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Submitted on 1 Jan 1971
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PROPRIÉTES MAGNÉTIQUES ET STRUCTURES MAGNÉTIQUES DES COMPOSÉS TbGe0,2Si0,8,
HoSi, Er Si ET TmSi DU TYPE CrB
Nguyen Nhung, A. Barlet, J. Laforest
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Nguyen Nhung, A. Barlet, J. Laforest. PROPRIÉTES MAGNÉTIQUES ET STRUCTURES MAG- NÉTIQUES DES COMPOSÉS TbGe0,2Si0,8, HoSi, Er Si ET TmSi DU TYPE CrB. Journal de Physique Colloques, 1971, 32 (C1), pp.C1-1133-C1-1135. �10.1051/jphyscol:19711405�. �jpa-00214446�
JOURNAL DE PHYSIQUE Colloq~re C 1, supplément au no 2-3, Tome 32, Fborier-Mars 1971, page C 1 - 1 1 33
PROPRIÉTÉS MAGNÉTIQUES ET STRUCTURES MAGNÉTIQUES DES COMPOSES TbGeo.,Sio,,, HoSi, Er Si
ET TmSi DU TYPE CrB
NGUYEN VAN N H U N G
Laboratoire de Diffraction Neutronique C. E. N., CEDEX 85, Grenoble, France A. BARLET et J. LAFOREST
Laboratoire d'Electrostatique et de Physique du Métal C . N. R. S., CEDEX 166, Grenoble, France
Résumé. - Les composés TbGeo.zSi0.8, HoSi, ErSi et TmSi du type CrB s'ordonnent antiferromagnétiquement au-dessous de 56, 25, 10 et 10 O K . A 4,2 O K , HoSi, ErSi et TmSi sont métamagnétiques. Les configurations des moments des atomes Tb, Ho et Er sont colinéaires, elles ont toutes pour vecteur de propagation K = (f, O, f.) et appartiennent à la représentation de dimension 4 associée à ce vecteur. Ces structures sont stabilisées par des interactions pseudo-dipo- laires. TmSi a une structure magnétique colinéaire de vecteur K = (0, 0, 9, elle appartient A l'une des 4 représentations du groupe Cmcm associées à ce vecteur.
Abstract. - The compounds TbGeo.îSi0.8, HoSi, ErSi and TmSi, of the CrB type are antiferromagnetic below 56, 25, 10 and 10 O K . At 4.2 O K , HoSi, ErSi and TmSi are metamagnetic. The configurations of Tb, Ho andEr moments are colinear. they have a11 the wave vector K = (), O, f ) and belong to the four dimensional representation associated with this vector. These structures are stabilized by pseudo-dipolar exchange forces. TmSi has a colinear magnetic struc- ture with a wave vector K = (0, 0, )), it belongs to one of the 4 representations of the space group Cmcm associated with this K vector.
1. Introduction. - Les composés TbGeo,,Si0,,, HoSi, ErSi et TmSi cristallisent dans le groupe d'espace Cmcm [Il. La maille contient 4 unités de formule TSi ; les atomes de terres rares et de silicium occupent les positions 4 c de symétrie 2 m,, m,,.
Ces composés ont Cté préparés selon une méthode déjà décrite [2].
Les mesures d'aimantation ont été faites selon la méthode d'extraction axiale dans des champs magné- tiques compris entre O et 100 kOe, à des températures allant de 1,7 à 300 O K .
Les déterminations des structures magnétiques en champ nul sont effectuées par diffraction de neutrons monochromatiques non polarisés de longueur d'onde 2 = 1,105 A à des températures de 4,2 OK et 300°K.
II. Mesures magnétiques. - A hautes températures, l'inverse de la susceptibilité des composés suit une loi de Curie-Weiss définissant la température de Curie O, ; les constantes de Curie déduites sont en bon accord avec celles calculées pour les ions de terres rares libres trivalents ; la susceptibilitC initiale des composés passe par un maximum définissant leur température de Néel O,. Ces résultats sont résumés dans le tableau 1. Pour O > O, et allant jusqu'à 170 OK pour TbGeo,2Sio,, l'inverse de la susceptibilité s'écarte d'une loi de Curie-Weiss. Pour O < ON dans les compo-
sés HoSi, ErSi et TmSi, l'aimantation en champ faible est proportionnelle au champ, cependant pour des champs supérieurs à une valeur critique H, I'ai- mantation croît plus rapidement avant de tendre vers la saturation et présente de I'hystérésis (Fig. 1). Les
A E r S i r Tm Si
2 0 60 80 103
5 CHAMP MAGNETIQUE EN k Q
FIG. 1. - Aimantation en fonction du champ des composés TbGeo.Sio.8, HoSi, ErSi et TmSi à 4,2 OK.
OdK) O#) Po extr. p diff. gJ Clerf mes. pefr ion T~ + neutr.
- - - - - -
TbGeo,~Sio,8 56 17 - 8,s + 0,2 9 9,85 9,70
HoSi 25 2 6,5 (*) 7,O f 0,2 10 10,64 10,60
ErSi 10 - 5 7,2 6,25 + 0,2 9 9,38 9,60
TmSi 10 10 6,o 5,O + 0,2 7 7,45 7,60
(*) Mesuré à 80 kOe pour O = 1,9 K.
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:19711405
C 1-1134 NGUYEN VAN NHUNG, A. BARLET ET J. LAFOKEST
champs H, observés à 4,2 OK sont respectivement de 23,5 et 16 kOe pour HoSi ct ErSi alors que le composé TmSi présente deux champs seuils à 9 et 21 kOe.
III. Etude par diffraction des neutrons. - Les dia- grammes de diffraction des neutrons observés &
3000K s'interprètent par la diffusion cohérente des neutrons. La structure CrB proposée par E. Parthé [ l ] est ainsi confirmée.
Pour TbGeo,,Si0,,, HoSi, ErSi, les diagrammes enregistrés à 4,2 OK présentent des raies magnétiques supplémentaires ; elles s'indexent dans une maille (2 a, b, 2 c) avec des indices Iz et 1 impairs. Les struc- tures magnétiques de ces composés peuvent être définis [3] par un vecteur de propagation K = (&,O, 9).
Pour TmSi, les raies de surstructure caractéristiques d'un ordre antiferromagnétique s'indexent dans une maillle (a, b, 2 c) avec des indices 1 impairs, ce qui revient à définir un vecteur K = (0, O, 4).
IV. Structures magnétiques proposées. - Pour faci- liter la détermination des structures magnétiques, nous utilisons la méthode macroscopique de Bertaut [3].
Nous recherchons tout d'abord les représentations irréductibles du groupe Cmcm associées respective- ment aux vecteurs K = (&, O, *) et K = (0, 0, $) puis les modes magnétiques se transformant dans ces représentations. F, G , C, A, B, M, L, K désignent les arrangements des moments (+ + + +), ( + - + -),
(++--), (+--+), (-+++), ( + - + + ) ,
(+ + - +) et (+ + + -), les atomes magnétiques étant numérotés de 1 A 4 dans l'ordre suivant :
les représentations irréductibles et les modes du groupe Cmcm liés aux 2 vecteurs K ont été tabulés ailleurs [4a et 4b].
IV. 1 STRUCTURES MAGN~TIQUES DE TbGe,,,Si,,,, HoSi ET ErSi. - La structure magnétique de ErSi est décrite par le mode K, [4a] ou des modes équiva- lents B,, Lx ou Mx. Le facteur de structure d'un mode K s'écrit :
- 2 j exp nj - ( h + 2 k) sin 2
(les h, k, 1 sont relatifs à la maille magnétique).
Nous remarquons que F(103) = O et ~ ( 1 0 3 ) # 0.
L'absence de la raie magnétique (103) dans les diffractogrammes enregistrés à 4,2 K pour HoSi et TbGe,,, Si,,, nous a conduits à admettre l'hypothèse selon laquelle les moments de HO et de T b sont dans le plan (xoz) et dirigés suivant [103]. L'accord entre les intensités observées et calculCes est obtenu pour le modèle (K,, - KJ ou pour tout autre modèle équi- valent : (B,, B,), (- Lx, L,) ou (- Mx, - M,) (Fig. 2), les moments, de valeur 8,8 + 0,2 p, (Tb) et 7,O + 0,2
(Ho) faisant avec l'axe Oz les angles 1640, 16O, - 160, - 1640 suivant le modèle choisi. Ces modèles consti- tuent 4 descriptions équivalentes de la structure ; effectivement la représentation r, selon laquelle se
transforme la structure est de dimension 4 [ 5 ] . Les structures magnétiques de TbGe,,,Si,,,, HoSi et ErSi sont décrites par le même groupe magnétique PB, obtenu immédiatement par la méthode déjà décrite [6].
Tb Ge42 Sio,8 , Ho Si Tm Si Mode (-M, *-M*)
I
Mode FxFIG. 2. - Structures magnétiques des composés TbGeo.zSioTs, HoSi et TmSi.
IV. 2 STRUCTURE MAGNÉTIQUE DE TmSi. - Les règles d'extinction observées (h + k = 2 n + 1) éli- minent les modes C et G ; d'autre part, la raie (001) Ctant particulièrement intense, les moments de Tm ne sont certainement pas parallèles à Oz. L'étude des intensités élimine par ailleurs les modèles F,, A, et tout autre modèle non colinéaire (A,, F,) ou (F,, A,).
Finalement un accord satisfaisant entre les intensités calculées et observées a été obtenu pour le modèle F, ou A, (Fig. 2), les moments ayant pour module 5 + O,2 pB. Le groupe magnétique C2, 2 x -- a été déter-
m miné par la méthode déjà décrite 161.
V. Etude des interactions magnétiques. - Nous étudions les interactions magnétiques à l'aide de la théorie microscopique de Bertaut [7,8], restreinte ici aux interactions isotropes. Nous construisons les matrices l(K) d'éléments tij(K) = 1 Jij exp 2 n i K . R i j dont les vecteurs propres fournissent après transfor- mation de Fourier les modes magnétiques la forme de cette matrice a été explicitée par ailleurs [4].
Pour K = (+, O, f) les éléments non diagonaux de cette matrice (4 x 4) s'annulent. Par conséquent dans les composés TbGeo,,Sio,,, HoSi et ErSi les interactions isotropes ne peuvent à elles seules pro- pager les structures magnétiques observées. Le carac- tère colinéaire des structures élimine par ailleurs l'intervention des interactions antisymétriques. Les températures d'ordre étant relativement élevées I'éner- gie dipolaire n'explique certainement pas les structures observées. 11 est vraisemblable que dans ces composCs les forces pseudo-dipolaires jouent un rôle prépondé- rant [4]. Dans le cas de TbGe,,,Si,,, et HoSi, ces forces interviennent aussi dans l'orientation des moments : si cette orientation était fixée par I'aniso- tropie magnétocristalline d'ordre 2 (généralement
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prépondérante) les moments seraient parallèles à celles-ci ne sont pas seules en jeu. En effet, si l'énergie l'une des 3 directions Ox, Oy ou Oz (cas de ErSi). dipolaire en raison de sa faiblesse devant la tempéra- La forme de la matrice <(K) montre que pour ture d'ordre n'explique ni la structure observée ni K = (O, O, f), les 4 sous-réseaux de thulium dans le l'orientation des moments, l'énergie d'anisotropie composé TmSi peuvent être corrélés par des forces magnétocristalline d'ordre 2 semble intervenir de d'échange isotropes. La structure magnétique est façon prépondérante en fixant la direction des moments donc stabilisée par des interactions isotropes, mais selon Ox.
Références [l] HOHNKE (D.), PARTHE (E.), Acta Cryst., 1966, 20,
C 7 1 J I L .
[2] NGUYEN (Van-Nhung), LAFOREST (J.), SIVARDIÈRE (J.), Solid State Comm., 1970, 8, 23.
[3] BERTAUT (E. F.), Acta Cryst., 1968, A 24, 217.
[4a] NGUYEN (Van-Nhung), SIVARDIÈRE (J.), APOSTO-
LOV (A.), Colloques Internationaux du C. N. R. S.
[4b] NGUYEN (Van-Nhung), LAFOREST (J.), Structure de DyGe0.2Sio.e (à paraître).
[5] BERTAUT (E. F.), MARESCHAL (J.), DE VRIES (G. F.), J. Phys. Chem. Solids, 1967, 28, 2143.
[6] SIVARDIÈRE (J.), NGUYEN (Van-Nhung), C . R. Acad.
Sci. Paris, 1968, 266, 954.
[7] BERTAUT (E. F.), Magnetism III, Rado and Suhl, Academic Press, 1963, 149.
[8] BERTAUT (E. F.), J. Phys., 1962, 23, 460.
