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Effet stark du niveau 6 3D1 du mercure

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HAL Id: jpa-00208133

https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00208133

Submitted on 1 Jan 1974

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Effet stark du niveau 6 3D1 du mercure

M. Chantepie

To cite this version:

M. Chantepie. Effet stark du niveau 6 3D1 du mercure. Journal de Physique, 1974, 35 (2), pp.113-119.

�10.1051/jphys:01974003502011300�. �jpa-00208133�

(2)

EFFET STARK DU NIVEAU 6 3D1 DU MERCURE (*)

M. CHANTEPIE

Laboratoire de

Spectroscopie Atomique (**)

de l’Université de

Caen,

14032 Caen

Cedex,

France

(Reçu

le 24

septembre 1973,

révisé le 15 octobre

1973)

Résumé. 2014 Nous avons mesuré le

déplacement

de la

position

du croisement de niveaux de l’état 6

3D1

de

l’isotope 199Hg

excité

optiquement

par échelons

lorsqu’un champ électrique statique

est

appliqué parallèlement

à la direction du

champ magnétique.

Nous avons montré, en utilisant

l’approximation

de Coulomb pour les

parties

radiales des fonctions d’onde, que l’effet du

champ électrique

était

principalement

au faible écart

d’énergie séparant

les deux

configurations

6s 6d

et 6s

7p.

Abstract. 2014

Using

a

stepwise

excitation, we have measured the shift of the level

crossing

in the

6

3D1

state of the

isotope 199Hg

when an electric field

parallel

to the

magnetic

field is

applied.

We

have shown,

using

the Coulomb

approximation

for the radial part of the wave functions, that the effect of the electric field was

principally

due to the small difference in energy between the 6s 6d and 6s

7p configurations.

Classification Physics Abstracts

5.230

1. Introduction. - Le

déplacement

Stark différen-

tiel du niveau 6s

6p

6

3Pl

du mercure, c’est-à-dire la différence

d’énergie E(mj =

+

1 ) - E(mj = 0) lorsqu’un champ électrique

est

appliqué,

a fait

l’objet

de trois études différentes. La

première,

due à Bla-

mont

[1],

fait

appel

à la méthode de la double réso-

nance et a été réalisée sur les

isotopes pairs

et

impairs ;

la deuxième est due à

Khadjavi et

al.

[2] qui

ont

observé l’effet Hanle de ce niveau

perturbé

par

l’appli-

cation d’un

champ électrique parallèle

à la direction du

champ magnétique ;

la

dernière,

due à Kaul

et ul.

[3],

est basée sur l’observation du

déplacement

de la

position

du croisement de niveaux entre les sous-niveaux Zeeman

hyperfins

de

l’isotope 199Hg

en

champ magnétique

élevé

lorsqu’on

superpose

parallèlement

à celui-ci un

champ électrique statique.

Nous avons

appliqué

cette dernière méthode à l’étude du niveau 6s 6d

3 D 1;

pour éviter la mesure du

champ électrique,

nous avons

comparé

les

déplacements

des

croisements de niveaux sur les deux états 6

3p

1 et

6

3Dl.

Nous avons pu

ainsi, grâce

aux résultats de

Kaul,

donner

l’expression

du

déplacement

du croise-

ment de niveaux pour l’état 6

3Dl

en fonction de

(*) Cet article a fait l’objet d’une communication à la 5e confé-

rence de l’EGAS, juillet 1973.

(**) Associé au CNRS.

l’intensité du

champ électrique.

Contrairement à ce

qui

se passe pour l’état 6

3P1 [3],

le

déplacement

Stark

de ce croisement ne peut

s’exprimer simplement

en

fonction du coefficient de

polarisabilité

tensoriel du niveau 6

3D1;

en

effet,

l’hamiltonien

hyperfin

et de

couplage

Zeeman

mélange

les sous-niveaux 6

3D,

et

6

1 D2,

de sorte

qu’un

calcul

plus

détaillé est néces-

saire. Nous avons effectué ce calcul

qui

permet de

montrer que

l’importance

du

déplacement

est liée

au faible écart

séparant

les

énergies

des

configurations

6s 6d et 6s

7p.

2. Mise en évidence de l’effet Stark sur le niveau 6

3D

i de

l’isotope 199Hg;

résultats

expérimentaux.

-

2.1 1 DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL. - Le

dispositif expé-

rimental utilisé pour l’observation des

déplacements

des

positions

des croisements de niveaux dus à

l’appli-

cation du

champ électrique

E

dirigé

suivant H

(Fig. 1)

dans les états 6

3Dl

et 6

3P1

ne diffère

pratiquement

pas

(excepté

pour la cellule de

résonance)

de celui

que nous avons utilisé pour l’étude des croisements de niveaux dans les états de la

configuration

6s

6d ;

nous avons

déjà

décrit ces

expériences [4].

L’excitation

et la détection sont

perpendiculaires

entre elles et

perpendiculaires

à la direction de E et de H. L’exci- tation est assurée par une

lampe placée

contre la

cellule de résonance. L’excitation du niveau 6

3p

1 est

directe

(absorption

de la raie

(6 ~So-6 3p 1)

2 537

À).

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01974003502011300

(3)

114

FIG. 1. - Dispositif expérimental.

L’excitation du niveau 6

3Dl

est une excitation par échelons : l’excitation

primaire porte

les atomes dans l’état intermédiaire 6

3p

1 et l’excitation secondaire dans l’état 6

3D1

par

absorption

des raies

La cellule de résonance

(Fig. 1)

à électrodes internes est

cubique,

en silice

fondue,

de 3 cm de côté. Les électrodes sont circulaires et leur

épaisseur

de 3 mm, la distance interélectrodes est d’environ 8 mm. Les deux électrodes sont soutenues par deux

tiges

en

tungstène,

les passages avec l’extérieur sont obtenus

en soudant le quartz de la cellule sur les

tiges.

Le

champ électrique

est fourni par un

générateur électrostatique

80 000 V SAMES B 8002. Les liaisons

électriques

entre les câbles d’alimentation et les électrodes sont

noyées

dans du silastène RTV 502 pour éviter l’éclatement d’arcs dans l’air.

La cellule de résonance est

remplie

avec un

mélange isotopique

enrichi en

isotope 199Hg (taux

d’enri-

chissement

86,11 %).

Elle ne contient pas de gaz

étranger (à l’exception

de ceux provenant du

dégazage

inévitable de la

cellule)

afin d’éviter une

décharge

entre les électrodes. Les valeurs des

champs électriques

que nous pouvons atteindre sont de l’ordre de 60

kV/cm

à 7 000 G et 15

kV/cm

à 9 000 G. Au-delà

de ces valeurs une

décharge

s’amorce dans la vapeur de mercure au niveau des vis de

blocage

des électrodes

sur leur support, le

champ électrique

étant

orthogonal

au

champ magnétique

en ces

points.

2.2 OBSERVATION DU DÉPLACEMENT DE LA POSITION DU CROISEMENT DE NIVEAUX DANS L’ÉTAT

6 3p l’ -

Compte

tenu des conditions

expérimentales

d’exci-

tation et de

détection,

nous observons un croisement de niveaux entre les deux sous-niveaux Zeeman

hyperfins F

=

É,

m,

= - 2 ~

et

F = 2,

mF

= 2 ~.

La valeur

expérimentale

du

champ

de croisement est

Hc

= 7

092,2

G

[5].

En utilisant une méthode

d’accumulation de

données,

le rapport

signal

sur

bruit est de l’ordre de 20

après

10 min

d’intégration lorsqu’on

ne

diaphragme

ni l’excitation ni la détec-

tion,

et

lorsque

la

température

du queusot est de 0 °C. Dans ces

conditions, lorsqu’une

différence de

potentiel

est

appliquée

entre les deux

électrodes,

nous observons d’abord une déformation de la courbe de

croisement ;

cette déformation s’accentue

au fur et à mesure que la différence de

potentiel augmente

et pour une

ddp

de 50 kV on

distingue

nettement deux croisenients : l’un

correspond

aux

atomes situés hors du

champ électrique

et l’autre

aux atomes situés dans le

champ électrique.

Si on

diaphragme

à l’excitation et à la détection de sorte que seuls les atomes situés dans la

partie

centrale

interélectrodes soient excités et

observés,

on constate

que seul le second croisement subsiste. Le

déplacement

de la

position

du croisement est de l’ordre de 2 G pour une

ddp

de 50 000 V entre les deux électrodes.

Cette valeur est en accord avec les résultats obtenus par Kaul

[3], compte

tenu de la distance interélec- trodes.

2.3 OBSERVATION DU DÉPLACEMENT DU CROISE- MENT DE NIVEAUX DANS L’ÉTAT 6

3D 1.

- Pour l’état 6

3D1,

le croisement de niveaux que nous observons

a lieu entre les états

hyperfins F = 2,

mF

= 2 ),

et F =

2,

MF

= - 2 ).

La valeur du

champ

de

croisement est de 8 932 G

[4].

L’observation de ce

croisement se fait habituellement

[4]

en

remplissant

la cellule de résonance avec, outre le mercure, de l’azote sous une

pression

de

0,9

torr, les collisions

Hg (6 3p 1)’ N2 ayant

la

propriété

de créer un

grand

nombre de métastables 6

’P,

à

partir desquels

il est

aisé d’exciter l’état 6

3D,. L’impossibilité

que nous

avons ici d’introduire un gaz

étranger

dans la cellule de résonance sans créer de

décharge

rend

impossible

l’utilisation de ce

procédé.

Nous avons donc observé le croisement de l’état 6

3Dl

avec la même cellule que pour l’état 6

3p l’

Le

rapport signal

sur bruit est

de l’ordre de 20

après intégration

sur une

journée lorsqu’on

ne

diaphragme

pas l’excitation et la détec- tion et

lorsque

la

température

du

queusot

est de 20 °C. Ce rapport

signal

sur bruit est obtenu avec

des

lampes

neuves

(au

fur et à mesure que les

lampes

vieillissent il

diminue ;

ceci est au noircissement des

lampes,

ce noircissement étant vraisemblablement

provoqué

par un

phénomène

de

solarisation).

Nous

avons utilisé deux types de verre pour

fabriquer

ces

lampes,

du vycor et de la silice M 68

(Heraeus)

et les

résultats sont

comparables.

Pour les raisons

indiquées

au

paragraphe 2.1,

nous ne pouvons

dépasser

des

champs électriques

de 15 000

V/cm.

Bien que le

déplacement

Stark du croisement de niveau soit

beaucoup plus grand

que pour l’état 6

3p l’

son obser-

vation reste difficile à cause de la

grande largeur

du

croisement

(40 G),

du rapport

signal

sur bruit et de

la valeur limite du

champ électrique applicable.

Comme pour l’état 6

3p@

nous avons utilisé des

diaphragmes

à l’excitation et à la détection.

(4)

2.4 RÉSULTATS EXPÉRIMENTAUX. - Le

déplace-

ment Stark du croisement de niveaux dans l’état 6

3p l’

quand

le

champ électrique

est

appliqué parallèlement

au

champ magnétique,

est donné par la relation

[3]

Ytens (3p )

et

gJ(3P 1)

sont

respectivement

le coeffi-

cient de

polarisabilité

tensoriel et le facteur de Landé

électronique

du niveau

3p l’

J.1B étant le

magnéton

de Bohr.

D’après

Kaul

[3],

atens(3P1) = 1,578

+

0,016 kHz/(kV/cm)2 .

Par ailleurs

gJ(3D1)

=

1,486 [6].

La valeur

correspondante ~H(3D1)

est donnée

par une relation que nous écrivons sous la forme

La relation

(1)

permet de calibrer l’intensité du

champ électrique appliqué ;

la valeur de k que nous mesurons alors est

3. Etude

théorique

de l’influence du

champ électrique

sur la

position

du croisement de niveaux dans l’état 6

3D1.

- L’influence du

champ électrique

sur la

position

d’un croisement de niveaux d’un état de J = 1 pour un

isotope impair

de

spin

nucléaire

I

= 2, s’exprime

très

simplement

par la relation

(1)

du

paragraphe

2.4. En

particulier,

pour l’état 6

3p

1

elle permet de déterminer directement le coefficient de

polarisabilité

tensoriel de cet état. Nous remarquons

cependant

que nous n’avons pas utilisé au para-

graphe

2.4 une

expression

similaire pour l’état 6

3D1-

Cela

provient

du fait que l’état 6

3p

1 peut être consi- déré comme très bien isolé dans la

configuration

6s

6p,

et que dans ces conditions le calcul de l’effet du

champ électrique

peut s’effectuer très

simplement [3].

Il n’en

est pas de même pour le niveau 6

3D1 qui

est très

voisin du niveau 6

1 D2

dans la même

configuration

6s 6d. Pour cette

raison,

nous sommes

obligés

de

tenir compte des interactions

hyperfines

et Zeeman

entre ces deux états pour décrire l’action des

champs magnétique

et

électrique.

3 . 1 ACTION DU CHAMP

MAGNÉTIQUE.

- Nous

avons

déjà

décrit l’action du

champ magnétique

sur

les niveaux de la

configuration

6s 6d de

l’isotope 199Hg

lors de l’étude des structures

hyperfines

de ces états

[4].

Nous ne prenons ici en considération que les interac- tions entre l’état 6

3D,

1 et 6

1 D 2’

les interactions

avec les autres états

n’ayant pratiquement

aucun

effet sur le calcul de ~H.

Rappelons

que l’on choisit comme hamiltonien

Jeo représente l’énergie

des niveaux D sans struc- ture

hyperfine

en

champ magnétique nul, Jeh

l’interaction

hyperfine,

Jez

l’interaction Zeeman.

La

diagonalisation

des pour différentes valeurs de H permet de tracer le

diagramme

Zeeman et de

calculer les fonctions d’onde des sous-niveaux.

En

particulier,

pour les deux sous-niveaux

qui

se

croisent les deux sous-matrices donnant les

énergies

et calculées sur la base des fonctions

sont pour le niveau de

mF = 2

et, pour le niveau de MF

= - 2 1

LE JOURNAL DE PHYSIQUE. - T. 35, 2, FÉVRIER 1974

(5)

116

Ces sous-matrices ont été établies

grâce

aux for-

mules de la référence

[7].

Pour ces deux sous-matrices :

gJ(3D1)

et

gJ(l D2)

sont les facteurs de Landé

électroniques

des deux

sous-niveaux ;

A(3D1)

et

A(1D2)

les constantes de structures

hyperfines ;

E(3D1)

et

£(1 D2)

les

énergies

des niveaux sans structure

hyperfine

et en

champ magnétique nul ;

as la constante de structure

hyperfine

de l’élec- tron

6s ;

X == IlB H ;

fl

est le coefficient de

couplage

intermédiaire.

Les termes

dépendant

du facteur de Landé nucléaire et des constantes de structure

hyperfine

de l’élec- tron 6d ont été

négligés,

leurs effets sont

négligeables

sur le calcul de dH. _

où les

fonctions 1 !, 1 D~, F, mF ~ et 1 !, 3D°, F, mF ~

sont les fonctions d’onde des sous-niveaux en cou-

plage

LS pur et en

champ magnétique

nul.

En outre

Ci

= a

A + {3 v1"

et

a2 + ~i2

- 1.

Les valeurs des constantes sont connues

expéri-

mentalement :

(*) HUET, Communication personnelle.

Dans ces conditions pour la valeur de H correspon- dant au

champ

de

croisement,

les fonctions propres des sous-niveaux Zeeman

qui

se croisent sont :

Leurs

pentes

sont alors :

3.2 ACTION DU CHAMP

ÉLECTRIQUE.

-

L’applica-

tion d’un

champ électrostatique

se traduit par l’addi- tion d’un terme

supplémentaire [2], [9] XE

à ~.

XE

= -

E.p

où p est le moment

dipolaire

élec-

tronique

de l’atome.

JC~

a pour effet de modifier

légèrement l’énergie

des

niveaux ;

c’est un

opérateur impair

et les variations

d’énergie

seront données à

l’ordre le

plus

bas par une théorie de

perturbation

du second ordre. Cette

perturbation

peut en fait

[2], [9]

être formellement considérée comme une pertur- bation du

premier

ordre

~E. XE peut [2], [9]

se

mettre sous la forme d’une somme de deux termes

Jescal

et

Jetens.

Jescal

est un

opérateur

scalaire

qui

ne

dépend

que du module de

E,

et son action a pour effet de modifier

(6)

l’énergie

de

chaque

sous-niveau d’une même

quantité ;

Il ne modifie donc pas la

position

du croisement de niveaux et nous n’en tenons pas compte.

Jetens

est un

opérateur

tensoriel du second

ordre ;

nous pouvons calculer les variations

d’énergie

des

sous-niveaux dues à cet

opérateur

en utilisant une

théorie de

perturbation

du

premier

ordre.

Si on

appelle ~E(2, D 2 2

et

~E(2, 3D1, !, !)’

les variations

d’énergie

des sous-niveaux Zeeman

qui

se

croisent,

le

déplacement

AH

correspondant

s’écrit :

cette formule est la

transposition

au

3D1 de

la for-

mule

(5)

référence

[3]

relative au

3p l’

*

Pour calculer ces éléments de

matrice,

nous avons utilisé le formalisme

développé

par les auteurs de la référence

[2]

et

[9].

En

particulier

pour un

champ électrique dirigé

suivant Oz :

2S+ 1L J il b2 I 2S’ + lLJ’ >

est l’élément de matrice réduit d’un

opérateur

tensoriel d’ordre 2.

Dans ces

conditions, compte

tenu des fonctions d’onde au

point

de croisement des sous-niveaux

Zeeman,

avec

Les termes B et C rendent

compte

du

mélange

des fonctions d’onde des états

3D1

et

1D2

résultant des interactions

hyperfines

et Zeeman.

D’après

la formule

(2 . ~

de la référence

[9]

et

d’après

les

propriétés

des

opérateurs

tensoriels

[10]

£(28+ 1 LJ) représente l’énergie

de l’état

étudié,

£(28"+ 1 L;,,) représente l’énergie

des états

perturbateurs.

Dans

l’expression

de B et

C, E(28+ 1 LJ) représente l’énergie

du niveau

’D,

et non celle du niveau

1D2 puisqu’il s’agit

du calcul de la variation

d’énergie

du niveau

3Dl (théorie

des

perturbations

au second

ordre).

Les états

28" + 1 L;, appartiennent

à des

configurations

de

parité opposée

à celle de la

configuration

des états

28+ 1 LJ

et

28’ + 1 LJ"

La suite du calcul consiste à

décomposer

les fonctions

d’onde ~ 1 28+ 1 LJ)

sur la base des

fonctions

1 211 ’L’ ). D’après

les formules

(21)

et

(22)

de la référence

[2]

Dans le cas

précis qui

nous intéresse les

états ~ 12S+ IL’ > appartiennent

tous à des

configurations

du type

nsnl,

seul l’électron 1 entre en

ligne

de compte dans le calcul de l’élément de matrice réduit

e est la valeur absolue de la

charge

de

l’électron,

1 > la

plus grande

valeur de 1 et de

1’,

R.Ir

la fonction d’onde radiale de l’électron nl.

(7)

118

Les

configurations perturbatrices auxquelles

appar- tiennent les

états 28" + 1 L;"

sont les

configurations 6snp

et 6snf.

Compte

tenu de

l’énergie

de ces

configura-

tions, on doit s’attendre à un effet relativement

important

de la

configuration

6s

7p,

car la différence

d’énergie

entre les états 6

3 D,

et 7

’Pl

n’est que de 41

cm-’

alors que la différence entre les

énergies

des états 6

3D]

et 8

3Po (état

appartenant à la confi-

guration

la

plus proche après

la

configuration

6s

7p)

est de 5 III 1

cm -’ .

Pour cette raison nous avons divisé l’effet des

configurations perturbatrice

en deux par- ties : i dans la

première,

nous avons étudié l’effet de l’ensemble des

configurations

à

l’exception

de la

configuration

6s

7p

et dans la deuxième

partie

nous

avons étudié l’effet de la

configuration

6s

7p.

3.2. 1

Effét

de l’ensemble des

configurations

à

l’exception

de la

configurutrorc

6s

7p.

- Pour calculer

l’effet des

configurations

autres que la

configuration

6s

7p,

nous avons fait un certain nombre

d’approxima-

tions. Nous avons d’abord

supposé

que l’effet dû

aux termes en B et C était

négligeable (0,005

2 et

0,072

5

0,228 9).

Nous avons considéré les fonctions d’onde des états

perturbateurs

comme étant celles du

couplage

LS

pur.

(Ceci

n’est pas forcément vrai mais conduit à

un résultat exact ; cela revient à dire que les écarts

d’énergie

entre l’état 6

3D,

et les états de

triplet

et de

singulet

d’une

configuration perturbatrice

sont

considérés comme

égaux.)

Pour le calcul des

intégrales radiales,

nous avons utilisé

l’approximation

coulombienne de Bates et

Damgaard [11 ].

Enfin nous n’avons considéré que l’effet des confi-

gurations

6s

6p ;

6s

8p

et 6s 5f.

D’après

Bates et

Damgaard [11],

les valeurs des

intégrales

radiales

exprimées

en unités

atomiques

sont

les suivantes :

Bd /

(valeur

donnée par Bates et

Damgaard).

valeurs calculées

d’après

la méthode de Bates et

Damgaard.

Dans ces conditions l’effet de ces

configurations produirait

un

déplacement

de la

position

du croise-

ment de niveaux

qui

serait donné par un coefficient k’

k = - 0.027

G/(kV/cm)2 .

3 . 2 . 2

Effet

de la

con.figuration

6s

7p.

-

Compte

tenu du

paragraphe précédent,

l’effet de la

configu-

ration 6s

7p produit

un

déplacement

du croisement

de niveaux

qui

est donné par un coefficient k" = k - k’ = 0,217

G/(kV/cm)2 .

Les états de la

configuration

6s

7p

sont les états

7

’Pl, 7 3P2,

7

~P~ 7 ~Po.

Les fonctions d’onde des

états 7

3p

1 et 7

1 Pl

sont celles du

couplage

inter-

médiaire. Si on

appelle

a’

et fl’

les coefficients de

couplage

intermédiaire

Le calcul de l’effet de la

configuration

6s

7p dépendra,

donc du choix de ces coefficients et aussi de la valeur de

l’intégrale

radiale entre les

configurations

6s 6d

et 6s

7p.

A

partir

de la valeur de k" nous pouvons, soit calculer la valeur de

l’intégrale

radiale en utilisant

les valeurs des coefficients de

couplage

intermédiaire données par la

position

des niveaux

d’énergie,

soit

au contraire calculer ces coefficients en utilisant la valeur de

l’intégrale

radiale calculée

d’après

la

méthode de Bates et

Damgaard.

,

En fait le calcul montre que le résultat

dépend

de

façon

très sensible du choix de ces

coefficients ;

ceci

provient

de ce que AE est

principalement

aux

termes en A et C et que ces deux termes sont du même ordre de

grandeur

mais de

signes opposés,

de sorte

qu’un

faible

changement

des coefficients de

couplage

intermédiaire modifie considérablement le résultat.

C’est pour cette raison que nous avons

préféré

utiliser la valeur de

l’intégrale

radiale calculée par Bates et

Damgaard

et déduire

/3’.

En unités

atomiques

(valeur

donnée dans la référence

[11 ]).

La valeur de

{3’

que nous déduisons est la suivante :

Cette valeur

peut

être

comparée

à celle déduite de la

position

des niveaux

d’énergie qui

est -

0,506.

La différence entre ces deux valeurs peut

provenir

d’une interaction de

configuration

entre les états

6s

7p 3P2

et

5d9 6s~ 6p 3P2

relativement

proches

l’un

de l’autre.

4. Conclusion. - Nous avons pu

grâce

à l’excita- tion

optique

par échelons observer le

déplacement

de la

position

du croisement dans l’état 6

’D,

de

l’isotope 199Hg.

Nous avons montré en utilisant

l’approximation

de Coulomb que l’effet du

champ électrique

était

principalement

au faible écart

d’énergie séparant

les deux

configurations

6s 6d et

6s

7p.

Les mesures effectuées nous fournissent des informations concernant les fonctions d’onde en

couplage

intermédiaire dans la

configuration

6s

7p.

Il serait

souhaitable,

mais

l’expérience paraît plus

difficile à

réussir,

d’étendre cette

expérience

aux

autres états de la

configuration

6s 6d.

Cependant

des

expériences analogues

à celles de

Khadjavi

semblent réalisables. Nous

espérons

les

entreprendre

prochainement.

(8)

Bibliographie

[1] BLAMONT. J. E., Annls de Phys. 2 (1957) 55.

[2] KHADJAVI, A., LURIO, A., HAPPER, W., Phys. Rev. 167 (1968) 128.

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