HAL Id: jpa-00244474
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Submitted on 1 Jan 1978
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Analyse du processus de formation de la barrière
or-silicium
G. Pananakakis, P. Viktorovitch, J.P. Ponpon
To cite this version:
ANALYSE
DU PROCESSUS DE
FORMATION
DE LA
BARRIÈRE
OR-SILICIUM
G.
PANANAKAKIS,
P. VIKTOROVITCH Laboratoired’Electronique,
E.R.A. n°659, E.N.S.E.R.G.,
23,
avenue desMartyrs,
38031Grenoble-Cedex,
Franceet J. P. PONPON
Centre de Recherches
Nucléaires,
Groupe
dePhysique
etApplications
des Semiconducteurs,67037
Strasbourg-Cedex,
France(Reçu
le10 février
1978,
révisé le 17 mai1978,
accepté
le 22 mai1978)
Résumé. 2014
Nous comparons les
caractéristiques
courant-tension sous éclairement de diodes Schottky or-silicium à des courbesthéoriques
de structures MIS. Nous montrons que l’évolutiondans le temps de ces
caractéristiques
est due à la neutralisation d’une charge fixepositive,
située àl’interface métal-semiconducteur, par
l’oxygène
de l’airqui
diffuse à travers le contactmétallique
etqui
se comporte enpiège
à électrons du semiconducteur.Abstract. 2014
We compare the
experimental
current-voltage characteristicsof gold-silicon Schottky
diodes with theoretical curves of MIS structures. We show that theageing
process results from the neutralization of a fixedpositive
charge at the metal-semiconductor interface, due to oxygen from theambiant
diffusing
through therectifying
contact. It is further demonstrated that oxygen behaves like asemiconductor electron trap, which explains the decrease of the neutralization efficiency
during
thebarrier formation and the
locking
of thephotovoltage.
Classification
Physics Abstracts 72.40 - 73.30
1. Introduction. - Les cellules solaires de
type
structure MIS de
Schottky
ont connu récemmentun essor très
important, qui
a fait progresser leurrendement de conversion
photovoltaïque
au-delàde 10
%
dans lecas
du silicium monocristallin.Parallèlement aux études
expérimentales,
la mise aupoint
de modèles de fonctionnement de cesdispositifs
a
permis
de déterminer lesparamètres
dont l’influence estprépondérante
et ainsi depréciser
les conditionsexpérimentales requises
pour uneoptimisation
desperformances
[1-4].
Cependant,
une instabilité dansle
temps
despropriétés
de cesdispositifs
a étéobser-vée
[5],
cequi
a conduit à reconsidérer leproblème
du vieillissement des diodes
Schottky,
mis enévi-dence il y a
plus
de dix ans[6, 7].
Dans un articleprécédent
[8],
nous avons faitapparaître
que levieillissement des structures or-silicium de
type
N estdirectement lié à la
formation
de la barrière depotentiel
et dû à la
diffusion,
à travers le filmd’or,
d’oxygène
oude vapeur d’eau
qui
s’accumule à l’interface.Le but de cet article est de montrer que l’utilisation
conjointe
d’un modèlethéorique
ducomportement
desstructures MIS et de résultats
expérimentaux
surl’évolution
temporelle
des diodes or-siliciumpeut
conduire à une meilleure
compréhension
duphé-nomène de formation de la barrière de
potentiel
au contact métal-semiconducteur.2. Résultats
expérimentaux.
- 2.1TECHNIQUE
EXPÉRIMENTALE. ---- Les mesures sont effectuées sur
du
silicium
detype
N,
de basse résistivité(la
concentra-tion de
porteurs
estcomprise
entre 1 et 5 x1020
m- 3).
Après rodage,
lesplaquettes
sont munies sur leur face arrière d’un contactohmique
réalisé pardépôt
de 300A
d’aluminium. La face avant est ensuitedécapée
chimiquement
dans une solution de CP4.Après
rin-çage à l’eau désionisée et, éventuellement à l’acide
fluorhydrique
dilué,
les échantillons sontplacés
sousvide
(pression
résiduelle inférieure à 5 x10-6
torr)
et un film d’or estdéposé
parévaporation.
L’évolu-tion -dans le
temps
despropriétés
desdispositifs
estétudiée par des mesures
électriques (relevé
descarac-téristiques
courant-tension sous un éclairement d’en-viron100 mW/cm2
fourni par unelampe
quartz-halogène
reproduisant grossièrement
lespectre
solaire450
et détermination de la hauteur de la barrière de
potentiel
par la mesure de courant de saturation etpar la
réponse photoélectrique)
et parl’analyse
de la distributiond’oxygène
à l’interface or-silicium(par
spectroscopie
de masse d’ions secondaires etpar la réaction nucléaire
160(a,
a’)160).
2.2
CARACTÉRISTIQUES
COURANT-TENSION. - Lafigure
lareprésente,
pour un échantillonpossédant
un film d’or de 300
A
d’épaisseur,
lescaractéristiques
courant-tension sous
éclairement,
relevées sous videaprès dépôt
du métal et pour destemps
relativementcourts
après
mise à l’air. L’évolution de ces courbespour des
temps
trèslongs après
la mise à l’air estmontrée sur la
figure
lb. Sur lafigure
lc,
nous avonsreporté
descaractéristiques
similairescorrespondant
àFm. la. -
Evolution, temporelle (mise à l’air de 120 min.) des
caractéristiques courant-tension sous illumination pour un
échan-tillon or-silicium de type N (épaisseur de la couche d’or de 300
A).
[Evolution with time (up to 120 min. of exposure to air) of the
current-voltage characteristics under illumination for 300 A gold on N-type
silicon.]
FIG. lb. - Evolution
pour des temps plus longs de mise à l’air des
caractéristiques de 1"échantillon de la figure la. L’état optimum
(courbe 2) est atteint 104 min. environ après la mise à l’air.
[Evolution
for longer times of exposure to air of the characteristicsof the sample of figure la. The optimum (curve 2) is reached after
about
104 min.]FIG. 1c. - Evolution
temporelle (mise à l’air de 6 700 min.) des
caractéristiques courant-tension sous illumination pour un échan-tillon or-silicium de type N (épaisseur de la couche d’or de 100
A).
[Evolution with time (up to 6 700 min. of
exposure
to air) of thecurrent-voltage characteristics under illumination for 100 A gold
on N-type silicon.]
l’évolution d’un échantillon
possédant
un film d’or de 100A
d’épaisseur
et dans un domaine detemps
plus
restreint. On constate que, tant que le
dispositif
demeure sousvide,
il secomporte
comme unerésis-tance
(pas
deredressement)
et ne délivre pas, oupresque pas, de tension
photovoltaïque. Lorsqu’il
estmis à
l’air,
unecaractéristique
de redressement et unetension
photovoltaïque apparaissent progressivement
après
untemps
d’attentequi dépend
essentiellementde
l’épaisseur
de la couche d’or. Alors que cetemps
est très
bref pour
100 A
d’or(quelques
dizaines desecondes),
il estbeaucoup plus
long
pour 300A
(quelques
minutes).
La tensionphotovoltaïque
croîtjusqu’à
la valeur desaturation,
de l’ordre de0,3 V,
qui
est atteinte en untemps
dépendant
del’épaisseur
du métal et du
degré
hygrométrique.
Pour destemps
d’attente
beaucoup plus importants,
lephénomène
desuppression
du courantphotovoltaïque
se manifeste(Fig. 1b),
la tension nechangeant
pratiquement
pas, enatmosphère
sèche tout au moins.2. 3 HAUTEUR DE LA BARRIÈRE DE POTENTIEL. - Les
résultats fournis par les deux
types
de mesures utiliséespour la détermination de la hauteur de barrière sont
en bon
accord,
aux erreursexpérimentales près,
soit
0,03
eV. Nous constatons que la barrière depotentiel
~Bn est initialement assez faible(0,5
à0,6
eV)
etqu’elle
augmente,
en fonction dutemps
quel’échan-tillon passe à l’air
(après
untemps
d’attentequi
varieselon
l’épaisseur
du filmd’or)
jusqu’à
la valeurcaractéristique
du contact or-silicium detype N,
soit
0,80
à0,83
eV[8].
à l’interface ayant
déjà
étépubliée
[8, 9],
nous enrappellerons
seulement les résultats essentiels. Nousavons montré que, dès que les échantillons sont mis à
l’air,
l’oxygène
de l’air ambiant diffuse à traversle film d’or
(la
constante de diffusion a été trouvéeégale
à8,4
x10-2°
m2/s)
puis
s’accumule àl’inter-face,
ladépendance temporelle
de ce dernier processusétant
logarithmique,
à un taux de1,2
x1019
at/m2
par décade. D’autre
part,
lespropriétés électriques
desdispositifs
sont étroitement liées à laprésence
d’oxy-gène,
un accroissement de la concentration de cedernier à l’interface d’environ 2 x
1019 m-2
étant nécessaire pour obtenir la saturation de la tensionphotovoltaïque
et la valeurtypique
de qJBn.3.
Analyse
des résultatsexpérimentaux.
2013 Nousinterprétons
ici les résultatsexpérimentaux précédents
en résolvant
numériquement
leséquations
fonda-mentales du fonctionnement des structures MIS.
Ces
équations
ont été établies et discutées dans despublications
antérieures[1,
2] ;
seules serontrap-portées
les modifications introduites afin de tenircompte
desparticularités présentées
par les structuresétudiées.
Nous pouvons
distinguer
deuxphases
d’évolu-tion des structures examinées. Lapremière phase
commence
après
la mise à l’air des échantillonsjusqu’à
l’établissement de la tension de circuit ouvertVoc
maximum et
l’optimisation
desparamètres
de l’échan-tillon. La secondephase correspond
à destemps
trèslongs
après
la mise à l’air(période
de vieillissement de lastructure)
et est caractérisée parl’apparition
de l’effet desuppression
de courant et par le maintien de la tensionV.,,,.
3. 1 PREMIÈRE PHASE. - La
détérioration des
pro-priétés
de redressement etphotovoltaïques
d’uneFIG. 2. - Influence d’une charge positive à l’interface isolant-semiconducteur sur les caractéristiques J-V d’une structure MIS
avec X. =
Xp = 0,5 eV (pour les autres paramètres de la structure
voir annexe A. 2).
[Influence of a positive charge located at the
insulator-semiconduc-tor interface on J-V characteristics of a MIS structure (with xn =
Xp = 0.5 eV) (for other parameters see annex A2).]
structure MIS
peut
être attribuée à l’existence decharges positives
situées à l’interface semiconducteur-isolant et à sonvoisinage
[2,
3,
10].
Pour une densitédonnée de ces
charges,
qui
peuventcorrespondre
auxdéfauts du réseau
cristallin,
l’effet est d’autantplus
important
quel’épaisseur
de la couche isolante estplus grande.
Nous avons donc introduit dans
l’expression
dela tension
supportée
par la coucheisolante, U.,
une densité de
charge Qf
(par
unité desurface),
correspondant
à une densité decharges
élémen-taires
Nf,
définie parl’expression :
par la suite nous utiliserons le terme
charge
à laplace
de densité decharge.
Nous avons étudié l’influence de ces
charges
surles
propriétés électriques
de la structure, avecNf
commeparamètre
pour des valeurs del’épaisseur
de la couche isolante bcompatibles
avec le traitementphysico-chimique
des échantillons. Les résultats ainsi obtenus(Fig.
2)
reproduisent
correctement le réseauexpérimental
de lafigure
lapour ô
= 5A
etIl en résulte que la structure atteint son état
optimum
lorsque
toute lacharge Nf
se trouve neutralisée. 3.2 DEUXIÈME PHASE. - L’effet desuppression
decourant caractérisant cette
période
peut
êtreattribué,
soit à l’existence d’une résistanceparasite
RS
en sérieavec la structure MIS
idéale,
soit à laprésence
d’une couche isolantetrop
épaisse,
réduisant la collecte desporteurs
minoritaires[4].
L’action depièges
ayant
un rôle
cinétique (effet
degénération-recombinaison
àl’interface)
est à exclure car elle n’affecte pas la valeurdu courant de court-circuit de la structure comme
nous l’avons montré dans
[4].
La
présence
d’une résistance sérieparasite
estexprimée par la
relation :où U est la tension extérieure aux bornes de la
struc-ture, J la densité de courant,
Vsc la
chute de tensionohmique
dans le volume du semiconducteur.b Vs,
b US
sont les variations de la barrière de surface du semiconducteur et de la tensionUs
parrapport
à leurs valeurs àl’équilibre thermodynamique.
L’influence d’une résistance série
parasite
sur lescaractéristiques
J-V de la structure est montrée par le réseau de courbes de lafigure
3. Bien que lasup-pression
du courants’accompagne
du maintien deVoc,
le désaccord avec les courbesexpérimentales
nepermet
pas de retenir cette
hypothèse.
Eneffet,
enprésence
d’une résistance série
importante,
lescaractéristiques
sont assimilables à des
droites,
contrairement à ceque l’on observe sur la
figure
lb. L’effet desuppression
452
FIG. 3. - Effet d’une résistance
RS en série avec la structure MIS idéale.
[Effect of a series resistance.]
expliqué
parl’augmentation
del’épaisseur
de lacouche isolante.
Cependant,
si l’on admet pourl’affinité des électrons et des trous, les valeurs utilisées
habituellement,
soit Xn =0,5
eV etXp =
0,5 eV,
on constate que,
d’après
les résultatsexposés
dans[1]
la tensionVoc
doit croître avec à(pour ô compris
entre 0 et 25
Â),
cequi
est en désaccord avec lesrésultats
expérimentaux.
Cette contradictionpeut
êtrelevée car la hauteur de la barrière ~Bn de la structure est
la
même,
quelle
que soit la méthodeexpérimentale
utilisée
(optique
ouélectrique).
Cecisignifie
que la couche isolante esttransparente
pour lesporteurs
majoritaires
(électrons) ;
en d’autres termes lapro-babilité de passage des électrons à travers la couche isolante est strictement
égale
à l’unité. Il faut donc conclure que l’isolant neprésente
aucune barrièrepour les électrons et leur affinité Xn est
négative
ounulle. En tenant
compte
de la forme descaractéris-tiques expérimentales
enpolarisation
inverse et des résultats de[11]
onpeut
estimer que la valeur del’affinité de Xp
adaptée
à la structure étudiée estégale
à 2 eV. Il est alors
possible
de proposer un schémaqualitatif
de la structure des bandes des échantil-lons MIS enquestion
(Fig. 4).
Notonsqu’un
tel schémaFIG. 4. - Structures de bandes
d’énergie des échantillons MIS étudiés.
1 [Band structure of the MIS diode.]
présente
un câractère formel dans la mesure où il estdélicat d’attribuer une structure de bandes à une
couche isolante inférieure à 20
A.
3. 3 EFFETS DE PIÉGEAGE. - En utilisant les valeurs
des affinités des électrons et des trous que nous avons
déterminées
plus
haut,
soit Xn = 0 etXp = 2
eV,
nous constatons par le calcul que la tension
Voc
dela structure reste
pratiquement égale
à sa valeurexpérimentale
(300 mV)
pour 0 03B4 10A.
Au-delàde cette
épaisseur,
Voc
diminue(Fig.
5).
Cette dernière contradiction avecl’expérience
nous incite à penser àl’existence de
pièges
detype accepteur
situés enénergie
plus
près
de la bande de conduction que de la bande devalence et
interagissant
avec les électrons dusemi-conducteur
[1].
Outre l’amélioration deVoc
sansmodification du courant de court-circuit
Jcc et
de lapartie
enpolarisation
inverse descaractéristiques
J- V,
ce
type
depièges
provoquel’augmentation
du facteurd’idéalité de la structure, ce
qui
est enparfait
accordavec
l’expérience (Fig.
lb).
FIG. 5. -
Caractéristiques J-V d’une structure MIS avec xn = 0 et
Xp = 2 eV, en l’absence de pièges à l’interface.
[J-V characteristics of a MIS structure for xn = 0 and
Xp = 2 eV,
without interface traps.]
Ne
disposant
pas d’informationsexpérimentales
directes concernant la nature des
pièges
à l’interfaceisolant-semiconducteur nous avons considéré le cas
le
plus simple susceptible
de fournir des résultats enaccord avec les courbes
expérimentales.
C’est ainsique nous avons introduit la
charge
despièges
ionisés
Q., exprimée
par la fonction de Fermi :Et,
EF.
désignant respectivement
le niveauéner-gétique
despièges (supposés monoénergétiques)
et lequasi-niveau
de Fermi des électrons duLe réseau de
caractéristiques
de lafigure
6,
obtenupour Et
situé à0,425
eV sous la bande de conductionet
Dss
égal
à1017/m2
pour ô
compris
entre 0 et 10A
et à 2 x
1019/m2
pour bégal
à 15A,
reproduit
les résultats
expérimentaux
de lafigure
1b. Il est à noterque l’on obtient des résultats
identiques
si l’onadopte
une valeur constante pour
Dss
et des valeurs variables pour laposition
duniveau Et
parrapport
aux bandesd’énergie
ou inversement si l’on considèreque Et
est constant etD ss
variable.FIG. 6. - Caractéristiques J-V
reproduisant le cas de la figure 5
mais en présence de pièges monoénergétiques de niveau Et situés à 0,425 eV de la bande de conduction et de densité : I) Dss = 101 7/m2
pour 0 03B4
10 A ; II) Dgg
= 2 x 1019/m2 pour b = 15 A.[Theoretical
J-V characteristics in presence of single energy E, interface traps ; E, is located at 0.425 eV below the conduction bandedge : I) Dss = 1017/m2 for 0 03B4 10 A ; II) Dss = 2 x joll/M2
for 03B4 = 15
Â.]
3.4 RÔLE DE L’OXYGÈNE. - L’effet du
piégeage
lors de la deuxième
phase
d’évolution desdispositifs
a été discuté dans le
paragraphe précédent. Cependant,
l’exploitation conjuguée
des résultatsthéoriques
etexpérimentaux
concernant laphase
de neutralisation(première phase d’évolution)
permet
de montrer quele
piégeage
se manifesteégalement
durant cettepériode.
A l’aide desfigures
la,
b,
c et en tenantcompte
des erreurs de mesures relatives aux faibles valeurs
de
Voc et à
l’évolution del’épaisseur ô
de la coucheisolante,
nous pouvons déterminer un réseau decourbes
qui représente
l’évolutiontemporelle
de lacharge
neutralisée à l’interface(Fig.
7).
Afin de comparer la
quantité
decharge
neutraliséeavec la concentration
d’oxygène
en excèsA[O],
accumulé à
l’interface,
nous avonsreporté
sur cettemême
figure
7 la courbeexpérimentale
décrivantl’évolution
temporelle
de0394[O]
dans le cas d’uneépaisseur
de la couche d’or x = 300A [8].
Nousconstatons ainsi que, pour un
temps
compris
entre 30et 104
min.,
0394[O]
varie de1018
à2,8
x1019
at/m2
alors que le nombre de
charges
élémentairesneu-FIG. 7. - Evolutions
temporelles comparées de la concentration
d’oxygène en excès à l’interface A[O] et de la charge neutralisée.
[Time evolution of the excess oxygen concentration A[O] at the interface and of the neutralized charge.]
tralisées est de l’ordre de
1017/m2.
Ceci montre queseule une faible
partie
del’oxygène présent
à l’interfaceparticipe
au processus deneutralisation,
probablement
selon une réaction
chimique
dutype :
D+,
0,
edésignant respectivement
lescharges
positives
(défauts),
les atomesd’oxygène
et les électrons(de
la bande de conduction dusemiconducteur,
comme il sera montré dans ce
qui
suit).
Nous constatons que le processus de neutralisation
commence
quelques
minutesaprès
la mise à l’air deséchantillons,
pour destemps
inférieurs à 30 min.En admettant que l’évolution
temporelle
de laconcen-tration
d’oxygène
en excès suive une loi dediffusion,
nous pouvonsextrapoler
la courbeexpérimentale
représentant
la variation deA[O]
pour obtenir laconcentration
d’oxygène atteignant
l’interface audébut du processus de neutralisation
(voir
annexe A.1).
Celle-ci étant de l’ordre de
1016
at/m2,
il en résulte quetout
l’oxygène
en excès à l’interface doit êtreactif
endébut de
neutralisation,
contrairement à cequi
sepasse par la suite. Nous attribuons cette diminution de
l’activité de
l’oxygène
à un effet depiégeage,
lié àl’évolution de la barrière de surface du semiconducteur.
Les atomes
d’oxygène pourraient
secomporter,
eneffet,
comme despièges
pour les électrons de la bandede conduction
(éq.
(3.4)).
En début de processus et enl’absence de barrière de
surface,
tous ces atomes sontdis-454
ponibles
dans la bande deconduction,
ou en d’autres termes, parcequ’ils
introduisent un niveaunécessai-rement situé en dessous du niveau de Fermi du
semi-conducteur. L’établissement
progressif
de la barrière de surface entraînant la courbure des bandesd’énergie
vers le
haut,
le taux d’ionisation del’oxygène
diminueet donc sa
capacité
de neutraliser les défauts.Remarques :
1)
L’absence de barrière métal semiconducteur semaintenant aussi
longtemps
que les échantillonsrestent sous
vide,
on doit exclure tout effet dedésorp-tion
d’hydrogène
à travers la couchemétallique
oude
migration
d’ionspositifs
vers le métal sur l’évolu-tion ultérieure de la barrière une fois la diode mise à l’air[12].
2)
D’une manièregénérale
nos travaux en cours montrent quel’oxygène joue
un rôleprimordial
surle redressement et le vieillissement des structures
Schottky
tant sur le silicium detype
N que detype
P. Son influence est toutefois limitée par la facilité aveclaquelle
ilpeut
diffuser à travers le contactredres-seur : sa constante de diffusion est en effet
beaucoup
plus
élevée pour les métaux faiblementoxydables (or
par
exemple)
que pour les métauxqui s’oxydent
faci-lement
(tels
quel’aluminium).
4. Conclusion. - Dans cet article nous avons
montré le rôle fondamental de
l’oxygène
dans laformation de la barrière or-silicium. Il est encore
trop
tôt pour proposer un modèle
théorique complet
permettant
de suivrerigoureusement
toute l’évolutionde la structure. Des
expériences complémentaires
telles les mesures de la
capacité
et despertes
de lastructure en fonction de la
polarisation
et de lafré-quence devraient nous
permettre
d’affiner le modèle.Néanmoins,
nous avons démontrémalgré
laséparation
artificielle en deux
phases,
que l’évolution de la barrière est en fait un processuscontinu,
en ce sens quetout au
long
de son établissement lepiégeage
des électrons de conduction parl’oxygène joue
un rôlefondamental.
Annexe Al. - Voici les
équations
décrivantl’évo-lution
temporelle
de la concentrationa[0]
selonune loi de diffusion
[13] :
Cg
est la concentration àl’origine
(x
=0)
enm- 3.
C(x, t)
est la concentration auplan
d’abscisse x enfonction du
temps.
Ddésigne
la constante de diffusion. A l’aide del’équation
(Al.l)
on déduit le fluxd’oxygène
(p(x,
t)
en m- 2 S-l :La
quantité 0394[O]
(exprimée
enm-2)
est alors déduite del’expression précédente
du flux(éq.
(A1.
2)) :
La fonction
â[O]
a été calculéenumériquement
àl’aide de
l’équation
(Al. 3)
pour x = 300A
(épaisseur
de la couche
d’or,
figures
la etlb)
et en considérant Dcomme
paramètre (Fig. 7).
Nous constatons que pourD ~
10-19
M2/S
les valeursthéoriques
sont en accordavec les valeurs
expérimentales
pourPour des
temps
supérieurs
à102
min.,
la concentrationexpérimentale
est inférieure à la valeur calculée àpartir
del’équation (Al. 3).
Ceci doit être attribué à la croissance del’épaisseur
de la couche isolanteentraînant un
freinage
du processus de diffusion.Annexe A2. - Nous
présentons
ici les valeursnumériques
de diversparamètres physiques pris
encompte
pour la modélisation de la structure MISétudiée ;
nous avons utilisé lesystème
d’unités S.I.Charge
élémentaire : q
=1,6
xlO-19
C.Température :
300 K.Densité
d’impuretés
detype
donneur :1020/m3.
Coefficient de diffusion des minoritaires :
1,25
x10-3 m2/s.
Longueur
de diffusion des minoritaires : 5 x 10- 5 m.Longueur
du semiconducteur : 3 x10-4
m.Mobilité des
majoritaires :
0,13
m2/(s.V).
Permittivité de l’isolant :
35,37
pF/m.
Permittivité du silicium :106,1
pF/m.
Vitesse de collecte des électrons : 5 x
104
m/s.
Vitesse de collecte des trous : 5 x
104
m/s.
Différence des travaux de sortie entre le métal et le
Bibliographie
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