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Évolution en fonction de l’énergie de pompe

IV.3 Première démonstration et étude en énergie

IV.3.2 Évolution en fonction de l’énergie de pompe

Nous avons étudié l’évolution de l’intensité de la DFG générée en fonction de l’énergie de pompe. Cette étude devrait nous permettre de mettre en lumière le comportement résonant du processus non-linéaire. Les résultats expérimentaux de cette étude sont présentés sur la figure IV.11 par des symboles noirs. Chaque symbole correspond à l’intensité intégrée (aire sous la courbe) du spectre de DFG obtenu pour une énergie de pompe donnée. On observe que la génération de la DFG est plus efficace lorsque l’énergie de pompe augmente, jusqu’à 1.61 eV. C’est a priori le comportement auquel on s’attend pour un processus d’optique non-linéaire résonant en géométrie de transmission, comme on l’a vu dans la partie théorique II.2.3. On rappelle que l’on définit l’énergie du gap Egapcomme l’énergie du matériau massif, ici GaAs,

que l’on distinguera des premières transitions interbandes dans les puits quantiques.

Figure IV.11 – Évolution de l’intensité intégrée de la DFG en fonction de l’énergie de pompe (en noir, unités arbitraires), approchée par une courbe en deux parties, lorentzienne- exponentielle décroissante. Cette évolution est superposée avec les principaux recouvrements électron-trou (étoiles rouges).

Au-delà d’une énergie de pompe de 1.61 eV, l’efficacité diminue très rapidement jusqu’à ce que le mélange ne puisse plus être détecté. Cette rapide diminution s’explique par l’absorption de la DFG. Pour générer la DFG, la pompe a toujours une énergie supérieure à celle du gap, pour être résonante avec les états électroniques. Pour de faibles énergies de pompe, l’énergie de la DFG générée est inférieure à l’énergie du gap et des premières transitions, elle n’est pas donc pas absorbée par la zone active et peut être guidée jusqu’en sortie du LCQ. Pour de plus hautes énergies de pompe, l’énergie de la DFG augmente et la DFG est rapidement

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absorbée (sur quelques microns) et ne peut donc plus être détectée dans cette géométrie en transmission. Cet effet d’absorption à hautes énergies est schématisé sur la figure IV.12.

Figure IV.12 – Schéma résumant les configurations d’excitation. a) la pompe est résonante (et absorbée) et la DFG est transmise. b) La pompe et la DFG sont absorbées dans la cavité du LCQ.

Pour une énergie de pompe de 1.615 eV, la DFG, générée à 1.48 eV, commence à être absorbée. La DFG est générée au-delà du gap du GaAs massif à 1.46 eV à 210 K, mais bien en dessous des premières transitions électroniques, attendues vers 1.54-1.55 eV. Ce décalage de l’absorption vers des énergies plus basses peut être dû à une diminution du gap suite à une élévation de la température du fait de la dissipation de la puissance électrique ou à des transitions diagonales en présence du champ électrique appliqué.

L’évolution de l’intensité de la DFG en fonction de l’énergie de pompe est approchée sur la figure IV.11 par une courbe en deux parties (courbe bleue en pointillés) : une partie lorent- zienne à basse énergie et une exponentielle décroissante à haute énergie. Cette compréhension était celle que l’on avait au début de ma thèse [53]. Elle s’appuyait sur la description d’une résonance simple, approchée par une lorentzienne en fonction de l’énergie de pompe. A haute énergie, l’exponentielle décroissante en fonction de l’énergie de pompe est une approxima- tion pour décrire l’absorption du mélange de fréquences dans le LCQ. Notre compréhension actuelle est plus complète et plus précise. Comme l’absorption est très rapide, il y a peu d’in- formations à récupérer de la partie décroissante. On verra au chapitre VI comment décrire cette décroissance lorsqu’on parvient à en limiter en partie les effets. Pour la partie croissante, nous allons montrer que les effets de résonance peuvent être compris en comparant l’évolution de l’efficacité du mélange avec l’évolution du module au carré de la susceptibilité non-linéaire en fonction de l’énergie de pompe.

76 Chapitre IV. Mélange d’ondes dans les LCQ MIR basés sur GaAs

Figure IV.13 – Structure de bandes du LCQ MIR L1010. Les 6 états pris en compte dans le calcul de la susceptibilité non-linéaire sont en couleur.

Il est intéressant de comparer cette évolution avec l’intensité des recouvrements électron- trous légers. Les états concernés sont représentés sur la structure de bandes figure IV.13. Dans cette configuration d’excitation par la facette, la pompe est polarisée TM, perpendicu- lairement au plan des couches, la pompe excite principalement les transitions électron-trou léger (règles de sélection vues au chapitre I). Nous avons vu dans la partie II.2 que l’intensité de la DFG générée pouvait être exaltée lorsque la pompe est résonante avec des transitions des puits quantiques. On voit effectivement que le mélange est plus efficace à proximité des transitions LH1-E2 et LH2-E1. On peut également remarquer un épaulement vers 1.55 eV, qui correspond à l’énergie de la transition LH1-E1. Bien que le recouvrement soit intense pour cette transition, cette transition est simplement résonante et très éloignée en énergie des conditions de double résonance plus favorables.

Nous avons vu au chapitre II (équations II.4 et II.6) que l’efficacité du mélange est pro- portionnelle au module au carré de χ(2). On s’intéresse donc à la comparaison de l’évolution de l’intensité générée avec |χ(2)|2. Pour cela, on a calculé χ(2) pour la structure de bandes de la zone active du LCQ. Ces simulations ont été menées dans les conditions décrites dans le chapitre II. La transition du LCQ étant verticale, on fait l’approximation de ne prendre en compte que 2 états trous légers (LH1 et LH2) et 4 états électroniques, impliqués dans la tran- sition laser (E1, E2, E3 et E4). Les états considérés sont représentés sur la figure IV.13. Les recouvrements calculés précédemment (présentés sur la figure IV.11) confirment la validité de cette approximation car on voit que seules des transitions entre les premiers états électrons et trous ont lieu dans la gamme d’énergie explorée entre 1.54 - 1.64 eV. Le LCQ étant maintenu à une température de 210 K, nous avons pris un coefficient Γ = 10 meV, en accord avec la référence [64]. On montrera dans la partie IV.4.2 les effets de Γ et donc celui de la température sur χ(2).

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Figure IV.14 – Évolution de l’intensité intégrée de la DFG en fonction de l’énergie de pompe (en noir, unités arbitraires). Cette évolution est superposée avec le module au carré de la susceptibilité non-linéaire, calculé pour la structure de bandes du LCQ L1010.

Le module au carré de χ(2) ainsi calculé est tracé en vert sur la figure IV.14, superposé aux données expérimentales de l’intensité intégrée de la DFG générée en fonction de l’énergie de pompe. Bien que la gamme d’énergie sur laquelle on peut comparer ces deux courbes est limitée à 100 meV à cause de l’absorption, on reconnait des caractéristiques communes. Le module au carré de χ(2) est une fonction croissante en fonction de l’énergie de pompe. On voit que comme sur les données expérimentales, la susceptibilité théorique montre un épau- lement autour de 1.55 eV, correspondant à la transition LH1-E1. Le module au carré de χ(2) augmente plus rapidement que l’évolution de l’intensité du mélange, à partir d’une énergie de pompe de 1.59 eV. Ce décalage pourrait s’expliquer par le début de l’absorption de la DFG au voisinage de l’énergie de gap. La comparaison cesse d’être pertinente lorsque l’absorption est plus importante et que l’on observe une décroissance de l’intensité de la DFG.

Nous avons présenté dans cette partie la première démonstration de génération de mélange de fréquences dans un LCQ MIR, à 210 K. Une étude en fonction de l’énergie de pompe nous a permis de mettre en évidence le caractère résonant du mélange d’ondes et les similarités d’évolution de l’intensité générée avec χ(2). Forts de cette comparaison, nous nous intéresserons plus en détails à l’efficacité du processus de génération et nous proposerons une comparaison de la valeur de χ(2) expérimentale et de sa valeur théorique. Enfin, nous discuterons les éventuelles différences de génération du mélange d’ondes dans les LCQ THz et dans les LCQ MIR. La dernière partie montrera la génération de le mélange de fréquences à température ambiante et son évolution avec la température.

78 Chapitre IV. Mélange d’ondes dans les LCQ MIR basés sur GaAs

IV.4 Efficacité comparée du mélange d’ondes dans les LCQ THz et