La définition et la mesure du nombre d'Avogadro

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La définition et la mesure du nombre d’Avogadro

Y. Doucet, J. Doucet

To cite this version:

LA

DÉFINITION

ET LA MESURE DU NOMBRE D’AVOGADRO

Par Y. DOUCET et Mlle J. DOUCET.

Sommaire. 2014 On _appelle "Nombre _d’Avogadro " le _rapport de la masse molaire d’un _{corps à la} masse

d’une molécule : $$ N1 =

M/m

En _Allemagne, on _préfère utiliser le « _rapport de Loschmidt » _qui est le _quotient d’un certain nombre

de _{molécules par leur} masse totale $$ M :

_{NL = n/m .}

Ce nombre est _indépendant de l’unité-mole choisie; par contre, le nombre _d’Avogadro est une _grandeur

conventionnelle liée à notre _système de masses molaires. C’est la « constante de Boltzmann qui est une

constante universelle.

Les méthodes de mesures sont excessivement nombreuses. Deux seulement sont _{précises :} la méthode de la _goutte d’huile de _Millikan, et celle de la diffraction cristalline des rayons X de Bäcklin. La valeur 6,06. 1023 considérée comme exacte _pendant 20 ans a été retouchée en 1936. Les _{deux procédés} s’accordent,

aujourd’hui, pour donner 6,02. 1023. Le nombre le _{plus probable} serait : N1 = _(6,022 ± 0,005). 1023

1. Définition du nombre

_{d’Avogadro. -}

En

première

approximation

on

_peut

_admettre,

avec

Boyle

et

_Mariotte,

_que tous les _gaz sont

compres-sibles suivant la même

loi,

puis,

suivant

_Gay-Lussac,

que tous _{les gaz} se dilatent de la même

façon.

On en déduit que le

_rapport

des nombres de molécules contenues dans des volumes

égaux

de _{deux gaz} est constant, c’est-à-dire

_indépendant

de la

tempé-rature et de la

_pression

commune de ces _{deux gaz.}

D’après

une autre loi de

_Gay-Lussac

ce

_rapport

est

_simple.

L’hypothèse d’Avogadro

consiste à _poser

_qu’il

vaut l’unité. En

effet,

_après

avoir

_rappelé

cette

dernière loi de

_{Gay-Lussac, Avogadro}

écrit en 181

«

L’hypothèse qui

se

_présente

la

_première

à cet

égard,

et

_{qui paraît}

même la seule

admissible,

est de _{supposer que} le nombre de molécules

_intégrantes

dans les _gaz est

_toujours

le même à volume

_égal

ou est

_toujours

_{proportionnel}

aux volumes. o

Si maintenant on

_envisage

le volume molaire

qui,

dans le

_système

des chimistes actuellement

en _usage est celui de 3z _g

_d’oxygène

dans les condi-tions

normales,

c’est-à-dire 22

4i4

cm’

_[58],

on arrive à une définition

_simple

du nombre

_{d’Avogadro :}

c’est le nombre de molécules contenues dans le volume

molaire d’un gaz

parfait.

Cette définition

_s’applique

aux _corps

_composés

gazeux. Si l’on admet que le nombre de molécules

ne

_change

_{pas par}

_{liquéfaction puis}

_{solidification,}

on

_peut

dire d’une

_{façon générale :}

le nombres

d’Ava-gadro

NA

est le nombre de molécules contenues dans

la masse molaire _{d’un corps}

_{quelconque (1).}

Nous écrirons :

i Nlole ~ _molécules

(1) Toutes réserves faites sur la définition d’une masse

molaire à l’état _liquide et à l’état solide.

ou, d’une

façon

plus

précise,

en

_désignant

_par M la masse molaire et m la masse moléculaire :

Il est _{évident que}

_rapport

de deux

_grandeurs

de même

_espèce,

est un nombre abstrait.

Cependant,

cette

_façon

de voir a été récemment

critiquée

par R. W. Pohl

[2]

qui

propose trois défi-nitions. Nous retiendrons les deux

_{premières :}

10 On

_appelle

« nombre molaire

spécifique »

le

rapport :

On a trouvé

_{expérimentalement}

(M) désignant

la masse molaire

_rapportée

à

O2

=32.

C’est un nombre sans dimension. Par suite NL

est aussi un nombre abstrait.

2° On

_appelle

« nombre de Loschmidt )) L le

nombre 6. 1 o23

_(ce

que nous

_appelons

nombre

d’Avo-gadro N-1).

On sous-entend alors

_{l’unité-gramme}

car L n’a cette valeur

_qu’à

condition de mesurer les moles en _gramme;

_NL

_qui

vaut

_s’exprime

ni

alors en

_{gramme-’. L’inapplication}

de cette obser-vation

_peut

conduire à des erreurs dans les formules

de dimensions

_(Pohl

cite en

_exemple

la formule

de

_viscosité).

Ces remarques ont été

reprises

par W. H.

West-phal [3], puis

J. Wallot

_{[4] parlant}

au nom du Comité

. des Unités et Formules

(A.

E.

F.)

R. W. Pohl ’

précise

alors sa

_{pensée [5]}

en _{disant, par}

exemple,

205

qu’il

ne faut pas écrire : i mole 6. 1023 molécules, mais :

iMole _{(en g)} = 6. masses moléculaires ( en g),

Il conseille d’utiliser

_uniquement

la

_première

défi-nition

_qu’il

_{appelle «}

relation de Loschmidt » où

hV,, est un nombre sans dimension.

Quoi

qu’il

en

_soit,

nous

_garderons

notre définition

primitive :

2013 ?

M et m étant

_exprimées

avec

)72

la même unité.

_Précisons,

toutefois que sa valeur

dépend

de l’unité-mole choisie. C’est une

_grandeur

conventionnelle. Il en est de même de la « constante » des _gaz

_parfaits

_{R; mais,}

par contre, le nombre de

Boltzmann k

= ~

est une constante universelle.

Elle est

_{indépendante}

du

_système

de référence

adopté.

Si,

par

exemple,

au lieu de

_prendre

comme

unité-mole

O2

= 32, O2

désignant

le

mélange

isotopique

habituel des

chimistes,

on convenait

de

_rapporter

les masses molaires à

_l’isotope

i,O

le nombre

_{d’Avogadro changerait théoriquement}

de

_valeur,

_(d’après

les

_rapports

il

serait

_multiplié

_{par 1,0009-7}

_[6])

mais la constante

de Boltzmann

_{vaudrait toujours}

_erg/degré.

On en dirait autant du

_{Faraday-grandeur}

conven-tionnelle - et de la

charge

de l’électron e

= F

N,

constante universelle.

2. Déterminations

_{expérimentales. -}

Les

méthodes mises en oeuvre _{pour calculer} le nombre

d’Avogadro

sont extrêmement diverses. En

_principe

tout

_phénomène

se rattachant à la

_physique

molé-culaire fait intervenir

NA

et

_peut

conduire à sa mesure.

Historiquement,

c’est en faisant

_appel

à la théorie

cinétique

des

_gaz

_qu’on

a trouvé la

_première

valeur correcte. Nous en

_indiquerons

seulement

le

_{principe : l’équation}

de Clausius-Maxwell donne le libre parcours

moyen 1

de n molécules

_sphériques

de diamètre d contenues dans i cm3. Une déter-mination de 1

_(par

une mesure de

_viscosité)

et

un calcul de d donne n.

Ce calcul se fait à

_partir

d’une

_hypothèse

sur la

structure du

_{liquide :}

Perrin admettait que les molécules du mercure sont

_jointives

à la

_façon

d’une

_pile

de boulets.

_(A

ce

_sujet

voir

_[71.)

Le calcul

se fait aussi à

_partir

du covolume de

_{l’équation}

de Van der Waals : on

_conçoit

_que la valeur du résultat

dépende

de la validité

d’application

de cette loi.

Le covolume n’est d’ailleurs _pas une

_grandeur

constante pour un _{gaz donné.} On a établi

_[23]

_qu’il

doit le

_plus

souvent être

_corrigé

d’un facteur tenant

compte

de

l’augmentation

des chocs moléculaires

sous l’influence des forces d’attraction

[8].

On utilise encore

_{l’expression}

de la

_polarisation

de

Clausius-Mosotti;

mais Guillien a montré

_[g]

que la valeur de P

qui

devrait être

_égale

au

_quart

du covolume lui est

_{systématiquement}

inférieure.

En fin de

_compte,

il n’est pas étonnant que les

nombres obtenus

_présentent

entre eux des écarts de 20 à 3o pour I oo.

On obtient mieux par l’étude du mouvement brownien. J. Perrin et ses élèves ont cherché à prouver la « réalité moléculaire o en mesurant

_{N £1}

de diverses

_façons.

D’abord

_{l’hypothèse}

_que les

_granules

visibles à

l’ultramicroscope

sont

_l’image

des molécules d’un gaz conduit à une loi de raréfraction en hauteur d’une émulsion diluée. La formule a été vérifiée par

Perrin

_[Io],

Dabrowski

_{[ I I ],}

N.

_Bjerrum

_[12].

Elle

donne en _moyenne

_NA

= 68. I022. Poursuivant

l’analogie

avec les _gaz, R. Costantin

[13j

établit

une

_équation

du

_type

Van der Waals et en tire

N~=Ô2.IO22.

Les

_équations

d’Einstein et de Smoluchowski

sur le mouvement de translation et de rotation des

grains

font intervenir la constante de Boltzmann.

Elles furent _{étudiées par}

_{Chaudesaigues}

_[14],

Dabrowski

_{[ I ~],}

N.

_Bjerrum

_{[ I 6], Zangger [17],}

Bôhi

_{[18], Nordlung [Ig],}

Fürth

_[20]

_pour le mou-vement de

_translation;

et J. Perrin

_[21]

pour le mouvement de rotation. Les résultats diffèrent suivant les conditions

_{expérimentales,}

mais se

groupent

autour de

N.1

=

6,~l.

io22.

La formule

_générale

des fluctuations

_{s’applique,}

par

exemple,

au mouvement d’une

_légère

balance

de torsion. Si

_p2

est le _{carré moyen} des écarts

angu-laires et C le

_couple

de

torsion,

on a

₉₂

=

2013’

.

Kappler [22]

en tirait la constante de Boltzmann

et trouvait

NI

=

60,59.1022

à i

pour

ioo

_près.

A cette

_époque,

Millikan

donnait,

avec

_plus

de

préci-sion, NA

= 6,06. 1023. Cette valeur servit de

guide

pour de nombreuses recherches. Nous n’en citerons que

quelques-unes,

pour

mémoire,

car le fait

_qu’elles

aboutissent à des valeurs voisines de celle

ci-dessus,

constitue

_plutôt

une

vérification

des

_hypothèses

de

_départ

_qu’une

nouvelle mesure de

Nx.

Ce sont entre autres : la diffusion moléculaire de la

lumière,

le

_rayonnement

du _corps

noir,

l’effet Raman. On montre _{que, si} les _{molécules d’un corps étaient}

régulièrement

arrangées,

il

_n’y

_{aurait pas} de lumière diffusée latéralement. En fait elle

existe,

et le bleu

du

ciel,

dû à la lumière solaire diffusée par les

molé-cules de

l’air,

en est un

_exemple,

comme lord

_Rayleigh

l’a montré. _{L’intensité diffusée par} i cm3 est

propor-tionnelle au _{carré moyen} des fluctuations en

_densité,

et

_lorsqu’on

en fait le calcul on trouve ce _{carré moyen}

lui-même

_{proportionnel}

3

coefficient de

_N

compressibilité,

d’où la

_possibilité

d’une mesure de

_{N_4}

_{par la} mesure de l’intensité de la lumière diffusée. Si le fluide est

_pris

dans un état

normal,

d’autres causes de fluctuations viennent

_{s’ajouter :}

fluctuations en orientation de molécules

_anisotropes,

206

déformables

_{(Rocard, qui}

_{avait ainsi aperçu} avant

la lettre une des manifestations de l’effet

_Raman).

Cela

_complique

la mesure. Si le fluide est

_pris

dans

un état voisin de l’état

_{critique, P}

tend vers l’infini

et l’on a le

_phénomène

très brillant de

_{l’opalescence}

critique.

Mais à ce moment la théorie devient incer-7?7 3

taine,

et

_{l’expression}

R 1l 7

demande à être

_corrigée

-x

(Rocard [68]).

Les mesures des anciens

expérimen-tateurs

_{qui ignoraient}

cette _{situation n’ont pas}

grand

sens. Les meilleurs résultats sont finalement ceux relatifs à la diffusion dans les _gaz.

Les mesures de Cabannes

_[2~]

et Daure

_{[2 5]}

vérifient la théorie de lord

_Rayleigh.

De même la

formule de Cabannes sur

_{l’absorption}

de

l’atmo-sphère

conduit à des valeurs correctes de

NA.

(Déjardin [26],

Tien Kiu

_{[27], Vassy}

_[28].)

La formule de Planck associée à la loi de Stéfan

permet

d’obtenir les

_produits

h.Na

et d’où

on tire à la fois la constante universelle h et le nombre

d’Avogadro [29].

Enfin la formule de Raman donnant le

_rapport

des intensités de deux raies

_{correspondantes,}

ren-ferme la constante de Boltzmann : Daure

_[30]

par de délicates mesures en tire _{N ~} à I o _pour 100

près.

La valeur la

_{plus précise}

du nombre

_d’Avogadro

a été

_fournie,

avec une concordance

_remarquable,

par deux méthodes

complètement

différentes : celle de la

_goutte

d’huile de

_Millikan,

et celle de la diffraction cristalline des _rayons X de Bâcklin.

Méthode de la

_charge

absolue d’un ion. ----

L’élec-trolyse

d’un

_atome-gramme

monovalent,

c’est-à-dire de

Nx

ions,

nécessite la

_quantité

d’électricité F. Le

_quotient

de F _{par la}

_charge

élémentaire fournit donc le nombre

_{d’Avogadro.}

Le

_Congrès

de Paris de

_{1 go8,}

à la suite de

nom-breuses

_{électrolyses}

du nitrate

_{d’argent, adoptait}

la valeur F =

g618

_{u. e. m.} abs. Vinal et Bates

[31]

[69],

au

_Congrès

_{de 1982}

donnaient comme

résultat de mesures avec le voltamètre à iodure de

potassium

F =

g650

u. e. m. abs. En

_g3g

Wensel

_[32]

propose, dans une étude

critique,

comme valeur la

_plus

_{probable :}

Quant

à la

_charge

élémentaire,

on la connaît

par les mesures de Millikan et de ses successeurs.

Townsend

_[33],

J. Thomson

_[34],

et Wilson

_[35]

avaient

_déjà

déduit la

_charge

de l’électron de la

vitesse de chute d’un brouillard formé en

atmo-sphère

sursaturée. Leurs

_expériences

furent

_reprises

par Millikan en

_{1 go6}

_[36]

_puis

₁₉₀₈

_{[3 ~].}

En 1 gog

_[38]

il

_supprime

certaines causes d’erreurs en

_opérant

sur des

_gouttelettes

individuelles. Enfin en _igii

reprenant

une méthode due à Ehrenhaft

[39]

il

imagine

le

_dispositif

devenu

_{classique aujourd’hui [40] :}

entre deux

_plateaux

horizontaux distants de 16 mm

on

_projette

de fines

_gouttes

d’huile. Elles sont

élec-trisées,

soit à leur

formation,

soit par un

_rayonnement

et

_prennent

une

_charge

_qui

est

_toujours

un nombre

entier de la

_charge

élémentaire e. Par l’établissement d’une différence de

_potentiel

de 10 ooo V dans un

sens

_convenable,

les

_gouttelettes

montent ou

des-cendent dans le

_champ

d’un

_microscope.

Leurs

vitesses se mesurent avec une

_grande

_précision.

L’application

de la loi de Stokes fait connaître

la force

_qui

_agit.

On en déduit la

_charge

d’une

gouttelette.

Millikan

_[41]

_prend

pour coefficients de viscosité de l’air la moyenne des résultats de Gilchrist et

_{Rapp n}

=

1824.

10-7 c. _g. s. En

_{19 1}

il

_apporte,

encore, de nouveaux

_{perfectionnements :}

d. _{d. p.} mesurée en fonction d’un élément

Weston,

emploi

d’un

_{chronographe imprimeur}

contrôlé par

une

_horloge

_{astronomique.}

En 1917

_Harrington

a

_{publié [42]}

une valeur un _peu

_plus

faible pour le

coefficient de viscosité de l’air :

_{I 822, ~ . I o-’.}

Mil-likan la

_juge

meilleure et donne alors e =

_{(4~4 :±:}

i o-1 U.E.S.,

nombre

_qui

restera indiscuté

_pendant

_près

de 20 _ans,

sauf une

_légère

retouche en

_{I g30}

_{nécessitée par} une meilleure connaissance du

_rapport

des unités

U. e. s. soit e =

4,770.

10-’o u. e. s.

_[43].

Cependant,

en

_1928,

Bâcklin dans sa thèse sur la « rnesure absolue des

_longueurs

d’onde de rayons X »

[44]

avait émis des doutes sur ce résultat. Mais ce

ne fut

_qu’en

₁₉₃₆

_qu’on

trouva une erreur

systé-matique

dans les calculs de Millikan. Il avait

employé

une valeur

_trop

faible du coefflcient de

viscosité de l’air. En

effet,

Kellstrôm trouve

alors

_[45],

_1834.9.10-

et Bond

_[46],

1833,8.

En

1938,

Millikan lui-même

_prend

la valeur récente de Houston

_{[47] :}

_1829,2

et donne e =

4~796.

io"~[48].

Si l’on tient

_compte

des nombres donnés

actuel-lement _par

_Rigden

_[4g]

et _par

_{Banerjea-Pattanaik}

_[5o]

qui rejoignent

ceux donnés en

₁₉₁₄

_par

_Vogel

_[51]

et Gilles

_[52]

et

_qu’on

avait

_négligés

_alors,

on arrive à une valeur _{moyenne de 18 3 2.} 1 o--,

_qui

_{donne pour}

la

_charge

e = 4, 805 . r o-’ °.

Déjà,

en

_1936,

Bâcklin

et

_{Flemberg [53]}

donnaient

4,8oo

et en

_1937.

Ishida-Fukushima-Suetsugu

[54]

C[,8o6.

En

₁₉₃₉

_Laby

et

_{Hoper [55]}

commencent à mettre en oeuvre une

nouvelle méthode

_{qui emploie}

un

_{champ électrique}

horizontal et des

_{enregistrements}

_{photographiques.}

Bearden

_[56]

annonce _que de nouvelles mesures

en

_{atmosphère d’argon}

sont en cours à son labo-ratoire. A cette

_date,

le nombre le

_plus

_probable

obtenu par la méthode de la

_goutte

d’huile restait celui de Von Friesen

_{[57] adopté}

_{par le} « National

207 il vient

(1,026. io23 à _{1/1000 près.}

Méthode de la

_diffraction

cristalline. - On revient

à la méthode

_{primitive qui}

consiste à calculer N /

à

partir

du volume

molaire m

et du volume réel

occupé

par une molécule.

_Mais,

au lieu de calculer ce

dernier _par une

_hypothèse

de structure ou _{par le}

covolume,

on utilise la distance réticulaire D d’un cristal. On

sait,

en

_effet,

l’obtenir

_{aujourd’hui}

avec une haute

_précision.

La diffraction des _{rayons X} sur un réseau en

incidence rasante

_{(technique Compton-Thibaud)}

permet

de calculer les

_longueurs

d’onde absolues. On connaît très

bien,

par

exemple,

les

longueurs

d’onde du Cu et du

CrKa>,

Si, maintenant,

on

_prend

comme réseau un

_cristal,

la formule de

Bragg,

corrigée

de la

_réfraction,

donne avec

_précision

la distance réticulaire D

p ordre

d’interférence, 0

angle

de

diffraction,

p. indice du cristal pour les rayons X. Le nombre

des électrons par rhomboèdre élémentaire étant n,

et [3

l’angle

des axes du

cristal,

on montre _que le

volume

molaire,

dans

_{l’hypothèse}

d’une

répar-tition

_{géométrique}

_parfaite

est

Des mesures au

_picnomètre

donnent,

d’autre

_part,

la densité

_{macroscopique}

d. On en tire :

Certains auteurs

_remplacent

V

pair -

et résolvent e

l’équation

par

rapport

à e.

Les

_premières

mesures de

_longueurs

d’onde absolues furent celles de Bâcklin en

₁₉₂₈

sur le

spath

[44].

Elles aboutissaient à e =

_{4,793. 1 o-1}

0

nombre

_plus

_grand

_{que celui donné alors par}

Mil-likan. Dans une discussion

_critique

_{parue l’année}

suivante

_[58]

_Birge

_rejette

cette nouvelle valeur.

Elle est

_pourtant

_{confirmée par} le travail de

Bearden en

_1932.

Mais il écrivait

[59]

« Il

n’y

a _pas

à discuter sur la valeur réelle

de le

»

_(d’après

e de lî’

Millikan)

et encore « Les mesures de

_longueurs

d’onde des rayons X par les réseaux sont défini-tivement dans l’erreur. La cause des

_divergences

entre les deux méthodes doit être due à une faillite

de la théorie de la diffraction

_quand

on

_l’applique

aux _{rayons X ».}

Mais Bâcklin pense ces conclusions incorrectes

_[60].

Il fait de nouvelles recherches

_[61]

_qui

lui donnent

un nombre encore

_plus

_{grand :}

_C~,8o5.

cette

valeur est retrouvée _{par Bearden} en

₁₉₃₅

_qui,

tenant

_compte

des résultats de Sôderman

[6~]

et des siens propres

[63],

arrive à

NA

=

6,0221 . 1023

soit e ==

(r,8o36

-~

o,ooo5).

10-1°. Il fait remarquer

que les résultats des mesures de

_longueurs

d’onde de rayons X sont

_{remarquablement}

constants et

ne

_s’explique

_{pas la} différence avec la méthode de la

_goutte

d’huile.

Enfin en

_Ig3fi,

Du Mond et Bollman

_indiquent

qu’il

est

_préférable

de

_prendre

la densité sur une

poudre

plutôt

que sur le cristal

qui

n’est atteint par les rayons X que sur cm seulement. Avec les

_longueurs

d’onde du Cu

Kx,

de Bearden

il trouve

4,799

[64].

Pendant 8 ans on eut

ainsi,

suivant la méthode de mesures deux valeurs de la

charge

élémentaire différentes de

_près

de i _pour 100. On a vu comment

les mesures de viscosité de l’air ont fourni

l’expli-cation de cette

_divergence.

D’autres mesures ont été faites

_{depuis. Signalons}

celles de F.

_Tyrén

_[65]

avec un réseau concave sous l’incidence de

_89°

et les

_longueurs

d’onde de

l’aluminium Il trouve D = 3, o356 À _pour

le

_spath,

ce

_qui

le conduit à

N~

-r

(6,002

-!-

0,005 .

1023

et e =

4,803 . z o~’ ~.

En

1 g3g

Dunnington

arrive aux mêmes nombres soit

6,023

et

4,8o25

[66].

En

_conclusion,

la méthode de la

_goutte

d’huile aboutit à la valeur

e = 4, 800 .10-’ °,

ce

_qui

donne

NA

=

6,026. 1023.

Celle de la diffraction

cristal-line à~ _6,022 d’où on tire e =

4,8o3.

_10-10.

Il est

_{remarquable qu’on}

en

_soit,

_{aujourd’hui,}

à discuter sur le

_quatrième

chiffre

_{significatif.}

En attendant de nouvelles mesures _{par la}

_première

méthode en

_{atmosphère d’argon,}

ou _{par la} seconde sur des cristaux autres que la

calcite,

il semble bien _{que la méthode des rayons} X est la

_plus

digne

de confiance. C’est d’ailleurs la valeur

6,022

qui

a été

prise

tout _{récemment par Batuecas}

-F. Alonzo

_[67]

pour calculer les distances réticulaires

de K

CI,

K

Br, NaBr,

à

_partir

de leurs mesures très

_précises

de densité.

Ajoutons

aux valeurs de e et de

NA,

consi-dérées comme les meilleures

actuellement,

celles de .R et de

k,

dans le

_système

de masses molaires

des chimistes :

_{0, (mélange}

des 3

_{isotopes) = 32,000}

Ces nombres sont obtenus avec les constantes

Rapport

des unités intern. et absolues ( 1 ) : :

I =

Rapport

des unités E. QI. et E.S. : ,

c = cf"/sec.

(1) Dans un récent article critique (Z. für Physik, ~g!~3,

121, p. 3~) U. Stille _{âome q} = _o,99990.

Constantes de la calcite :

Massue molaire... , .. -Il = _{100, 78}

DenSité.

à 20°...".". d = _2,703 Distance réticulaire... D =

3,o356 À

Fonction de

_{p,...,..,." 1>(~) ==}

_1,°960

Manuscrit reçu le 8 juin 1943.

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