Théorie quantique de la susceptibilité non-linéaire

Dans cette partie, nous allons utiliser la mécanique quantique pour décrire le système et expliciter l’expression de la susceptibilité non-linéaire. A partir de cette expression, nous pourrons voir comment la susceptibilité dépend des paramètres du matériau et de la symétrie interne du système, notamment dans le cas qui nous intéresse, pour un puits quantique avec des niveaux d’énergie discrets. De plus, cette expression nous permet de mener des calculs numériques et ainsi d’obtenir les valeurs de susceptibilité théoriques attendues pour les condi- tions de l’expérience. Le traitement quantique nous permettra surtout de mettre en évidence le principe d’exaltation résonante de la susceptibilité non-linéaire.

L’idée de l’exaltation résonante de la susceptibilité non-linéaire est présentée sur la figure II.5 dans le cas de génération de la différence de fréquences entre deux faisceaux d’énergies très différentes (cas du mélange proche-infrarouge et THz présenté dans ce chapitre).

II.2. Optique non-linéaire résonante 39

Figure II.5 – Principe de mélange résonant pour la génération de la différence de fréquences. a) Énergies des faisceaux impliqués dans le mélange, renforcées par le dessin d’états virtuels (traits en pointillés). b) Cas de simple résonance. c) Cas de la double résonance.

Le schéma a) de la figure II.5 montre les énergies des différents faisceaux impliqués dans le mélange : les deux faisceaux incidents (en rouge et vert) et la différence de fréquences générée (en orange). Les transitions énergétiques sont mises en évidence par des états virtuels en poin- tillés. On parle de condition de résonance permettant l’exaltation de la susceptibilité, lorsque l’énergie d’un des faisceaux impliqués est proche d’une énergie intrinsèque au système, dans notre cas, il s’agit des énergies entre les états du puits quantique. Dans le cas d’une simple résonance, une seule des énergies des faisceaux est résonante avec une transition électronique, cas présentés sur la partie b) de la figure II.5. La résonance peut se comprendre comme la coïncidence des états réels du puits et des états virtuels décrivant les énergies des faisceaux. Pour le cas de double résonance présenté sur la partie c), toutes les énergies sont résonantes avec des transitions électroniques. Nous verrons que ce dernier cas est supposé bien plus favo- rable pour l’exaltation de la susceptibilité non-linéaire que les cas de simple résonance mais que la susceptibilité non-linéaire dépend également d’autres paramètres.

On adoptera dans cette partie le formalisme de la matrice densité. On s’appuiera sur l’ouvrage de Robert Boyd [51], une référence importante du domaine. Soit ρ l’opérateur ma- trice densité d’un système quantique (tel qu’un puits quantique), l’évolution temporelle de la matrice densité est régie par l’équation :

i~∂ρ

∂t = [H, ρ(t)] − i~Γ(ρ − ρ

(0)_{) (II.7)}

On effectue le développement perturbatif au deuxième ordre : ρ = ρ(0)_{+ ρ}(1)_{+ ρ}(2)_{. L’opéra-} teur à l’ordre 0, ρ(0)_{, correspond à la valeur stationnaire et caractérise habituellement l’état} d’équilibre thermodynamique. Les termes hors-diagonaux de cet opérateur sont nuls et ses termes diagonaux correspondent aux populations des états concernés. Dans notre cas, le mi- lieu non-linéaire étant la région active d’un LCQ en fonctionnement, l’état stationnaire est hors équilibre puisqu’il présente une inversion de population pour l’émission du LCQ. On considérera de plus, que l’excitation proche infrarouge est suffisamment faible pour ne pas modifier cet état stationnaire. Γ introduit les effets phénoménologiques de relaxation non in- clus dans l’hamiltonien H, tels que le couplage aux phonons ou l’interaction coulombienne

40 Chapitre II. Optique non-linéaire résonante

entre électrons.

L’hamiltonien H se décompose comme :

H = H0+ Wdip(t)

où H0 est l’hamiltonien libre du système en absence de champ électromagnétique, d’états propres (~ωn,|ni) et Wdip(t) représente le couplage du système avec le faisceau lumineux.

Dans le cadre de l’approximation dipolaire, Wdip(t) = −→µ .

− →

E(t). Le champ −→E étant polarisé

linéairement selon z (hypothèse pour simplifier les notations), on considérera µ l’opérateur dipolaire selon la direction de polarisation du champ −→E. A partir de l’équation II.7 et du

développement perturbatif de l’opérateur densité, on obtient le système d’équations suivant :

i~∂ρ (0) ∂t = [H0, ρ (0)_{] = 0} i~∂ρ (1) ∂t = [H0, ρ (1)_{] + [W} dip, ρ(0)] − i~Γρ(1) i~∂ρ (2) ∂t = [H0, ρ (2)_{] + [W}

dip, ρ(1)] − i~Γρ(2) (II.8)

On peut résoudre ce système pour expliciter le terme non-linéaire d’ordre 2 de l’opérateur densité. Ce dernier nous permet d’exprimer la polarisation non-linéaire de deux manières :

P(2)(ω1− ω2) = N < µ > = N

X

mn

ρmnµmn

P(2)(ω1− ω2) = 0E1(ω1)E2∗(ω2)χ(2)(ω1− ω2)

où µij sont les éléments de matrice de l’opérateur dipolaire qui s’explicitent différemment

selon la nature des états impliqués.

En combinant les deux formules précédentes de la polarisation non-linéaire ainsi que la solution ρ(2) _{du système II.8, on peut obtenir l’expression de la susceptibilité non-linéaire :}

χ(2)(ω1− ω2) = 1 0Vcr~2 X mnv (ρ(0) mm− ρ(0)vv) µmnµnvµvm [ωnm−(ω1− ω2) − iΓnm][ωvm− ω1− iΓvm] −(ρ(0)_vv − ρ(0)_nn) µmnµnvµvm [ωnm−(ω1− ω2) − iΓnm][ωnv− ω1− iΓnv]

avec Vcr le volume du milieu d’interaction.

On va simplifier cette expression et donner maintenant des indices correspondants aux champs utilisés dans cette thèse : l’indice THz qualifiera le champ THz, l’indice NIR qualifiera le champ proche infrarouge et l’indice diff qualifiera la différence de fréquences telle que

Edif f = ~ωdif f = EN IR− ET Hz = ~(ωN IR− ωT Hz). χ(2)(ωN IR− ωT Hz) = 1 0Vcr X k X mnv µmnµnvµvm

∆Enm+ Ek− Edif f − iΓnm (II.9)

 _ρ m− ρv ∆Evm+ Ek− EN IR− iΓvm + ρn− ρv ∆Env+ Ek− EN IR− iΓnv 

où les indices n, m et v correspondent à des états confinés (trous ou électrons). La somme porte sur toutes les combinaisons possibles de trois états parmi les états confinés. ρj se ré-

II.2. Optique non-linéaire résonante 41

On note que pour un couplage intersousbande : µmn = −ehφm|z|φni et pour un couplage

interbande : µmn = −ehuc|z|uvihφm|φni (notations vues au chapitre I). ∆Eij se réfère à la

différence d’énergie Ei− Ej qui peut être positive ou négative, ∆Eij=-∆Eji. Ekcorrespond à

l’énergie cinétique de chaque sous-bande considérée, c’est-à-dire à la dispersion en k (intégrée dans l’équation finale).

Les effets de résonance que l’on a présentés dès la figure II.5 apparaissent très clairement dans cette formule. On voit que chaque terme peut être amplifié si son dénominateur tend vers 0 et donc si les énergies des faisceaux impliqués, ici EN IR et Edif f = EN IR − ET Hz,

sont proches des énergies intrinsèques des transitions du matériau, ∆Eij. Dans la paragraphe

suivant, on s’attachera à donner une mise en situation simple et concrète pour comprendre visuellement l’effet de ces résonances.

C’est l’expression II.9 de la susceptibilité que nous allons utiliser pour simuler les conditions expérimentales (différentes structures de LCQ, différentes fréquences d’excitation) et estimer la valeur théorique de la susceptibilité non-linéaire d’ordre 2 dans ces conditions.