation (25) comme expression pour l’indice de réfraction effectif 𝑛_𝑒𝑓𝑓 [20]. Évidemment, comme les indices de réfraction 𝑛_𝑥 et 𝑛_𝑦 varient en fonction de la longueur d’onde (par les équations de Sellmeier), on trouve que 𝑛𝑒𝑓𝑓 dépend aussi de 𝜆.

𝑛𝑒𝑓𝑓(𝜆, 𝜙) = 1 √(cos 𝜙_𝑛 𝑥(𝜆)) 2 + (_𝑛sin 𝜙 𝑧(𝜆)) 2 (25)

On note que l’axe ordinaire est l’axe par rapport auquel la polarisation doit être parallèle afin d’avoir l’indice de réfraction le plus faible, alors que l’axe extraordinaire est l’opposé, et que ces deux axes sont toujours perpendiculaires (voir la figure 16). L’axe restant (perpendiculaire aux deux autres) s’appelle l’axe principal, et possède lui aussi un indice de réfraction distinct. Conséquemment, à l’aide d’un angle de coupe particulier, il est possible d’obtenir un indice de réfraction spécifique, appelé l’indice de réfraction effectif du cristal. En fonction de l’angle de coupe 𝜙, l’indice effectif obtenu est celui présenté à l’équation (25).

21

Figure 16 - Schématisation de la séparation d’un faisceau avec polarisation mixte en deux faisceaux polarisés perpendiculairement (axes ordinaire et extraordinaire) par un cristal biréfringent Dans le présent projet, le cristal utilisé pour l’OPO est un cristal de KTP acheté chez Crylight. Les indices de réfraction 𝑛_𝑥, 𝑛_𝑦 et 𝑛_𝑧 ainsi que certaines autres propriétés physiques de ce type de cristal sont présentés au tableau 3.

Tableau 3 - Indices de réfraction du KTP (Crylight) [21]

Dans ce tableau, on constate que l’on peut ajuster la valeur de 𝑑_𝑒𝑓𝑓 en fonction des angles de coupe 𝜃 et 𝜙. La formule listée pour 𝑑_𝑒𝑓𝑓 varie selon le cristal et dépend de sa structure et de ses symétries; dans le cas du KTP, il s’agit d’une structure orthorhombique et les différents coefficients non-linéaires (𝑑_𝑖𝑗) en jeu sont énumérés plus haut. Ce 𝑑_𝑒𝑓𝑓 est utilisé, par exemple, dans le calcul du coefficient de gain (équation (21)).

22

2.5

Calcul de l’angle d’accord de phase pour l’obtention d’un

signal à 2004 nm

Dans le cadre de ce projet, la longueur d’onde désirée est 2004 µm, car il s’agit d’un maximum d’absorption dans le CO2 (voir chapitre 4). Le but est donc de trouver un cristal tel que la

conversion de 1064 nm à 2004 nm soit possible. Pour ce faire, il y a deux contraintes à respecter lors de la conversion :

1. La conservation de l’énergie

2. La conservation du vecteur d’onde (𝑘⃗ ), analogue à la conservation du moment en mécanique

La conservation de l’énergie va de soi, car logiquement, le photon de pompe a une certaine quantité d’énergie qu’il fournit au processus, et la somme de l’énergie des photons de sortie (signal et idler) doit correspondre à cette valeur. On trouve donc trivialement l’équation (26).

𝐸_𝑝 = 𝐸_𝑠+ 𝐸_𝑖 (26)

Pour ce qui est de la conservation du vecteur d’onde, on rappelle que la norme du vecteur 𝑘⃗ est définie par l’équation (27). De façon analogue à la conservation de l’énergie, le paramètre d’accord de phase Δ𝑘 est simplement la différence entre le vecteur d’onde de la pompe et celui des deux ondes restantes, tel qu’exprimé à l’équation (28)

𝑘(𝜆, 𝜙) =2𝜋 ∙ 𝑛(𝜆, 𝜙) 𝜆

(27)

Δ𝑘(𝜆, 𝜙) = 𝑘𝑝(𝜆, 𝜙) − 𝑘𝑠(𝜆, 𝜙) − 𝑘𝑖(𝜆, 𝜙) (28)

Avec un accord de phase non-idéal (i.e. Δ𝑘 ≠ 0), le processus peut tout de même se produire, mais son efficacité diminue très rapidement dû au facteur 𝑒𝑖 Δ𝑘 𝑧 _{dans les équations (14) et (15).}

En combinant les équations (27) et (28), il est possible d’obtenir Δ𝑘 en fonction de 𝜆.

Dans le cas du présent projet, cette dépendance est illustrée à la figure 17, en se servant des données du tableau 3.

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Figure 17 - Courbes d'accord de phase pour le KTP. La courbe en rouge représente l’évolution du paramètre 𝚫𝒌 selon la valeur de la longueur d’onde du signal, et la courbe en bleu est pour l’idler. Les

valeurs retenues sont celles qui croisent l’axe des abscisses (𝒙 = 𝟎). Les valeurs d’angle utilisées afin

d’obtenir l’accord de phase sont 𝝓 = 53.6° et 𝜽 = 0°.

2.6 Conception des miroirs de l’OPO et résultats théoriques

Afin d’obtenir l’efficacité de conversion la plus élevée de 1064 nm vers 2 µm, on pourrait penser qu’il s’agit simplement d’appliquer les équations (18) et (19) à chaque passe à l’intérieur du cristal de l’OPO, tout en pondérant par la réflexivité des miroirs de la cavité à chaque fois. On retrouverait conséquemment une somme infinie où les contributions sont décalées temporellement de Δ𝑡 = 2𝐿/𝑐. Cette approche est valable; cependant, elle perd rapidement son sens lorsque l’approximation de pompe forte ne s’applique plus ou bien lorsque le profil du faisceau laser n’est pas plat et uniforme. De même, les effets de diffraction et l’influence des modes pouvant ou ne pouvant pas résonner dans la cavité ne sont pas considérés. Il est donc essentiel de passer par des simulations numériques du comportement de l’OPO.

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Une première simulation a été faite en considérant tous ces facteurs à l’exception de ces deux derniers (simulation « maison », basée sur les équations d’amplitude couplée (14) et (15)), mais la plupart des simulations furent plutôt effectuées en passant par le logiciel SNLO mentionné plus haut, car celui-ci tient compte des effets négligés mentionnés [18]. La figure 18 présente également une schématisation du montage de l’OPO.

Figure 18 – Schématisation du montage de l’OPO utilisé au laboratoire

Afin de trouver la combinaison optimale de miroirs, plusieurs agencements furent testés théoriquement dans SNLO. Tout d’abord, un cas connu fut simulé et ce cas a servi d’étalon pour quantifier l’efficacité des OPOs proposés; il s’agit de l’agencement de miroirs utilisé dans le rapport de Ø. Nordseth [15], dont les valeurs sont présentées au tableau 4.

Tableau 4 - Réflexivité des miroirs ayant servi d'étalon

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Ces valeurs furent passées en arguments au logiciel SNLO, et les résultats sont présentés à la figure 19. On constate que l’efficacité de cet OPO est de 42.5% et que le seuil d’oscillation laser se trouve à 10 mJ. La valeur des différents paramètres de la simulation sont explicités au tableau 5. Il est à noter que l’énergie résiduelle de la pompe est bel et bien pratiquement nulle en sortie de l’OPO (après le miroir #2), et cela est en raison de la très haute réflectivité (99.8%) de ce second miroir, dont le but est de conserver l’énergie du faisceau de pompe dans la cavité.

Figure 19 - Résultat des simulations dans SNLO à l'aide des valeurs de référence du tableau 4, montrant une efficacité de 42.5% (pente de la courbe rouge à partir de 30 mJ d’énergie d’entrée) ainsi qu’un seuil laser situé à 10 mJ. L’énergie de sortie constitue celle qui serait mesurée à la sortie du deuxième miroir. Lorsque la largeur du faisceau est comparable à celle du cristal, la distance entre les miroirs et le cristal joue également un rôle important sur le faisceau de sortie. Une raison pour cet effet est que dans une cavité longue, le faisceau doit parcourir une plus grande distance sur un aller-retour, et les modes les plus divergents du faisceau sont donc éventuellement perdus puisqu’ils en sortent. Au contraire, dans une petite cavité, certains modes plus divergents peuvent demeurer présents. Évidemment, si le cristal est très large par rapport à la taille du faisceau, ceci n’est par contre pas le cas (pour les simulations présentées ci-haut, cette explication s’applique).

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Figure 20 – Simulation dans SNLO de l’effet de la distance entre les miroirs et l'OPO sur l'énergie de sortie; on y remarque une relation linéaire. Note – Une distance de « 0 mm » signifie que les miroirs sont

collés au cristal, « 1 mm » est 1 mm de distance de chaque côté du cristal, etc.

Plus la cavité est longue, plus celle-ci agit donc comme un filtre qui ne garde que les composantes les moins divergentes du faisceau. Ceci résulte donc en un faisceau plus pur, mais moins puissant. La figure 20 contient une synthèse de plusieurs simulations sur lesquelles uniquement la distance fut modifiée. Selon le résultat des simulations, cette relation est linéaire et l’énergie diminue d’environ 1.7% par mm autant pour le signal que pour l’idler.

En plus de cette divergence, le deuxième facteur ayant un impact négatif sur la performance de l’OPO est la courte durée d’impulsion du faisceau laser incident. Définissons les quantités suivantes :

𝑁𝑝𝑎𝑠𝑠𝑒𝑠 𝑚𝑎𝑥 ≡ Nombre d’aller-retours complets qu’une impulsion laser peut faire avant

d’être terminée  À déterminer Δ𝑡 ≡ La durée d’impulsion du laser = 10 ns

𝑐₀ ≡ Vitesse de la lumière dans le vide = 3.0 ∙ 108 _m/s

𝑑𝐾𝑇𝑃 ≡ Longueur du cristal de KTP d’indice de réfraction moyen 𝑛𝐾𝑇𝑃 (valeur de 1.74)

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𝑑𝑎𝑖𝑟 ≡ Distance parcourue dans l’air d’indice de réfraction 𝑛𝑎𝑖𝑟 (valeur de 1.00) par le

faisceau pendant un aller-retour complet = 8 mm

Dans ce cas, on en déduit que le nombre de passes maximum (𝑁_{𝑝𝑎𝑠𝑠𝑒𝑠 𝑚𝑎𝑥}) est donné par les équations (29) et (30) ci-dessous : 𝑁𝑝𝑎𝑠𝑠𝑒𝑠 𝑚𝑎𝑥 = [𝑑𝑖𝑠𝑡𝑎𝑛𝑐𝑒 𝑝𝑎𝑟𝑐𝑜𝑢𝑟𝑢𝑒 𝑝𝑎𝑟 𝑙′_{𝑖𝑚𝑝𝑢𝑙𝑠𝑖𝑜𝑛 𝑝𝑒𝑛𝑑𝑎𝑛𝑡 Δ𝑡]} [𝑑𝑖𝑠𝑡𝑎𝑛𝑐𝑒 𝑝𝑜𝑛𝑑é𝑟é𝑒 𝑝𝑎𝑟 𝑙′_{𝑖𝑛𝑑𝑖𝑐𝑒 𝑑𝑒 𝑟é𝑓𝑟𝑎𝑐𝑡𝑖𝑜𝑛]} (29) 𝑁_{𝑝𝑎𝑠𝑠𝑒𝑠 𝑚𝑎𝑥} = 𝑐0∙ Δ𝑡 𝑑_𝐾𝑇𝑃 ∙ 𝑛_𝐾𝑇𝑃+ 𝑑_𝑎𝑖𝑟∙ 𝑛_𝑎𝑖𝑟 = 38.6 (30)

Une impulsion laser provenant du faisceau de pompe ne peut donc faire que 38 allers-retours complets avant d’être complètement terminée. 38 passes restent un nombre considérable d’aller-retours dans le cristal, mais on constate que cela pourrait rapidement devenir un problème pour de plus longs oscillateurs. L’impulsion n’est évidemment pas à son maximum durant ces 38 passages non plus.

2.7 Résultats expérimentaux et comparaison à la théorie

Lors de l’implantation de l’OPO, l’alignement des miroirs est extrêmement critique. Même en considérant que les miroirs aient les bonnes réflexivités, que le cristal de KTP soit coupé à un angle approprié et que la pompe soit assez intense, aucun effet laser ne se produira si les miroirs sont le moindrement désalignés; on parle d’ici d’un désalignement même inférieur à 1.0°. Une fois l’effet laser obtenu pour la première fois, le signal de sortie à 2 µm demeure d’ailleurs extrêmement instable (la lecture de la photodiode oscillant aléatoirement de 200 mV à plus de 2.00 V, voir la figure 21) jusqu’à ce que les miroirs aient été alignés très précisément.

Cependant, les montures utilisées au laboratoire sont des montures manuelles (Thorlabs - KM100 @ 80 TPI), ce qui ne permet pas une précision aussi pointue que ce qui aurait été désiré.

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Figure 21 - Instabilité de l'OPO lors de 4 tirs successifs (premier alignement), tel que mesuré par une photodiode. Chacune des 4 couleurs représente la mesure d’une impulsion de sortie distincte de l’OPO.

On y constate l’instabilité du signal. Il est à noter que le large temps de réponse de la photodiode est la raison pourquoi les impulsions semblent durer plus de 1 µs, alors que la durée d’impulsion de la pompe

n’est que de 10 ns.

Cela demeure néanmoins suffisant afin d’obtenir le signal et de le stabiliser. En effet, la figure 22 montre une stabilité supérieure du signal de sortie. Toutefois, même avec le meilleur alignement possible à l’aide de ces montures, on trouve tout de même des fluctuations d’environ 10-15% en général

Une fois l’OPO mis en place, des mesures de sa sortie en fonction de son entrée furent effectuées (voir la figure 23). Une efficacité de 6.0 % a été mesurée, ce qui considérablement inférieur (d’environ 70 %) aux résultats simulés. Aussi, le seuil laser se situe à 72 mJ au lieu de 5 mJ. Cependant, pour des fins d’alignement des miroirs, la distance entre les miroirs et le cristal a dû être augmentée à environ 2.5 mm, ce qui a contribué à diminuer l’efficacité ainsi qu’à augmenter le seuil.