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Sur le couplage thermodiffusion-convection : séparation et instabilités induites par de nouvelles configurations géométriques et thermiques

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Academic year: 2021

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(62) 2.

(63) Remerciements. Mes remerciements vont particuli`erement a` Monsieur A. Mojtabi qui a dirig´e cette th`ese. Tout au long de ces trois ann´ees, il a su orienter mes recherches aux bons moments et il e´ tait pr´esent a` mes cˆot´es. Je le remercie aussi pour le temps qu’il m’a consacr´e tout en me faisant profiter de sa culture et de sa rigueur scientifique. Je suis aussi tr`es reconnaissant envers Monsieur P. Costes`eque pour les multiples discussions qui m’ont e´ clair´e sur le probl`eme de la thermodiffusion et sur les milieux poreux. Il m’a fait d´ecouvrir l’exp´erimentation physique et n’a cess´e de me donner des conseils issus de sa longue exp´erience dans ce domaine. Je tiens a` remercier Madame M.C. Charrier-Mojtabi pour m’avoir soutenu et pour ses conseils qui m’ont orient´e vers le bon chemin. Je remercie aussi Monsieur M. Marcoux qui e´ tait toujours disponible pour me donner des conseils constructifs. Je remercie mes rapporteurs pour avoir accept´e de consacrer une partie de leur temps a` l’examen de cette th`ese. Merci e´ galement aux autres membres du jury qui ont accept´e de juger ce travail. Enfin je tiens a` remercier ma m`ere et les autres membres de ma famille qui m’ont beaucoup soutenu dans les moments les plus difficiles..

(64) 4.

(65) R´esum´e. Cette recherche porte sur le couplage entre la thermodiffusion et la convection dans de nouvelles configurations g´eom´etriques et thermiques, en vue d’am´eliorer la s´eparation thermogravitationnelle des constituants d’un m´elange. La s´eparation des esp`eces a essentiellement e´ t´e obtenue dans des colonnes verticales sous gradient thermique horizontal. Nous avons montr´e dans cette e´ tude, qu’il e´ tait possible de r´ealiser des s´eparations e´ quivalentes en configuration de Rayleigh-B´enard, dans une cellule horizontale soumise a` un gradient thermique de composante horizontale lin´eaire et de composante verticale constante et pour des cellules inclin´ees chauff´ees par le bas ou par le haut. L’action des vibrations de hautes fr´equences et de faibles amplitudes nous a permis d’´elargir la gamme de variations des param`etres physiques en vue d’accroˆıtre la s´eparation. Les r´esultats analytiques, num´eriques et exp´erimentaux obtenus sont en bon accord. Mots cl´es : Convection ; Effet Soret ; M´elanges binaires ; Milieu poreux ; S´eparation ; Simulations num´eriques ; Stabilit´e lin´eaire ; Thermodiffusion, Thermogravitation ; Vibrations..

(66) 6.

(67) Nomenclature Lettres latines A a m2 .s−1 b m C Cp J.kg −1 .K −1 c d m D m2 .s−1 DT m2 .s−1 .K −1 ∗ DT m2 .s−1 .K −1 e m g, g m.s−2 H m K m2 k L m Le n P Pa R Rv Rac S ST K −1 T K t s (U, V, W ) m.s−1 V m.s−1 w m (x, y, z). L rapport d’aspect longitudinal, H diffusivit´e thermique du fluide amplitude des vibrations harmoniques fraction massique du constituant consid´er´e chaleur sp´ecifique a` pression constante perturbation de la fraction massique diam`etre moyen des pores coefficient de diffusion isotherme, i.e. coefficient de diffusion de Fick coefficient de thermodiffusion coefficient de thermodiffusion en milieu poreux e´ paisseur de la cellule verticale selon ex acc´el´eration et vecteur acc´el´eration de la pesanteur hauteur de la cellule selon ez perm´eabilit´e du milieu poreux nombre d’onde adimensionnel des perturbations dans la direction ex longueur de la cellule selon ex nombre de Lewis, Le = Da normale sortante d’une surface pression 2 rapport des acc´el´erations bg nombre de Rayleigh vibrationnel nombre de Rayleigh critique thermique la s´eparation coefficient Soret ST = DDT temp´erature temps composantes du vecteur vitesse vecteur vitesse profondeur de la cavit´e coordonn´ees cart´esiennes.

(68) Lettres grecques βT βC ∗  γ λ μ ν  ψ ρ σ τ θ. K −1. P a.s W.m−1 .K −1 P a.s m2 .s−1 rd.s−1 kg.m−3 kg.s−1 K. coefficient d’expansion thermique coefficient d’expansion massique porosit´e du milieu poreux ∗ porosit´e normalis´ee σ le coefficient de viscosit´e volumique conductivit´e thermique viscosit´e dynamique viscosit´e cin´ematique pulsation des vibrations m´ecaniques facteur de s´eparation du m´elange consid´er´e, ψ = ββCT ΔC ΔT masse volumique (ρc)∗ rapport des chaleurs sp´ecifiques (ρc) f Flux de mati`ere a` travers une section droite de la cellule perturbation de la temp´erature. Indices et symboles inf´erieurs c C F O2 0 num ad. d´esigne les grandeurs critiques chaud froid bifurcation de Hopf apr`es la perte de stabilit´e de l’´ecoulement monocellulaire d´esigne les champs de base d´esigne une valeur trouv´ee num´eriquement d´esigne les grandeurs adimensionnelles. Indices et symboles sup´erieurs ¯ d´esigne les grandeurs moyenn´ees sur la p´eriode des vibrations.

(69)

(70) Table des mati`eres. 1. 2. Introduction. 1. 1.1. Diffusion thermogravitationnelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 2. 1.2. Th´eorie ph´enom´enologique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 3. 1.3. Thermodiffusion en milieu poreux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 10. 1.4. Contenu du manuscrit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 12. Formulation math´ematique. 15. 2.1. Equations de conservation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 15. 2.1.1. Th´eor`emes fondamentaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 15. 2.1.2. Equation de conservation de la masse . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 17. 2.1.3. Equation de conservation de la quantit´e de mouvement . . . . . . . . .. 17. 2.1.4. Equation de conservation de l’´energie . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 18. 2.1.5. Equation de conservation des esp`eces . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 20. 2.1.6. Approximation de Boussinesq . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 22. Mod´elisation des e´ coulements en milieu poreux . . . . . . . . . . . . . . . . .. 22. 2.2.1. Param`etres caract´erisant le milieu poreux. . . . . . . . . . . . . . . . .. 23. 2.2.1.1. Volume e´ l´ementaire repr´esentatif (V.E.R.) . . . . . . . . . .. 23. 2.2.1.2. La Porosit´e . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 24. 2.2.1.3. La perm´eabilit´e intrins`eque d’un milieu poreux . . . . . . .. 24. 2.2.1.4. La tortuosit´e : . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 25. Mod`eles d’´ecoulement en milieu poreux . . . . . . . . . . . . . . . . .. 25. 2.2.2.1. 25. 2.2. 2.2.2. Equation de continuit´e . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ..

(71) ` TABLE DES MATIERES. ii. 2.2.3. 2.2.4 3. 2.2.2.2. Loi de Darcy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 26. 2.2.2.3. Ecoulement unidirectionnel a` basse vitesse . . . . . . . . . .. 26. 2.2.2.4. Equation de Darcy g´en´eralis´ee . . . . . . . . . . . . . . . .. 27. 2.2.2.5. Limites de validit´e de la loi de Darcy . . . . . . . . . . . . .. 27. Transfert de chaleur en milieu poreux . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 27. 2.2.3.1. Les deux modes de description adopt´es . . . . . . . . . . . .. 29. Transfert de masse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 30. Etude de la s´eparation en couche poreuse horizontale chauff´ee par le bas. 33. 3.1. Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 33. 3.2. Formulation math´ematique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 36. 3.3. Stabilit´e lin´eaire de la solution d’´equilibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 37. 3.3.1. Stabilit´e de la solution d’´equilibre dans une cellule horizontale infinie .. 37. 3.3.1.1. Equations aux perturbations . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 37. 3.3.1.2. D´ecomposition en modes normaux . . . . . . . . . . . . . .. 39. 3.3.2. Conditions aux limites non r´ealistes . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 40. 3.3.3. Conditions aux limites r´ealistes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 43. 3.3.3.1. Transition stationnaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 43. 3.3.3.2. Cas des perturbations de tr`es grandes longueurs d’onde . . .. 49. 3.3.3.3. Bifurcation de Hopf . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 49. Bifurcation stationnaire dans une cavit´e confin´ee . . . . . . . . . . . .. 51. Stabilit´e lin´eaire de la solution monocellulaire . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 53. 3.4.1. Solution analytique de l’´ecoulement monocellulaire. . . . . . . . . . .. 53. 3.4.2. Stabilit´e lin´eaire de l’´ecoulement monocellulaire . . . . . . . . . . . .. 54. Simulations num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 57. 3.5.1. Stabilit´e de la solution d’´equilibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 57. 3.5.2. Stabilit´e de la solution monocellulaire . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 62. Comparaison entre la s´eparation obtenue dans une colonne de thermogravitation et celle obtenue dans la configuration de Rayleigh-B´enard . . . . . . . . . . . .. 66. Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 68. 3.3.4 3.4. 3.5. 3.6 3.7.

(72) ` TABLE DES MATIERES 4. Influence des vibrations harmoniques verticales sur la s´eparation des constituants d’un m´elange binaire en couche poreuse horizontale chauff´ee par le bas 71 4.1. Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 71. 4.2. Formulation math´ematique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 72. 4.3. Les e´ quations moyenn´ees . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 75. 4.4. Stabilit´e lin´eaire de la solution d’´equilibre dans une couche poreuse horizontale infinie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 78. 4.5. Solution analytique de l’´ecoulement monocellulaire . . . . . . . . . . . . . . .. 81. 4.6. Stabilit´e lin´eaire de l’´ecoulement monocellulaire . . . . . . . . . . . . . . . .. 83. 4.7. Simulations num´eriques 2D . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 85. 4.7.1. Stabilit´e de la solution d’´equilibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 85. 4.7.2. Stabilit´e de l’´ecoulement monocellulaire . . . . . . . . . . . . . . . . .. 86. Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 89. 4.8 5. S´eparation dans une cellule inclin´ee. 91. 5.1. Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 91. 5.2. Formulation math´ematique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 91. 5.3. Solution analytique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 94. 5.4. La s´eparation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 96. 5.5. Etude Exp´erimentale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101. 5.6 6. iii. 5.5.1. Description de la cellule . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101. 5.5.2. D´emarche exp´erimentale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102. Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104. Etude de la couche plane avec un gradient horizontal de temp´erature. 105. 6.1. Pr´esentation du probl`eme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105. 6.2. Formulation math´ematique du probl`eme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107. 6.3. R´esolution analytique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108. 6.4. Application . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112 6.4.1. La vitesse de l’´ecoulement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113 6.4.1.1. Cas du coefficient de thermodiffusion positif . . . . . . . . . 113.

(73) ` TABLE DES MATIERES. iv 6.4.1.2 6.4.2. 7. Cas du coefficient de thermodiffusion n´egatif . . . . . . . . . 114. La s´eparation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116. 6.5. Comparaison des r´esultats analytiques et num´eriques . . . . . . . . . . . . . . 117. 6.6. Cas du coefficient Soret n´egatif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120. 6.7. Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121. Conclusions et perspectives. A Les e´ quations de thermogravitation. 125 129. A.1 Formulation math´ematique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129 A.2 Solution a` l’´etat stationnaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133 A.3 Solution a` l’´etat stationnaire en utilisant l’hypoth`ese d’´ecoulement parall`ele . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136 A.4 Solution g´en´erale : . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141.

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(76) Chapitre 1 Introduction Le but de ce travail est d’´etudier la s´eparation des constituants d’un fluide binaire par couplage thermodiffusion-convection (s´eparation thermogravitationnelle) sous de nouvelles configurations g´eom´etriques et thermiques visant a` augmenter la s´eparation. L’un des int´erˆets de ce probl`eme vient du fait que, dans la nature, la plupart des mat´eriaux se trouvent sous forme d’un m´elange de plusieurs constituants et, dans la plupart des cas, l’un de ces constituants a une importance particuli`ere dans l’industrie, donc il est important de pouvoir l’extraire du m´elange. L’importance de ce processus (s´eparation thermogravitationnelle) est surtout li´ee a` son utilisation pour s´eparer des e´ l´ements a` haute valeur ajout´ee. On peut citer par exemple les m´elanges d’isotopes et, particuli`erement, les isotopes d’hydrog`ene qui ont un rapport de masse mol´eculaire e´ lev´e (enrichissement en eau lourde) sachant que l’eau lourde est utilis´ee dans certaines fili`eres de r´eacteurs nucl´eaires comme mod´erateur de neutrons dans le but de ralentir les neutrons issus de r´eactions de fission nucl´eaire. L’´etude de la diffusion thermogravitationnelle est aussi motiv´ee par le besoin d’expliquer certaines diff´erences de concentration observ´ees dans la nature, par exemple la diff´erence d’humidit´e relative autour des r´eservoirs destin´es au stockage des d´echets nucl´eaires ce qui conduit a` la corrosion des parois du r´eservoir. L’´etude de ce ph´enom`ene peut aussi contribuer a` expliquer la redistribution de divers hydrocarbures constituant les huiles naturelles sous l’influence des gradients thermiques naturels dans des roches-r´eservoir. La mise en e´ vidence de la s´eparation des esp`eces dans des couches horizontales sous gradient thermique vertical pourrait expliquer des ph´enom`enes naturels de variation de concentration saline (oc´eanographie) ou de s´egr´egation d’esp`eces dans les liquides pi´eg´es de la lithosph`ere. La propri´et´e de transport d’une esp`ece par thermodiffusion (appel´ee effet Ludwig-Soret ou plus commun´ement effet Soret apr`es la premi`ere e´ tude quantitative publi´ee par Charles Soret [97]) a fait l’objet de nombreux travaux depuis de nombreuses d´ecennies. Cet effet d´ecrit le couplage entre le gradient thermique et le flux massique au sein d’un fluide compos´e de plusieurs esp`eces chimiques. Dans un m´elange monophasique binaire avec des champs de concentration et de temp´erature non uniformes, le flux de masse du composant 1, a` travers une surface e´ l´ementaire dS, comporte les deux contributions provenant du gradient de concentration et du gradient de la temp´erature [33] :.

(77) 2. Introduction.   ) · dS  + DT∗ ∇T J = −ρ(D∇C D d´esigne le coefficient de diffusion massique du composant 1 dans 2, DT∗ le coefficient de thermodiffusion, ρ la masse volumique, et C la fraction massique du composant 1. Le coefficient DT∗ est fonction de la temp´erature et de la concentration. Ce coefficient DT∗ est souvent approxim´e par C(1 − C)DT puisqu’`a concentration nulle ou a` concentration e´ gale a` 1, l’effet Soret est inop´erant. De plus pour simplifier les calculs, ce dernier groupement est remplac´e par C0 (1 − C0 )DT o`u C0 d´esigne la fraction massique du fluide binaire a` l’´etat initial. Le rapport ST = DDT est appel´e coefficient Soret. On doit la d´ecouverte de la thermodiffusion a` Ludwig qui le premier a mentionn´e en 1856 [63] avoir observ´e une diff´erence de concentration dans une solution aqueuse de sulfate de sodium soumise a` un gradient thermique. Il fallait cependant attendre les travaux de Soret en 1880 [96] et 1881 [97] sur des solutions e´ lectrolytiques pour avoir une explication plus approfondie du ph´enom`ene, qui porte depuis son nom. Il met en e´ vidence l’existence d’un gradient de concentration ionique de sens oppos´e a` celui du gradient de temp´erature correspondant a` une migration des ions vers les parties froides du r´ecipient. Notons qu’entre temps en 1872 Dufour d´ecouvre l’effet qui porte maintenant son nom, a` savoir l’´etablissement d’un gradient de temp´erature comme cons´equence d’un gradient de concentration. Entre 1887 et 1892, diff´erents travaux en g´eologie ont pris en compte la thermodiffusion pour expliquer les ph´enom`enes de diff´erentiation magmatique provoqu´es par les gradients thermiques pr´esents au sein du magma. Les r´esultats de ces travaux ont ensuite e´ t´e remis en cause, d`es 1893 puisqu’`a cette e´ poque le ph´enom`ene de diffusion thermogravitationnelle n’´etait pas encore connu. Ce n’est qu’`a partir des ann´ees 1911 que les travaux de thermodiffusion ont e´ t´e repris et un accord a e´ t´e trouv´e entre r´esultats exp´erimentaux et r´esultats bas´es sur la th´eorie cin´etique des gaz. Les travaux relatifs a` la s´eparation partielle des isotopes ont vu le jour bien plus tard.. 1.1. Diffusion thermogravitationnelle. Ce n’est qu’en 1938 que l’attention g´en´erale des physiciens fut a` nouveau attir´ee sur la thermodiffusion, quand Clusius et Dickel [24] r´ealis`erent un dispositif utilisant le champ de pesanteur pour g´en´erer un courant de convection, permettant ainsi d’accroˆıtre la s´eparation produite par la thermodiffusion dans un m´elange gazeux . Cette m´ethode, appel´ee par la suite diffusion thermogravitationnelle, se r´ev´elait alors la plus efficace pour s´eparer compl`etement les isotopes de certains gaz. La mˆeme m´ethode a ensuite e´ t´e utilis´ee pour les liquides par Korsching et Wirtz a` partir de 1939 [60]. Cette d´ecouverte semble par contre eˆ tre pass´ee, a` l’´epoque, compl`etement inaperc¸ue des g´eochimistes..

(78) 1.2 Th´eorie ph´enom´enologique. 1.2. 3. Th´eorie ph´enom´enologique. On doit les premi`eres descriptions ph´enom´enologiques de l’effet thermogravitationnel, obtenues a` partir des travaux d’Onsager e´ tablis en 1931 [78], a` Furry, Jones et Onsager (th´eorie FJO) en 1939 [43] pour les m´elanges gazeux et a` De Groot [32] en 1942 pour les liquides. Dans la suite on va suivre la mˆeme d´emarche que Furry et al. [43] pour pr´esenter les e´ quations de transport de l’un des constituants du m´elange binaire. Une fois les e´ quations de transport pr´esent´ees on va montrer les contributions de chacun des auteurs a` ce probl`eme. Furry, Jones et Onsager (FJO) ont e´ tudi´e th´eoriquement le probl`eme de s´eparation des isotopes gazeux par diffusion thermogravitationnelle dans le dispositif exp´erimental utilis´e par Clusius et Dickel. L’appareil est constitu´e de deux cylindres coaxiaux, le cylindre int´erieur est chauff´e et le cylindre ext´erieur est refroidi, mont´es en position verticale, avec des r´eservoirs en haut et en bas qui communiquent avec l’espace annulaire entre les cylindres si`ege de la convection et de la diffusion. Lorsque l’espacement entre les deux cylindres est tr`es faible compar´e aux rayons des cylindres, l’´ecoulement convectif dans la g´eom´etrie annulaire peut-ˆetre assimil´e a` celui obtenu dans une cavit´e parall´el´epip´edique mince d’´epaisseur e e´ gale a` l’espacement entre les deux cylindres et de longueur L e´ gale a` la longueur des cylindres. Les temp´eratures des cylindres int´erieur et ext´erieur sont T1 et T2 respectivement : ΔT = T1 − T2 (T1 > T2 ). L’axe des cylindres est choisi comme axe des z et l’´ecoulement est invariant dans tout plan axial (ex , ez ). Dans la r´egion du tube o`u la densit´e de flux de chaleur Q est d´etermin´e uniquement par conduction on a : Q=λ. d Q d ∂ Q ∂ dT ⇒ = ou = dx dx λ dT ∂x λ ∂T. (1.1). O`u Q est la densit´e de flux de chaleur et λ est la conductivit´e thermique. On suppose que toutes les grandeurs physiques du probl`eme sont fonction que de la temp´erature qui ne d´epend que de la variable x. L’´equation stationnaire de bilan de quantit´e de mouvement pour un fluide visqueux est donn´ee par :  ∇  V ) = ∇P  − ρg ∇.(μ. (1.2). On suppose que la vitesse s’´ecrit sous la forme V = W (x)ez , cette approximation est tr`es proche de la r´ealit´e. Donc en utilisant (1.1) et (1.2) on obtient : Q2 d λ dT Avec les conditions aux limites :. . μ dW λ dT.  =. dP + ρg dz. (1.3).

(79) 4. Introduction. W (T1 ) = W (T2 ) = 0. (1.4). L’´equation pour le vecteur densit´e de flux de mati`ere de l’esp`ece 1 est donn´ee par :  )]  − ST C(1 − C)∇T J = ρ[V C + D(−∇C. (1.5). Le calcul du transport de l’esp`ece 1 dans le tube est fond´e sur le fait que la variation de la concentration en fonction du temps en chaque point dans le tube est n´egligeable. Donc on a :.  · J = 0 ⇒ ∂ ∇ ∂T. . ρD λ. .    ∂C ∂ 2C ∂C λρ + ST C (1 − C) −D 2 = 2 W ∂T Q ∂z ∂z. (1.6). 2. Le terme ∂∂zC2 est celui qui introduit l’effet de la diffusion longitudinale. Si on conserve ce terme, on ne pourrait pas analyser de fac¸on simple ce probl`eme. Pour cela on n´eglige la contribution de ce dernier terme : ∂ ∂T. . ρD λ. .  ∂C λρ ∂C + ST C (1 − C) = 2W ∂T Q ∂z. (1.7). Si on introduit maintenant une fonction G(z, T ) d´efinie par : ∂C G(z, T ) = ∂z. . λQ3 − ρD. .  4. Jx = Q.  ∂C + ST C (1 − C) ∂T. (1.8). En utilisant l’´equation (1.7) on obtient : ∂ ∂T. .  ρD ∂C ∂C G(z, T ) = λρQ2 W λ ∂z ∂z. (1.9). A partir de l`a on va n´egliger la d´ependance de ∂C en fonction de T . On suppose e´ galement que ∂z ∂C est ind´ e pendant de z, ce qui semble en accord avec la condition de quasistationnarit´e. Cela ∂T nous conduit a` tirer deux conclusions : – la premi`ere est que le transport total τ a` travers une section droite du tube est nul. – la deuxi`eme est que G(z, T ) n’est fonction que de z.  · J = 0, le flux de l’esp`ece 1 doit eˆ tre constant sur toute la hauteur du tube : Puisque ∇ ⎡T ⎤  e  2 T2 w ∂C ∂C ⎦ dx = constant = ⎣ λρCW dT − ρλD dT τ1 = w ρCW − ρD ∂z Q ∂z 0. T1. T1. (1.10).

(80) 1.2 Th´eorie ph´enom´enologique. 5. w repr´esente la profondeur de la cavit´e dans le cas d’une cellule parall´el´epip´edique, dans notre cas, w est e´ gal au p´erim`etre moyen des deux cylindres coaxiaux. Alors :. dτ1 ∂C w = dz ∂z Q. T2 λρW dT =. ∂C τ =0 ∂z. (1.11). T1. Puisque. ∂C ∂z. n’est pas identiquement nul, le transport total τ doit eˆ tre nul.. A partir de (1.8), on a : G(z, T1 ) = G(z, T2 ) = 0. (1.12). puisque Jx est nul sur les parois verticales. On peut donc simplifier par. ∂C ∂z. dans l’´equation (1.9) donc on obtient : ∂ ∂T. .  ρD G(z, T ) = λρQ2 W λ. (1.13). Le seul terme qui d´epend de z dans l’´equation (1.13) est G(z, T ), donc en int´egrant cette e´ quation on obtient : ρD G(z, T ) = λ Donc pour T = T1 on a constant.. ρD G(z, T1 ) λ. =. . λρQ2 W dT + h(z). λρQ2 W dT.

(81). (1.14). + h(z) = 0 et par la suite h(z) =. T =T 1. Donc : G(z, T ) = G(T ). De (1.13) on tire l’expression de la vitesse : 1 d W (T ) = λρQ2 dT. .  ρD G(T ) λ. (1.15). De (1.4) et (1.15) on obtient : G (T 1) = G (T 2) = 0. (1.16). En remplac¸ant (1.15) dans (1.3), et en d´erivant l’´equation par rapport a` T , on obtient : d dT. 1 d λ dT. . μ d λ dT. . 1 d λρ dT. . . ρD G (T ) λ. =g. dρ dT. (1.17).

(82) 6. Introduction. Avec les conditions aux limites suivantes : G(T1 ) = G(T2 ) = G (T1 ) = G (T2 ) = 0. (1.18). En calculant la fonction G(T ) on obtient a` partir de (1.15) une description compl`ete du ph´enom`ene de convection. En utilisant cette mˆeme fonction, on peut trouver l’expression du transport d’un seul isotope le long du tube. A partir de (1.10) et (1.15) le transport vertical net de l’esp`ece 1 est donn´e par :. w τ1 = 3 Q. T2. d C dT. .  T2 ρD w ∂C G(T ) dT − dT λρD λ Q ∂z. T1. (1.19). T1. En int´egrant par partie et en remplac¸ant obtient :. ∂C ∂T. par sa valeur de (1.8) et en utilisant (1.18), on. ∂C ∂z. (1.20). ρDST G(T )dT λ. (1.21). τ1 = HC(1 − C) − Kd Avec H et Kd sont des constantes positives d´efinies par :. w H= 3 Q. T2 T1. et w Kd = 7 Q. T2. w ρD [G(T )]2 dT + λ Q. T1. T2 λρDdT. (1.22). T1. On a retir´e C(1 − C) de l’int´egrale parce que C(1 − C) ne varie que l´eg`erement avec T . Le terme HC(1 − C) donne le transport de l’esp`ece 1 caus´e par l’existence, en raison de la thermodiffusion, d’un flux transversal de cet isotope. Au d´ebut du processus, lorsque ∂C = 0, c’est ∂z la seule cause du transport. Apr`es l’´etablissement d’un gradient de concentration longitudinal la convection conduit a` un certain remixage des gaz repr´esent´e par le terme −Kd ∂C . ∂z Pour trouver l’´evolution temporelle de la fraction massique on utilise l’´equation suivante traduisant la variation temporelle locale de la fraction massique due au transport des constituants selon la verticale :. ρ0 we. ∂τ1 ∂C =− ∂t ∂z. (1.23).

(83) 1.2 Th´eorie ph´enom´enologique. 7. Donc l’´etude du probl`eme de s´eparation des constituants d’un m´elange binaire se ram`ene a` la r´esolution de l’´equation (1.23). Les auteurs qui ont e´ tudi´e ce probl`eme a` la suite de (FJO), se sont bas´es sur leur formulation [9]. Il y a des auteurs qui ont r´esolu l’´equation (1.23) pour des cas particuliers, d’autres auteurs ont e´ tudi´e les hypoth`eses utilis´ees dans la th´eorie [FJO], pour tester leur validit´e et pour utiliser des hypoth`eses plus r´ealistes. On dresse dans la suite les diff´erentes contributions a` ce probl`eme. [FJO] n’ont consid´er´e que la solution d’´equilibre dans la colonne de thermogravitation, il est important de savoir a` quelle vitesse l’´equilibre est approch´e, et cela a fait l’objet de la contribution de Bardeen [6] qui a cherch´e a` r´esoudre l’´equation aux d´eriv´ees partielles (1.23) avec diverses conditions aux limites aux extr´emit´es de la colonne. Pour r´esoudre cette e´ quation l’auteur a suppos´e que la concentration C est toujours faible et il a remplac´e (1 − C) par 1. Donc il a obtenu l’´equation aux d´eriv´ees partielles lin´eaire suivante :   ∂C 1 ∂ 2C ∂C ρ0 we = −H − ∂t ∂z 2A ∂z 2 O`u A =. (1.24). H 2Kd. Quatre cas particuliers ont e´ t´e trait´es. Dans les quatre cas il est suppos´e que l’extr´emit´e inf´erieure de la colonne est ferm´ee. Pour la condition aux limites a` l’extr´emit´e du haut, Bardeen a suppos´e : 1. L’extr´emit´e sup´erieure est ferm´ee. 2. L’extr´emit´e sup´erieure est directement reli´ee a` un r´eservoir de capacit´e infinie, de sorte que la concentration C est ind´ependante du temps en ce point. 3. L’extr´emit´e sup´erieure est directement reli´ee a` un r´eservoir de capacit´e infinie. 4. Le r´eservoir est connect´e a` la partie sup´erieure de la colonne par un tube dans lequel un gradient de concentration peut exister de fac¸on que la concentration dans le r´eservoir ne soit pas la mˆeme que celle se trouvant en haut de la colonne. Pour les diff´erents cas e´ tudi´es l’auteur a pu obtenir la solution g´en´erale pour la concentration en fonction du temps. De Groot [32] a e´ tudi´e la s´eparation thermogravitationnelle dans un m´elange liquide. Il a utilis´e pour cela un dispositif constitu´e de deux plaques verticales et parall`eles qui sont port´ees a` des temp´eratures diff´erentes. Au sommet et a` la base de l’appareil se trouvent deux r´eservoirs qui sont en communication libre avec l’espace entre les deux plaques. Pour e´ tudier ce probl`eme th´eoriquement, De Groot a suivi la mˆeme d´emarche utilis´ee dans la th´eorie de [FJO] mais en remplac¸ant (1 − C) par 1 dans C(1 − C). Il a obtenu dans ce cas les expressions des concentrations dans les deux r´eservoirs. Il a ensuite e´ tudi´e l’influence de la distance entre les deux plaques, de la hauteur de deux plaques, et de l’inclinaison des deux plaques sur le rapport des concentrations en haut et en bas de la colonne. Un peu plus tard, en 1946 Jones et Furry [56] ont repris leurs travaux sur la colonne de thermogravitation avec plus de d´etails. Ils ont trait´e le probl`eme de la colonne de thermogravitation pour des conditions aux limites vari´ees. Ils ont discut´e les diverses hypoth`eses utilis´ees. Ils ont.

(84) 8. Introduction. e´ tudi´e aussi la s´eparation des isotopes dans une colonne a` plusieurs e´ tages. C’est Majumdar en 1951 [64] qui a pu r´esoudre le probl`eme de la thermogravitation en laissant le terme C(1 − C) variable. En introduisant un changement de variable ad´equat, il a pu transformer l’´equation non lin´eaire (1.23) en une e´ quation lin´eaire en C et il a donn´e ensuite la solution analytique de cette e´ quation. Sa solution est en bon accord avec les r´esultats exp´erimentaux de Clusius et Dickel [24]. Apr`es la d´ecouverte de l’effet thermogravitationnel, de nombreuses modifications ont e´ t´e apport´ees a` l’appareil originel de Clusius et Dickel pour am´eliorer la s´eparation des constituants a` travers le couplage thermodiffusion-convection et en particulier pour obtenir la meilleure ad´equation entre le temps de diffusion thermique et le temps convectif. Ainsi en 1959, Lorenz et Emery [62, 39] ont propos´e d’introduire un garnissage dans la colonne de thermogravitation. L’objectif e´ tait de s’affranchir de la r´ealisation de cellule exp´erimentale n´ecessitant un tr`es faible e´ cartement entre plaques pour obtenir une s´eparation optimale. Ainsi, une colonne avec un grand espacement entre les deux plaques, remplie d’un garnissage poreux, se comporte comme une colonne avec un faible espacement. Dans la suite de ce chapitre, nous d´evelopperons davantage l’´etude de la thermogravitation en milieu poreux. Horne et Bearman ont men´e une s´erie d’´etudes sur la colonne de thermogravitation [50, 51, 52]. Ils se sont bas´es sur la th´eorie de (FJO), mais ils ont pris en compte la d´ependance de la masse volumique, de la diffusivit´e thermique et de la viscosit´e, en fonction de la temp´erature et de la fraction massique. Ils ont trait´e directement le probl`eme de la thermogravitation en colonne cylindrique sans recourir a` l’hypoth`ese adopt´ee par FJO et assimilant la g´eom´etrie annulaire a` une cavit´e parall´el´epip´edique. Ils ont e´ galement men´e une e´ tude exp´erimentale de diffusion thermogravitationnelle avec comme m´elange binaire du t´etrachlorure de carbone-cyclohexane a` 25◦ C. Pour ce m´elange, les auteurs ont trouv´e que l’effet oubli´e c’est-`a-dire la non prise en compte de la d´ependance de la masse volumique en fonction de la fraction massique change la valeur de s´eparation a` l’´etat stationnaire de 28.5%, ce qui justifie la prise en compte de cet effet dans leur e´ tude th´eorique. En 1989 Ecenarro et al. [36] ont r´esolu les e´ quations du probl`eme de thermogravitation en milieu libre en tenant compte de la d´ependance de la densit´e avec la concentration dans l’´equation de conservation de quantit´e de mouvement. C’est-`a-dire la masse volumique est d´evelopp´ee en fonction de la temp´erature T et la fraction massique C comme suit : ρ = ρ0 [1 − βT (T − T0 ) − βC (C − C0 )], o`u βT est le coefficient d’expansion thermique, βC est le coefficient d’expansion massique et ρ0 est la masse volumique a` la temp´erature initiale T0 et la fraction massique initiale C0 . La non prise en compte du rˆole de la concentration sur la masse volumique dans le terme de force de volume est connu sous le nom ”effet oubli´e”, et n’a pas e´ t´e pris en compte dans la th´eorie formul´ee par Furry, Jones et Onsager et dans la solution de Majumdar. Dans ce cas ils ont introduit deux nouveaux param`etres pour le calcul de la s´eparation dans une colonne de thermogravitation. Ces param`etres sont fonction des constantes donn´ees par (FJO). Ils ont aussi r´esolu le probl`eme instationnaire pour une colonne ferm´ee aux deux extr´emit´es. Pour r´esoudre ce probl`eme ils ont repris l’´equation (1.23) tout en remplac¸ant C(1 − C) par C0 (1 − C0 ) ce qui a conduit a` l’´equation aux d´eriv´ees partielles lin´eaire suivante :.

(85) 1.2 Th´eorie ph´enom´enologique. 9. ∂2C ∂C = Kd 2 ρ0 we ∂t ∂z. (1.25). Une fois cette e´ quation r´esolue, ils ont pu trouver le temps de relaxation pour l’´etablissement 2 9!L2 Dμ2 = (πΔT o`u K est obtenu en n´egligeant le second terme de l’´etat stationnaire : t = weL Kπ 2 gβT ρ e3 )2 dˆu a` la diffusion verticale dans Kd . Ils ont montr´e aussi l’importance de prendre en compte l’effet oubli´e en comparant les r´esultas obtenus th´eoriquement avec des exp´eriences faites avec un m´elange de T´etrachlorure de carbone-nhexane avec une fraction molaire de T´etrachlorure de carbone de 0.28. La mod´elisation de la diffusion thermogravitationnelle n´ecessite la connaissance du coefficient Soret. Aussi plusieurs auteurs ont propos´e des m´ethodes de mesure du coefficient Soret. Ecenarro et al. [37] se sont bas´es sur leur th´eorie d´evelopp´ee dans [36] pour trouver le coefficient Soret. Ainsi en mesurant la s´eparation a` diff´erents instants durant l’exp´erience et a` l’´etat stationnaire, ils ont pu trouver les coefficients de diffusion massique et de thermodiffusion pour 5 m´elanges binaires diff´erents. Plus r´ecemment, Haugen et al. [49], ont utilis´e une m´ethode similaire pour mesurer le coefficient de thermodiffusion. Bou-Ali et al. [14] ont construit une colonne de thermogravitation (TGC) pour mesurer les coefficients Soret pour diff´erents m´elanges. Bou-Ali et al. [15] ont observ´e qu’un m´elange binaire de coefficient Soret n´egatif dans une colonne de thermogravitation verticale, qui est a` priori instable a` cause de la migration de l’esp`ece la plus lourde vers le haut, peut eˆ tre maintenu stable si le nombre de Grashof est suffisamment e´ lev´e. Ce qui montre que la (TGC) peut eˆ tre utilis´ee encore pour mesurer les coefficients Soret n´egatifs. Dutrieux et al. [34] ont propos´e une nouvelle m´ethode pour mesurer le coefficient Soret. Cette m´ethode consiste a` mesurer la vitesse de convection a` l’´etat transitoire et a` l’´etat stationnaire. En effet au d´ebut de l’exp´erience dans une cellule de thermogravitation on a une stratification horizontale du champ de concentration qui est due a` la thermodiffusion pure : dC = − DDT C0 (1− dx C0 ) dT . Cette diff´erence de concentration contribue, avec la diff´erence de temp´erature entre dx les deux parois verticales, a` donner une diff´erence de masse volumique relativement grande entre les voisinages des deux parois verticales et cela conduit a` une vitesse relativement grande au d´ebut de l’exp´erience. Mais a` la fin de l’exp´erience on obtient presque une concentration constante sur une horizontale donc la diff´erence de masse volumique entre les voisinages des deux parois verticales diminue et ensuite la vitesse diminue. En comparant la vitesse au d´ebut de l’exp´erience et la vitesse a` l’´etat stationnaire ils ont pu trouver le coefficient Soret pour diff´erents m´elanges. Platten et al. [82] ont r´eexamin´e les valeurs exp´erimentales publi´ees de ces coefficients (y compris les valeurs obtenues en microgravit´e) [99]. La principale technique utilis´ee pour d´eterminer le coefficient de thermodiffusion a e´ t´e la colonne de thermogravitation. Les mˆemes auteurs [101] ont utilis´e la colonne de thermogravitation pour calculer le cœfficient de diffusion massique. Ils se sont bas´e pour cela sur le temps de relaxation, ils ont compar´e l’expression th´eorique du temps avec les mesures exp´erimentales. Platten [81] a pr´esent´e une revue des diff´erentes techniques utilis´ees pour mesurer le coefficient Soret. Yeh et al. ont men´e une s´erie d’´etudes, dans le but d’am´eliorer la s´eparation et d’optimiser les dimensions de la colonne de thermogravitation. Ils ont pour cela introduit plusieurs modifications.

(86) 10. Introduction. de type technologique au niveau de leur colonne de thermogravitation [103, 104, 105, 106, 107]. Platten et al. en 2003 [83] ont d´emontr´e qu’en inclinant d’un angle θ par rapport a` la verticale une colonne de thermogravitation, la s´eparation mol´eculaire est augment´ee. Une reformulation tr`es simple de la th´eorie de Furry-Jones-Onsager-Majumdar, dans laquelle ils ont remplac´e l’acc´el´eration de la pesanteur g par g cos θ semble reproduire les r´esultats de leurs exp´eriences. Haugen et Firoozabadi [48] puis Ryzhkov et al. [87] ont propos´e de g´en´eraliser la th´eorie de la colonne de thermogravitation aux cas des m´elanges multiconstituants.. 1.3. Thermodiffusion en milieu poreux. Lorenz et Emery [62] ont introduit la th´eorie de la s´eparation thermogravitationnelle dans une colonne de thermogravitation poreuse en se basant sur les travaux de Furry, Jones et Onsager [43]. En utilisant un garnissage poreux l’´equation hydrodynamique donnant la vitesse tout en prenant les mˆemes hypoth`eses de la th´eorie (FJO), devient : d2 W (x) gΔT βT W (x) x− =0 + 2 dx eμ K. (1.26). O`u W (x) est la composante verticale de la vitesse, K la perm´eabilit´e du milieu poreux, ce qui donne l’expression suivante pour la vitesse :   gβT ΔT K x sinh(y) W (x) = − μ e sinh(Y ) O`u y =. √x K. et Y =. (1.27). √e . K. L’´equation de transport de l’un des constituants du m´elange est la mˆeme que celle obtenue par (FJO) (Eq. (1.20)). Mais les expressions de H et Kd sont un peu diff´erentes. Les auteurs ont compar´e la s´eparation q en milieu fluide avec celle obtenue en milieu poreux pour trouver : (ln q)poreux 5e2 = (ln q)f luide 63K. (1.28). O`u q est donn´ee par : . q=. . C  1−C  bas C 1−C haut. (1.29). C est mesur´e en haut ou en bas de la cellule. Donc si on prend par exemple Le rapport 1−C une cavit´e parall´el´epip´edique d’´epaisseur 3mm remplie de billes de diam`etre 500μm ce qui.

(87) 1.3 Thermodiffusion en milieu poreux. 11. correspond a` une perm´eabilit´e de 2 × 10−6 cm2 , le rapport de s´eparation est a` peu pr`es 3600. Mais e´ videmment l’utilisation d’un milieu poreux augmente le temps de s´eparation. Ces r´esultats ont relanc´e l’int´erˆet des g´eochimistes pour la diffusion thermogravitationnelle comme ph´enom`ene susceptible de fournir de nouvelles explications aux migrations et s´eparations naturelles des e´ l´ements. Ce processus serait sans doute pass´e inaperc¸u, au plan de ses applications et cons´equences e´ ventuelles en sciences de la terre, sans les e´ tudes d’Estebe en 1970 [40], Schott en 1973 [90], Sanchez en 1975 [88] et Costes`eque en 1982 [29]. Ces auteurs sont a` l’origine d’un nombre important de travaux exp´erimentaux sur la diffusion thermogravitationnelle en milieu poreux. Ils ont propos´e en particulier une m´ethode de d´etermination du coefficient Soret, par comparaison entre r´esultats analytiques et mesures exp´erimentales sur un m´elange donn´e. Ceci a ensuite conduit certains scientifiques a` s’int´eresser a` l’importance e´ ventuelle des ph´enom`enes de thermodiffusion et de diffusion thermogravitationnelle dans les hydrocarbures, car on observe l’existence de s´egr´egations partielles d’hydrocarbures dans plusieurs roches r´eservoir, et la maturation d’un gisement d’hydrocarbures est fr´equemment associ´ee a` l’existence d’un gradient thermique significatif. El Maˆataoui en 1986 [38], Costes`eque et al. en 1987 [30] puis Rivi`ere en 1991 [86] ont fait e´ tat de travaux exp´erimentaux sur les colonnes thermogravitationnelles a` garnissage poreux o`u l’on voit clairement qu’il est possible, par ce proc´ed´e, de cr´eer des h´et´erog´en´eit´es importantes dans un p´etrole brut par s´eparation des hydrocarbures. Jamet et al. [55] ont essay´e d’affiner la th´eorie de thermogravitation introduite par Lorenz et Emery [62] dans une colonne poreuse pour mieux d´ecrire les r´esultats exp´erimentaux. Ils ont montr´e que la solution analytique de Lorenz et Emery pourrait reproduire correctement la valeur maximale de la s´eparation, mais cette solution correspond a` une perm´eabilit´e optimale diff´erente de sa valeur exp´erimentale. Leur e´ tude num´erique ne leur a pas permis de retrouver les r´esultats exp´erimentaux. Par la suite Jamet et al. [54] ont attribu´e l’´ecart entre les r´esultats exp´erimentaux et leur e´ tude num´erique a` la non prise en compte des effets de dispersion. Fargue et al. [41] ont suppos´e un effet de dispersion en d´efinissant des coefficients de diffusion mol´eculaire et de thermodiffusion en fonction de la vitesse d’´ecoulement. Toutefois, mˆeme en utilisant cette hypoth`ese, leur mod`ele n’a pas pu pr´edire avec un bon accord les r´esultats exp´erimentaux. Par contre Nasrabadi et al. [72] ont montr´e que l’effet de dispersion est n´egligeable dans la colonne de thermogravitation, et que l’influence de la composition du m´elange sur les coefficients de diffusion massique et de thermodiffusion doit eˆ tre prise en compte. Pour calculer ces coefficients ils se sont bas´es sur les travaux de Ghorayeb et Firoozabadi [42, 47]. Ils ont obtenu un bon accord entre leurs r´esultats num´eriques et les r´esultats exp´erimentaux. Marcoux et al. [67, 66] ont men´e une e´ tude num´erique du ph´enom`ene de thermogravitation pour analyser l’influence des diff´erents param`etres adimensionnels sur la s´eparation. Ils ont valid´e les mod`eles th´eoriques de Furry, Jones et Onsager [43] et de Lorenz et Emery [62]par comparaison avec les r´esultats num´eriques. Marcoux et al. [68] ont e´ tudi´e aussi l’influence de la courbure des cylindres sur la s´eparation dans la colonne de thermogravitation . Costes`eque et al. [31] ont choisi de mesurer le coefficient Soret en milieu poreux pour des rai-.

(88) 12. Introduction. ` cet effet, pour un m´elange liquide donn´e, ils ont mesur´e sons de commodit´e exp´erimentales. A exp´erimentalement l’´evolution en fonction du temps du gradient vertical de concentration dans la mˆeme cellule de thermodiffusion une fois avec le liquide seul et une autre fois avec un milieu poreux satur´e par le mˆeme m´elange liquide. Ils ont trouv´e que le coefficient Soret est quasiment le mˆeme dans les deux exp´eriences. Bahloul et al. [4] ont montr´e la possibilit´e de s´eparation dans un cylindre annulaire en imposant un flux de chaleur constant au niveau des parois verticales. Ils ont montr´e que la s´eparation est maximale quand le rapport des rayons du cylindre rrei → 1 et que la s´eparation s’annule quand ri → 0. re. 1.4. Contenu du manuscrit. Si la s´eparation thermogravitationnelle a fait l’objet de nombreux travaux durant ces cinq derni`eres d´ecennies, de nombreuses e´ tudes seraient encore n´ecessaires pour permettre une s´eparation optimale des esp`eces d’un fluide binaire. Notre objectif dans ce travail est d’examiner de nouvelles configurations g´eom´etriques permettant d’obtenir une s´eparation thermogravitationnelle optimale. Apr`es avoir introduit le probl`eme de la s´eparation thermogravitationnelle et pr´esent´e une revue bibliographique de cette th´ematique dans le chapitre 1, nous consacrons le chapitre 2 a` la formulation math´ematique du probl`eme de s´eparation thermogravitationnelle. Le chapitre 3 traite de l’´etude analytique et num´erique du probl`eme de la convection thermosolutale dans une cavit´e poreuse satur´ee par un fluide binaire. Nous examinons la stabilit´e de la solution d’´equilibre m´ecanique et de celle de l’´ecoulement monocellulaire obtenu pour des valeurs donn´ees des param`etres physiques du probl`eme. La cavit´e poreuse infinie ou confin´ee est chauff´ee par le bas ou par le haut. Les deux parois horizontales sont maintenues a` des temp´eratures constantes et diff´erentes, et toutes les parois sont suppos´ees imperm´eables a` la mati`ere. L’influence des param`etres r´egissant ce probl`eme et plus particuli`erement le rˆole du facteur de s´eparation ψ, caract´erisant l’effet Soret et celui de la porosit´e normalis´ee, , sont e´ tudi´es th´eoriquement et num´eriquement. L’´etude de la stabilit´e lin´eaire, montre que la solution d’´equilibre perd sa stabilit´e via une bifurcation stationnaire ou une bifurcation de Hopf selon les valeurs du facteur de s´eparation et de la porosit´e normalis´ee. Le rˆole de la porosit´e est important ; quand elle diminue, la stabilit´e de la solution d’´equilibre est renforc´ee. Pour une cellule chauff´ee par le bas, la solution d’´equilibre perd sa stabilit´e via une bifurcation stationnaire lorsque le facteur de s´eparation ψ > ψ0 (Le, ), alors que pour ψ < ψ0 (Le, ), elle perd sa stabilit´e via une bifurcation de Hopf. La solution oscillatoire est instable et redonne une solution stationnaire. Pour une cellule chauff´ee par le haut, la solution d’´equilibre est lin´eairement stable si ψ > 0 alors que pour ψ < 0, on retrouve soit une bifurcation stationnaire soit une bifurcation de Hopf. Les r´esultats obtenus par l’analyse de stabilit´e lin´eaire sont corrobor´es par les r´esultats de simulation num´erique directe 2D. Dans le cas des perturbations de grandes longueurs d’onde, pour ψ < 0 et pour ψ plus grand qu’une valeur particuli`ere appel´ee ψmono , nous remarquons que l’´ecoulement monocellulaire conduit a` une s´eparation des esp`eces entre.

(89) 1.4 Contenu du manuscrit. 13. les deux extr´emit´es de la cellule. Tout d’abord, nous d´eterminons analytiquement les champs de base pour la vitesse, la temp´erature et la concentration, pour l’´ecoulement monocellulaire. Puis, on e´ tudie la stabilit´e lin´eaire de cet e´ coulement. Pour une cellule chauff´ee par le bas et pour ψ > ψmono l’´ecoulement monocellulaire perd sa stabilit´e via une bifurcation de Hopf. Quand le nombre de Rayleigh augmente, la solution oscillatoire e´ volue vers un e´ coulement multicellulaire. Pour une cellule chauff´ee par le haut et pour ψ < 0, l’´ecoulement monocellulaire reste lin´eairement stable. Nous avons v´erifi´e num´eriquement que ce probl`eme admet d’autres solutions multicellulaires stables pour cette gamme des valeurs des param`etres. Dans le chapitre 4 nous e´ tudions l’influence des vibrations verticales de haute fr´equence et de faible amplitude sur la s´eparation des constituants d’un m´elange binaire saturant une couche poreuse horizontale de grand rapport d’aspect chauff´ee par le bas. L’´ecoulement monocellulaire obtenu pour un facteur de s´eparation ψ > ψmono > 0 conduit a` une migration des esp`eces vers les deux parois verticales de la cellule. Les simulations num´eriques 2D et l’analyse de stabilit´e lin´eaire des e´ quations moyenn´ees r´egissant le probl`eme, montrent que les vibrations verticales retardent la transition entre l’´ecoulement monocellulaire et l’´ecoulement multicellulaire. Les vibrations diminuent e´ galement la valeur de ψmono , ce qui permet la s´eparation des esp`eces pour une grande vari´et´e de m´elanges binaires. Au chapitre 5, nous examinons l’influence de l’inclinaison de la cellule de thermogravitation par rapport a` la verticale, sur la s´eparation. Nous e´ tudions les deux configurations possibles : paroi chaude de la cellule en haut et paroi chaude en bas. Nous avons obtenu dans les deux situations la valeur de la s´eparation en fonction de l’angle d’inclinaison. Les r´esultats analytiques sont ensuite compar´es aux r´esultats de simulation num´erique obtenus. Au niveau du chapitre 6, on d´ecrit une nouvelle proc´edure mettant en jeu un couplage entre la convection et la thermodiffusion permettant d’augmenter le degr´e de s´eparation. Cette proc´edure consiste a` utiliser une cavit´e parall´el´epip´edique horizontale chauff´ee par le haut. Par contre on impose un gradient de temp´erature constant, selon l’axe horizontal, sur chacune des deux parois horizontales de la cavit´e. La s´eparation obtenue a` partir de cette proc´edure, avec un param`etre de contrˆole suppl´ementaire par rapport aux proc´ed´es utilis´es jusqu’`a maintenant, a e´ t´e e´ tudi´ee analytiquement et les r´esultats obtenus ont e´ t´e corrobor´es a` partir des simulations num´eriques directes..

(90) 14. Introduction.

(91) Chapitre 2 Formulation math´ematique 2.1. Equations de conservation. Il existe plusieurs m´ethodes pour obtenir les e´ quations fondamentales de la m´ecanique des fluides. Nous consid´erons un volume de contrˆole e´ l´ementaire pour analyser les variations au cours du temps de la masse, de la quantit´e de mouvement, de l’´energie et des esp`eces. Cette m´ethode qui consiste a` faire un bilan des quantit´es transport´ees et produites au cours du temps dans un volume e´ l´ementaire de contrˆole a e´ t´e largement e´ tudi´ee et peut ais´ement se retrouver dans des ouvrages de r´ef´erence [10, 84]. Dans la suite de ce chapitre, nous allons rappeler les diff´erentes e´ quations de conservation qui seront reprises dans la suite de ce travail. On pr´esente dans un premier temps, les e´ quations de continuit´e, de Navier-Stokes et de l’´energie. Nous pr´esentons ensuite l’´equation de conservation des esp`eces pour un fluide multiconstituant, puis pour un fluide binaire.. 2.1.1 Th´eor`emes fondamentaux Soit D un domaine de contrˆole de volume V et de surface Σ pris dans le milieu continu Ω que l’on e´ tudie (Fig. 2.1). Soit M la position d’un e´ l´ement de volume e´ l´ementaire du fluide dV appartenant a` D, que l’on suit au cours du temps. Soit f une fonction d´efinie et continue sur D, d´esignant une grandeur intensive. Le taux de variation de l’int´egrale de f sur le volume V en fonction du temps est d´efini par :    d ∂f dV + f V · ndΣ f dV = (2.1) dt ∂t D. D. Σ. o`u V d´esigne la vitesse locale a` la surface de contrˆole et n la normale sortante du volume de contrˆole consid´er´e. d dt. d´esigne la d´eriv´ee particulaire c’est-`a-dire la d´eriv´ee obtenue lorsqu’on suit le domaine D de fluide dans son mouvement..

(92) 16. Formulation math´ematique 6 n. dΣ. xdV. D. Σ. F IG . 2.1: Un e´ l´ement de volume du domaine fluide. On peut e´ galement transformer le dernier terme de l’´equation pr´ec´edente en int´egrale de volume en utilisant le th´eor`eme de Green-Ostrogradsky, autrement appel´e th´eor`eme de la divergence : .  f V · ndΣ =. Σ.    · f V dV ∇. (2.2). D. En combinant (2.1) et (2.2), on peut alors e´ crire le th´eor`eme de transport (ou r`egle de Leibnitz) sous la forme :      d ∂f  + ∇ · f V dV (2.3) f dV = dt ∂t D. D. On utilisera e´ galement un autre lemme fondamental utilis´e en m´ecanique des fluides qui permet d’obtenir une e´ quation locale a` partir de la connaissance d’une relation int´egrale pour tous les domaines D appartenant a` une famille dense d’ouverts de Ω : .    t dV = 0 ∀ D ∈ Ω f X,. D.  est le vecteur position. O`u X. ⇒.    t =0∀M ∈Ω f X,. (2.4).

(93) 2.1 Equations de conservation. 17. 2.1.2 Equation de conservation de la masse La masse contenue dans le volume de contrˆole D, o`u ρ d´esigne la masse volumique locale (i.e. masse par unit´e de volume), est donn´ee par :     t dV m = ρ X, (2.5) D. Dans le cas o`u, il n’y a ni cr´eation, ni disparition de mati`ere dans D au cours de son mouvement et ce quel que soit le volume consid´er´e, on peut donc e´ crire :    d  t dV = 0 ρ X, (2.6) dt D. En appliquant successivement (2.3) et (2.4) a` l’´equation pr´ec´edente, on obtient l’´equation locale suivante : ∂ρ     + ∇ · ρV = 0 ∂t. (2.7). Cette e´ quation traduit la conservation de la masse au cours du temps dans le volume de contrˆole D. Cette e´ quation est e´ galement appel´ee : e´ quation de continuit´e. On peut encore simplifier cette e´ quation en remarquant que pour les fluides incompressibles la masse volumique de chaque particule fluide reste constante, au cours du temps, lorsque l’on suit  = 0. L’´equation de continuit´e cette particule fluide dans son mouvement, ainsi dρ = ∂ρ + V · ∇ρ dt ∂t (2.7) peut alors se simplifier et s’´ecrire de la fac¸on suivante pour un fluide incompressible :  · V = 0 ∇. (2.8). 2.1.3 Equation de conservation de la quantit´e de mouvement La quantit´e de mouvement du fluide contenu dans un volume de contrˆole D est :  ρV dV. (2.9). D. On va appliquer la deuxi`eme loi de Newton, aussi appel´ee principe fondamental de la dynamique pour e´ tudier la variation de la quantit´e de mouvement au cours du temps. D’apr`es ce principe fondamental, la variation de la quantit´e de mouvement du fluide contenu dans D au cours du temps est e´ gale a` la somme des forces ext´erieures qui lui sont appliqu´ees :.

(94) 18. Formulation math´ematique. d dt. . .  fdV +. ρV dV = D. D. T dΣ. (2.10). Σ.  Si on se restreint a` notre probl`eme, il faudrait remplacer f par ρg donc f = −ρg  ez et T par ¯ +γ ∇ ¯ o`u D ¯ =  · V I, ¯ · n. Si on d´eveloppe le terme σ ¯ on obtient : σ ¯ = −P I¯ + 2μD σ    1   t   ∇ V + ∇ V . μ est le coefficient de viscosit´e de cisaillement pur (ou viscosit´e dynamique) 2 et γ le coefficient de viscosit´e volumique. L’hypoth`ese de Newton-Stokes, valable pour les liquides et les gaz monoatomiques, conduit a` γ = − 23 μ selon [10].. . Dans la suite, nous aurons recours au th´eor`eme de Reynolds [23] : dtd ρV dV = ρ ddtV dV pour D. D. e´ tablir les e´ quations de Navier-Stokes. Dans le cas o`u μ = cste , si on transforme l’int´egrale de surface de l’´equation (2.10) en une int´egrale de volume a` partir du th´eor`eme de la divergence (2.2) et que l’on applique successivement les lemmes (2.3) et (2.4), on peut e´ crire :. ρ.   dV  + (γ + μ) ∇  ∇  · V + μ∇2 V = ρg − ∇P dt. Pour le cas d’un fluide, ou m´elange de fluide, incompressible : ainsi l’´equation de Navier-Stokes :. ρ. dV  + μ∇2 V = ρg − ∇P dt. dρ dt. (2.11).  · V = 0. On obtient =0⇔∇. (2.12). 2.1.4 Equation de conservation de l’´energie On cherche a` e´ tablir un bilan d’´energie interne U pour le fluide contenu dans le domaine D que l’on suit dans son mouvement. On doit tenir compte de l’´energie cin´etique Ec et de l’´energie interne U du fluide monoconstituant, ou du fluide multiconstituant, contenu dans D. On e´ crit alors le premier principe de la thermodynamique, appliqu´e au fluide contenu dans D. Ce premier principe est e´ nonc´e de la fac¸on suivante : la d´eriv´ee particulaire, a` chaque instant t, de la somme de l’´energie cin´etique et de l’´energie interne, est e´ gale a` la somme de la puissance m´ecanique Pe fournie a` D par les forces ext´erieures (actions de contact et a` distance) et de la puissance calorifique Q˙ fournie a` D par l’ext´erieur : d (Ec + U ) = Pe + Q˙ dt. (2.13). Pour obtenir un bilan sur l’´energie interne U , on introduit le th´eor`eme de l’´energie cin´etique,.

(95) 2.1 Equations de conservation. 19. qui se d´eduit de la conservation de la quantit´e de mouvement et s’´enonce de la fac¸on suivante : a` chaque instant, la d´eriv´ee particulaire de l’´energie cin´etique d’un domaine fluide D que l’on suit au cours du temps, est e´ gale a` la puissance de toutes les forces ext´erieures Pe et int´erieures Pi appliqu´ees a` D. dEc = P e + Pi dt. (2.14). En combinant les relations (2.13) et (2.14), on trouve la relation (2.15) : dU = Q˙ − Pi dt. (2.15). Si on d´ecompose les diff´erents termes qui composent cette e´ quation on a :. – U = ρedV D. o`u e repr´esente l’´ energie interne par  unit´e de masse. .   ˙ – Q = q X, t, n dΣ + r X, t dV o`u q = −q · n repr´esente la densit´e surfacique du Σ. D. flux de chaleur rec¸ue par conduction et o`u r repr´esente la puissance volumique dissip´ee localement  forme   de chaleur.        sous         ¯ ¯ ¯ – Pi = − σ : ∇V dV o`u σ : ∇V = σik Vi,k = −P ∇ · V + τ : ∇V D. En explicitant les diff´erents termes, l’´equation (2.15) devient :. d dt. .  ρedV =. D.                   V dV q X, t, n dΣ + r X, t dV − P ∇ · V dV + τ¯ : ∇. Σ. D. D. D. (2.16). En appliquant successivement a` l’´equation que nous venons d’obtenir, le th´eor`eme de la divergence (2.2) et le lemme (2.4), on obtient l’´equation locale suivante : ρ.   de  · q + r − P ∇  · V + τ¯ : ∇  V = −∇ dt. (2.17). o`u d’apr`es la loi de Fourier :  q = −λ∇T. (2.18). Cette relation relie de fac¸on lin´eaire le vecteur densit´e de flux de chaleur par conduction q avec le gradient de temp´erature. Le coefficient de proportionnalit´e entre ces deux termes e´ tant la conductivit´e thermique λ du fluide, ou du m´elange fluide, e´ tudi´e. Finalement, nous avons donc :.

(96) 20. Formulation math´ematique.     de       ¯ ρ = ∇ · λ∇T + r − P ∇ · V + τ : ∇V dt. (2.19). L’´equation de conservation de l’´energie (2.19) est plus souvent exprim´ee en fonction de la temp´erature du fluide et de sa capacit´e calorifique a` pression constante plutˆot qu’en fonction de son e´ nergie interne massique. Il nous faut donc exprimer e en fonction de T et P . Pour ceci on introduit l’enthalpie massique : h = e + Pρ qui s’exprime de la fac¸on suivante [84] : dh = Cp dT +. 1 (1 − βT T ) dP ρ. (2.20). o`u :.  ∂h  – Cp = ∂T est la chaleur sp´ecifique par unit´e de masse a` pression constante. P – βT est le coefficient d’expansion thermique. A partir de la relation d’enthalpie massique, on peut retrouver l’expression de e. La relation (2.20) permet ensuite d’exprimer la d´eriv´ee particulaire de e en fonction de dT et dP . dt dt Enfin, en identifiant la d´eriv´ee particulaire de e et l’´equation (2.19), on obtient finalement l’´equation de conservation de l’´energie d’un fluide incompressible sous la forme g´en´erale :. ρCp.     dT dP  · λ∇T   V − βT T =∇ + r + τ¯ : ∇ dt dt. (2.21). Il est maintenant possible de simplifier cette e´ quation. On peut notamment supposer pour notre cas d’´etude que r soit n´egligeable. En effet, le terme r repr´esente la somme des puissances calorifiques dissip´ees par l’ensemble des sources de chaleur pr´esentes au sein du fluide. Ces sources d’´energie peuvent eˆ tre de diverses natures (radiative, nucl´eaire, e´ lectromagn´etique, etc.). Dans notre probl`eme, la seule source d’´energie a` prendre en compte est la diff´erence entre les flux de chaleur absorb´es et e´ mis par rayonnement. Or compte-tenu du faible e´ cart de temp´erature impos´e dans la cellule d’´etude (et dans les probl`emes similaires), on peut consid´erer que cet e´ cart soit suffisamment faible pour justifier le fait que r soit n´egligeable. Lapuissance volumique li´ee  dP   aux variations de pression βT dt et la dissipation visqueuse τ¯ : ∇V sont n´egligeables devant     le terme diffusif ∇ · λ∇T .. 2.1.5 Equation de conservation des esp`eces Consid´erons le m´elange fluide comme un syst`eme compos´e de N esp`eces parfaitement miscibles et distinctes. La concentration massique ρk de l’esp`ece k, contenue dans le volume de contrˆole D est d´efinie de la fac¸on suivante : ρk = mVk o`u mk d´esigne la masse de l’esp`ece k contenue dans le volume total V du m´elange, on en d´eduit alors :.

(97) 2.1 Equations de conservation. 21. ρ=. N . ρk. (2.22). k=1. O`u ρ est la masse volumique du m´elange. La variation de masse de l’esp`ece k contenue dans le volume de contrˆole D est produite par le flux de mati`ere de l’esp`ece (k) traversant la surface Σ pour p´en´etrer dans D et par la r´eaction chimique produisant de la masse ω˙ k par unit´e de volume et de temps. Cette variation, valable pour tout k = 1..N , s’exprime math´ematiquement par la relation : . ∂ρk dV = − ∂t. D. .  ρk Vk · ndΣ +. Σ. ω˙ k dV. (2.23). D. o`u Vk est la vitesse moyenne locale de l’esp`ece (k). On peut ignorer le terme dˆu aux r´eactions chimiques dans notre cas, d’o`u ω˙ k = 0. En appliquant a` l’´equation (2.23), valable pour tout k = 1..N , (2.2) et le lemme (2.4), on retrouve rapidement l’´equation du bilan de l’esp`ece (k) : ∂ρk     + ∇ · ρk Vk = 0 ∂t. (2.24). On peut e´ galement reformuler cette e´ quation en faisant intervenir le flux convectif qui apparaˆıt si on exprime le vecteur densit´e de flux de diffusion massique de l’esp`ece (k) :      Jk = ρk Vk − V Avec. (2.25). N  Jk = 0. k=1. On d´efinit ensuite la fraction massique Ck de l’esp`ece (k) comme e´ tant : Ck = ρρk , pour tout N  Ck = 1 et on obtient a` partir de l’´equation (2.24) et la loi de conservation k = 1..N , tel que : k=1. de la masse (2.7) : ρ. dCk  · Jk = −∇ dt. (2.26). Cette relation traduit la conservation de la masse de l’esp`ece k en l’absence de r´eaction chimique. Dans le cas qui nous int´eresse, on est en pr´esence d’un fluide binaire pour lequel on tient compte de l’effet Soret (i.e. gradient de temp´erature qui induit un gradient de concentration). Le vecteur flux de mati`ere du constituant de fraction massique C est donn´e par :.

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