Étude de semiconducteurs par des techniques de spectroscopie quantique

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´

Etude de semiconducteurs par des techniques de spectroscopie quantique

par Jimmy Leroux

D´epartement Physique Facult´e des arts et des sciences

Mémoire présenté à la Faculté des études supérieures en vue de l’obtention du grade de Maˆıtre ès sciences (M.Sc.)

en Physique

D´ecembre, 2017

c

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Université de Montréal Faculté des études supérieures

Ce m´emoire intitul´e: ´

Etude de semiconducteurs par des techniques de spectroscopie quantique

pr´esent´e par: Jimmy Leroux

a été évalué par un jury composé des personnes suivantes: Sjoerd Roorda, président-rapporteur

Carlos Silva, directeur de recherche Richard Leonelli, codirecteur

Andrea Bianchi, membre du jury

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Ce mémoire de maˆıtrise est consacré à la mise en place d’une technique de spectrosco-pie quantique comme nouvel outil de caractérisation. La spectroscospectrosco-pie quantique, tout comme la spectroscopie classique, consiste en l’étude des matériaux avec la lumière. La différence est le type de lumière utilisé. Dans le cas présent, on utilise comme sonde des paires de photons qui partagent une propriété très intéressante, soit l’intrication. Les propriétés quantiques que nous promet l’intrication peuvent être utilisées pour donner un net avantage à la lumière quantique sur la lumière dite classique, d’un point de vue spectroscopique. Dans un premier temps, les nombreux avantages qu’offre la spectrosco-pie quantique seront revus, en explorant les différentes techniques que propose la commu-nauté. En second lieu, les outils théoriques nécessaires à la bonne compréhension du phénomène de génération de photons intriqués, soit la conversion paramétrique sponta-née, seront exposés. Ensuite, l’importance de la fonction de corrélation de second ordre dans le formalisme qui décrit la détection de photons intriqués sera discutée. De plus, les propriétés spectrales non classiques du biphoton, soit une paire de photons intriqués, seront exposées. On décrira ensuite les détails expérimentaux portant sur la mise en place d’un interféromètre de type Hong-Ou-Mandel, où l’un des bras contient un matériau à caractériser. L’interaction avec le matériau modifiera les propriétés du biphoton, ce qui sera visible dans le creux d’anti-corrélation causé par l’interférence quantique à deux photons. Malgré l’impossibilité d’observer ce creux d’anti-corrélation à cause du trop faible couplage de la source dans l’interféromètre, la génération de paires de photons intriqués a tout de même été observée. De plus, la possibilité d’observer de l’interférence à deux photons a été montrée en mesurant des oscillations quantiques issues d’interféren-ces à un photon. Cela valide la possibilité d’utiliser cette technique spectroscopique comme nouvel outil de caractérisation.

Mots clés : spectroscopie quantique, conversion paramétrique spontanée, intrication, interférence quantique, biphoton

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ABSTRACT

This master’s thesis purpose is the implementation of a novel quantum spectroscopy technique for material characterisation. Quantum spectroscopy, like classical spectro-scopy, is the study of materials using light. What differs is the type of light which is used. In the present case, photon pairs who share entanglement are used as a probe. From a spectroscopic point of view, the quantum properties of the entanglement can be used to offer a net advantage to quantum light over classical light. First, while exploring the different techniques proposed by the community, we will discuss many advantages offered by the quantum spectroscopy. Next, we will offer the theoritical tools required to the understanding of the entangled photons generation phenomenom, which is the spontaneous parametric down convertion. Then, we will discuss important features of the second order correlation function which are present in the entangled photons detection formalism. Important non classical spectral properties of the biphoton field will also be exposed. In addition, the experimental details about the building of a Hong-Ou-Mandel like interferometer, with a material to characterise in one of the arms, will be given. The interaction with the material will modify the biphoton properties, which will be visible in the anticorrelation dip caused by two-photon quantum interference. Despite the impossibility to measure the anticorrelation dip, because of the too low coupling of the photons in the interferometer, we observed entangled photon generation. Nevertheless, the possibility to observe two-photon interference as been shown by measuring quantum oscillations caused by one photon interference. This validate the possibility to use this technique as a material characterisation spectroscopic tool.

Keywords: quantum spectroscopy, spontaneous parametric down conversion, entanglement, quantum interference, biphoton

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R ´ESUM ´E . . . iii

ABSTRACT . . . iv

TABLE DES MATI `ERES . . . v

LISTE DES FIGURES . . . vii

LISTE DES ABBR ´EVIATIONS . . . ix

CHAPITRE 1 : INTRODUCTION ET MOTIVATION . . . 1

1.1 Mise en contexte . . . 1

CHAPITRE 2 : SPECTROSCOPIE QUANTIQUE . . . 3

2.1 Avantages de la spectroscopie quantique . . . 3

2.2 Absorption lin´eaire . . . 4

2.3 Absorption `a deux photons . . . 6

2.4 Pompe-sonde avec d´etection en co¨ıncidence . . . 8

2.5 Spectroscopie coh´erente `a deux quantas . . . 12

2.6 Conclusions . . . 14

CHAPITRE 3 : SOURCE DE LUMI `ERE QUANTIQUE . . . 15

3.1 Optique et polarisation non lin´eaire . . . 15

3.2 Conversion param´etrique spontan´ee . . . 16

3.2.1 Conversion de type I . . . 18

CHAPITRE 4 : OPTIQUE QUANTIQUE . . . 21

4.1 Description quantique de la CPS . . . 22

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vi

4.1.2 Champs quantiques . . . 24

4.1.3 Repr´esentation d’interaction et th´eorie des perturbations . . . . 26

4.1.4 Etat quantique de la CPS . . . .´ 28

4.2 Propri´et´es spectrales de l’amplitude du biphoton . . . 31

4.2.1 Propri´et´es spectrales pour la conversion type I . . . 32

4.2.2 Propri´et´es spectrales pour la conversion type II . . . 36

4.3 Th´eorie de photod´etection de Glauber . . . 37

4.4 Effet d’un s´eparateur de faisceau . . . 41

4.5 Interf´erence `a un photon . . . 42

4.6 Interf´erence `a deux photons . . . 43

4.7 Interf´erence en pr´esence d’un milieu dispersif . . . 47

CHAPITRE 5 : M ´ETHODE EXP ´ERIMENTALE . . . 51

5.1 Le but de la démarche . . . 51 5.2 Choix du cristal . . . 51 5.3 Montage . . . 52 5.4 Alignement . . . 54 5.5 Résultats . . . 56 5.5.1 Imagerie du cône de CPS . . . 56

5.5.2 Compte simple et en co¨ıncidence . . . 57

5.5.3 Interf´erence `a un photon . . . 61

5.5.4 Interf´erence `a deux photons . . . 62

5.6 Am´eliorations possibles . . . 62

CHAPITRE 6 : CONCLUSION . . . 66

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2.1 Absorption lin´eaire classique et par co¨ıncidence pour l’ion Er3+ . 5 2.2 Creux de HOM sans et avec un cristal de Nd :YAG dans l’un des

bras. . . 6

2.3 Diagramme d’absorption `a deux photons et variation de la fluorescence du bis(18)annulene en fonction du d´elai . . . 9

2.4 Schéma de l’expérience pompe-sonde et diagramme énergétique du modèle . . . 9

2.5 Signal de pompe-sonde classique . . . 10

2.6 Signal de pompe-sonde quantique . . . 11

2.7 Schéma de l’expérience à deux quantas . . . 12

2.8 Signal coh´erent `a deux quantas . . . 13

3.1 Conversion param´etrique spontan´ee de type I . . . 18

3.2 Projection de la surface des vecteurs k dans le plan y-z . . . 19

4.1 Spectre joint, expérimental et simulé, pour la CPS colinéaire dégénéré de type I . . . 33

4.2 Spectre joint expérimental pour la CPS non colinéaire dégénéré de type I . . . 34

4.4 Spectre joint expérimental pour la CPS colinéaire non dégénéré de type I pompé par une source pulsée . . . 35

4.3 Spectre joint expérimental pour la CPS colinéaire non dégénéré de type I pompé par une source continue . . . 36

4.5 Spectre joint expérimental pour la CPS non colinéaire dégénéré de type II pompé par une source continue et pulsée . . . 37

4.6 Sch´ema des quatre termes de l’´equation 4.58 . . . 44

4.7 Creux de HOM simul´e . . . 47

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viii 5.1 Montage de spectroscopie quantique . . . 53 5.2 Montage utilisé pour l’imagerie et cône de CPS . . . 57 5.3 Montage pour les mesures de dépendance en puissance . . . 58 5.4 Dépendance en puissance de la CPS pour un détecteur simple et

en co¨ıncidence . . . 59 5.5 Mesure de G(2)(t1− t2) . . . 60

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BBO Barium BOrate

CPS Conversion Param´etrique Spontan´ee

HOM Hong-Ou-Mandel

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CHAPITRE 1

INTRODUCTION ET MOTIVATION

1.1 Mise en contexte

L’interaction entre la lumière et la matière est un sujet très important pour comprendre plusieurs propriétés des matériaux. La spectroscopie est une technique efficace pour extraire de l’information de plusieurs systèmes différents, que ce soit une réponse linéaire ou non linéaire [1]. Certaines propriétés comme l’absorption d’un matériau sont des propriétés qui sont mesurables avec la spectroscopie linéaire, puisque la polarisation induite mesurée est du premier ordre en terme des champs électriques. La spectroscopie nous renseigne sur la structure électronique d’un système en utilisant la lumière comme outils de mesure. Lorsque les systèmes deviennent plus complexes, l’information obtenue par la spectroscopie linéaire devient assez limitée, puisqu’elle ne donne aucune informa-tion sur les corrélainforma-tions entre les différents états du système. Il faut alors se tourner vers la spectroscopie non linéaire où ce type d’information est accessible plus facilement.

Généralement, lorsque l’on parle de technique de spectroscopie non linéaire, on pense automatiquement à l’utilisation du laser, puisqu’il permet une grande versatilité ainsi que de très grandes puissances. Par contre, pour des systèmes plus fragiles, les grandes puissances peuvent être dommageables, c’est pourquoi il peut être favorable d’aller dans le régime du photon unique. Avec les récents développements de l’optique quantique, les chercheurs ont développé de nouvelles méthodes de spectroscopie. Parmi celles-ci, il y a les techniques de spectroscopie quantique. Ces techniques ont tous un élément en commun, l’utilisation de lumière intriquée comme sonde pour les matériaux. La génération de photons intri-qués se fait généralement par un processus non linéaire qui est la conversion paramétrique spontanée (CPS). Ce processus très inefficace génère deux photons de fréquence ωs et ωc tel que ωs+ ωc = ωp, où ωp est la fréquence de

la lumière qui enclenche le processus. Malgré son inefficacité, l’utilisation de lumière intriquée comme sonde est très prometteuse. Par exemple, le processus de CPS assure,

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par conservation d’énergie, que la somme des énergies est distribuée dans la largeur de bande du photon pompe, ce qui permet l’excitation multiple plus efficacement. Les corrélations contenues dans le processus de conversion paramétrique spontanée perme-ttent alors de faire ressortir des éléments peu visibles, ou même invisibles avec les techniques de spectroscopie conventionnelles[2]. De plus, le faible flux de photons intri-qués peut être très favorable lorsque l’on étudie des systèmes fragiles comme les systèmes biologiques. Ce qui rend la spectroscopie quantique encore plus unique est sa possibilité d’obtenir à la fois une grande résolution spectrale et temporelle, ce qui n’est pas réalisable classi-quement.

Ce mémoire consistera d’une tentative de mise en place d’une technique de spectro-scopie quantique permettant de valider l’efficacité des techniques et théories déjà en place, tout en se renseignant sur l’effet de l’intrication dans l’interaction lumière matière. En un premier temps, les travaux de Kalashnikov et coll.[3] tenteront d’être reproduis. Leur technique repose sur l’extraction du temps de déphasage d’un matériau résonnant par des mesures interférométrique avec des photons intriqués. Cette technique, qui sera répliquée, nous permettra d’extraire la réponse matérielle d’un échantillon, nous donnant ainsi de l’information sur l’interaction entre la lumière et la matière. La réponse du matériau sera encodée dans la probabilité de co¨ıncidence, qui est proportionnelle à la fonction de corrélation de second ordre des champs. Les principaux résultats obtenues consiste en la génération de paires de photons intriqués et de la possibilité d’observer de l’interférence à deux photons avec le montage mis en place. Ces résultats ont permis de confirmer la possibilité d’utiliser cette technique spectroscopique comme nouvel outil de caractérisation. On commencera ce mémoire avec les avantages que la lumière quantique peut apporter sur la lumière classique d’un point de vue spectroscopique. Les différentes techniques de spectroscopie quantique déjà en place, ou proposées dans la littérature, seront discutées sommairement. Par la suite, les différents outils théoriques nécessaires à la bonne compréhension de ce mémoire seront discutés. Finalement, les détails expérimentaux de l’expérience mise en place seront présentés avant de terminer avec les résultats obtenus.

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CHAPITRE 2

SPECTROSCOPIE QUANTIQUE

La théorie de l’optique non linéaire connaˆıt beaucoup de succès depuis l’arrivée du laser optique en 1960[4]. À cause des grandes intensités que permettent d’atteindre ces lasers, cela a permis d’observer certains effets non linéaires dans les matériaux qui n’avaient pas été observés auparavant. Dans le cadre de cette théorie, une approche semi-classique pour expliquer l’interaction lumière-matière est justifiée, à cause de ces intensités extrêmes. Généralement, la lumière est traitée classiquement et la partie maté-rielle du système est traitée quantiquement. Par contre, lorsque l’on descend dans le régime des très basses intensités, ou dans la limite du photon unique, une description quantique des champs devient nécessaire pour bien décrire le système lumière-matière. La spectroscopie quantique consiste en l’utilisation de lumière dite quantique comme source pour étudier les propriétés des matériaux. Ces techniques promettent plusieurs avantages sur leurs contreparties classiques en utilisant les corrélations fréquentielles et temporelles que nous offre la CPS. Ce chapitre présente les différentes techniques proposées par la communauté, ainsi que les avantages que ce type de source a par rapport aux sources classiques.

2.1 Avantages de la spectroscopie quantique

Généralement, un montage de spectroscopie quantique requiert une source de photons corrélés où un photon de la paire passe par le milieu à étudier et est détecté en co¨ıncidence avec l’autre, parfois de façon interférométrique, parfois non. Par contre, d’autres expérien-ces proposées par la communauté utilisent les deux photons de la paire pour exciter le matériau afin d’atteindre des niveaux à plusieurs quantas. Les corrélations fréquentielles permettent d’atteindre les niveaux à deux quantas plus efficacement que la lumière classique, puisque la somme des énergies des deux photons peut être distribuée dans une fine gamme spectrale, même si les photons individuels peuvent être à assez large

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bande. L’utilisation de photons intriqués détectés en co¨ıncidence permet d’augmenter le ratio signal sur bruit, permettant ainsi d’étudier des systèmes qui sont très sensibles sans les endommager. La CPS peut être dans le régime non dégénéré, ce qui signifie que les corrélations peuvent être exploitées pour étudier deux régions spectrales différentes. Par exemple, il a été montré qu’il est possible d’utiliser des photons intriqués non dégénérés, où un photon de la paire est dans le visible et l’autre dans l’infrarouge, pour étudier l’absorption de gaz dans l’infrarouge[5]. Cette technique permet de s’affranchir d’utiliser des détecteurs infrarouges inefficaces et dispendieux. Les corrélations temporelles, dans l’arrivée des deux photons, permettent aussi d’avoir une résolution de l’ordre de la femtoseconde en utilisant des lasers continus plutôt que pulsés. Cette résolution tempo-relle peut permettre de mesurer les temps de déphasages de certains états quantiques. Un des plus grands avantages de la spectroscopie quantique est que la fonction de corrélation du second ordre pour le biphoton varie linéairement avec l’intensité. En d’autres mots, toute mesure de signal optique provenant de l’interaction avec un biphoton et détectée par co¨ıncidence variera linéairement par rapport à l’intensité.

2.2 Absorption lin´eaire

Lorsque l’on parle de spectroscopie, que ce soit classique ou quantique, on ne peut pas s’empêcher de parler de spectroscopie par absorption. L’absorption est une technique de spectroscopie linéaire qui permet de nous renseigner sur les différents états d’énergie d’un système. Il est important, avant de se pencher sur des expériences plus exotiques, de se convaincre que la technique spectroscopique la plus simple est réalisable, même avec des photons intriqués. La technique d’absorption linéaire détectée par co¨ıncidence consiste à générer un biphoton, c’est-à-dire une paire de photons intriqués, pour ensuite faire passer un photon de la paire dans le milieu à étudier. Le signal est alors détecté par co¨ıncidence avec des détecteurs ultra rapides sensibles aux photons uniques. Cette technique a d’ailleurs été utilisé pour mesurer les propriétés spectroscopiques de cristaux de YAG :Er3+ et un peu plus tard de structures plasmoniques [6, 7]. Sur la figure 2.1 on peut voir le spectre d’absorption de l’ion Er3+ dans le cristal de YAG que Kalachev

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5 et coll.[6] on mesuré pour différents rapports de signal sur bruit. Le montage qu’ils ont utilisé consiste en une source de photons intriqués où l’on des photons passe par un échantillon et l’autre par un monochromateur. Par la suite, les co¨ıncidences ont été mesurées pour différentes longueurs d’onde et donc, un spectre d’absorption a pu être construit.

Figure 2.1 – Absorption linéaire mesurée par co¨ıncidence pour l’ion Er3+ dans un cristal de YAG pour différent rapport de signal sur bruit (1/2, 1/5, 1/30). Les points bleus sont les comptes simples (et donc classique) et les rouges les co¨ıncidences [6]. La figure 2.1 montre clairement la

résonnance de l’ion Er3+. On peut aussi voir que lorsque l’on réduit le rapport de signal sur bruit, la résonnance reste toujours visible pour la détection en coincidence et disparaˆıt au complet pour la méthode classique. Les mêmes chercheurs ont perfectionné leurs méthodes et ont pu, à l’aide d’une méthode interférométrique cette fois, déterminer le temps de déphasage de raies d’émission d’un cristal de Nd :YAG [8]. Ils ont utilisé une source de photons intriqués de type I dans le régime dégénéré pompé par un laser continu. Ils ont d’abord fait passer un des deux photons de la paire dans le cristal avant de le recombiner avec son jumeau et de le faire interférer sur un cube séparateur de faisceau polarisant. Le signal mesuré est le creux d’anti-corrélation causé par l’interféromètre d’ Hong-Ou-Mandel (HOM), qui est proportionnel à la fonction de corrélation du second ordre. Sans entrer dans les détails (détails disponibles à la section

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4.7), l’interaction d’un photon de la paire avec le milieu va modifier le spectre du biphoton, ce qui va ensuite modifier l’interférogramme. Ils en ont aussi conclu que le changement de phase qui est acquis lors de l’interaction jouait un rôle dans le changement de la forme du creux d’interférence. À l’aide de leur modèle pour la probabilité de co¨ıncidence, ils sont arrivés à mesurer assez précisément le temps de déphasage d’une raie bien connue du Nd :YAG. Sur la figure 2.2, on peut voir à gauche le creux de HOM sans échantillon et à droite celui avec échantillon. Le cristal de Nd :YAG contient 5 raies d’émission dans la largeur de bande du biphoton, soit 815 ± 10 nm. Il ont alors modélisé chaque raie d’absorption comme un système résonnant à deux niveaux ayant une forme lorentzienne, où le temps de déphasage est le paramètre à ajuster. Leur modèle assez simple a donné des résultats cohérents avec d’autres mesures du temps de déphasage de la littérature.

Figure 2.2 – Creux de HOM sans échantillon (à gauche) et avec un cristal de Nd :YAG dans un des bras de l’interféromètre (à droite). Les points noirs sont les données expérimentales et la courbe rouge leur modèle[8].

2.3 Absorption `a deux photons

L’absorption à deux photons est un processus dans lequel, comme le dit le nom, deux photons sont absorbés par le système. Ce processus non linéaire a une très basse section efficace et donc, une probabilité d’occurrence tout aussi faible[9]. Classiquement, il est nécessaire d’utiliser de très grandes puissances d’excitation pour détecter ce signal, car

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7 l’absorption nécessite que deux photons arrivent pratiquement en même temps. L’absorp-tion des deux photons doit se faire rapidement, car le système doit passer par un état virtuel. Par contre, l’utilisation de lumière quantique permet de réduire drastiquement l’intensité nécessaire, puisque le temps d’arrivée des deux photons est corrélé. L’absorp-tion à deux photons intriqués comme outil spectroscopique a été proposée par Saleh et coll. et a aussi été démontré pour des systèmes organiques [9–11].

Les travaux de Varnavski et coll.[11] on démontré que l’excitation de certains maté-riaux organiques par des paires de photons intriqués peuvent mener à la fluorescence de celui-ci. Ils ont mesuré une dépendance linéaire du taux d’absorption à deux photons, comparativement à une dépendance quadratique pour l’absorption à deux photons classi-que. Ils proposent également d’utiliser l’absorption sélective du biphoton dans les systè-mes organiques comme détecteur ultra rapide. Le signal non linéaire provenant de l’ab-sorption à deux photons peut être calculé pour ce genre de systèmes en écrivant un hamiltonien composite, qui est la somme de la contribution de chaque atome ou molécule. En utilisant la théorie des perturbations dépendantes du temps, la section efficace pour l’absorption à deux photons pour un ensemble de molécules (voir figure 2.3a) s’écrit sous la forme[10, 12], σi(Ti, τ) = π ω2_p 16AiTi δ (εf− εi− ωp) ×

∑

j D_j ∆j

{2 − exp−i∆j(Ti− τ) − exp −i∆j(Ti+ τ)}

2 , (2.1)

o`u Aiest la surface d’intrication qui d´epend typiquement de la largeur du faisceau pompe

et Ti est le temps d’intrication. Le temps d’intrication est le temps de coh´erence de la

paire intriquée, c’est-à-dire le temps sur lequel il est impossible de distinguer les deux photons de la paire. En d’autres mots, le temps d’intrication est la largeur temporelle de la fonction de cohérence du second ordre des champs [13], ou bien le temps de cohérence du biphoton. La sommation se fait sur tout les états intermédiaires, Dj est l’élément

de matrice dipolaire, ∆j = εj− εg− ωp/2 est le d´esaccord en ´energie et τ le temps

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2.3a. L’équation 2.1 permet de l’interférence parmi les différents chemins d’excitation, car chaque chemin d’excitation acquiert une phase relative différente, menant à une modulation de la section efficace en fonction des différents paramètres [13]. C’est ce que Varnavski et al., 2017 on mesuré pour le bis[18]annulene en utilisant de la CPS de type II comme source d’excitation,voir figure2.3b. Comme le montre ces résultats, la section efficace pour l’absorption à deux photons intriqués est restreinte à une fenêtre de l’ordre du temps d’intrication s’expliquant par le fait que les photons issus de la CPS perdent leurs corrélations pour des temps supérieurs au temps d’intrication. Il propose alors d’utiliser ce type de matériau comme détecteur de co¨ıncidence ultrarapide, puisque la fenêtre de co¨ıncidence peut être réduite jusqu’à quelques femtosecondes. Le taux à laquelle le processus d’absorption à deux photons se produit contient une partie linéaire, provenant de l’absorption de photons intriqués et une partie quadratique provenant de l’absorption de deux photons aléatoire provenant d’autres paires. Le taux peut alors être écrit comme la somme de la contribution des photons intriqués plus celle du processus aléatoire,

R= Ri+ Ra= σiφ + δaφ2, (2.2) o`u σiest la section efficace pour l’absorp-tion de photon intriqu´e et δacelle pour

l’absorp-tion aléatoire. Étant donnée la dépendance linéaire du taux d’absorption pour les photons intriqués, celle-ci doit dominer à faible flux de photons φ . Cette dépendance linéaire à faible flux et quadratique à plus grand flux a été mesurée par Upton et al. 2013 et Varnavski et al., 2017[11, 14].

2.4 Pompe-sonde avec d´etection en co¨ıncidence

La technique de pompe-sonde par co¨ıncidence ressemble considérablement à la tech-nique classique, sauf qu’au lieu de détecter un changement dans la transmission d’un faisceau sonde, on détecte un changement dans les co¨ıncidences. Un schéma de l’expé-rience proposé par Schlawin et al.,2016 est représenté sur la figure 2.4a.

(18)

9

(a) (b)

Figure 2.3 – (a) Diagramme pour l’absorption à deux photons pour un matériau ayant des niveaux intermédiaires virtuels.(b) Variation de la fluorescence du bis[18]annulene en fonction du délai entre le signal et le complémentaire pour une CPS de type II. La courbe en continu représente le signal simulé avec l’équation 2.1 en remplaçant la fonction delta par une fonction plus représentative de la vrai forme du biphoton dans le domaine temporel [11].

(a) _(b) (c)

Figure 2.4 – (a) Schéma de l’expérience de pompe-sonde proposée par Schlawin et al.,2016. Un photon sonde issue de la CPS (E1) est envoyé sur un échantillon qui a

été excité par une impulsion laser classique (Ea) et l’autre (E2) envoyé vers la détection.

La sonde est dispersée spectralement et détecté en co¨ıncidence avec E2. (b) Diagramme

énergétique du modèle utilisé pour la simulation. La pompe est représentée en bleu et les photons intriqués en rouge. (c) Diagramme de Feynman représentant le signal de pompe-sonde. Les deux premières interactions proviennent de la pompe en bleu et la troisième de la sonde en rouge[15].

Ils ont simulé le signal de pompe-sonde combiné avec une détection par co¨ıncidence, ce qui leur a permis de conclure que les corrélations du biphoton peuvent augmenter ou réduire la contribution de différentes composantes du signal en co¨ıncidence, même

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si celles-ci sont enchevêtrées dans le signal classique. Le modèle qu’ils ont utilisé est un modèle à trois niveaux où le niveau fondamental g est couplé par une interaction dipolaire à un état excité e connecté à deux états de spin ↑ et ↓, voir figure 2.4b. Les deux états de spin sont couplés à l’état fondamental par l’interaction avec la pompe Ea. Ils ont

considéré que seulement la désintégration de ↑ vers ↓ est permise. Le signal de pompe-sonde pour le système à trois niveaux est calculé en utilisant la théorie des perturbations en développant jusqu’au troisième ordre. Les deux premières interactions proviennent de la pompe et la troisième de la sonde. En supposant que la sonde est hors résonnance de la transition g − e, il reste seulement un diagramme contribuant au signal, celui du pompe-sonde (voir figure 2.4c). Il est alors possible de montrer que le signal, c’est-à-dire le changement de co¨ıncidence, contient exactement la même information à propos du matériau que le signal classique. Afin de comparer les deux signaux, soit le signal de pompe-sonde classique et sa contrepartie quantique, ils ont simulé les deux types de réponses. Sur les figures 2.52.6, le signal de pompe-sonde simulé pour le système à trois niveaux du modèle est illustré. La figure 2.5 représente le signal classique en fonction du temps et de la fréquence dispersée pour deux largeurs de bande de la probe différente.

Figure 2.5 – Signal de pompe-sonde classique en fonction de la fréquence dispersé de la sonde et du temps. La figure de gauche est pour une sonde ayant une largeur de bande de σ = 1000 cm−1(5.6 fs) et à droite pour σ = 200 cm−1(27.8 fs)[15].

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11 Les deux résonnances que l’on peut voir sont celles associées aux transitions |e, ↑i → | f i et |e, ↓i → | f i. On peut aussi remarquer que lorsque l’on réduit la largeur de bande des impulsions, c’est-à-dire qu’on augmente leurs durées, le signal provient alors seulement de l’état de plus basse énergie. La cause de cet effet provient du fait que la résolution temporelle est réduite, à cause des impulsions plus longues, et donc la désintégration rapide de l’état |e, ↑i → |e, ↓i devient impossible à résoudre. La réponse pompe-sonde pour les photons corrélés montre des résultats complètement différents, comme on peut le voir sur la figure 2.6.

Figure 2.6 – Signal pompe-sonde pour le cas quantique. Le signal de pompe-sonde en fonction de l’énergie dispersé de la sonde et du temps. La fréquence de référence est placée à ωr= 10400 cm−1près de la résonnance. La figure de gauche est pour un temps

d’intrication de T = 90 fs et `a droite pour T = 358 fs[15].

Lorsqu’on ajuste la fréquence de la sonde quantique près de la résonnance d’un des états intermédiaire, on remarque que le signal provient uniquement de celle-ci. Cette sélection des résonnances est le résultat de la détection en co¨ıncidence. Lorsque l’on fixe la fréquence de résonnance, cela fixe automatiquement la fréquence de l’autre photon qui sera détecté en co¨ıncidence. Cela permet alors de sélectionner très précisément la région spectrale que l’on souhaite étudier. On peut aussi voir que lorsqu’on augmente le temps d’intrication, la figure 2.6 à droite, on perd de la résolution temporelle, mais on

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sélectionne une région spectrale plus étroite. La technique de pompe-sonde proposée se montre alors une bonne technique pour résoudre les spectres congestionnés où plusieurs composantes du signal sont superposées. De plus, cette technique permet d’étudier la dynamique de relaxation des états indépendamment.

2.5 Spectroscopie coh´erente `a deux quantas

Une autre technique de spectroscopie quantique proposée par la communauté est la spectroscopie cohérente à deux quantas avec des photons intriqués. L’idée de base est la même que dans le cas classique, à l’exception de la source d’excitation. Dans leur article, Schlawin et Mukamel.,2013 proposent de sonder des états à deux quantas à l’aide d’un montage pompe-sonde[2]. L’expérience proposée est représentée sur la figure 2.7

Figure 2.7 – Schéma de l’expérience proposée. Le photon E1sert de pompe et le E2sert

de sonde. Le photon E2est dispersé spectralement avant d’être détecté[2].

Contrairement à l’expérience de pompe-sonde que l’on a discutée précédemment, les deux photons de la paire interagissent avec l’échantillon. Le modèle qu’ils ont utilisé consiste en deux états à un exciton e1 = 10000 cm−1 et e2= 11000 cm−1, et de deux

´etats `a deux excitons f1= 20000 cm−1 et f2= 21500 cm−1. La source d’excitation est

produite par CPS dégénérée de type-II. Les photons sont alors intriqués en fréquences, puisque la somme de leurs fréquences est distribuée dans la largeur de bande du photon pompe. Ils ont simulé le signal cohérent à deux quantas pour ce système, qui correspond au changement de transmission du champ E2 du à l’interaction avec le matériau. Sur

la figure 2.8, on peut voir le signal simul´e. Lorsque la pompe est r´esonante avec | f2i

(22)

13

Figure 2.8 – Signal cohérent à deux quantas simulé en fonction de la fréquence de la pompe et de la fréquence du photon détecté E2. En haut le signal pour le cas avec des

photons intriqués et en bas pour le cas classique. (a)+(b) représente la somme des deux diagrammes contribuant au signal[2]. À droite le schéma des états en jeu.

hors-diagonaux. Par exemple, cet état est corrélé avec l’état |e2i par les pics à ωge2 = 11000 cm−1 et à ωe2f2 = 10500 cm

−1_{. Par contre, lorsque la pompe est r´esonante avec}

l’´etat | f1i, on peut voir que les contributions des deux diagrammes s’annulent et que le

signal est pratiquement nul. Cette contribution dans les diagrammes (a) et (b), provient seulement de la transition e1 → f1. Dans le cas classique, l’interf´erence destructive se

produit aussi, mais laisse quand même un fort signal aux fréquences de résonnances des excitons simples à 20000 cm−1 et 22000 cm−1. On peut remarquer que dans le cas classique ne permet pas de sonder efficacement l’état à deux excitons | f2i. Un

avantage évident de la technique quantique est la possibilité de sonder des états qui sont inaccessibles par les techniques classiques. C’est l’intrication fréquentielle et temporelle qui permet d’atteindre ces états plus facilement et plus efficacement que le cas avec de la lumière classique. On peut facilement s’imaginer pourquoi le signal à 21500 cm−1est amélioré pour le cas quantique. Lorsque la fréquence centrale de la pompe est résonante avec cette transition, cela détermine par le fait même la fréquence centrale des photons intriqués. La conservation d’énergie nous assure qu’un désaccordage par rapport à cette fréquence d’un des photons va engendrer le désaccordage opposé pour l’autre (voir éq 4.65). Par exemple, si l’un des photons de fréquence centrale de 21500/2 cm−1=

(23)

10750 cm−1 à un désaccordage de +250 cm−1 l’autre en aura un de −250 cm−1. Les photons auront donc des énergies de 11000 cm−1 et 10500 cm−1, ce qui correspond exactement au chemin d’excitation |gi → |e2i → | f2i, d’où l’amélioration du signal.

Pour bien exploiter ces corrélations, il est nécessaire que la source de photons intriqués soit dans le régime de photon unique, sinon les paires commencent à se chevaucher et la source redevient classique. On perd alors tout avantage des propriétés spectrales non classiques.

2.6 Conclusions

Dans ce chapitre, nous avons exploré plusieurs techniques de spectroscopie quantique. Nous avons, en premier lieu, discuté de l’absorption linéaire détectée en co¨ıncidence. Cette technique se montre extrêmement efficace, même avec un faible rapport signal sur bruit. C’est la détection en co¨ıncidence qui permet de soutirer le signal du bruit plus efficacement que les techniques classiques. Ensuite, on a vu qu’il est possible de déterminer le temps de déphasage de certaines raies d’émission à l’aide d’un interféromè-tre de type HOM, où un échantillon a été placé dans l’un des bras. Il est possible de déterminer cette quantité, car l’absorption du matériau et le changement de phase dû à l’interaction vont modifier l’interférogramme. On a aussi vu que l’intrication spectrale et temporelle de la CPS permet d’augmenter la section efficace de l’absorption à deux photons. Tout cela est possible parce que la somme des énergies des photons doit être distribuée dans la largeur de bande du photon pompe, ce qui permet une grande sélectivité fréquentielle. De plus, les deux photons sont assurés d’arriver en dedans d’un temps très court, soit le temps d’intrication, ce qui augmente la probabilité d’absorption multiple. Ces mêmes corrélations peuvent aussi faire croˆıtre ou diminuer le signal de certains états qui sont difficilement visible, ou même invisible, avec les techniques classiques comme on l’a vu avec la spectroscopie cohérente à deux quantas. Finalement, toutes ces techniques utilisent le plus gros avantage de la spectroscopie quantique, c’est-à-dire la dépendance linéaire de la fonction de corrélation des champs. Cela assure donc la dépendance linéaire en puissance de tout signal qui dépend du taux de co¨ıncidence.

(24)

CHAPITRE 3

SOURCE DE LUMI `ERE QUANTIQUE

La génération de lumière quantique est essentielle pour la réalisation de ce projet. Ce chapitre fera une introduction à l’optique non linéaire pour ensuite discuter des différentes configurations possibles pour générer de la lumière quantique. Le processus qui sera décrit ici est la conversion paramétrique spontanée. Ce processus de deuxième ordre (χ(2)), qui génère deux photons (signal et complémentaire) à partir d’un photon pompe, est très inefficace. C’est pourquoi on doit avoir recours à des lasers pour permettre d’atteindre les intensités nécessaires pour observer ce processus. Les deux photons géné-rés seront corrélés en fréquence et en temps. Ce sont ces corrélations qui seront exploitées dans de ce mémoire. Un type particulier de CPS est d’intérêt pour ce mémoire et sera discuté en plus de détails, soit la CPS non colinéaire dégénérée de type I.

3.1 Optique et polarisation non lin´eaire

Lorsqu’une onde électromagnétique se propage dans un milieu, celle-ci entraˆıne avec elle les charges dans la matière dans son oscillation créant ainsi des dipôles. La polarisation d’un matériau est dénotée par P(r,t), soit le nombre de dipôles induits par unité de volume. La quantité qui relie le champ électrique à la polarisation est la susceptibilité électrique. On peut alors écrire,

P_i(r,t) = ε0

∑

j

χ_{i j}(1)Ej(r,t), (3.1)

où χ, la susceptibilité électrique, est tenseur de rang deux qui relie chacune des polarisa-tions dans les direcpolarisa-tions i,j={x,y,z} et ε0 est la permittivité du vide. Lorsque le champ

électrique devient très intense, on tombe dans le régime de l’optique non linéaire et on doit considérer les ordres supérieurs. La polarisation peut être écrite en séries de

(25)

puissance en fonction des champs ´electriques comme [16], P_i= ε0

∑

i χ_{i j}(1)Ej+ ε0

∑

i

∑

j χ_{i jk}(2)EjEk+ ε0

∑

i

∑

j

∑

k χ_{i jkl}(3)EjEkEl+ . . . (3.2)

Ici, la susceptibilité prend une forme plus complexe pour relier les différentes composan-tes de la polarisation, soit un tenseur d’ordre n+1, où n est l’ordre des champs électriques. Pour les matériaux isotropes, le tenseur χ d’ordre pair se doit d’être identiquement nul par raison de symétrie, car si l’on inverse le sens du champ électrique, l’on s’attend à ce que la polarisation change de direction aussi. Le processus d’intérêt ici est un processus d’ordre 2 en champ électrique.

3.2 Conversion param´etrique spontan´ee

La génération de paires de photons intriqués peut se réaliser de plusieurs façons. Historiquement, la génération de ce type de lumière était réalisée à l’aide d’une cascade atomique d’atome de calcium[17, 18]. Par la suite, avec les développements des lasers et de l’optique non linéaire, venu la génération de photons intriqués par conversion paramétrique spontanée (CPS). Ce processus se produit dans des cristaux anisotropes ayant certaines propriétés, comme la biréfringence ou un χ(2) non nul. Le milieu non linéaire est le médiateur de ce type de processus paramétrique (CPS), c’est-à-dire qu’il n’y a pas d’échange d’énergie entre le milieu et les photons. Lors de la CPS, un photon pompe de fréquence ωp est scindé en deux photons de fréquence ωs (signal) et ωc

(compl´ementaire) en respectant la conservation d’´energie :

¯hωp= ¯hωs+ ¯hωc. (3.3)

Une autre condition que le processus doit respecter est la conservation de l’impulsion qui s’´ecrit sous la forme suivante,

(26)

17 `

A l’aide de ces deux conditions, on peut aussi ´ecrire,

n_pk0p= nsk0s+ nck0c. (3.5)

Ici, les indices de r´efraction np, ns et nc sont ceux perc¸us par les photons pompe, sonde

et complémentaire. Les vecteurs d’ondes sont ceux dans le vide. Pour les matériaux isotropes, cette condition est impossible à respecter, puisque l’indice de réfraction décrois lorsqu’on augmente la longueur d’onde. Par contre, si le matériau est biréfringent, cette condition peut facilement être respectée pour certai-nes longueurs d’onde. La biréfrin-gence, c’est-à-dire la dépendance de l’indice de réfrac-tion par rapport à l’axe de propaga-tion dans le milieu, permet deux types de CSP. Pour la CPS de type I, les photons signal et complémentaire on la même polarisation et pour celle de type II, les polarisations sont orthogonales. Deux configurations sont aussi possibles, la colinéaire, où les deux photons sont émis dans la même direction, et non colinéaire, où ils sont émis dans des directions différentes. De plus, la CPS peut permettre l’émission de photons dégénérés, ou non.

Comme nous l’avons vu précédemment, lorsque l’interaction entre la lumière et la matière devient très intense, celle-ci peut provoquer des effets non linéaires, c’est-à-dire que la polarisation induite ne varie pas linéairement avec les champs électriques. Pour observer ces effets, il faut donc maximiser le couplage entre le milieu et la lumière. Pour ce faire, on peut soit augmenter l’intensité de la lumière ou bien choisir un milieu particulier dit non linéaire qui augmentera l’efficacité. Tous les matériaux peuvent mon-trer des effets non linéaires si l’on se place dans un régime de très haute intensité, mais ces intensités peuvent souvent être au-delà du seuil de dégât du matériau ce qui n’est pas très utile. Par contre, certains matériaux comme les cristaux biréfringents sont de très bons candidats, puisqu’ils ont de grands coefficients non linéaires. L’effet qui nous intéresse ici est la CPS, ce processus d’ordre deux peut être produit dans les cristaux de BBO (Barium Borate). Le BBO est un cristal biréfringent uniaxe, c’est-à-dire qu’il y a seulement une direction dans lequel l’indice de réfraction est le même peu importe la polarisation.

(27)

3.2.1 Conversion de type I

La condition d’accord de phase donnée par l’équation 3.5 peut être satisfaite de plusieurs façons dans les cristaux non linéaires. Le type d’accord de phase qui sera utilisé pour ce projet sera de type I, c’est-à-dire que les photons issus de la CPS ont la même polarisation [19]. Si les photons ont la même polarisation, cela signifie qu’ils perçoivent le même indice de réfraction dans le milieu non linéaire. Pour cette même raison, le photon pompe aura une polarisation orthogonale au signal et au complémentaire afin de respecter la condition d’accord de phase. Sur la figure 3.1, on peut voir la CPS non colinéaire de type I, c’est-à-dire que les photons signal et complémentaire sont émis de part et d’autre du cône. Dépendamment de la coupe du cristal et de son orientation, les photons émis peuvent être soit dégénérés, c’est-à-dire à la même fréquence, ou non. Le cristal non linéaire d’intérêt pour ce mémoire est le BBO. Ce cristal sera pompé à l’aide de photons à 360nm provenant d’un laser continu (les détails expérimentaux seront décrits plus tard), ce qui produira la CPS à 720 nm dans le cas dégénéré. Les indices de réfraction aux longueurs d’onde d’intérêt sont représentés sur la figure 3.2. Les indices de réfraction aux différentes longueurs d’onde sont déterminés en utilisant l’équation de Sellmeier pour le BBO [20]. Le BBO est un cristal biréfringent, cela signifie que son indice de réfraction diffère selon la polarisation de la lumière qui le traverse. Par contre, il y a un axe particulier appelé axe optique, où toute onde se propageant dans cette direction perçoit le même indice de réfraction, peu importe la polarisation. Le

Figure 3.1 – Conversion paramétrique spontanée de type I dans un cristal non linéaire de BBO.

(28)

19

Figure 3.2 – Projection de la surface des vecteurs k dans le plan y-z (k2-k3) pour un

cristal de BBO aux longueurs d’onde d’intérêt pour ce mémoire. La flèche noire indique la direction d’accord de phase pour la CPS. L’angle entre l’axe optique (k3) et la direction

d’accord de phase est de 32.6˚. La longueur de la flèche représente l’indice de réfraction perçu par les photons pompes.

BBO supporte deux modes de polarisation, un d’eux voit l’indice no (l’onde ordinaire)

peu importe l’angle de propagation et l’autre voit l’indice nθ (l’onde extraordinaire).

L’indice n_θ varie de no quand l’onde se propage sur l’axe optique jusqu’a ne quand

elle se propage perpendiculairement à celui-ci. Pour un cristal uniaxe comme le BBO, l’indice de réfraction nθ peut-être écrit en fonction de ne et no en suivant la relation

suivante, 1 n(θ ) = cos2(θ ) n2 o +sin 2_{(θ )} n2 e . (3.6)

En invoquant la relation d’accord de phase 3.5, comme ωc= ωs= ωp/2, on a donc que

n(θ )@360 nm= no@720 nm, o`u θ est l’angle par rapport `a l’axe optique que l’on doit

couper le cristal afin d’obtenir l’accord de phase (voir figure3.2). On peut alors remplacer n(θ )@360 nm dans l’´equation 3.6, pour trouver l’angle de coupe de θa = 32.6˚. Cet

angle d’accord de phase est pour la CPS colinéaire, par contre, on peut ajuster l’angle d’émission de la CPS en augmentant l’angle que fait la pompe avec l’axe optique[21]. Dans le cas du cristal utilisé pour ce travail, le cristal à été couper pour que l’émission se

(29)

fasse avec un angle de 3˚ par rapport au faisceau pompe. On sait que dans le cristal on doit avoir accord de phase dans toutes les directions tel qu’il est montré par l’équation 3.5. Dans la direction de la pompe, on a que npkp= 2nskscos θc, où θcest l’angle des photons

signal et complémentaire par rapport à la pompe dans le cristal. Cette relation peut être réécrite comme np= nscos θcdans le cas dégénéré. On peut utiliser la relation de

Snell-Descates pour relier l’angle des photons en dehors du cristal `a celui dans le cristal de la fac¸on suivante, sin θ = nssin θc, car l’indice de l’air est 1. Comme les photons signal et

complémentaire sont polarisés selon l’axe ordinaire, ils vont voir l’indice de réfraction n_o peut importe leur direction à cause de la symétrie sous rotation de la surface des vecteurs k. C’est pourquoi l’émission se fait de par et d’autre du cône d’émission. On à alors tout les éléments pour recalculer l’angle d’accord de phase soit θa= 33˚.

3.3 Conclusions

En résumé, lorsque l’intensité de la lumière devient très intense, on peut générer des polarisations induites d’ordre supérieur dans les matériaux. Ces polarisations induites sont à la base de plusieurs effets linéaires comme non linéaires. L’un de ces effets non linéaires est à la base de la spectroscopie quantique, soit la conversion paramétrique spontanée (CPS). Ce processus de second ordre peut se produire dans des matériaux anisotropes tel que les cristaux de BBO, puisqu’il est biréfringent. La CPS peut se produire dans plusieurs configurations et régimes différents. Il y a la conversion de type I, où les photons émis ont la même polarisation, et celle de type II, où les polarisations sont orthogonales. L’énergie des photons peut être dans le régime dégénéré ou non, puisque tout dépend de la coupe du cristal et de la condition d’accord de phase. De plus, il est possible d’ajuster l’angle d’émission des photons à notre guise en changeant l’angle de coupe du cristal. Finalement, la CPS non colinéaire dégénéré de type I dans un cristal de BBO a été expliqué en plus de détails, puisque c’est celui-ci qui sera utilisé.

(30)

CHAPITRE 4

OPTIQUE QUANTIQUE

L’optique quantique est l’étude de la lumière, tout comme l’optique classique, sauf que celle-ci est traitée comme une particule au lieu d’une onde. La particule qui est d’intérêt ici est bien évidemment le photon. Au 19th siècle, la théorie de l’électromagné-tisme de Maxwell semblait bien décrire la lumière comme une onde, sauf que quelques phénomènes comme la nature de la radiation du corps noir et l’effet photoélectrique étaient encore inexpliqués[22]. Max Planck proposa dans son papier de 1900 sur la radiation du corps noir que les processus d’absorption et d’émission de lumière thermique se faisaient par quanta d’énergie. Par la suite vient Einstein avec sa théorie de l’effet photoélectrique qui décrit l’éjection d’électron par un matériau suite à l’absorption de photons. Einstein poursuivit l’idée de Planck que l’énergie du processus d’absorption se fait par quanta, mais associa cette énergie directement à la lumière. Avec cette nouvelle façon de voir la lumière, Einstein expliqua comment un ensemble d’atomes excités pouvait se rendre à l’équilibre en introduisant une nouvelle interaction entre la lumière et la matière, soit l’émission stimulée[23]. Ces avancés dans la compréhension de la lumière ont mené au développement de la mécanique quantique, mais en laissant de côté la partie optique. Le nouveau concept d’émission stimulé à bien évidemment mené au développement du premier laser optique en 1960 [4]. Suite à cette invention, il était donc nécessaire de comprendre plus en profondeur ce phénomène d’un point de vue microscopique, d’où l’émergence de l’optique quantique. Ce fut Roy Glauber, au début des années 1960, qui mélangea l’optique et la mécanique quantique pour décrire des phénomènes bien connus, dont l’expérience de Hanbury Brown et Twiss, soit le groupe-ment de photons d’une source thermique, de façon quantique [16]. Ce chapitre consistera principalement à développer les outils nécessaires à la description quantique de la conver-sion paramétrique spontanée. Comme ce sujet est assez difficile d’approche, j’ai décidé d’inclure dans ce chapitre tous les outils que j’ai dû comprendre lors de ce projet. C’est en faisant une introduction aux états de Fock, en passant par la seconde quantification

(31)

des champs et en utilisant la théorie des perturbations que nous arriverons à bien décrire la CPS. Par la suite, l’étude des propriétés spectrale et temporelle des biphotons nous mèneront à expliquer l’interférence à deux photons et l’expérience de Hong, Ou et Mandel. Finalement, une introduction à l’interférence en présence d’un milieu dispersif sera discutée.

4.1 Description quantique de la CPS

La description complète de la CPS nécessite une approche quantique, car le phéno-mène est basé sur l’amplification des fluctuations du vide. Une introduction aux états de Fock nous permettra en premier lieu de décrire les états quantiques en une notation simple et pratique. En écrivant l’hamiltonien du système pompe, sonde et complémentaire en seconde quantification, on peut se rentre contre que l’interaction entre c’est trois états peut générer un état intriqué. C’est en utilisant la théorie des perturbations dépendante du temps sur l’état du vide que la CPS apparaˆıt par elle même.

4.1.1 Etats de Fock´

Lorsque l’on utilise la seconde quantification, chaque mode de radiation peut être exprimé comme un oscillateur harmonique ayant son occupation quantifié. L’utilisation des états de radiation comme les états monomode (multimode), c’est-à-dire des états où il y a un (plusieurs) mode accessible, nous demande de trouver une base qui diagonalise l’hamiltonien de l’oscillateur harmonique. Une base qui satisfait cette condition est la base des états nombres, ou état de Fock. On définit les états de Fock comme le produit tensoriel des états nombres à un moden_k,s[19],

|{n}i =

nk1,s1, nk2,s2, nk3,s3, ... . (4.1)

L’équation 4.1 représente l’occupation des différents modes de radiation. Comme on assume que chaque oscillateur est découplé, on s’attend à ce que le nombre total de

(32)

23 photons de l’´etat |{n}i soit la somme de l’occupation de toutes les modes nj. D’o`u,

ˆ n=

_∑

k,s

ˆ

n_k,s. (4.2)

Sachant comment les opérateurs de l’oscillateur harmonique â_k,s aˆ†_k,s agissent sur les états monomodesn_k,s, on peut généraliser pour les états multimodes,

ˆ akj,sj nk1,s1, nk2,s2, ..., nkj,sj, ... =pnkj,sj nk1,s1, nk2,s2, ..., nkj,sj− 1, ... (4.3) ˆ a†_k j,sj nk1,s1, nk2,s2, ..., nkj,sj, ... = q nkj,sj+ 1 nk1,s1, nk2,s2, ..., nkj,sj+ 1, ... . (4.4) Les opérateurs â_k_j_,s_j et â†_k

j,sj qui agissent seulement sur le j

iem _{mode de l’´etat |{n}i.}

Les relations 4.3 et 4.4 permettent de retrouver les relations de commutation canoniques usuelles, [ â_k,s, â_k0_,s0] =[ â† k,s, â † k0_,s0] = 0 [ â_k,s, â†_k0_,s0] =δkk0δss0. (4.5)

L’état général multimode |{n}i représente un état quantique avec un nombre arbitraire de photons placés dans différents modes. Comme chaque configuration |{n}i d’occupation est orthogonale à une configuration |{n0}i différente, on peut former un espace complet avec toutes les configurations possibles. On a alors que,

I =

_∑

{n}

|{n}i h{n}| . (4.6)

L’état quantique le plus général est alors écrit comme une combinaison linéaire sur toutes les configurations possibles des champs,

|Ψi =

_∑

{n}

(33)

Cet état est tout à fait général et la fonction de poids f (n) permet l’introduire des corrélations entres les différents modes[24]. Ces corrélations peuvent surgir, par exemple, de l’interaction avec les différents champs en jeu. Pour le cas de la conversion paramétri-que, ces corrélations sont induites par les conditions d’accord de phase et de conservation d’énergie. On peut aussi vérifier que l’énergie totale d’un état |{n}i est donnée par,

ˆ H |{n}i =

_∑

k,s ¯hωk ˆ n_k,s+1 2 |{n}i (4.8) =

_∑

k,s ¯hωk n_k,s+1 2 |{n}i (4.9) =E |{n}i . (4.10)

Puisque les modes sont ind´ependants, l’effet de ˆnk,sest de compter le nombre de photons

dans un certain mode seulement. Alors, la somme sur k, s compte le nombre de photons total et donc l’´energie totale de l’´etat.

4.1.2 Champs quantiques

La description quantique des champs nous permet de représenter les champs physi-ques en terme d’opérateur. Ces opérateurs, qui sont décrits en termes des opérateurs de création et d’annihilation, agissent sur un espace d’Hilbert : l’espace de Fock. On décrira alors tous les états quantiques de cette espace en fonction des états de Fock que nous avons défini à la section précédente. Tout d’abord, commençons par réécrire l’expression des champs électriques et magnétiques classiques pour des ondes électromagnétiques dans une cavité aux conditions frontière périodiques. On se rappelle que les solutions à ce problème sont des ondes planes tel que [17],

E(r,t) = i

_∑

k ˆεkEkαke−iωkt+ik·r+ c.c, (4.11) B(r,t) = i c

∑

_k (κ × ˆεk)Ekαke −iωkt+ik·r_{+ c.c.} _(4.12)

(34)

25 La sommation sur les vecteurs d’ondes k ≡ (2πnx

L , 2πny

L , 2πnz

L ) est sur les ensembles de

toutes les valeurs discr`etes, ˆεk est un vecteur unitaire qui d´ecrit la polarisation de l’onde

ayant un vecteur d’onde k, αk est l’amplitude du champ sans dimension et κ = k/ |k|.

La quantit´e Ek = ¯hωk 2ε0V 1/2 , (4.13)

a la dimension d’un champ électrique et V = L3 est le volume de quantification. Si l’on veut passer des champs classiques aux champs quantiques on peut remplacer les amplitudes αk et α_k∗ par les opérateurs âk et â†_k de l’oscillateur harmonique qui ont

été défini dans la section précédente. Les champs peuvent donc être écrits sous forme d’opérateurs, ˆ E(r,t) =i

_∑

k,s ˆε_k(s)Ekaˆk,se−iωkt+ik·r+ c.h (4.14) = ˆE(+)(r,t) + ˆE(−)(r,t), (4.15) ˆ B(r,t) =i c

∑

_k,s(κ × ˆεk)Ekaˆk,se −iωkt+ik·r_{+ c.h} _(4.16) = ˆB(+)(r,t) + ˆB(−)(r,t), (4.17)

où la polarisation s a été rajouté explicitement et c.h signifie conjugué hermitique. Comme ce sont des solutions d’ondes plane, on peut exprimer n’importe quelle orientation des champs avec seulement deux polarisations orthogonales. On peut alors écrire l’hamiltonien du champ libre de la façon usuelle,

ˆ H =ε0 2 Z V dV E(r,t)ˆ 2+ c2B(r,t)ˆ 2 . (4.18)

(35)

Si l’on remplace les champs quantiques par leurs expressions 4.14 et 4.16 dans l’hamilto-nien, celui-ci prend la forme suivante,

ˆ H=

_∑

k,s ˆ H_k,s=

_∑

k,s ¯hωk ˆ a†_k,saˆ_k,s+1 2 (4.19) =

_∑

k,s ¯hωk ˆ n_k,s+1 2 . (4.20)

où ˆn_k,s= â†_k,saˆ_k,sest l’opérateur d’occupation du mode ayant un vecteur d’onde k et une polarisation s tel quel ˆnk,s

nk,s = nk,s

nk,s. Cette expression pour ˆH est ´equivalente `a

un ensemple d’oscillateurs harmoniques découplés comme nous l’avons vu à la section précédente. En effet, ici on traite chaque mode de la radiation comme un oscillateur harmonique de fréquence ω_ket d’énergie ¯hωk. L’hamiltonien du champ libre est exprimé

dans la base des ´etats de Fock.

4.1.3 Repr´esentation d’interaction et th´eorie des perturbations

Pour plusieurs systèmes en optique, il peut être difficile de résoudre exactement l’équation de Schrödinger, mais souvent il est possible d’utiliser une approche perturba-tive. La théorie des perturbations permet d’approximer les états propres et les énergies propres du système interagissant si l’on connaˆıt les solutions du système non interagissant. On assume donc que l’on est capable de résoudre[19],

i¯h∂ ∂ t Ψ (0)_(t)E_{= ˆ}_H 0 Ψ (0)_(t)E_. (4.21)

Cette équation peut être résolue facilement pour Ψ

(0)_(t)E_{si ˆ}_H

0ne d´epend pas

explicite-ment du temps, Ψ (0)_(t)E_{= ˆ}_U 0(t, 0) Ψ (0)₍₀₎E_{= e}−i ˆH0t/¯h Ψ (0)₍₀₎E_. _(4.22)

L’opérateur Û₀(t, 0) est appelé opérateur d’évolution. Comme le nom le dit, il fait évoluer la fonction d’onde pendant un temps t. Lorsque l’on ajoute une perturbation ˆV(t) au

(36)

27 système, l’évolution de l’état

Ψ

(t)E_{est donn´ee par,}

i¯h∂ ∂ t Ψ (t)E = ˆH(t) Ψ (t)E = [ ˆH₀+ ˆV(t)] Ψ (t)E . (4.23)

On souhaite trouver la solution de cette équation de façon approximative, donc l’on souhaite que ˆV(t) soit petit à comparer de ˆH0. Si cette condition est respectée, les

solutions de l’équation de Schrödinger ne devraient pas différer grandement du système non perturbé. On pourra donc poser que la solution est une combinaison linéaire des états non perturbés. C’est alors que l’on se place dans la représentation interaction pour simplifier les calculs. Dans cette représentation, l’évolution du système n’est plus seulement dominer par le vecteur d’état, mais bien par le vecteur d’état et les observables. Sommairement, on retire l’évolution de ˆH₀ à l’état perturbé de sorte qu’il co¨ıncide avec l’état non perturbé à t = 0 et qu’il évolue seulement par rapport à la perturbation. De cette façon, il est est plus facile de se concentrer sur l’essentielle du problème en ”factorisant” la partie connue de la façon suivante,

|Ψ(t)i = ei ˆH0t/¯h Ψ

(t)E_. _(4.24)

Ici, l’état |Ψ(t)i est dit dans la représentation interaction. En remplaçant cette expression dans 4.23 on a une nouvelle équation de Schrödinger,

i¯h∂ ∂ t|Ψ(t)i = ˆ H_I(t) |Ψ(t)i , (4.25) avec ˆ H_I(t) = ei ˆH0t/¯h_Vˆ_(t)e−i ˆH0t/¯h_. _(4.26) Comme l’on voulait, l’évolution de l’état est gouvernée par l’hamiltonien d’interaction. Dans la représentation d’interaction, tous les opérateurs prennent la forme de 4.26, c’est-à-dire que l’on se place dans le référentiel de ˆH₀. Par l’équation 4.25, on tire que

(37)

où t0 est le moment où la perturbation est appliquée. Comme ˆHI(t) dépend du temps,

l’expression pour l’opérateur d’évolution sera donnée sous une forme intégrale,

ˆ U(t,t0) = 1 + ∞

∑

n=1 −i ¯h nZ t t0 dτn Z τn t0 dτn−1... Z τ2 t0 dτ1HˆI(τn)... ˆHI(τ1). (4.28)

Ayant maintenant une forme pour l’opérateur d’évolution du système, on peut trouver les corrections à la fonction d’ondes due à la perturbation. On trouve donc pour les corrections jusqu’au deuxième ordre,

|Ψ(t)i = |Ψ(t)i(0)+ |Ψ(t)i(1)+ |Ψ(t)i(2)+ ... (4.29) = |Ψ(t0)i − i ¯h Z t t0 dt0Hˆ_I(t0) |Ψ(t0)i + 1 (i¯h)2 Z t t0 Z t0 t0 dt0dt00HˆI(t0) ˆHI(t00) |Ψ(t0)i + ...

Cette expansion de la fonction d’onde est très utile pour approximer les états des champs suite à des perturbations.

4.1.4 Etat quantique de la CPS´

Comme il a été vu au chapitre 3, lorsque la lumière interagit avec un matériau, celle-ci induit des oscelle-cillations de charges qui peuvent être mesurées par la polarisation du milieu. Lorsque la lumière devient plus intense, des phénomènes non linéaires peuvent se produire, dont la CPS si le matériau le permet. La CPS, qui est un processus non linéaire d’ordre deux, fait alors intervenir le deuxième terme de l’équation 3.2. La densité d’énergie associée à l’interaction de type dipolaire est donnée par ˆP · Ê. En prenant le développement de ˆP sous la forme de 3.2, on a pour l’hamiltonien d’interaction au deuxième ordre, ˆ H_int(2)(t) = ε0 Z V d3rχ_{i, j,k}(2) Eˆ_iEˆ_jEˆ_k. (4.30)

(38)

29 En exprimant les champs sous la forme int´egrale de l’´equation 4.14 et en utilisant le fait que ∑k,s= 2 R V/(2π)3d3k. On a que, ˆ E(r,t) = Z

d3khEˆ(+)(k)e−i[ω(k)t−k·r]+ ˆE(−)(k)ei[ω(k)t−k·r]i, (4.31)

o`u, ˆ E(+)(k) = 2iEk s V (2π)3a(k) et ˆˆ E (−)_{(k) = ˆ}_E(+)_(k)†_. _(4.32)

Les opérateurs de création et d’annihilation â(k) et â†(k) ne sont maintenant plus sans dimension comme dans le cas où les valeurs de k sont discrètes, car ils doivent respecter les relations de commutations [ â(k), â†(k0)] = δ3(k − k0). Ils ont donc comme dimension p

V/(2π)3_{. On peut se convaincre que ce sont les bonnes unit´es en regardant que ε} 0 ˆE(r,t) 2

a bien les unités de densité d’énergie. Comme l’on avait spécifié auparavant, la CPS provient des fluctuations du vide électromagnétique. En fait, ce processus est un cas spécifique de la génération de différence de fréquence, mais avec l’amplitude du faisceau signal nul. Lorsqu’un photon issu des fluctuations du vide électromagnétique s’adonne à respecter les conditions d’accord de phase et traverse le milieu non linéaire, il a une chance d’initier le processus de CPS. Un autre photon, le complémentaire, sera produit au dépens de la perte d’un photon pompe. En revenant à l’hamiltonien d’interaction au second ordre, comme l’on sait que le processus de CPS détruit un photon pompe pour créer les photons signal et complémentaire, peut être réécrit, en retenant que les termes qui sont d’importance, sous la forme,

ˆ H_int(2)(t) =ε0 Z V d3r Z d3ksd3kcχ_lmn(2) × ˆE(+)_p,l ei[ωp(kp)t−kp·r]_Eˆ(−) s,me−i[ωs(ks)t−ks·r]Eˆ (−) c,n e−i[ωc(kc)t−kc·r]+ c.h =ε0 Z V d3r Z d3k_sd3k_cχ_lmn(2) × ˆE(+)_p,l Eˆ_s,m(−)Eˆ_c,n(−)ei[(ωp(kp)−ωs(ks)−ωc(kc))t]_e−i[(kp−ks−kc)·r]_{+ c.h.} _(4.33)

Comme χ(2) est généralement très faible, on s’attend aussi a ce que la perturbation soit faible. Cela rend donc la probabilité d’initier la CPS très faible. Afin d’augmenter

(39)

l’efficacité du processus, on se doit d’augmenter l’intensité du laser pompe. C’est pour-quoi il est nécessaire que l’intensité du faisceau pompe soit très élevée. La façon la plus simple de faire est d’utiliser les lasers. Le laser pompe peut être approximé par un état cohérent de très forte intensité, que l’on considère ici comme classique et constant. En intégrant sur r pour un volume infini et en utilisant les propriétés des fonctions delta, on peut exprimer l’hamiltonien d’interaction de la façon suivante,

ˆ

H_int(2)(t) =A

Z

d3ksd3kcδ(3)(kp− ks− kc)ei[(ωp−ωs(ks)−ωc(kc))t]aˆs†(ks) ˆa†c(kc) + c.h,

(4.34) où A est une constante qui contient la contribution de la pompe et qui sert à titre de normalisation. Si l’on considère le signal et le complémentaire initialement dans l’état du vide et que l’on applique l’hamiltonien d’interaction sur cet état, on remarque que l’on retrouve un état à deux photons. L’état total du système est donné par |Ψi = c1|0i + c2|Ψ1i ≈ |0i + ε |Ψ1i où |Ψ1i est la fonction d’onde de ce qu’on peut appeler

un biphoton. On obtient cette expression en utilisant la th´eorie des perturbations et en se rappelant que |Ψi ≈ 1 −iε_¯h R

dt ˆH_int |0i lorsque l’on se met dans la représentation interaction. On a donc [24], |Ψ1i = − i ¯h Z dt ˆH_int|0i =N Z d3ksd3kcδ(3)(kp− ks− kc)δ (ωp− ωs(ks)) − ωc(kc)) â†s(ks) â†c(kc) |0si |0ci , (4.35) oùN est encore une constante de normalisation. Le temps d’interaction a été considéré comme infini afin de faire l’intégrale temporelle facilement, ce qui est valide dans le cas d’un laser continu. Le volume du cristal a été considéré infini, ce qui mène à la fonction delta en k. Ces fonctions delta représentent l’accord de phase et la conservation de l’énergie. L’équation 4.35 est un état intriqué à deux photons, c’est-à-dire un cas spécifique de l’état multimode de l’équation 4.7. L’état est dit intriqué, car l’on ne peut séparer les deux fonctions d’ondes l’une de l’autre à cause des fonctions deltas. Par contre, pour un cas plus physique où la pompe n’est pas considérée constante et que le

(40)

31 cristal n’est pas infini, on peut ´ecrire,

|Ψi =

Z Z

dωsdωcΦ(ωs, ωc) ˆas†(ωs) ˆa†c(ωc) |0i . (4.36)

La fonction Φ(ωs, ωc) est l’amplitude `a deux photons qui joue le rˆole de la fonction

d’onde effective dans le domaine des fr´equences. Cette fonction prend alors la forme suivante[25], Φ(ωs, ωc) = C sinc ∆zL 2 e−i∆zL/2E p(ωs+ ωc). (4.37)

La fonction en sinus cardinal provient de l’accord de phase pour un cristal ayant un volume fini. L’enveloppe de la pompe est présente afin d’inclure tous les processus accessibles dans la largeur de bande de la pompe. La constante C est le gain paramétrique et contient les paramètres physiques comme la susceptibilité du matériau, L est la longueur du cristal et ∆z= kp− ksz− kcz est le désaccord de phase dans la direction de la pompe.

L’amplitude à deux photons contient la physique du biphoton dans ses paramètres. Par exemple, la conservation d’énergie doit être respectée partout dans l’enveloppe de la pompeEp(ωs, ωc) et l’accord de phase modifie la forme du spectre du biphoton par la

fonction en sinus cardinal. On s’attend donc à ce que plusieurs paramètres jouent un rôle dans la forme de l’amplitude du biphoton. C’est ce que nous allons explorer dans la section suivante.

4.2 Propri´et´es spectrales de l’amplitude du biphoton

Comme nous l’avons vu à la section précédente, l’état quantique de la CPS contient beaucoup d’informations sur les corrélations dans les champs quantiques. Ces informa-tions sont encodées dans l’amplitude à deux photons Φ(ωs, ωc) que nous caractériserons

plus en détail dans cette section. Les propriétés physiques de la CPS sont déterminées principa-lement par la condition d’accord de phase qui module la forme spectrale et temporelle du biphoton. Des quantités d’intérêts que l’on souhaite mesurer sont les spectres simple et joint du biphoton, puisqu’ils déterminent, entre autres, les propriétés d’intrication des photons. Le spectre joint du biphoton est défini comme S = |Φ(ωs, ωc)|2.