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NIVEAUX EXCITÉS DU CENTRE M
M. Dubois
To cite this version:
JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque C 4, szlpplément au no 8-9 Tome 28, Août-Septembre 1967, page C 4-31
NIVEAUX
EXCITÉS
DU
CENTRE M
par M. DUBOIS
Service de Physique du Solide et de Résonance Magnétique, Centre d'Etudes Nucléaires de Saclay
BP
no
2, 91 - Gif-sur-YvetteRésumé. - Des mesures de blanchiment et de fluorescence en lumière polarisée ont permis d'affirmer la présence de niveaux excités supérieurs du centre M sous la bande F dans le fluorure de lithium.
Abstract. - Measurements of bleaching and fluorescence in polarised light have confirmed the
existence of higher excited levels of the M center under the F band in lithium fluoride.
Dans le fluorure de lithium, la fluorescence du
centre F n'a pu, jusqu'à ce jour, être décelée expéri-
mentalement. Par contre un cristal contenant des centres F et des centres M, excité dans la bande F
(A
= 2 500A),
devient fluorescent et le spectre d'émis-sion de cette fluorescence est identique à celui émis
par le centre M. Des mesures de blanchiment et de
fluorescence en lumière polarisée ont permis de relier
cette propriété à la présence sous la bande F de
niveaux excités supérieurs du centre M.
Théorie.
-
En reprenant le schéma du centre Mformé de deux centres F en premiers voisins, Meyer et Wood [l] ont calculé les différents niveaux d'énergie de ce centre en prenant comme modèle la molécule d'hy- drogène. Les niveaux sont alors représentés par les symboles AI,, AI,, BI,, BI,, Bz,,
Bz,,
B,,, B,,(Fig. 1).- l L L
FIG. 1. - Niveaux du centre M dans LiF,
d'après Ie calcul de Meyer et Wood.
Les transitions optiques permises ne peuvent s'effec- tuer que d'un état g à un état u. La transition Al, -+ BI,
correspond à I'absorption connue du centre M
(2,78 eV) et si ce centre est orienté suivant la direction
<
110 > du cristal, la transition s'obtient avec de la lumière polarisée dans la direction<
110 >. Par contre, les transitions A,, + B,, et Al, -+ B,, corres-pondent à des énergies très voisines de celle de I'absorp-
tion du centre F (5 eV) et se font par absorption de lumière polarisée respectivement suivant les directions
< 110
> et<
001 >, pour un centre M orienté sui- vant la direction< 110 > (Fig. 2).
- -
-
+
-
+
FIG. 2.
-
Orientations des transitions dipolaires du centre M.A partir de ce modèle, on peut calculer le dichroïsme
induit dans la bande F et dans la bande M par blan-
chiment en lumière poIarisée, ainsi que le facteur P de polarisation de la fluorescence et comparer les résultats aux données expérimentales.
Blanchiment en lumière polarisée. - Les expé-
riences de blanchiment ont été effectuées à température
C 4 - 3 2 M. DUBOIS
ambiante. La direction de propagation du faisceau de
blanchiment est confondue avec la direction
<
001 >du cristal et le vecteur champ électrique est polarisé dans le plan [O011 suivant les directions
<
110 > ou< 100 >.
Les mesures d'absorption ont été faites sui- vant la même géométrie.Lorsque des monocristaux de LiF, contenant des centres F et des centres (M)* sont blanchis avec de la
lumière F (A = 2 500 A), polarisée suivant la direction
<
110 > ou< 100 >, le nombre de centres F et de
centres M diminue, avec apparition d'un dichroïsme positif sous la bande F et négatif sous la bande M(Fig. 3). Le dichroïsme est défini comme :
où a est le coefficient d'absorption de la bande F sui-
vant la direction indiquée, 6, est défini de la même
façon pour la bande M.
A N cm-'
-'
t
FIG. 3. - Dichroïsme obtenu sous les bandes F et M par blanchiment en lumière polarisée (1 = 2 500 A, EIl < 110 > ).
Des transitions dipolaires orientées uniquement suivant un axe < 110 > ou
< 100 > donneraient les
résultats consignés dans le tableau 1. Le blanchiment suivant la direction < 110 > rend donc compte de la présence sous la bande F d'une absorption dipolaire suivant la direction < 110 >,
et le blanchiment suivantla direction < 100 > d'une absorption dipolaire
Orientation de la transition dipolaire
< 100 >
< 110 > Direction de polarisation du faisceau de blanchiment(*) Cristaux purs Harschaw, irradiés y 1,3 X 107 R.
suivant la direction
<
100 > ; dans ce dernier cas, toutefois, le dichroïsme obtenu est plus faible car les effets dus aux deux orientations s'ajoutent. Des cour-bes 6 = f (A), on peut déduire de façon approximative
l'énergie correspondant aux deux transitions ; on
obtient pour MF,,
,,
,
,
E = 5,16 eV (A = 2 400 A)correspondant à la transition A,, + B,, et pour
M,<
,,,,,
E = 5,05 eV (A = 2 450 A) correspondant à la transition A,, + B,,. Cette dernière valeur n'est donnée qu'à titre indicatif, étant donné la faiblesse du dichroïsme et la superposition de l'effet dû à la transi- tion dipolaire orientée suivant< 110 >.
La variation de 6, et de 6, en fonction du temps de blanchiment (Fig. 4 et 5) montre que pour un même
FIG. 4.
-
Evolution en fonction du temps de blanchiment en lumière polarisée, des coefficients d'absorption des bandes Fet M (1 = 2 500 A, El, < 100 >).
FIG. 5. - Evolution en fonction du temps de blanchiment en lumière polarisée, des coefficients d'absorption des bandes
NIVEAUX EXCITÉS DU CENTRE M C 4 - 3 3
nombre de photons UV reçus, le blanchiment est plus important lorsque la lumière incidente est polarisée suivant la direction < 100 > , que lorsqu'elle est pola- risée suivant la direction < 110
>
.
Dans ce dernier cas, il y a, en plus du blanchiment, une réorientation des centres M suivant la direction < 110 >.
Fluorescence en lumière polarisée.
-
Les mesuresde fluorescence ont été faites à température ambiante ;
les directions du faisceau d'excitation et d'observation de l'intensité émise sont confondues et orientées suivant la direction
<
001 > du cristal. Le facteur de polari- sation P défini comme Il1-
- I' a été mesuré pour desIl,
+
IL
orientations du vecteur champ électrique dans le plan [O011 variant de
< 100 >
à< 110 >. Le facteur P ne
varie pratiquement pas et reste égal à
-
25%
+
5%,
pour une longueur d'onde d'excitation 1 = 2 560
A
ou 1 = 2 480
A.
Ce facteur P négatif est significatif de la présence d'un ou de plusieurs centres dont la direction d'absorption est perpendiculaire à celle de l'émission. L'excitation de la fluorescence s'opère donc sous la bande F par transi- tions entre le niveau A l , et les niveaux B,, et B,, ; une désexcitation non radiative s'opère de ces deux niveaux
au niveau B I , relaxé. Le retour au niveau fondamen-
tal correspond alors à l'émission caractéristique du
centre M.
La variation très faible du facteur P en fonction de la direction initiale du champ électrique rend compte de la contribution des deux orientations
< 110
> et< 100 > pour l'excitation de la fluorescence. En sup- posant les forces d'oscillateur égales pour les deux types de transition, on obtient
p =
-
1/10(3 - COS 4 8)(O étant l'angle du vecteur champ électrique avec la
FIG. 6.
-
Facteur de polarisation P en fonction de O, angle du vecteur champ électrique dans le plan [O011 avec la direction< 100 du cristal, pour un cristal dont les centres M ont
été préalablement orientés suivant la direction < 110 >
.
direction
< 100
> du cristal, dans le plan [OOl]), soitp =
-
115 pour El,< 100 >
et P =-
215 pourEl!
< 110
>.
Par contre, un cristal dont les centres M ont été préalablement orientés suivant la direction
<
110 >par blanchiment avec de la lumière
F,
polarisée suivantla direction
<
110 >, donne une forte dépendance del'intensité émise et du facteur de polarisation avec la direction de polarisation du faisceau incident (Fig. 6).
