Détermination calorimétrique de l'energie moyenne de 198Au

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Submitted on 1 Jan 1964

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Détermination calorimétrique de l’energie moyenne de 198Au

M. Lecoin, J. Robert

To cite this version:

M. Lecoin, J. Robert. Détermination calorimétrique de l’energie moyenne de 198Au. Journal de

Physique, 1964, 25 (11), pp.975-978. �10.1051/jphys:019640025011097500�. �jpa-00205903�

DÉTERMINATION CALORIMÉTRIQUE ^DE L’ENERGIE ^{MOYENNE DE} 198Au

Par M.LECOIN et J. ROBERT,

Laboratoire Curie.

Résumé.

On

procédé ^{à la} détermination ^de l’énergie moyenne 03B2 ^de 198Au par ^une méthode entièrement calorimétrique. L’énergie moyenne obtenue, E03B2

^{287 ± 20 keV,} semble être infé- rieure à la valeur que l’on obtient par intégration ^des spectres.

Abstract.

We have determined the àverage 03B2 energy of 198Au by

calorimetric method.

The result E03B2

^{287 ± 20 keV}

^{to be} lower than the value obtained by integration ^of the 03B2 spectrum.

PHYSIQUB 25, 1964,

C’est _{par des} mesures calorimétriques qu’Ellis ^et Wooster, ^en 1927, ^ont prouve l’ existence du spectre continu P [1]. L’énergie moyenne par d6sint6-

gration Fp ^{est tres} inf6rieure a la limite sup6-

rieure EM ^du spectre B. ^La difference .EM 2013 EB, qui repr6sente ^la quantite d’6nergie emport6e par le neutrino, ^{est une} caractéristique essentielle de la transition.

Le proc6d6 ^le plus couramment employ6 pour la determination de Ep repose ^sur l’int6gration ^des spectres continus P ^obtenus soit par la m6thode

statistique ^de la chambre de Wilson, soit par des

spectrographes magn6tiques. Cette m6thode donne toutefois des resultats discutables : d’une part

parce qu’elle postule essentiellement qu’un ^seul

electron est 6mis par desintegration, ^d’autre part

parce que la determination du spectre P ^{dans le}

domaine des basses energies ^est extramement

imprecise.

En fait, ^{nous avions montre} pr6c6demment ^dans

le cas du Ra E que 1’energie moyenne Eo ^d6ter-

min6e par calorim6trie ^6tait inf6rieure a 1’energie

moyenne ^obtenue par integration ^des spectres B [2].

Profitant des progr6s ^{r6cents de} la technique ^des

mesures calorim6triques, nous avons abord6 de

nouveau ^ce problème ^de la determination _par calo- rim6trie des energies moyennes 3.

Principe de la determination calorimdtrique ^des energies moyennes B.

^{Trois cas sont a} envisager :

10 Cas des imetteurs P purse

^Le principe ^{de la}

mesure est simple : ^{La source de} radio6l6ment d’in- tensite x est plac6e ^{dans un} calorim6tre de masse m, de chaleur specifique ^{c, dont les} parois ^{ont une} 6paisseur suffisante pour absorber compl6tement

le rayonnement P. On determine 1’elevation de

temperature ^{horaire 0} du calorim6tre. D’ou 1’6ner-

gie moyenne :

Mais la determination de x est en general ^tres difficile, ^{6tant donn6e la} grande ^{intensite des sources}

a mettre en jeu ^{dans les mesures} ca]orimétriques (de l’ordre de 1 curie). ^On peut songer a 6talonner

une fraction aliquote ^{de la source au} moyen ^d’un

compteur ^{4?u: mais} 1’extrapolation ^{de 10-6 à}

1 curie est dans 1’etat actuel de la technique passa- blement hasardeuse, ^{et d’autre} part ^{la mesure au} compteur 47t suppose, comme nous 1’avons dit, qu’il n’y ^a qu’un electron par désintégration, hypo-

thèse que ^nous voulons eviter.

20 Cas des radioéléntents naturels ou la transi-

tion P ^{est suivie} d’une transition

- Exemples :

teur ^{6tant au} temps ⁰ complètement ^d6barass6

de son 6metteur _a, on suit calorimétriquement

1’evolution de la quantite de chaleur produite. ^Il

est alors possible de determiner le nombre de d6-

sint6grations P ^{a un} instant t, ^et de calculer Ep.

C’est ainsi que nous avons opéré pour ^{la d6ter-} mination de 1’energie moyenne de Ra E. Mais il est actuellement difficile de se procurer des quantitês

suffisantes de ces radioéléments. De plus, ^{les tran-}

sitions UX I, ^UX II, MTh 1, MTh ^{2 sont tres com-} plexes ^et 1’energie moyenne ainsi obtenue est assez

difficile a interpreter.

30 Cas des transitions ^{- Y.}

^{La chaleur} d6gag6e par la ^source plac6e ^{dans le} calorim6tre est :

avec .EY : energie ^{de la} transition _{y ;}

K : coefficient d’absorption du rayonne-

ment ^{y dans le} calorimetre consid6r6.

La determination de 1’energie moyenne exige

done de connaitre x et K.

On peut envisager ^de determiner x par 6talon- nage d’une partie aliquote ^{de la source au} moyen de la méthode- des coincidences P

y ; mais 1’ex-

trapolation ^{de 10-4 a 1 curie est encore extrg-}

mement delicate. Nous avons préféré determiner x par ^une m6thode purement calorimétrique que

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019640025011097500

976

nous avons r6cemment mise au point [3], ^et qui permet ^{en outre d’obtenir} le coefficient K.

Choix de 198Au.

Le premier radioélément que

nous avons choisi pour la determination de Ep

est 198Au. Le spectre P ^est complexe, ^mais 98,5 %

des désintégrations aboutissent au niveau excite de 412 keV, ^et 1,5 % ^au niveau 1088 keV : dans

ce dernier _cas, le retour a 1’etat fondamental se

fait le plus ^souvent par ^une cascade 675 ---> 412 keV.

On peut donc considerer le spectre p ^{comme un} spectre simple. ^R6servant pour l’instant le pheno-

mene de la conversion interne du 412 keV, ^on peut considerer _{que le} nombre de photons ^{de 412 keV}

est 6gal a celui des désintégrations p.

FrG. 1.

Schema de désintégration ^{de IL9$AU.}

La section efficace de capture ^{des neutrons ther-} miques ^{dans Au est de 96} barns, ^ce qui permet d’obtenir des sources intenses (de ^{l’ordre du} curie)

en irradiant des masses d’or relativement faibles.

Une mesure de 1’energie moyenne de 198Au ^a 6t6 faite _par calorim6trie en 1956 _par Shimanskaia [4],

l’intensite absolue des sources 6tant mesur6e au

compteur : ^{cette mesure a conduit a} la valeur :

M6thode microcalorimétrique ^utilisde.

^Nous

avons utilise la m6thode de microcalorimétrie dont

nous avons d6jh ^{decrit le} principe. ^Cette méthode,

utilisant des calorim6tres de masses parfaitement définies, permet ^de determiner en valeur absolue

une quantite ^{de chaleur.}

Au cours de nos expériences, nous avons utilise deux types ^de calorimetres :

a) CALORIMETRES DITS 4n.

Ils sont constitués par des cylindres ^d’or pr6sentant ^une cavite dans

laquelle ^se place ^{la source.} L’elevation de temp6-

rature horaire est donnee par la formule (1).

Les dimensions r de la source n’étant pas n6gli- geables ^devant l’épaisReur p des parois ^{du calori-} metre, ^le coefficient K d’absorption du rayon- nement y correspond ^{a une} 6paisseur ^totale p + ^r.

En ddfinissant Qo ^{comme la} quantité ^{de chaleur} correspondant ^{a r}

^{0. on} pose :

b) CALORIMETRES ANNULAIRES.

Ils sont cons-

titu6s _{par des} cylindres creux, ^{en or.} La source à

mesurer est placée ^{dans un tube coaxial a} triple parois ^entre lesquelles ^{circule un} micro-courant d’eau qui ^enlèe la chaleur produite par I’absorption

du rayonnement 3 ^{et du} rayonnement y dans les

parois. ^{La mesure de} 1’elevation de temperature

horaire 0 determine la quantite ^de chaleur q ^corres- pondant ^a la fraction AEy ^du rayonnement ^d’ener- gie Ey ^absorbe par le calorim6tre, ^{D 6tant} 1’angle

sous lequel le calorim6tre est vu par la source.

Mais le rayonnement ^{sortant du tube , est un} rayonnement h6t6rog6ne puisqu’il ^a subi diverses interactions : tout d’abord à l’int6rieur ^{merne de} la _{source ;} ensuite en traversant les parois ^{du tube} central, l’épaisseur ^{totale travers6e} correspondant

a une 6paisseur ^{d’or s. Ce} rayonnement comporte

done un rayonnement y d’énergie moyenne r,

diff6rente de 412 keV, ^{et un} rayonnement ^6lectro- nique ^{ou X mou} complement ^{absorb6 dans} 1’epaisseur ^du calorim6tre, ^C.

On fait disparaltre ^{C en} formant la différence

(q,

Q2)’ ^{des deux} quantités ^{de chaleur} produites

dans les calorim6tres 1 et 2, ^{soit :}

DETERMINATION DE A.

On determine À"

en ajoutant successivement des manchons d’or

d’épaisseur I coaxialement au tube central, ^ce qui

conduit au rapport :

La determination de X permet le calcul des coef- ficients K et 1 + e figurant ^dans l’équation (2), ^du

facteur e-Io (6nergie ^transmise apr6s ^le passage ^du rayonnement ^{dans la source et dans les} parois ^du

tube central) ^et finalement du facteur d1 ^{r -} A2 ^r qui repr6sente la difference des énergies apparais-

sant dans les calorim6tres.

DETERMINATION DE r.

On peut déterminer r a condition de disposer ^de plusieurs ^{sources de}

rayons ^r différents, ^en rapportant les chaleurs q

d6gag6s ^dans les calorim6tres annulaires _{aux cha-}

leurs Q d6gag6es dans les calorim6tres 47t. En effet,

le rapport ^{R est} independant ^{de x si l’on définit :}

La courbe repr6sentant la variation de R en

fonotion de s est une exponentielle qui ^{fournit la}

valeur Ro pour s

0, ^ce qui conduit a :

DETERMINATION DE S.

On peut décomposer s

en deux termes :

le terme t correspond ^a I’absorption du rayonne- ment dans les parois ^{du tube} central, ^{le second}

terme xr correspond A ^la self-absorption ^{dans la}

source. Pour determiner cette self-absorption ^on

calcule tout d’abord le parcours moyen d dans la

sphere d’un rayon y issu d’un point quelconque ^de

coordonn6es _p, 6, cp ^{dans une} sphere de rayon ^r. La distance d est de la forme :

On int6gre ^{ensuite a la} sphere ^enti6re pour obte- nir ]a valeur moyenne D ^{de toutes} les distances d = f ( p). ^Un d6veloppement ^en s6rie conduit a :

D= a.r =7 I,19 ^r.

Construction des sources.

Les sources utilis6es devaient répondre ^a plusieurs conditions : tout

d’abbrd, pour que la quantite (q1- q2)1 ^soit

connue avec une precision suffisante, leur intensite devait etre au moins de l’ordre du curie ; _{pour que}

la self-absorption ^ne soit pas trop considerable, ^le

rayon ^des spheres ^{devait etre le} plus ^r6duit possible.

On a utilise quatre spheres ^{d’or de masses d6crois-}

santes qui ^ont ete irradi6es dans des flux de neu- trons croissants : les deux premi6res spheres ^{ont 6t6} respectivement ^{irradi6es aux} piles ^{EL 2} (2 ^{X 1012} neutrons jcm2/s) ^{et EL 3 (2 X 1013} neutrons) ; grace a l’obligeance ^{du C. E.} A., ^{les deux derni6res} spheres ^ont pu 6tre irradi6es au cceur de la pile ^de

Grenoble dans un flux de neutrons de 2 x 1014.

La decroissance des differentes sources a 6t6 suivie au calorim6tre 47c pendant plusieurs p6riodes

ce qui ^a permis de verifier 1’absence d’impuret6s

radioactives telles que 199Au ou 192Ir. Pr6c6dem- ment la p6riode ^{de 198Au avait ete} d6termin6e avec

precision par calorim6trie [5].

R£sultats expérimentaux.

^{La courbe de la} figure ² represente l’absorption ^de 1’energie y dans des manchons d’épaisseurs ^d’or croissantes, ^et d6finit X

0,325;.

La courbe de la figure ³ donne la variation de R

en fonction de s et d6finit R == 0,30b pour a.r + t = O.

Le tableau I donne _pour chaque ^{source de}

rayon r, les energies mesurees q et Q ^et 1’energie

calcul6e Ep + KEy. ^{De cette derni6re} valeur, ^on

TABLEAU I

soustrait KEy, K ^6tant donne par la courbe 1 pour ^une 6paisseur ^de 6,5 ^mm du calorim6tre 4n,

ce qui ^{conduit a} 1’energie moyenne ED. La qua- tri6me valeur 6tant moins precise que les ^autres 6tant donnee l’intensit6 plus ^{faible de ]a} source, ^on

peut adopter ^{la vaaeur} moyenne des trois premi6res

sources a laquelle ^{ii reste a} faire subir la correction

de conversion interne. Si 1’on admet _que 2,5 % ^des photons de 412 keV sont convertis, ^{on aboutit au}

resultat :

Remarquons ^enfin que nous avons pris ^{le coef-}

ficient K du calorim6tre 47c sur la courbe 6tablie

978

pour ]’absorption ^des manchons : ^ce coefficient aurait plutot tendance a etre sous-estim6 en raison de la forme du calorim6tre. La valeur obtenue pour EC4 ^serait plutot, ^{de ce fait,} 16g6rement ^sures-

tim6e.

Comme dans ^{le cas} précédemment ^{cit6 du Ra} E,

il semble que 1’6nergie moyenne B ^obtenue par calo- rim6trie soit ^un peu plus ^faible que la valeur d6ter- minee par integration ^des spectres.

Manuscrit requ le ¹⁹ juin ^1964.

BIBLIOGRAPHIE [1] ^{ELLIS et} WOOSTER, Proc. Roy. ^Soc., 1927, 117, 109.

[2] ^LECOIN (M.) ^et ZLOTOVSKI, Nature, 1939, 144, ^440.

[3] ^LECOIN (M.), ^ROBERT (J.) ^et PICQ (M.), ^J. Physique Rad., 1962, 23, 151 A.

[4] SHIMANSKAIA (N. S.), ^J. Exptl. ^Theoret. Phys., U.S.S.R.

1956, 31, 174.

[5] ^ROBERT (J.), ^J. Physique Rad., 1960, ^{21, 808.}

SUR LA CONDUCTIBILITÉ THERMIQUE

DE MONOCRISTAUX DE GERMANIUM IRRADIÉS AUX NEUTRONS RAPIDES Par H. J. ALBANY et M. VANDEVYVER,

Service d’Électronique Physique, ^{Centre d’Études} Nucléaires de Saclay.

Résumé. 2014 ^La conductibilité thermique ^{x, entre} 80° et 300 °K, de monocristaux de germanium

irradiés à 70 °C par des neutrons rapides ^est analysée d’après le modèle de Callaway. On trouve que la diminution de

après irradiation

peut s’expliquer par la seule augmentation de la diffusion

en

03C420141

A03C94, relative à la diffusion des phonons par les défauts ponctuels ^ou "petits". ^{Il est}

nécessaire d’envisager ^une augmentation ^de la diffusion par parois, qui ^{est du} type ^{t20141 =} c/L. ^La diminution _{de L par} rapport ^aux dimensions géométriques ^du monocristal, après bombardement

neutronique, ^est associée à la formation d’amas de défauts de dimensions grandes devant les lon- gueurs d’onde des phonons. ^{Pour un flux} intégré maximum de 1,2 ^{X 1018}

cm20142, ^{cette dimi-}

nution augmente ^avec la dose d’irradiation indiquant ^une non-saturation des

de défauts.

Ces résultats sont comparés ^{à ceux} qui ^{ont été} précédemment ^{obtenus sur} du silicium.

Abstract.

The thermal conductivity ^{x, between 80° and 300} °K, ^of germanium single crystals

irradiated at 70 °C by fast neutrons is analyzed

the basis of the Callaway model. It is found that the

decrease after irradiation cannot be explaned only by the increase of the 03C420141

A03C94

scattering, ^{relative to} phonon scattering by point

small " defects. An increase of the 03C420141 = c/L scattering by ^the crystal boundary ^{must be} considered. The L decrease in compa- rison with the geometrical sizes of the single crystal, after neutron bombardment, is associated with the formation of defect clusters having ^sizes larger ^than phonon wavelengths. ^{This dimi-}

nution is found to increase with irradiation dose indicating that, up to ^{1.2 X} 1018

cm20142 the maximum integrated ^flux used, ^{there is}

^cluster saturation. A comparison is made of these results with those previously obtained in silicon.

LE

JOURNAL

PHYSIQUE

25, ^NOVEMBRE 1964,

^978.

Des resultats de mesure de conductibilite ther-

mique ^{sur des} monocristaux de germanium ^irradi6s

aux neutrons rapides ^sont analyses ^en considerant la diffusion additionnelle des phonons par les d6- fauts de reseau cr66s par le bombardement nu-

el6aire. En plus ^{des defauts} ponctuels ^{ou formes de} plusieurs ^{lacunes ou} interstitiels associ6s qu’il pro- duit soit directement, ^{soit surtout} par des chocs secondaires le long ^{de son} parcours, I’atome pri-

maire forme en fin de celui-ci un amas de def auts :

pointe ded6placemerit ^{de Brinkman} [1] ^{ou zone}

riche en lacunes de Seeger [2]. ^{La diffusion des} pbonons par ^ces imperfections ^{est consideree}

comme etant de deux types : les défauts ponctuels

ou petits ^en comparaison ^des longueurs ^{d’onde des} phonons ^{donnent lieu a une diffusion de la forme} [3]

[4] ^T-1

^A w4, ^ou

^{est le} temps ^{de relaxation}

et w la pulsation ^des phonons. ^{Par contre, les}

amas de défauts [5] ^{dont les} dimensions sont

grandes par rapport ^aux longueurs d’onde des vibrations de reseau diffusent les phonons ^ind6- pendamment ^{de la} pulsation [6] ^{avec un} temps ^de

relaxation

L /c, ^{ou c est la} vitesse moyenne des

phonons ^{et L} repr6sente alors la distance moyenne entre amas de def auts. Pour le monocristal non

irradi6, ^la longueur caractéristique ^{L est limitde}