Structures magnétiques des orthoferrites de terres rares

HAL Id: jpa-00206865

https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00206865

Submitted on 1 Jan 1969

HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of sci- entific research documents, whether they are pub- lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers.

L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.

Structures magnétiques des orthoferrites de terres rares

J. Mareschal, J. Sivardière

To cite this version:

J. Mareschal, J. Sivardière. Structures magnétiques des orthoferrites de terres rares. Journal de

Physique, 1969, 30 (11-12), pp.967-973. �10.1051/jphys:019690030011-12096700�. �jpa-00206865�

STRUCTURES

MAGNÉTIQUES

DES ORTHOFERRITES DE TERRES RARES Par

J.

^{MARESCHAL et}

J. SIVARDIÈRE,

Centre d’Études Nucléaires de Grenoble, ^France.

(Reçu

^{le 20}

février 1969.)

Résumé. - On

précise

les structures

magnétiques

des sous-réseaux de fer et de terre

rare dans

quelques

orthoferrites de terres rares.

L’hypothèse

d’une très forte

anisotropie

^{de la}

terre rare

permet d’interpréter

^la

polarisation

^non colinéaire du sous-réseau de terre rare dans l’état

paramagnétique

par ^le

champ

^dû à l’ordre du fer, ^{et ses}

propriétés métamagnétiques

^dans

l’état ordonné.

Abstract. ²⁰¹⁴ One clarifies the

magnetic

structures of the iron and rare earth sub-lattices in some rare earth orthoferrites. The

hypothesis

^{of a} strong ^one-ion

anisotropy

^{of the rare}

earth

explains

^{the non colinear}

polarization

^{of the rare earth} sub-lattice in the

paramagnetic

state

by

^{the iron} field, ^{and its}

metamagnetic properties

in the ordered state.

Introduction. ^- A la suite

d’exp6riences

de diffrac- tion

neutronique

^en

temperature variable,

^{et de me-}

sures de chaleur

spécifique

^{a basse}

temperature [1],

nous avons

repris 1’6tude,

effectu6e r6cemment

[2],

de la structure

magn6tique

de l’orthoferrite de ter-

bium

TbFe03;

^{nous avons} alors 6t6 amenes a

compl6ter l’investigation

de la s6rie

TFe03.

Nous examinons successivement l’ordre

magn6tique

du

fer, l’ordre magn6tique

^{et les}

propri6t6s m6tamagn6- tiques

^{de la terre} rare, enfin les

consequences

^du

couplage

^{entre le fer et la terre rare :}

polarisation

^de

la terre rare et rotation de 1’aimantation du

fer;

^nous

réinterprétons 6galement

certains resultats

exp6rimen-

taux

(diffraction neutronique [3],

^mesures

magn6- tiques [4])

^obtenus par d’autres chercheurs.

Notations utilisees.

- TNl

^et

TN2 ^désignent

^les

temp6-

ratures

respectives

^d’ordre

magn6tique

des sous-r6seaux de fer et de terre rare.

F, G, C,

^A

d6signent

^les arrangements ^{de moments}

magnetiques (+

^{+ +}

+), (+ -

⁺

-), ( -E- + - -), (--- -- +)

^sur les sites 4 b et 4 c du _groupe Pbnm.

1. Ordre

magndtique

^{du fer. - Nous avons 6tudi6}

par diffraction

neutronique

^{la structure}

magn6tique

du sous-r6seau de fer dans la s6rie

TFe03,

^{avec T =}

Pr, Tb, Dy, Tm, Yb, Lu,

^{Y. A}

partir

^{de la}

temperature TNl N

⁶⁵⁰

^OK5

le sous-r6seau de fer est ordonne anti-

ferromagntiquement

^{suivant un mode}

G0153 (associ6

^à

un faible

ferromagnetisme fz,

^non detectable _{par dif-} fraction de neutrons non

polaris6s

^mais decele ais6ment par ^mesures

magnetiques) .

Dans certains

composés,

^{on observe a basse}

temp6ra-

ture une rotation de 1’axe de facile aimantation du fer de x vers z ouy, c’est-a-dire ^un mode

Gz (associ6

^{a un}

faible

ferromagnetisme fx)

^ou

Gy (auquel

n’est associ6

aucun faible

ferromagnétisme,

^en conformit6 avec le tableau I ou les modes

magn6tiques

des sous-r6seaux de fer ^et de ^terre rare sont classes suivant les

repr6senta-

tions irr6ductibles du _groupe

Pbnm, k

^{= 0}

[5]).

Cette

rotation, qui

^{s’6tale sur}

plusieurs degr6s,

^n’est

pas li6e a 1’etablissement d’un ordre

magn6tique coop6-

ratifde la ^terre rare.

C’est, ^d’apr6s

la th6orie de

Landau,

une transition du

premier ordre,

de chaleur latente

n6gligeable.

^{Elle se traduit} par ^une variation du _rap- port ^des intensités des raies

(011)

^et

(101);

^on peut aussi la mettre en evidence sur

poudres

par ^mesures d’aimantation en

champ

^faible

[6],

effet Mossbauer et mesures de chaleurs

spécifiques [1].

11 arrive aussi _que l’aimantation du fer tourne

quand

la terre rare

s’ordonne,

^dans

ErFe03

par

exemple;

^il

s’agit alors,

comme nous le _verrons, d’un m6canisme different.

PrFe03.

^- On observe un mode G comme dans

LaFe03

^et

NdFeo3 [3];

^{les raies}

(Oil)

^et

(101)

^{ne sont}

pas

s6par6es pour X -

¹

Å

^en raison de la faible distorsion de la structure

p6rovskite ^ideale;

^{on ne} peut par suite

preciser

la direction du mode G et en d6celer

une 6ventuelle rotation.

SmFe03, EuFe03. -

^Ces

composes

^{sont trop absor-}

bants _pour

pouvoir

^{etre etudies} par diffraction neutro-

nique.

^Dans

EuFe03,

^la structure est sans doute du type

Gx

car on mesure a

4,2

^{OK un faible}

ferromagn6- tisme fz [4].

^Dans

SmFe03,

Bozorth et at. ont observe

vers 480 OK la transition

fz --->f ,,

^{associ6e a la tran-}

sition

Gx

-->

G.,.

TbFeo3, TmFe03, YbFe03. -

Comme dans

HoFe03 [3],

^on observe les modes successifs

Gx

^et

G.,.

La rotation a lieu vers 8 oK dans

TbFeo3

^et

YbFeo3l

vers 80 OK dans

TmFe03.

Ces resultats confirment des

mesures d’aimantation sur monocristal

[4].

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019690030011-12096700

968

DyFe03. -

^{Vers 30}

OK,

^{on observe une transition}

entre les modes

Gx

^et

Gy (et

^non

Gz) ;

^le

rapport

^des intensités des raies 1

(011)

^{et 1}

(101)

^{varie en effet}

de 3 a

1/3

^environ.

Effectivement,

^{le faible}

ferromagn6-

tisme

disparait

au-dessous de 30

OK;

la transition semble

plus

^brutale que dans les autres

composes,

aucune anomalie de chaleur

sp6cifique

^n’est

cependant

observ6e a cette

temperature [1].

YFe03, LuFe03. -

^{Le fer est} ordonne suivant le mode

G,,,

^aucune rotation n’est d6cel6e ^entre

1,5

^°K

et la

temperature

^ambiante.

GdFe03. -

^Ce

compose

^ne peut ^{etre 6tudi6} par diffraction

neutronique.

^A l’ambiante

[4],

^{on mesure}

un faible

ferromagnétismefz;

^{il se} peut que ^vers 80 °K le mode

Gx

^associ6

change

de direction comme le

sugg6re

la variation de 1’aimantation en

champ

faible

[6].

ErFe03.

^{- Koehler et al.}

[3] proposaient

^{le mode}

Gx

a haute

temperature,

^{ce mode se trouvant dans le}

plan (110)

au-dessous de 43

OK,

^{et suivant}

(110)

^au-

dessous de

TN2.

^{Nous pensons}

qu’une premiere

^rota-

tion

Gx

^-

Gz

intervient vers 50 OK

puisqu’on

^me-

sure

[4]

^{un faible}

ferromagnetisme fz puis fx,

^une

seconde rotation ayant ^lieu vers y

quand

^1’erbium

s’ordonne,

d’ou les modes successifs

G,,, Gz, G,71.

II. Ordre

magndtique

^{de la terre rare. - Aucun} ordre

coop6ratif

^{de la terre rare} n’est observe dans

PrFe03, NdFeo3, TmFeo3

^et

YbFeo3

au-dessus de

1,5

^{OK. Le}

gadolinium

s’ordonne dans

GdFeo3

^à

2,15

^OK

[1],

^{la structure n’est} pas ^connue.

Nous d6crivons ici 1’ordre du

terbium,

^du

dyspro- sium,

de 1’holmium et de

1’erbium;

les resultats ^sont rassemblés dans le tableau II.

TbFe03. -

^La

configuration Ax Gy apparait

^au-

dessous de

T N2 ^{= 3,1 °K;}

^{les moments du terbium}

font un

angle

⁶ voisin de 400 ou 350 avec 1’axe x, suivant

FIG. 1. ^- Variation, ^{en fonction de la}

temperature,

^des

intensit6s des raies

(001)

^et

(100)

^de

TbFeO3,

^carac-

t6ristiques

^{des modes}

^Ax

^et

Cy

que le mode G du fer ^est

dirige

^{suivant x ou z}

(mo-

d6les I et II de la reference

[2]

^non

distinguables

^sur

poudres).

Contrairement a ce

qui

^{a ete} annonc6 dans

[2],

aucun ordre

coop6ratif

^de

type Fx C,

du terbium ne

s’établit a

8,4

^{oK. Aucune} anomalie de

type X

^{de la}

chaleur

sp6cifique

n’est observ6e a cette

temp6ra-

ture

[1].

^D’autre part

( fig. 1),

nous avons

suivi,

^en

fonction de la

temperature,

les intensités des raies

(001)

et

(100) caractéristiques

^des

modes Ax

^et

C, :

^{la raie}

Ax apparait

^a

TN2 ^{= 3,1}

^{OK et se}

d6veloppe jusqu’a saturation;

^au

contraire,

l’intensit6 de la raie

Cy

^dimi-

nue

quand

^la

temperature

diminue de

4,2

^{OK a 2 OK.}

Nous

indiquons plus

^loin

l’origine

^{des raies de} type

Fx

et

Cy

obser vees ^entre

8,4

^{oK et}

3,1

^OK.

DyFe03. -

^Un

diffractogramme

^{a ete}

enregistr6

a

1,5

OK : deux raies fortes sont observ6es de

part

^et d’autre de la

position th6orique

de la raie

(001),

^les

raies

(011)

^et

(101)

^sont

16g6rement d6plac6es,

^la

raie

(111)

^{est forte et un} peu

elargie;

^ces observations

ont ete confirm6es sur un

diffractogramme enregistr6

FIG. 2.

Diffractogramme

^de

DyFeo3

^{a 4,2 OK}

(a)

^{et 1,5 OK}

(b).

avec une

longueur

^{d’onde de}

2,517 A (1) ( fig. 2).

^Les

raies observ6es n’etant _pas indexables dans la maille

chimique

^{ou un de ses}

multiples simples,

^{la structure}

magn6tique

^du

dysprosium

^est vraisemblablement heli-

coidale,

^de

grande longueur d’onde,

^le

modele Ax G,

en est une bonne

approximation.

^Son

apparition

^est

peut-etre

^{li6e a} l’absence de faible

ferromagnétisme

sur le sous-r6seau de

fer,

^{et a une}

anisotropie

^faible

de l’ion

Dy3+

^{dans un}

plan

contenant z et une direction du

plan xy

^{faisant un}

angle ^{0 -- 4-}

^{400 avec x. Une}

6tude ^sur monocristal sera n6cessaire _pour

pr6ciser

la structure.

HoFe03. -

^{Koehler et al.}

[3]

^ont observe la confi-

guration Fx Cy

au-dessous de

TN2

⁼

^{6,5 °K;}

^{les deux}

sous-r6seaux

(Fx Cy

^et

Gz)

^sont

couples

^{dans la}

repre-

sentation

r2,

^{les moments de} 1’holmium font un

angle

⁰

voisin de 630 avec l’axe x. La meme structure a 6t6 observ6e

depuis

^dans

HoCr03 [10].

Comme l’a

sugg6r6

^Bertaut

[5], le couplage

^{entre les}

deux sous-r6seaux est du aux forces

d’6change

^{ou aux}

forces

dipolaires.

^{11 n’est} pas

impossible qu’a plus

^basse

temperature puisse apparaitre

^{un ordre du}

type

^AG.

L’hypothèse

^d’un

couplage

^{entre les deux sous-}

r6seaux est confirmée _par les faits suivants : l’holmium

ne s’ordonne _{pas a}

1,5

^{OK dans}

HoAI03 [1], il

^s’ordonne

suivant la

configuration Gx Ay

^dans

HoCo03 [7]

(cette

^derni6re remarque ^{met en} relief

1’importance

des forces

dipolaires [2]).

ErFe03.

^{- Koehler et al. ont} observe le mode

Cz

au-dessous de

TNZ

⁼

^4,5

OK. Les deux sous-r6seaux

sont

couples

^{dans la}

representation Tl,

vraisemblable-

ment par des forces

dipolaires [5]

^{et on} observe effec- tivement une certaine rotation du mode du fer :

Gz ---+ G_ (cf.

^tableau

I), accompagn6

d’une dimi- nution du faible

ferromagnétisme

^associ6.

(1)

^Nous remercions vivement B. Van Laar

qui

^{a effec-}

tu6 cette

experience

^au Centre Nuel6aire de Petten, Hollande.

TABLEAU I MODES

MAGNETIQUES

CLASSES SUIVANT LES REPRESENTATIONS DE Pbnm k ⁼

(0, 0, 0)

(extrait

^{de E. F.}

Bertaut, Magnetism III, Rado-Suhl)

Un

phénomène analogue

^{a ete} observe dans

ErCr03 [8].

^Le

couplage

^entre les deux sous-r6seaux

est confirm6 _par la faible

temperature

de Neel de

ErAI03 : 0,6

^OK

[1].

Nous 6tudions actuellement la

structure de

ErCo03.

III.

Propri6t6s métamagnétiques

^{de la terre rare. -}

Holmes et al.

[9]

^{ont 6tudi6 les}

propri6t6s m6tamagn6- tiques

du terbium dans

TbAI03, qui

s’ordonne;h 4 OK suivant la

configuration Gx Ay ^[2],

^{les moments du}

terbium faisant avec 1’axe x

1’angle

^{6 = + 340.}

L’existence de deux

champs seuils,

inf6rieurs à 10 000 Oe ^et

dependant

de la direction du

champ applique

^{dans le}

plan

xy,

s’interprète

ais6ment si on

admet _que

1’energie d’anisotropie

^des ions Tb3+ est tres

sup6rieure

^a

1’6nergie

^de

couplage

entre moments

magn6tiques (modele d’Ising) :

^sous

champ,

^{deux des}

quatre

^moments de la maille se renversent successive- ment, ^en conservant la meme

direction,

^{on obtient}

TABLEAU II

STRUCTURES

MAGNETIQUES

^DES ORTHOFERRITES DE

Tb, Dy, Ho,

^Er

970

alors une

configuration Fx C,

^ou

Cx Fy;

^le

premier

moment a se renverser est celui

qui

^fait

1’angle

^le

plus grand

^{avec le}

champ.

^{Si le}

champ

^est

applique

^{suivant x}

ou y, il existe ^un seul

champ

^seuil.

TbFe03. -

^{Le meme m6canisme a ete mis en}

evidence dans

TbFe03 (il

n’est pas

perturb6

par le

couplage

tres faible entre le fer ^et le

terbium) : 1)

Par diffraction

neutronique

^a

1,5 OK,

^le

champ

6tant

applique

^{selon le vecteur de} diffusion. Les raies

(010)

^et

(100), caractéristiques

des modes

Cx., (associ6

^a

Fy)

^et

Cy (associ6

^a

Fx), apparaissent

pour des

champs critiques

diff6rents

( fig. 3);

de meme les raies

(Oil)

^et

(101)

décroissent pour des

champs critiques

diff6rents.

FIG. 3. ^- Variation, ^en fonction du

champ (applique parallelement

^au vecteur de

diffusion),

^{des intensit6s}

des raies

(010)

^et

(100)

^de

TbFeo3l caractéristiques

^des

modes

Cx

^et

Cy.

Aucune modification de la direction du mode G du fer n’est

detectable,

^ce

qui

favorise le modele II

[2].

2)

^{Par mesure} d’aimantation sur

poudres [6] :

^on

observe un

comportement métamagnétique,

^le

champ

seuil est de l’ordre de 3 000 Oe.

3)

^{Par mesure} d’aimantation sur monocristal

( fig. 4) (2) :

^{si le}

champ

^est

applique

^{suivant x ou} y,

on observe un seul

champ

^seuil

(Hx

^{= 2 000}

Oe, Hy

^{= 1 600}

^{Oe, puisque}

⁶

^{45° ;}

les aimantations

sont

respectivement ^7,1

flB ^et

4,9

03BCB, d’of 6 N

350,

ce

qui

^favorise

6galement

^{le modele}

II) ;

^{si le}

champ

fait dans le

plan xy

^un

angle

^{de 340 avec} x, ^on observe deux

champs

seuils : 1 600 Oe et 2 500

Oe,

^{les aiman-}

tations

paralleles

^au

champ

^et

correspondant

^{aux deux}

paliers

^sont

respectivement ^4,25 flB et 5,75

03BCB.

FIG. 4. ^- Aimantation de

TbFeO3

^en fonction du

champ applique parallelement

^aux directions _{x, y et A} faisant

avec x un

angle

^{de 340.}

Le

champ

^{seuil est}

comparable

^au

champ dipolaire agissant

^{sur les atomes} de terbium. I1 est tres inf6rieur

au

champ d’anisotropie

^{des ions}

^Tb3+, puisque

^l’aiman-

tation suivant x _{ou y} dans ^un

champ

de 20 000 Oe

est y

^{cos 0 ou} 03BC sin

6,

03BC ⁼⁼

8,12

03BCB.

HoFeo3, ErFeo3’

^- Les resultats de Koehler

[3]

et Bozorth

[4] s’interpr6tent

^{ais6ment a 1’aide du}

modele decrit ci-dessus : forte

anisotropie

^{de la terre}

rare, m6canisme de «

flipping >>

^sous

champ.

Le tenseur

d’anisotropie g

^{de la terre rare a la}

sym6-

trie du site 4 c du _groupe Pbnm : un miroir

parall6le

a xy; par

consequent

^{1’axe de} facile aimantation est

parall6le

^{h z}

(Nd, Er)

^{ou situe dans le}

plan xy (Tb, Ho).

HoFe03. -

^{Dans un}

champ Hy sup6rieur

^{a 5 000}

Oe,

on passe de la

configuration F,, Cy

^{a la}

configura-

tion

F,, Cx,

^{et on observe :}

Fy

>

Fx, puisque

^{6 est}

supérieur

^a

45° (F. Fy F

⁼

^{t g 6 .} /

^{Si le}

^champ

^{est inf6rieur}

a 5 000

Oe,

^le renversement des moments n’a _pas

lieu,

et la

susceptibilite

xz ^est

superieure

^aux

susceptibilités

Z,, et Xv, bien que z soit ^une direction de difficile aiman- tation.

ErFe03.

^{- Un}

champ H,

^fait passer du mode

Cz

au

mode Fz (le champ

^{seuil est tres inf6rieur a ceux}

observes dans

HoFe03

^ou

TbFe03).

^En

champ faible,

aucun renversement des moments n’est

possible,

^et

xz xxy’

GdFeo3 [6].

^-

L’anisotropie

^{de ce}

compose

^{est due}

principalement

^au sous-r6seau de fer.

L’anisotropie

due au

gadolinium, comparable

^{a celle de}

GdAI03,

^est

surtout

d’origine dipolaire (flanisotropie "

^{2 000}

^Oe);

c’est

pourquoi

^l’ordre

magn6tique

^est vraisemblable-

ment colin6aire.

GdFeo3

^est

métamagnétique,

^le

champ

^{seuil est}

voisin de 14 000 Oe. La

rupture

^du

couplage

^{entre les}

ions Gd3+ se fait selon le m6canisme

classique

^{de Neel}

(modele d’Heisenberg).

IV. Polarisation de la terre rare entre

T N1

^et

T N2·

^-

Entre les

temperatures TN

^et

T N2,

le sous-r6seau de

terre rare,

paramagnétique,

^est

polarise partiellement

par le faible

ferromagnétisme

du sous-r6seau de fer.

Ce

couplage,

^{du a} des forces

d’6change isotrope

^{et à}

des forces

dipolaires, peut

^etre

positif ou n6gatif

^suivant

la terre rare

(comme

^{dans les}

orthochromites)

^{et donne}

sans doute lieu a 1’existence de

temperatures

^de

compensation.

Mais le

champ cristallin,

^tres

élevé,

^{comme le montre}

1’6tude des

propri6t6s métamagnétiques,

rend aniso-

trope

^la

susceptibilite

^{de la terre rare, et} par suite la

polarisation

^{de la terre rare n’est} pas

parallèle

^{au faible}

ferromagnétisme f

^{du fer}

(sauf

^si

f est parall6le

^{a un}

axe

principal

^{du tenseur}

g),

^{car le}

couplage

^fer-terre

rare est tres faible. Comme de

plus

^{les quatre atomes}

de terre rare de la maille

(Tb, Ho) présentent

^deux

orientations distinctes du

tenseur g,

^{il en r6sulte une}

polarisation partielle

^non colin6aire.

Notons enfin _que le faible

ferromagnétisme polarise plus

^ou moins le sous-r6seau de terre rare suivant ^sa direction x _{ou z,} li6e a celle du mode

G, puisque

^le

facteur 9

^{de la terre rare est}

anisotrope

^{dans le}

plan

^xz.

TbFe03. -

Tant que le fer ^est ordonne suivant le mode

G,,,

^la

polarisation

^{du terbium reste faible}

(elle

se fait suivant z

puisque

^le

tenseur g possede

^{un axe}

principal parall6le

^a

z).

^A

partir

^de

80,

le faible ferro-

magn6tisme

^{du fer est}

dirige

^{suivant x et la}

polarisa-

tion du

terbium,

suivant les

modes Fx Cy,

augmente

considérablement,

^bien que 8 OK ne soit pas ^une

temp6-

rature d’ordre

coop6ratif

^du

terbium;

^elle

disparait

a 3 OK

quand

le sous-r6seau de terbium s’ordonne suivant les

modes Ax Gu (elle

^{diminue a}

partir

^{de 4 °K}

en raison de l’ordre

Ax Gy,

^{a courte}

distance).

On observe effectivement entre 8 OK et 3 oK les raies

(110), (002)

^et

(100) caractéristiques

^{des modes}

F,

et

Gy;

^a

4,2 oK, Fx

⁼

2,4

03BCB ^et

Cy ^=1,9

03BCB. On v6rifie _que les moments du terbium font avec 1’axe x le meme

angle

que dans 1’6tat ordonne.

Le modele

propose

^{est confirm6} par la variation de 1’aimantation en

champ

^faible

[2], [6].

YbFe03, TmFe03. -

^{Les memes}

ph6nom6nes

pour- raient etre observes _par diffraction

neutronique,

^dans

YbFe03, puisqu’a 1,5

^oK

apparait

^une

composante Fx importante [4].

Par contre, ^nous n’avons d6tect6 dans

TmFe03

^aucune

composante Fx

^{notable sur un}

diffractogramme enregistr6

^a

1,5

^OK.

DyFeO3. -

^En

champ nul,

^{il ne}

peut

y avoir de

polarisation

^{de la terre rare entre}

3,7

^{OK et}

30

OK, puisque

^{le fer est} alors ordonne suivant le mode

G,.

GdFe03. -

^L’ion Gd3+ n’6tant sensible

qu’au

deuxieme ordre au

champ cristallin,

^le

tenseur

^est

isotrope,

^{et la}

polarisation

^est colin6aire et insensible a la direction du faible

ferromagnétisme

du fer. 11 est

alors difficile

d’interpr6ter l’augmentation

^{de 1’aiman-}

tation en

champ

faible observ6e vers 80 oK.

TABLEAU III

STRUCTURES

MAGNÉTIQUES

DES CHROMITES ET ALUMINATES DE

Tb, Dy, Ho,

^Er

972

HoFe03. -

^{Koehler et al.}

[3]

^{ont observe entre}

T N1

et

T N2

^{des raies}

(010), (100), (012), (102)

^{de type}

C,

qui

^ne

peuvent

^etre attribuées a l’ordre du fer. Leur existence

s’interpr6te

ais6ment dans le modele

prece-

dent : elles sont dues a la

polarisation

^{non colin6aire}

de 1’holmium

(le mode Fx

^{associ6 a}

C,

^{est peu visible}

car 6 est nettement

sup6rieur

^a

45°) ;

leur intensite doit diminuer fortement au-dessus de 50

OK,

^comme

dans

TbFeo3

au-dessus de 8

OK, puisque

^la

polarisa-

tion se fait alors suivant ^z.

T N2

⁼

^6,5

OK. Au-dessus de

T N2,

^l’ordre

Fx Cy

^est

impose

par le

fer;

au-dessous de

T N2,

^{il est de nature}

cooperative ;

^la

sym6trie magn6tique

^de

HoFe03

^ne

varie _pas au cours de la

transition;

^{le moment}

ordonne, qui

^{subit une} discontinuite a

T N2,

^{ne se sature suivant}

une loi de Brillouin

qu’en

dessous de

TN2.

ErFeo3’

^- Les memes raies de

type

^{C ont ete obser-} v6es

[3]

bien au-dessus de la

temperature TN2.

^Par

ailleurs

[4],

^{on observe un} peu au-dessus de

T N2

^un

ferromagnétisme (0,4

VIB par

mole)

^{suivant x.}

On est alors conduit a

l’hypothèse suivante,

^confir-

m6e _par 1’etude de

ErCro3

^sous

champ [10] :

^{l’ion Er3+}

possede

^une direction de facile aimantation dans le

plan

xy, faisant avec x un

angle ^{0 - ± 45°,}

^comme

Tb3+ et

Ho3+,

^{et une autre} direction de

plus

^facile

aimantation suivant z

(cette propriete pourrait expli-

quer que le

champ

^{seuil de}

ErFeo3

^{soit nettement}

inf6rieur aux

champs

seuils dans

TbFe03)’

Effectivement, quand

le mode G du fer tourne de z

vers x et

qu’apparait f,,

^la

polarisation

^diminue

dans

TbFeo3

^et

HoFe03

^alors

qu’elle

augmente dans

ErFe03,

^{comme le montre} la courbe de 1’aiman- tation en

champ

^faible

[6].

11 serait int6ressant d’étudier l’ordre eventuel de 1’erbium dans

ErAI03

^ou

ErCo03,

il n’est pas

impos-

sible

qu’il

^{soit du}

type Ax Gy

^ou

Gx Ay.

NdFe03. -

^Nous pensons que l’ion Nd3+

possede

les memes

propri6t6s d’anisotropie

que l’ion Er3+

(TN2 ^1,5 °K).

^{Koehler et al.}

[3]

^{ont en} effet observ6 des raies de type ^{C dans}

NdFeo3

^{comme dans}

ErFe03;

d’autre

part,

^le

n6odyme

s’ordonne dans

NdCro3

^sui-

vant le mode

C,,.

V.

Comparaison

^{avec les} orthochromites. ^- Les

structures

magn6tiques

^des orthochromites de terres rares ont ete 6tudi6es r6cemment par l’un de ^nous

[10].

Ordre du chrome. ^- La

temp6rature

^{de Néel}

T N1

^du

chrome est tres inf6rieure a celle du fer :

TNl N 150

^°K.

L’ordre observe est

6galement

^du

type G,

^{car les}

interactions, negatives,

^entre

premiers

^{voisins sont tres}

fortes. Le faible

ferromagnétisme couple

^{au mode G}

est du meme ordre que dans les orthoferrites.

Dans

YCro3

^et

ErCro3l

le mode G est

dirige

^sui-

vant x; dans

TbCro3, DyCro3, HoCr03

^{suivant z;}

dans

TmCr03, YbCro3, LuCro3

^{suivant une direction}

du

plan xz

^{faisant un}

angle

de 650 environ avec x.

Aucune rotation du mode G n’est detectable au-dessus de

T N2,

^{sauf dans}

TmCro3 (Gxz

^--*

Gx)

^et

peut-etre

^dans

PrCr03,

la rotation a lieu dans le sens contraire de celle observ6e dans les orthoferrites.

Ordre de la terre rare. ^- Les ordres

magnétiques

^des

terres rares sont voisins de ceux observes dans les orthoferrites : ils sont

identiques lorsque

^{les deux sous-}

r6seaux sont

couples (Ho, Er);

des doublements de maille sont observes

quand

les deux sous-r6seaux sont

decouples (Tb, Dy).

Les directions de facile aimanta- tion sont voisines _pour Tb et

Dy, identiques

pour

Ho, Er, Nd;

^les

propri6t6s métamagnétiques

^sont

analogues.

Couplage

chrome-terre rare. ^- Le

couplage

^{entre les}

deux sous-r6seaux est

plus important

que dans les orthoferrites

(bien

que la deformation

orthorhombique

de la maille ideale soit

plus faible).

1)

^La

temperature

^{de Neel}

T N2

^est

plus

^6lev6e

quand

les deux sous-r6seaux sont

couples (en particulier Nd, Er, Ho),

^un peu

plus

^faible

quand

^{ils sont}

decouples (Gd, Tb, Dy).

2)

^Une

polarisation

^{de la terre rare de}

type Fx C,

est observ6e a

4,2

^{OK dans}

TbCr03.

^Une

polarisation fz

est observ6e dans

PrCro3

^et

TmCro3,

^{non dans}

PrFeo3

et

TmFe03.

3)

^On remarque que le faible

ferromagnétisme

^du

sous-r6seau de chrome est

parall6le

^a la direction de faible aimantation de la terre rare

(saufpour

^{T =}

Tm, Yb),

^en

particulier

pour 1’erbium.

VI. Conclusion. ^- Nous avons montre le role

pr6- pond6rant joue

par le

couplage

^{fer-terre rare et} par le

champ

cristallin au niveau de la terre rare dans les

propri6t6s magn6tiques

des orthoferrites : ordre

magn6- tique

^non

colin6aire, métamagnétisme

^et

polarisation

non colin6aire du sous-r6seau de terre rare, rotation de 1’aimantation du fer.

Le

couplage

^{fer-terre rare est}

responsable

^{de la}

rotation de 1’aimantation du

fer,

car aucune rotation n’a ete observ6e dans

YFe03’ LuFe03

^et

EuFeo3,

^et

de la

polarisation

^{de la terre rare} au-dessus de

TN2 puisque

^aucun

phenomene

^{de ce} type n’est observe dans les aluminates ou cobaltites.

On

peut

^{6tablir une} correlation entre

T N2,

^{la force}

du

couplage

^{fer-terre rare, le moment orbital L de la}

terre rare, ^et la

temperature TR

^de rotation de 1’aiman- tation du fer

(tableau IV) :

^le

couplage

^{fer-terre rare}

est fort ou faible suivant _que la terre rare est

coupl6e

ou non au fer au-dessous de

T N2’ Toutefois,

^{il semble}

que 1’aimantation du fer ^tourne aussi dans

GdFeo3 (L

⁼

0) ; TR est

anormalement 6lev6e dans

SmFe03 (L

⁼

5).

Les resultats

s’interpretent

^{mal si on utilise}

les coefficients de

couplage

donn6s par Treves

[11].

Dans

DyFeo3l

la rotation de 1’aimantation du

fer, accompagn6e

^d’une

disparition

^{du faible}

ferromagn6- tisme,

semble due a un m6canisme tres

particulier, analogue

^a la transition de Morin dans

a-Fe203.

Dans les autres

orthoferrites,

la rotation de 1’aiman-

tation du fer est

accompagn6e

d’une modification de la

polarisation

^{de la terre rare, une} diminution dans

ErFe03, TmFe03’ PrFeo3

^et

NdFeo3 (z

^{est la direc-}

tion de facile

aimantation),

^une

augmentation

^dans

HoFe03

^et

TbFeo3’

Dans les

orthochromites,

1’aimantation du chrome

tourne moins volontiers. En

effet,

^le

champ

^d’aniso-

tropie

^du chrome dans le

plan xz

^est de 2 000 Oe dans

YCr03’

^alors

qu’il

^est pour le fer de 600 Oe seulement

dans YFe03 [12].

Notons

qu’un phenomene analogue

de rotation a

ete observe r6cemment dans 1’uranate

UFe04 [13],

^,

ou l’uranium

(U5+)

^est

paramagnetique;

^{aucune rota-}

tion

n’apparait

^dans

UMno4

^et

UCo04

^{ou l’ura-}

nium

(U6+)

^est

diamagn6tique. Cependant,

^aucun

effet de

polarisation

^de l’uranium n’intervient.

Nous remercions le

professeur

E. F. Bertaut pour des discussions fructueuses.

ADDITIF. ^-

J. Peyrard

^a bien voulu nous commu-

niquer

le resultat d’une mesure de chaleur

sp6cifique

de

HoFe03 :

^aucune anomalie de

type À

^{n’est observ6e}

entre

1,2

^{oK et} 20 OK. L’ordre

FxCy

6tudi6 par K«hler a

4,2

OK serait donc

analogue

^a celui observe par ^nous dans

TbFe03

^{a la meme}

temperature ;

^le

couplage fer-holmium, plus important

que le

couplage

^fer-

terbium, empecherait

1’etablissement d’un ordre anti-

ferromagnétique

^{sur 1’holmium.}

BIBLIOGRAPHIC

[1]

^{DE COMBARIEU}

(A.),

^MICHEL

(J. C.),

^PEYRARD

(J.)

et SIVARDIÈRE

(J.),

^Int. Conf. Low

Temp. Phy-

sics, Saint-Andrews, ^1968.

[2]

^BERTAUT

(E. F.),

^CHAPPERT

(J.),

^MARESCHAL

(J.),

REBOUILLAT

(J. P.)

^et SIVARDIÈRE

(J.),

^Solid

State Comm., 1967, 5, 293 ;

J. Appl.

Phys., 1968, 39, 1364.

[3]

^K0152HLER

(W. C.),

^WOLLAN

(E. O.)

^{et WILKIN-}

SON

(M. K.),

Phys. Rev., 1960, 118, ^58.

[4]

^BOZORTH

(R. M.),

^KRAMER

(V.)

^{et REMEIKA}

(J. P.),

Phys. ^Rev. Letters, 1958, 1, 3.

[5]

^BERTAUT

(E. F.), Magnetism

^III,

p.149,

Rado-Suhl,

Academic Press.

[6] ^APOSTOLOV

(A.)

^et SIVARDIÈRE

(J.),

C. R. Acad.

Sci. Paris, 1969, ²⁶⁸ B, ^208.

[7] QUEZEL-AMBRUNAZ (S.) (à paraître).

[8]

^BERTAUT

(E. F.)

^{et MARESCHAL}

(J.),

^{Solid State} Comm., 1967, 5, 93.

[9]

^HOLMES

(L.),

^SHERWOOD

(R.)

^{et VAN UITERT}

(L. G.), J. Appl. Phys.,

1968, 39, 1373.

[10]

^MARESCHAL

(J.),

Thèse, Grenoble, ^1968.

[11]

^TRÈVES

(D.), J. Appl.

Phys., 1965, 36, ^1033.

[12] JUDIN (V. N.),

^HERMAN

(A. B.)

^{et MYL’NI-}

KOVA

(I. E.),

Phys. Letters, 1966, 22, 554.

[13]

^BACMANN

(Mme M.),

^CHEVALIER

(R.),

^BERTAUT

(E. F.),

^ROULT

(G.)

^et BELAKHOVSKY

(M.),

^{C. R.}

Acad. Sci. Paris, 1968, 267, 518.