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Vieillissement des hétérogénéités dynamiques dans la silice 119

Vieillissement des hétérogénéités

dynamiques dans la silice

Introduction

Dans le chapitre 4, nous avons montré la présence des hétérogénéités dynamiques dans

la silice. Nous allons maintenant étudier le vieillissement de ces hétérogénéités dynamiques

dans le but de comprendre les phénomènes de vieillissement dans les verres de silice.

Nous mesurons les changements des fonctions de distributions radiales des atomes les

plus mobiles et les changements du paramètre non gaussien pour différents temps après

une trempe rapide [150]. Nous comparerons les hétérogénéités dynamiques des atomes de

silicium et des atomes d’oxygène.

6.1 Fonctions de distributions radiales

En utilisant la même procédure que celle utilisée dans le chapitre 4, nous avons

déter-miné les fonctions de distributions radiales des atomes d’oxygène et des atomes de silicium

les plus mobile, pour différents temps après la trempe. Sur la figure 6.1, nous avons

com-paré les fonctions de distributions radiales des atomes de silicium les plus mobiles pour

différents temps après la trempe. La courbe représentée par des cercles vides correspond

à la fonction de distribution radiale des atomes de silicium les plus mobiles à 0.5 ns après

la trempe et la courbe en cercles pleins correspond à 10 ns après la trempe. La courbe en

trait plein représente la fonction de distribution radiale des atomes de silicium de mobilité

moyenne. Nous constatons que la corrélation des atomes les plus mobiles est plus forte

K. Ce qui correspond au quatrième voisin. Dans le domaine de température étudié (entre

5000 et 2800 K), cette longueur de corrélation augmente quand la température

dimi-nue. Cette figure montre aussi que les hétérogénéités dynamiques augmentent en fonction

du temps ou pendant le processus de vieillissement. Nous avons remarqué que les

hété-rogénéités dynamiques apparaissent durant la première nanoseconde après la trempe et

augmentent lentement pendant plusieurs nanosecondes avant d’atteindre leur forme finale.

Sur la figure 6.1, nous observons le vieillissement des hétérogénéités dynamiques des

atomes de silicium. Les fonctions de distributions radiales des atomes les plus mobiles

ob-tenues à 10 ns après la trempe sont différentes de celles obob-tenues à 0.5 ns après la trempe.

Cette figure montre que les hétérogénéités dynamiques augmentent en fonction du temps.

En d’autres termes, des petits agrégats commencent à apparaître dès la première

nanose-conde et continuent à grossir sur toutes les échelles de temps jusqu’à atteindre leur forme

finale pour des temps suffisamment longs.

Figure 6.1 – Les fonctions de distributions radiales gSi−Si(r, t0) des 10% des atomes de

silicium les plus mobiles (en cercles pleins à 10 ns après la trempe et en cercles vides à

0.5 ns après la trempe) comparées avec la fonction de distribution radiale des atomes de

silicium de mobilité moyenne (trait plein) à la température 3500 K.

6.2. Paramètre non gaussien

Figure 6.2 – Les fonctions de distributions radiales gO−O(r, t0) des 10% des atomes de

silicium les plus mobiles (en cercles pleins à 10 ns après la trempe et en cercles vides à

0.5 ns après la trempe) comparées avec la fonction de distribution radiale des atomes de

silicium de mobilité moyenne (trait plein) à la température 3500 K.

Sur la figure 6.2, nous avons représenté les mêmes fonctions de distributions radiales

des atomes les plus mobiles mais pour les atomes d’oxygène. La dynamique du système

est à nouveau hétérogène. Nous avons observé le même comportement que dans le cas des

atomes de silicium. La taille des hétérogénéités est approximativement du même ordre de

grandeur que celle du silicium à cette température, elle est de l’ordre de 1nm. Néanmoins

cet effet est moins important pour les atomes de silicium que pour les atomes d’oxygène.

Cette différence augmente avec le temps.

6.2 Paramètre non gaussien

Les figures 6.3 et 6.4 montrent la dépendance temporelle des paramètres non

gaus-sien des atomes d’oxygène et de silicium à 3500 K pour différents temps après la trempe

(0.5 et 10 ns). Ces résultats peuvent être liés directement aux résultats montrés sur les

figures 6.1 et 6.2. Ceci peut être aussi visible sur les figures 6.3 et 6.4 où le paramètre non

gaussien calculé 10 ns après la trempe est décalé par rapport à celui correspondant à 0.5

ns après la trempe. Le paramètre α2, qui est égal à zéro à hautes températures, possède

un maximum à basse température. Ce maximum est dû aux hétérogénéités dynamiques.

Nous avons déjà montré que ce maximum et le temps pour lequel ce maximum est

at-teint sont de plus en plus importants quand la température diminue. La différence entre

les courbes obtenues à 0.5 ns après la trempe et celles obtenues à 10 ns, montre que les

hétérogénéités dynamiques augmentent en fonction du temps. Ceci confirme le décalage

de la courbe représentant la fonction de distribution radiale des atomes les plus mobiles

obtenue à 10 ns après la trempe par rapport à celle obtenue à 0.5 ns après la trempe.

Le décalage observé dans les figures 6.3 et 6.4, montre conformément aux résultats

obtenus par les fonctions de distributions radiales des atomes les plus mobiles (figures 6.1

et 6.2), que les hétérogénéités dynamiques augmentent au cours du vieillissement de la

silice. Nous avons obtenu un vieillissement rapide des hétérogénéités dynamiques associées

aux atomes d’oxygène que celles associées aux atomes de silicium.

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 0.001 0.01 0.1 1 10

Parametre non Gaussien (atomes de silicium)

temps (ns)

Figure6.3 – Paramètre non gaussien pour les atomes de silicium à la température 3500

6.2. Paramètre non gaussien

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 0.001 0.01 0.1 1 10

Parametre non Gaussien (atomes d’oxygene)

temps (ns)

Figure 6.4 – Paramètre non gaussien pour les atomes d’oxygène à la température 3500

K. Les cercles vides (pleins) correspondent à 0.5 (10)nsaprès la trempe.

Conclusion

Dans ce chapitre, nous avons étudié le vieillissement des hétérogénéités dynamiques

dans la silice en utilisant la distribution des atomes les plus mobiles et les paramètres

non gaussien pour différents temps après la trempe. Ces hétérogénéités, qui apparaissent

au cours du refroidissement, augmentent en fonction du temps pour atteindre leur forme

finale pour des temps longs. La différence observée entre les fonctions de distributions

radiales pour différents temps après la trempe, montre que ces hétérogénéités évoluent en

fonction du temps. Ceci signifie qu’on est en présence d’un phénomène de vieillissement

des hétérogénéités dynamiques. Le même constat peut être obtenu par la représentation

des paramètres non gaussiens pour différents temps après la trempe. Les hétérogénéités

associées aux atomes d’oxygène et de silicium vieillissent différemment. Le vieillissement

est plus rapide pour les atomes d’oxygène que celui associé aux atomes de silicium. Dans

le prochain, chapitre nous utiliserons les fonctions d’auto-corrélation de la densité pour

étudier le vieillissement dans la silice.