Comprendre les mécanismes de résonance

Le but de ce paragraphe est de donner une application visuelle des effets de résonance qui apparaissent dans la formule II.9. Pour cela, on s’intéressera d’abord à des cas très simples, en s’autorisant des approximations liées aux résonances.

On commencera par le cas d’un système avec deux niveaux. Pour rester très basique d’abord, on supposera qu’il n’y a pas de dispersion dans l’espace des k, c’est-à-dire que l’éner- gie cinétique est nulle. On considérera deux niveaux 1 et 2 correspondant à une transition interbande. Ne considérant qu’une seule transition, Γij = Γ ne prend qu’une seule valeur. On

doit donc sommer sur les indices m, n et v tels que chaque indice puisse prendre les valeurs 1 ou 2. On obtient 8 combinaisons possibles. Cependant, tous les termes faisant intervenir deux ou trois fois le même indice seront nuls (annulation des termes de population) ou hors résonance. De plus, les termes faisant intervenir ∆Eij <0 sont également hors résonance. En

simplifiant ainsi l’expression de χ(2) _{on obtient l’expression suivante :}

χ(2)(ωdif f) = 1 0Vcr µ2₁₂(µ11− µ22) ∆E12− Edif f − iΓ ρ2− ρ1 ∆E12− EN IR− iΓ (II.10)

42 Chapitre II. Optique non-linéaire résonante

Figure II.6 – Résonances simples pour un système à deux niveaux.

Figure II.7 – Simulation de χ(2) pour un système à deux niveaux (sans dispersion). Mis en évidence de résonances simples.

On remarque sur la formule II.10 que les deux résonances possibles ont lieu lorsque l’éner- gie de pompe NIR ou lorsque l’énergie de la différence de fréquences générée est résonante avec l’énergie de la transition ∆E12. L’intensité de la susceptibilité non-linéaire est modu- lée par un facteur qui dépend de la différence de population entre les deux états et de la valeur des dipôles µ11, µ22 et µ12. On s’attend dans ce cas à une évolution de la susceptibi- lité en fonction de l’énergie NIR présentant deux pics de résonance pour EN IR = ∆E12 et

EN IR = ∆E12+ ET Hz. La simulation numérique de χ(2) pour un tel système est présentée

figure II.7. Les deux situations de résonance sont représentées sur le schéma figure II.6. Dans le premier cas, la pompe NIR (rouge) est résonante avec la transition ∆E12. Dans le deuxième cas, c’est la différence de fréquence (orange) qui est résonante avec la transition.

On va maintenant s’intéresser au cas d’un système à trois niveaux, pour lequel se pré- sente la situation d’une double résonance. Pour s’approcher de la situation réelle non sim- plifiée, on considère un niveau de trou et deux niveaux électroniques avec une dispersion parabolique dépendant de la masse effective considérée telle que l’énergie cinétique s’exprime

Ek = ~

2_k2

2mef f. Les énergies séparant les niveaux sont telles que ∆E12 est une transition inter-

bande et ∆E23 = ET Hz est une transition intersousbande. Ce système est schématisé sur la

figure II.8. L’expression de la susceptibilité non-linéaire pour un système à trois niveaux est plus complexe que le cas précédent car chaque indice peut prendre les valeurs 1, 2 ou 3. Elle regroupe à la fois des termes simplement résonants vu précédemment lorsque les indices ne prennent que deux valeurs différentes ([1,2] ou [1,3], le cas [2,3] est hors résonance du fait des écarts en énergie) mais aussi des termes doublement résonants. On va développer la somme de l’expression II.9 uniquement pour faire apparaitre ces nouveaux termes, faisant intervenir trois valeurs différentes des indices. On fera l’approximation que le coefficient Γ est le même pour toutes les transitions interbandes. On donnera plus de détails sur ce coefficient dans la suite de ce chapitre.

II.2. Optique non-linéaire résonante 43 Figure II.8 – χ(2)(ωdif f) = 1 0Vcr X k µ12µ13µ23 ∆E12+ Ek− Edif f − iΓ  _ρ 1− ρ3 ∆E13+ Ek− EN IR− iΓ+(((( (((( ((((( ρ2− ρ3 ∆E23+ Ek− EN IR− iΓ  + µ12µ13µ23 ∆E13+ Ek− Edif f − iΓ  (((( (((( ((((( ρ3− ρ2 ∆E23+ Ek− EN IR− iΓ+ ρ1− ρ2 ∆E12+ Ek− EN IR− iΓ  + (((( (((( (((( (((( µ12µ13µ23

∆E23+ Ek− Edif f − iΓsousbande

 _ρ 3− ρ1 ∆E13+ Ek− EN IR− iΓ+(((( (((( ((((( ρ2− ρ1 ∆E21+ Ek− EN IR− iΓ  χ(2)(ωdif f) = 1 0Vcr X k µ12µ13µ23 ∆E12+ Ek− Edif f − iΓ ρ1− ρ3 ∆E13+ Ek− EN IR− iΓ (II.11) + µ12µ13µ23 ∆E13+ Ek− Edif f − iΓ ρ1− ρ2 ∆E12+ Ek− EN IR− iΓ (II.12)

Après simplifications des termes hors résonance (termes barrés dans l’équation ci-dessus), on obtient une expression avec deux termes. Le premier terme II.11 décrit le cas de double résonance, on a à la fois résonance entre EN IR et la transition ∆E13 et entre Edif f et la

transition ∆E12. Le deuxième terme II.12 décrit les deux cas possibles de résonance simple, lorsque Edif f est résonante avec ∆E13 ou lorsque EN IR est résonant avec ∆E12. Du fait de la dispersion parabolique des bandes, on s’attend à observer en plus des résonances piquées, des plateaux entre chaque configuration résonante. L’intensité du pic dépend fortement du paramètre Γ comme on le verra dans la partie II.3.3. Une simulation de la susceptibilité non-linéaire pour la génération de la différence de fréquences dans un système à 3 niveaux en fonction de l’énergie de pompe EN IR est présentée figure II.9 . On a seulement représenté

l’évolution de χ(2) _{en fonction de E}

N IR jusqu’à atteindre la double résonance. Les sous-figures

encadrées décrivent les situations d’excitation. Du fait de la dispersion parabolique, la pompe NIR reste en partie en résonance avec le niveau atteint même pour des énergies d’excitation supérieures à l’énergie de transition pour k=0.

44 Chapitre II. Optique non-linéaire résonante

Figure II.9 – Susceptibilité non-linéaire d’ordre 2 pour la génération de la différence de fréquences, en fonction de l’énergie de pompe NIR, simulée pour un système à 3 niveaux, en prenant en compte la dispersion des états.

La courbe présentée figure II.9 donne une idée générale du comportement attendu pour un système à trois niveaux, sans prendre en compte les facteurs de population et les facteurs de dipôle. On a pris ici les deux niveaux supérieurs séparés d’une énergie très supérieure à Γ (transition de 150 meV pour Γ = 2 meV). On met en évidence ici un comportement ty- pique avec des effets de résonance simple et des effets de résonance double plus exaltés. La susceptibilité ne redescend pas à 0 entre les deux résonances, on observe un plateau du fait de l’intégration de la dispersion en k de la sous-bandes (contrairement au cas décrit sur la figure II.7). Le comportement devient bien plus imprévisible sans calcul lorsqu’on prend en compte les facteurs de dipôle dont le signe peut changer selon la forme des fonctions d’onde. Ces facteurs sont différents pour chaque transition et peuvent changer le poids de chaque terme de la somme. Dans les systèmes que nous étudions dans cette thèse et qui constituent le milieu non-linéaire, les zones actives des LCQ, la situation est bien plus compliquée que les exemples précédemment détaillés. Il y a plusieurs puits quantiques dont certains couplés, chacun mettant en jeu plusieurs états susceptibles de contribuer aux effets non-linéaires réso- nants. Nous verrons dans la partie suivante les approximations que l’on s’est autorisées selon les configurations des structures de bandes étudiées.