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Étude calorimétrique du rayonnement du dépôt actif du
thorium
L. Winand
To cite this version:
ÉTUDE
CALORIMÉTRIQUE
DU RAYONNEMENT DUDÉPÔT
ACTIF DU THORIUMPar L. WINAND,
Laboratoire Curie, Institut du Radium.
Sommaire. - L’auteur
a construit, au Laboratoire Curie, un nouveau calorimètre adiabatique de
grande précision. Il a mis au point une nouvelle méthode de mesure appelée méthode de température
non uniforme. La validité des hypothèses faites est vérifiée au moyen de la mesure de l’énergie dégagée par une source de polonium. L’application simultanée de la méthode de température non uniforme et de la méthode classique de température uniforme, à la mesure de l’énergie dégagée par le dépôt actif du thorium, permet de déterminer l’équivalence milligramme gamma équivalent ~ ~ millicurie
dans les conditions de mesure du rayonnement gamma employées au Laboratoire Curie. On trouve I mg y équivalent = 1,09 millicurie.
1. Nous avons
publié
ici même il y aquelque
temps,
ladescription
d’un calorimètreadiabatique
non isotherme et nous avons
exposé
les résultats de l’étudecalorimétrique
dudégagement
de chaleur d’unmélange
d’oxyde
de Th et d’Io(1).
Nous avons construit
depuis
un calorimètreentièrement nouveau, dont la
précision
a pu êtregrandement
accrue par l’étudesoignée
du circuit.galvanométrique,
de l’isolementthermique
et des corrections àapporter
aux mesures.Les
expériences
que nous avons faites nous ontprouvé
qu’avec
certainsdispositifs
du calorimètreproprement
dit et laprécision
atteinte par nos mesures on nepouvait plus
considérer latempé-rature du calorimètre comme uniforme. Il était donc nécessaire de
développer
une nouvelle méthodede mesure,
appelée
méthode detempérature
nonuniforme,
qui
tiennecompte
deséchanges
de chaleur parrayonnement
qui
seproduisent
alors entre certainesparties
du calorimètre etl’enceinte,
etqui
permette
de calculerl’énergie dégagée,
avecla même
précision
que la méthodeclassique
detempérature
uniforme.La
présente publication
a pour butd’exposer
brièvement les modifications
apportées
au calori-mètre, les nouvelles corrections et la méthode detempérature
nonuniforme,
puis l’application
simultanée des deux
méthodes,
au moyen decalori-mètres
appropriés
à l’étude durayonnement
dudépôt
actif du thorium. Des résultats de ces mesures,on tire une valeur de
l’équivalence milligramme
yéquivalent =
millicurie et une estimation del’énergie
émise sous
forme P
par Th B +(C
+ C’ +C").
2. La
description
détaillée du calorimètre et les cal-culs serontpubliés
ultérieurement(2).
Noussignalerons
seulement que le circuitgalvanométrique
estcomposé
(1) L. wINAVD, Étude de l’énergie dégagée par l’ionium. J. de Physique, lg."J-,, 8, p. 429.
(2) L. WmANn, Recherches sur la mesure calorimétrique
des énergies. Applications aux rayonnements des corps radio-actifs. Mém. Spc. Roy. Sc, de Liége,
uniquement
de deuxcouples
enparallèle,
dugalva-nomètre Zernicke et du
coupleur
décrit dans lapublication précitée.
Onobtient,
par leréglage
du shuntmagnétique,
une sensibilité telle que la déviation duspot
de i mm de l’échellecorrespond
à différence de
température
entre le calorimètre et l’enceinte.L’isolement
thermique
est réalisé au moyen de boîtes en mousse d’ébonite de 3o mmd’épaisseur
(équivalente
à i oo mm deliège).
Legalvanomètre
est
séparé
de la cuve à eau,qui
contientmainte-nant 125 1
d’eau,
etplacé
dans uneenveloppe
en mousse d’ébonite doublée d’unblindage
en cuivrerouge
qui
protège
tout le circuit des inductionsélectromagnétiques.
Onpeut
manoeuvrer del’exté-rieur les cônes du
coupleur
pour vérifier laposition
du zéro dugalvanomètre
sansperturber
la mesure.Aux corrections
déjà
utilisées nous en avonsajouté
deux. La
première
est relative à l’échauffement des fils conducteurs descouples.
Nous nedévelopperons
pas ici tout le calcul. Il est une
application
duproblème classique
« de la barre ». La correction totalepour les
quatre
fils(deux
de Cu et deux deCons-tantan)
en contact avec le calorimètre est donnée paroù 1, et t2
sont lestempératures
initiale et finale du calorimètre.La
capacité calorifique
des soudures descouples
en contact avec le calorimètre est de 0,0005
cal,ldeg.
Elle
s’ajoute
à celle du calorimètre.La seconde est relative aux erreurs
qui
s’intro-duisent dans la mesure si la
position
du zéro vraivarie au cours de
l’expérience.
Eneffet,
nous avonsconstaté,
malgré
lesmultiples précautions prises,
une dérive lente et continue du zéro du
spot.
Poury remédier nous
procédions
à une vérification duspot
toutes les o min environ et nous modifions enconséquence
lepoint
de l’échelle où se faisaitla
compensation.
Mais la correction ainsi faite était à la fois délicate etimprécise.
Eneffet,
au coursd’une mesure, on
place
le zéro sur une division362
exacte de
l’échelle,
et il est aisé de surveiller à tout instant laposition
duspot
parrapport
à cette division.Si,
aucontraire,
on estobligé
dechanger
légèrement
lepoint
decompensation,
lepoint
derepère,
le zéro, n’estplus
déterminé que par uneposition
fictive duspot
sur l’échelle et c’est parrapport
à cetteposition qu’il
faut maintenir lespot
immobile. Nous avons donc éliminé ces difficultés en déterminantexpérimentalement
laquantité
de chaleur cédée ou reçue par le calorimètre pour unécart donné entre la
position
initiale duspot
et celle où se fait la mesure. De cettefaçon
laposition
repère
reste la mêmependant
toute la mesure. Pour évaluer cette correction onprocède
comme suit : on connaît lacapacité calorifique
c du calorimètreet la
correspondance
entre le nombre de divisions de l’échelle et la différence detempérature
entre le calorimètre etl’enceinte;
onpeut donc,
enéchauf-fant le
bain,
établir une différence detempérature
connue entre le calorimètre et l’enceinte. On observe alors la durée mise par le
spot
pour revenir auzéro,
c’est-à-dire pour rétablir
l’égalité
entre lestempéra-tures. Pour le calorimètre que nous utilisons ici
on trouve un
échange
de0,27. 10-3
cal pour unécart moyen de 1 mm
pendant 5
min. On voit quecette correction est loin d’être
négligeable.
3.
Voici,
àprésent,
leprincipe
de la méthode detempérature
non unif orme dont il adéj à
étéquestion.
Supposons
le massifcalorimétrique
constitué parun
hémisphère
en aluminium de 2 mmd’épaisseur
dont le
grand
cercle de base est constitué par unefeuille mince en aluminium de
6/1 ooe
de millimètred’épaisseur.
Cette feuille est fixée àl’hémisphère
parune
pellicule
très mince de cire. La source de chaleurest constituée par la face intérieure de la
feuille;
elle émet de
l’énergie
dansl’angle
4 7:.
Soient c lacapacité calorifique
del’hémisphère,
c’ celle de la feuille. Lerapport 2013
est environ3~
dans nosexpé-riences
(fig. i).
Fig. 1.
On se trouve bien dans un cas où la
température
des différentes
parties
du calorimètre n’est pas uniforme. En effet :1 ~ Il se
produit
à tout instant undégagement
dechaleur très
grand
dans la feuille et, la conducti-bilité de la liaison entre la feuille etl’hémisphère
étant
faible,
laquantité
de chaleurqui
passe par conductibilité de la feuille àl’hémisphère
estnégli-geable.
Il s’établit donc une différence detempé-rature entre les deux
parties
du calorimètre et la chaleurs’échange
parrayonnement
entre la feuille etl’hémisphère.
Comme on maintient à tout instant latempérature
extérieureégale
à celle del’hémisphère,
il y a aussiéchange
de chaleur entre la feuille et le milieuambiant;
~~ La
température
est uniforme danschaque
partie
du calorimètre. La feuille est recouverte unif ormément par la source et chacun de sespoints
reçoit
ainsi la mêmequantité d’énergie. L’épaisseur
del’hémisphère
est suffisante pour assurer unerépar-tition uniforme de la chaleur dans celui-ci.
La mesure se fera en maintenant
égales
à tout instant lestempératures
de l’enceinte et del’hémi-sphère.
La feuille va rayonner la mêmequantité
de chaleur vers l’enceinte et versl’hémisphère.
Appelons Q
laquantité d’énergie
émise par lasource dans
l’angle 4 -r.
pendant
la durée 0. L’inten-sité de cetteémission, I
seraégale
à ~ ~
Soient,
au mêmeinstant, 1
latempérature
del’hémisphère
et del’enceinte, if
celle de la feuille. Soit encoredq
laquantité d’énergie
rayonnée
pendant
d0 parchaque
face de la feuille. Onpeut
écrireLa
quantité
de chaleur reçue parl’hémisphère
pendant
d9 estCelle conservée par la feuille est
En
remplaçant dq
par sa valeur(1), multipliant (2)
par c’et(3)
par c,puis
soustrayant
membre àmembre,
on trouve,
dont la solution en
régime
permanent
estOn voit que
(t’
-1)
est constante.G
étant onpeut
écrire,
L’énergie rayonnée
par une face de la feuilled’où
L’énergie
gardée
par le calorimètre est(c
+c’) t{2 w ix),
si
1,
sont lestempératures
initiale et finale du calorimètre.On
peut
écrire alorsCette relation
permet
de calculer la valeur deQ.
Elle est valablequelle
que soit la valeur deQ.
Il suffira danschaque
casparticulier
d’écrirecorrec-tement les
équations
(2)
et(3)
pourpouvoir
déter-miner la relationcorrespondante
analogue
à(6).
Ceprocédé
est absolumentgénéral
si les conditions suivantes sontremplies :
1 ° La
température
est unif orme danschaque
partie;
20 La
température
de l’enceinte est constammentégale
à celle d’unepartie
bien déterminée du calori-mètreproprement
dit;
30 Les
échanges
de chaleur entre les différentesparties
du calorimètre se font presqueuniquement
par
rayonnement;
4o
(t’ - 1)
reste constantpendant
les mesures; ,50 CI
estpetit;
c60 On connaît c et c’ avec
précision.
4. Nous avons vérifié la validité de ces calculs en mesurant le débit
calorifique
d’une source de Popar les deux méthodes. Nous donnerons seulement ici les résultats de ces mesures.
Par la méthode de
température
uniforme,
avec un calorimètresphérique (fig. 2),
on trouve unFig. 2.
débit
calorifique
de io-3cal/h
pour cettesource.
Par la méthode de
température
nonuni-forme,
avec un calorimètrecylindrique (fig.
3),
au moyen d’une relationanalogue
à(6),
ontrouve
/ii,8
X I o-3cal/ho
En admettant une différence de
température
de 20. 10-3degré
entre les deuxparties
(disque
etfeuille)
du calorimètre on trouve quel’énergie
émise parrayonnement
par la feuille est decal/h.
Fig. 3.
Or la valeur
qui
résulte,
dans la méthode detempérature
nonuniforme,
de la différence detempérature
est de31,5. 10-3
cal/h.
Si l’on y
ajoute
laquantité d’énergie
rayonnée,
on retrouve bien le résultat obtenu par la méthode
classique.
5.
Études
dudépôt
actif du Th. -Préparation
ctes sources. -- Les sources sont
obtenues,
au moyendu
dispositif
habituel du LaboratoireCurie,
enplaçant
la surface à activer enprésence
d’unproduit
qui dégage
Tn. Les activations de nos sources ont duré24
h chacune.Après
avoir retiré la source del’appareil
d’activation,
on la laisse au repospendant
3 h 3o pourpermettre
aux constituants de se mettre enéquilibre
derégime
avec Th B.Après
cetemps
la source décroît avec lapériode,
10,6 h de celui-ci. Les mesures d’intensité enrayonnement
ysont faites au Service des Mesures du Laboratoire Curie
(filtration
1 o mm deplomb;
grand
conden-sateur)
(3).
Nous saisissons l’occasion de remercier ici Mme Cotelle et Mlle Chamiéqui
ont bien vouluse
charger
de ces nombreuses mesures.La décroissance de la source est sufflsamment
rapide
pourqu’il
soit nécessaire d’en tenircompte
dans les calculs. Il faut donc notersoigneusement
les heures des mesures.Appelons
7u l’intensité de la source enmilli-grammes y
équivalent
à l’heureHo,
H1
l’heure dudébut de la mesure,
H2
celle de la fin de cette mesure,), la constante radioactive de Th B
(1,82.
sec-1).
Appelons,
d’autrepart,
Z’ le nombre d’atomes de Th Bdésintégrés
par seconde parmilligramme
yéquivalent (dans
les conditions de mesure duLabo-ratoire
Curie),
Z’ sera le «milligramme équivalent
seconde ». Pour une source d’intensité constanteI q,
il y auraitlo. Z’
X 36.10~ atomes de Th Bdésin-tégrés
par heure.La mesure
calorimétrique
étant faite entreHl
etH2
ilfaut,
toutd’abord,
calculer à combien364
d’atomes de Th B
désintégrés correspond
cettemesure pour
pouvoir
enrapporter
le résultat à Z’.atomes détruits entre
Hl
etH2.
Or,
on a
alors,
et l’on
peut
calculer N en fonction de Z’ connais-sant1 0’
?., il
et~.
6. Mesures par la méthode de
température
uni-forme. - Lasource est une feuille d’aluminium pur de
6 jiooe
de millimètre activée sur une seule face. Le calorimètre est formé par deuxhémisphères
creux d’aluminium pur de 2 mm
d’épaisseur qui
sont réunis pour former une
sphère complète
entourant la source
2).
La
capacité calorifique
est0,874
caljdeg.
Lesrayonnements
OEet p
sont entièrement absorbésdans les
hémisphères.
Voici les résultats des mesures :
L’énergie
mesurée W =Ey
+E;,
siEx
etE,
sont lesénergies
émises sous forme ocet p
par lasource.
7. Mesures par la méthode de
température
nonuniforme. - La source est une feuille de
6 jlooe
de millimètre activée d’un seul côté. Le calorimètre est constitué par cette feuille dont la face activée est recouverte par unepetite
cuvette en aluminiumégalement
de 2 mmd’épaisseur (fig. 3).
La feuilleest fixée à la cuvette au moyen d’une
pellicule
mince de cire.
La
capacité
calorifique
de l’ensemble est0, I JJ >
cal,/deg.
Le
rayonnement
oc est entièrement absorbé dans la cuvette et dans la feuille. Lerayonnement
est absorbé dans la cuvette mais une faiblepartie
seulement est absorbée dans la feuille.
Les résultats des mesures sont résumés dans le Tableau ci-dessous.
Il
s’agit
bien ici d’une mesure àtempérature
nonuniforme,
car toutes les conditions énuméréesplus
haut sontremplies.
Nous allons maintenant déterminer pour ce cas
particulier l’équation analogue
à(6). Appelons E1
l’énergie
absorbée dans6/iooe
de millimètre d’Al(cette énergie
est la somme del’énergie
totale ocet de la fraction
d’énergie ~
absorbée dans6yooe
de millimètred’Al)
etE2
la fractiond’énergie p
nonabsorbée dans
6 j 1 ooe
de millimètre d’Al et totalement absorbée dans 2 mm d’Al. On aE2
=Ex
+E~
si
Ex
etE;;
sont lesénergies
émises sous forme « etg.
On aura, avec les mêmes notations que dans le calcul
théorique,
~
La
quantité
d’énergie
reçue par la cuvette estCelle conservée par la feuille
Comme
précédemment,
ondéduit,
--"()-
.j 2 c À eEn
remplaçant
les lettres par lesvaleurs,
on déduitla relation
8. En
appliquant
la méthodedes
moindres carrésaux relations entre
El
etE2
déduites de nos mesures,nous trouvong
plus
faible. Mais il est nécessaire de faire observer que ces valeurs des erreurs sontsupérieures
à l’erreurprobable.
Ce fait est inhérent à toutes les détermi-nations où interviennent des différences entre des valeurs mesurées et où ilfaut,
pour avoir une évalua-tionapproximative
de l’erreur, faire la somme deserreurs sur
chaque
terme de la différence avec uncoefficient
approprié
qui dépend
de la forme des relations entre les inconnues1./ errer
probable
sur les mesures elles-mêmes est inférieure à o,5 pour 100.On a
D’après
les définitions deE1
etE2
on remarqueque
l’énergie
émise sous forme « estégale
àEl
moins la fraction del’énergie p
absorbée par6/iooe
de millimètre d’Al.Cette
énergie p
sedécompose
elle-même en deuxparties :
cellequi
provient
de Th B et cellequi
provient
de Th CC".Nous avons évalué
approximativement
laperte
d’énergie
de cesrayonnements p
au moyen descourbes de distribution de
l’énergie
dans lespectre
continu et de la relationqui
donne laperte
d’énergie
AE d’unrayon [3
qui
traverse uneépaisseur
Ax d’Aldans
laquelle
estexprimé
en électron-volts et àxen
centimètres,
pour ~
> o,;.Nous trouvons ainsi que
l’énergie
absorbée par6/jooe
de millimètre d’Alreprésente
envi-ron
78
pour 100 del’énergie
totale
du Th Bet 20 pour 10o seulement de
l’énergie ~
du Th C -~- C". Onpeut
donc écrire :44?82.io-"’ ca!/mg.h.
Mais on connaît
l’énergie
duspectre continus
de Th B. La valeuro,5
calJh/mg
a étéindiquée
par M. Arnoult(5).
On trouve donc
et
d’où l’on tire
(4) RASETTI, llluclear Physics.
(6) R. ARNOULT, C. R. Acad. Sur., 17 janvier y ~R,18~.
puis
Ea= ~3~8g.icr-~ calorie par heure et parmgy
équivalent.
E3 =
2. y= 3 , v . I o-e calorie par heure et par mgi,
équivalent.
Si l’on suppose connues les
énergies cinétiques
des rayons a dudépôt actif,
on calcule que pourchaque
atome de Th Cdésintégré
il y a émission deu,35 x GIl)4eKV + 0,63 x
Le
dégagement
de chaleur mesurécorrespond
donc à ladésintégration
deet par
milligramme
yéquivalent.
1 mg y Ra
équivalent
de Th C(6) correspond
donc à
millicurie de Th C.
On retrouve donc le résultat
déjà
obtenupars
M. Ricoux(1)
d’unefaçon
complètement
indépen-dante.Quant
à la valeur calculée del’énergie P
duspectre
continu elle est en bon accord avec les estimations de divers auteursqui prévoient
pour Th CC’ unevaleur
cinq
à six foisplus grande
que pour Th B. Nous remercions M. le Professeur Debiernequi
nous a autorisé à
séjourner
au Laboratoire Curie de l’Institut duRadium,
Mme Joliot-Curiequi
abien voulu
diriger
cetravail,
M. le ProfesseurM.
Morand,
Directeur du Laboratoire dePhysique
expérimentale
de l’Université deLiége
dont les conseils éclairés nous furent d’un trèsgrand
secours,Mme Cotelle et Mile
Chamié,
pour les mesures derayonnement
~-, et tous nos camarades du Labora-toire Curie pour leur accueil si cordial.Nous tenons
également
à remercier très vivement le Patrimoine de l’Université deLiége,
en la personnede M. le Recteur
Duesberg,
dont les subsides nousont
permis
leséj our
en France.{6) Mesure au grand condensateur de l’Institut du Radium, avec i cm de Pb. lVIme CURIE, J. de Physique, 1933, p. i5g.
(7) Ricoux, J. de Phy.sique, 8e série, p. 388.
