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Chapitre I : Etat de l'art des procédés à sorption : problématique liée aux transferts dans

2. Transferts de masse et de chaleur dans un lit poreux

2.1 Transfert de masse en milieu poreux : régime d’écoulement

Il existe deux mécanismes de transferts de masse dans un milieu poreux qui peuvent se combiner : les transferts diffusifs et convectifs. De plus, ces écoulements présentent diverses origines : le gradient de pression totale, le gradient de pression partielle, le gradient de concentration ou encore une combinaison de ces différents gradients.

La combinaison de ces deux mécanismes entraine des écoulements variés, fonctions de la structure du milieu et des conditions de pression et de température. On peut citer notamment, la diffusion de surface, la diffusion de Knudsen, la diffusion moléculaire ou encore les écoulements convectifs de type Darcy.

La modélisation d’un écoulement isotherme à travers un milieu poreux, c'est-à-dire la détermination des profils de vitesse et de pression a travers ce milieu, nécessite l’utilisation des quatre équations. Deux équations d’état et deux équations bilan :

L’équation d’état du fluide :

Cette équation permet de déterminer la masse volumique du fluide en fonction entre autre, de sa température et de sa pression. Dans le cas d’un gaz parfait nous avons :

(I.7)

L’expression de la viscosité du fluide :

Cette équation exprime la viscosité du fluide en fonction de sa pression et de sa température. Elle est généralement connue dans la littérature. Par exemple, pour déterminer la viscosité d’un gaz, la loi de Sutherland est souvent utilisée (Shapiro, 1983) :

(I.8)

Avec : la viscosité dynamique du gaz en Pa.s, sa viscosité à T0, T la température en K et

Ssu la température de Sutherland.

L’équation de continuité (ou conservation de la masse) :

(I.9)

Avec : la masse volumique du gaz et u la vitesse du gaz dans les pores.

L’équation de conservation de la quantité de mouvement :

La résolution de cette équation est très difficile dans un milieu poreux. En effet, compte tenu de la complexité de la géométrie du milieu poreux, la distribution des vitesses locales d’écoulement du fluide dans les pores est la plupart du temps inaccessible. Il est donc habituel de substituer l’équation de conservation de la quantité de mouvement par une loi phénoménologique reliant la vitesse u à la force à l’origine du flux de matière, le gradient de pression dans le cas d’un gaz pur. Cette loi phénoménologique tient compte de nombreux paramètres, tels que la porosité, la taille des pores du milieu poreux, la pression moyenne, la vitesse du gaz ou encore la taille des molécules de fluide.

Les trois principaux régimes d’écoulement à travers le milieu poreux susceptibles d’être rencontrés dans les lits de sel réactifs étudiés dans cette thèse sont les suivants :

- L’écoulement laminaire visqueux (Darcy), - L’écoulement diffusif (Knudsen),

- L’écoulement inertiel, pour des vitesses importantes de gaz.

Ces régimes d’écoulements, représentés dans la Figure I.6, dépendent de la pression, de la vitesse superficielle du gaz traversant le milieu poreux et du nombre de Knudsen Kn.

Les lois liées à ces régimes d’écoulement et présentées dans la suite, considèrent l’écoulement d’un gaz pur dans un milieu poreux constitué de pores rectilignes de section constante, assimilés à des capillaires. Bien que ne correspondant pas exactement au type de milieu poreux rencontré dans le cadre de cette thèse, ces lois présentent l’avantage de leur simplicité et permettent tout de même d’obtenir une bonne approximation des phénomènes rencontrés.

Le nombre de Knudsen est un nombre adimensionnel défini par le rapport entre le libre parcours moyen du gaz et le diamètre moyen des pores qu’il traverse.

(I.10)

Avec : le diamètre moyen des pores et lG le libre parcours moyen du fluide, un gaz dans notre

(I.11)

Avec :

la constante de Boltzmann et d° le diamètre moléculaire du gaz.

Figure I.6 : Régime d’écoulement pour de faibles vitesses superficielles, d’après (Rambaud, 2009).

2.1.1 Ecoulement laminaire visqueux (Darcy) : (typiquement ) Lorsque la pression est assez élevée (supérieure à pd), le libre parcours moyen est alors faible

devant la taille des pores ; les chocs entre molécules de fluide sont donc prépondérants. Le régime d’écoulement est alors purement visqueux et la vitesse du fluide à travers le milieu poreux s’exprime selon la loi de Darcy (Darcy, 1856), (Bird, et al., 2002), qui donne, en négligeant la gravité :

(I.12)

Avec k la perméabilité du milieu poreux en m2.

Dans ce cas, on peut introduire la diffusivité massique D, qui est une fonction linéaire de la pression (voir la Figure I.6), dont le coefficient directeur est proportionnel à la perméabilité du milieu considéré :

(I.13)

Avec pm, la pression moyenne aux bornes du lit poreux, Δp la différence de pression à ces bornes,

Z son épaisseur,

le débit molaire du fluide et Ω la section normale au flux.

En pratique, il existe de plus une diffusivité résiduelle D0, qui provient de la vitesse non nulle à la

paroi des pores pour les fluides compressibles. Pour des écoulements laminaires visqueux, cette diffusivité est cependant négligeable, elle devient significative pour des écoulements intermédiaires (§2.1.3).

La loi de Darcy n’est valable que pour des vitesses superficielles faibles. Lorsque celles-ci sont assez élevées, les effets d’inertie tendent à s’opposer à l’écoulement. L’écoulement est alors dit

P Pd Pi PK D DK D0 0

Knudsen Intermédiaire Darcy k µ

pK pi

p pd

inertiel (voir §2.1.4). Le domaine de validité de la loi de Darcy est déterminé grâce au nombre de Reynolds et est détaillé dans le paragraphe d.

2.1.2 Ecoulement diffusif (Knudsen) : (typiquement )

Pour de faibles pressions (inférieure à pK sur la Figure I.6), le libre parcours moyen est grand

devant le diamètre des pores. Les chocs paroi-molécules deviennent prépondérants devant les chocs molécule-molécule. Le régime de l’écoulement du fluide à travers le milieu poreux est de type Knudsen (Knudsen, 1909).

Dans ces conditions, la diffusivité de Knudsen DKn permet de rendre compte de l’écoulement. Son

expression est obtenue à partir de la théorie cinétique des gaz et ne dépend que du diamètre moyen des pores et de la vitesse quadratique des molécules de gaz

:

(I.14)

Avec :

(I.15)

2.1.3 Ecoulement intermédiaire « glissant » : (typiquement ) Pour des pressions intermédiaires (entre pK et pd, voir Figure I.6), le libre parcours moyen des

molécules de gaz est de l’ordre du diamètre des pores du milieu poreux. Il est alors nécessaire de prendre en compte les deux régimes décrits précédemment, diffusif et convectif. Dans ce cas, le débit de gaz est plus élevé que celui prévu par la loi de Darcy. Ce phénomène est appelé glissement à la paroi, ou « slip flow ». Il découle d’une vitesse non nulle du gaz au niveau de la paroi des pores. Bien que ce phénomène existe aussi pour de grand nombre de Knudsen, il devient significatif seulement pour des nombres de Knudsen compris entre 0,1 et 10. On définit généralement une perméabilité apparente kap, permettant de prendre en compte l’effet diffusif, par la relation suivante :

(I.16)

La contribution diffusionnelle de Knudsen est plus connue sous le nom d’effet Klinkenberg. En effet, celui-ci a mis en évidence une différence de perméabilité suivant que le milieu poreux est traversé par un gaz ou un liquide, le phénomène de glissement à la paroi n’apparaissant pas avec un liquide du fait de son plus faible libre parcours moyen (Klinkenberg, 1941). Afin de corriger cet effet sur la perméabilité, il proposa l’introduction d’un coefficient, le coefficient de Klinkenberg b, qui s’exprime en fonction de la diffusivité de Knudsen :

La perméabilité apparente du milieu poreux (eq. (I.16)) devient alors :

(I.18)

La vitesse du gaz traversant le milieu poreux peut alors s’écrire de la manière suivante :

(I.19)

De nombreux auteurs ont tenté de relier le coefficient de Klinkenberg à la perméabilité. Notamment, Jones (Jones, 1972) sur la base de plus de 100 échantillons de roches avec des perméabilités comprises entre 10-17 et 10-12 m2, a proposé la relation suivante :

(I.20)

Ou encore Baehr et al. (Baehr, et al., 1991) ont obtenu la relation ci-dessous, dans le cas d’un écoulement d’air traversant des milieux granulaires (sable) :

(I.21)

2.1.4 Ecoulement inertiel

Pour des vitesses superficielles (ou nombre de Reynolds) assez élevées, l’inertie du gaz n’est plus négligeable et tend à s’opposer aux changements de direction de celui-ci. Pour ce type d’écoulements, la loi de Darcy est mise en défaut. Dans ce cas, Forchheimer (Forchheimer, 1901) a établi de manière empirique l’équation suivante :

(I.22)

Avec I0 un coefficient de conductance inertielle (en m).

A partie du nombre de Reynolds de l’écoulement proposé par Geertsma (Geertsma, 1974) :

(I.23)

on considère que les effets d’inertie du gaz ne sont plus négligeables lorsque le nombre de Reynolds de l’écoulement est supérieur à 0,1, ce qui correspond à une perte de charge due aux effets d’inertie représentant 10% de la perte de charge totale.

Dans la littérature, il est aussi possible de rencontrer l’équation de Forcheimer (I.22) sous d’autres formes, en particulier celle d’Ergun (Ergun, 1952), adaptée aux milieux granulaires non consolidés et qui relie k et I0 à des paramètres de texture du milieu poreux :

(I.24) Avec

(I.25)

où ε est la porosité du milieu poreux et

le diamètre moyen des particules composant le milieu poreux.

Nous le verrons dans le Chapitre III §1.1.4, les expériences que nous avons réalisées font intervenir un nombre de Knudsen et un nombre de Reynolds ( inférieurs ou de l’ordre de

0,1. Les écoulements étudiés sont donc de type laminaire visqueux et nous retiendrons pour la suite la relation de Darcy (équation (I.12)).