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Pour compléter les travaux du chapitre III qui caractérisaient les distributions de temps de séjour et les pertes de charge dans chaque géométrie, il était intéressant de connaître les performances des canaux ondulés en termes de transferts de matière et de chaleur. L’objet de ce chapitre était donc de présenter les résultats expérimentaux concernant les caractéristiques de mélange et les coefficients de transfert de chaleur globaux dans les maquettes en fonction des paramètres géométriques.

Dans les appareils destinés à accueillir des synthèses chimiques, le mélange est une étape essentielle, à ne pas négliger pour espérer de bons résultats en termes de sélectivité et de rendements mais également pour améliorer la sécurité du procédé. Les étapes de mélange se déroulent à différentes échelles et deux d’entre elles ont été caractérisées dans ces travaux, le macromélange et le micromélange (en deçà de l’échelle de Kolmogoroff). La caractérisation du mélange global fait appel à une méthode visuelle de décoloration, aisée à mettre en œuvre. Excepté à très faible Reynolds, les résultats expérimentaux sont relativement homogènes quelle que soit la géométrie : les temps de mélange sont tous identiques. Dans ces conditions de travail, la question du mélange ne sera donc pas déterminante quant au choix du dessin optimal. Ce n’est plus le cas lorsque le régime d’écoulement se rapproche des valeurs du nombre de Dean critique autour desquelles un saut d’efficacité de mélange est observé selon que le régime d’écoulement se trouve au- dessous ou au-dessus de ce seuil. Ainsi, et notamment lors de la mise en œuvre de fluides visqueux, une attention plus particulière doit être portée au rayon de courbure des coudes du canal ondulé dont le rapport avec le diamètre hydraulique déterminera le nombre de Dean qui idéalement devra dépasser la valeur critique (150 à 250).

La méthode employée pour caractériser le micromélange dans les maquettes, même si elle est devenue désormais classique, est plus difficile à mettre en œuvre que celle pour le mélange global. Nos expériences ne constituent qu’une première approche et ont été réalisées dans l’objectif de comparer les géométries entre elles. Les résultats expérimentaux soulignent l’influence de l’injection et notamment de sa position par rapport au canal principal qui semble être le paramètre clé. Une étude plus approfondie pourrait quantifier ce résultat mais également faire intervenir un modèle afin de convertir les indices de ségrégation, qui dépendent des conditions opératoires, en temps de micromélange. Ces derniers sont intéressants pour comparer les canaux structurés avec d’autres technologies. Faute de temps, ce travail n’a pas pu être réalisé.

Enfin pour compléter l’étude hydrodynamique, des premiers tests caractérisant le comportement d’un écoulement diphasique liquide/liquide ont été mis en œuvre dans les maquettes. L’objectif était d’étudier l’impact des structures coudées sur une émulsion générée en aval du canal par des mélangeurs statiques. Les expériences réalisées pour diverses conditions de débit, de rétention en phase dispersée et de taille de gouttes ont montré que la granulométrie de l’émulsion était conservée et donc qu’aucun phénomène de coalescence ne se produisait à l’intérieur des maquettes. Ces résultats ne concernent qu’un système donné et ont permis de mettre en œuvre avec succès, la réaction en continu de polymérisation interfaciale associée. Evidemment, cette étude préliminaire doit maintenant

être complétée pour élargir la gamme d’utilisation des maquettes en liquide/liquide mais également en gaz/liquide.

Finalement, mis à part pour les régimes d’écoulement laminaires à bas Reynolds (Re<500), les transferts de matière sont peu affectés par la structure du canal. Le seul paramètre limitant concerne le ratio entre rayon de courbure et diamètre hydraulique et en fonction de l’utilisation (fluides visqueux par exemple), certaines précautions doivent être prises lorsque les valeurs de nombre de Dean sont de l’ordre de celles du seuil critique (150 à 250).

Les transferts de chaleur, quant à eux, sont beaucoup plus sensibles à la géométrie des canaux. Même si l’angle des coudes, qui contrairement aux DTS et au micromélange, n’a aucune influence sur les performances thermiques, il n’en est pas de même avec le rayon de courbure ou les longueurs droites. Lorsque la distance entre deux coudes augmente de 6,94 mm à 20,28 mm, le transfert de chaleur est moins efficace (diminution pouvant aller jusqu’à un facteur 2). C’est en fait l’effet du nombre de coudes par unité de longueur qui chute de 106 à 44 coudes/mètre. Cependant, la baisse des performances (facteur 2) n’est pas proportionnelle à celle du nombre de coudes par mètre (facteur 2,5), les longueurs droites doivent donc contribuer elles aussi à l’échange thermique. Il s’agit du phénomène de persistance des boucles de recirculation, rencontré et mis en évidence lors de la caractérisation des pertes de charge. Aussi, il doit certainement exister une longueur pour laquelle l’intensification du transfert de chaleur due à la persistance des recirculations comble la perte engendrée par la diminution du nombre de coudes par mètre.

L’influence du rayon de courbure sur les performances thermiques est également notable. Lorsqu’il augmente de 1,5 mm à 4 mm, le transfert de chaleur décroît de 30% si l’on conserve le nombre de Reynolds. Cependant, si l’on caractérise le régime d’écoulement par le nombre de Dean, on s’aperçoit alors que le rayon de courbure n’a plus aucune influence sur le nombre de Nusselt. Comme pour le mélange, le paramètre pertinent pour caractériser les performances thermiques est donc le nombre de Dean. Deux corrélations reliant le nombre de Nusselt au nombre de Dean et établies dans un coude unique de 180° de révolution sont disponibles dans la littérature (Cheng & Akiyama, 1970 et Mori et al., 1971).

Elles différent fortement (facteur 2) des courbes expérimentales. Mais ce résultat n’est pas surprenant car les conditions opératoires ne sont pas identiques : enchaînement de plusieurs coudes dans les maquettes, hypothèse de calcul pour déterminer expérimentalement le nombre de Nusselt, ratios entre rayon de courbure et diamètre hydraulique très supérieur à 1 dans la littérature ce qui n’est pas notre cas (0,75 ≤ Rc/dh ≤ 2). Par conséquent, nous avons établi nos propres corrélations :

0,63 0,33 0,13 De Pr Nu ⋅ = (IV-19)

L’angle des coudes n’ayant aucune influence sur les performances thermiques, la corrélation (IV-19) est valable pour les maquettes ‘b’ (θ=75°) et ‘c’ (θ=45°). Lorsque le nombre de coudes par unité de longueur chute de 106 (maquette ‘c’) à 44 (maquette ‘d’), les performances peuvent être jusqu’à divisées par 2. Dans ce cas une nouvelle corrélation est

établie (IV-20). Elle est commune aux maquettes ‘d’ et ‘e’ puisqu’entre elles, seul le rayon de courbure varie. 0,41 0,33 0,50 De Pr Nu ⋅ = (IV-20)

Finalement, la synthèse et la confrontation des résultats des deux chapitres de caractérisations doivent nous permettre de déterminer des tendances d’optimisation et de faire un choix sur la géométrie la plus performante vis-à-vis des contraintes des cahiers des charges. C’est l’objet du chapitre V. Mis à part quelques cas exceptionnels qui ont été recensés, le mélange et les DTS ne sont pas des facteurs limitants dans le choix de la géométrie de canaux ondulés. Ce n’est ni le cas des pertes de charge ni de la thermique. Les corrélations correspondantes sont essentielles pour envisager une procédure d’extrapolation. Les prémices de cette étape clé pour le développement industriel font l’objet du chapitre VI.

CHAPITRE V

OPTIMISATION ET ETUDE DE SENSIBILITE OPTIMISATION ET ETUDE DE SENSIBILITE OPTIMISATION ET ETUDE DE SENSIBILITE OPTIMISATION ET ETUDE DE SENSIBILITE

DE

DEDE

DES PARAMETRES GEOMETRIQUESS PARAMETRES GEOMETRIQUESS PARAMETRES GEOMETRIQUESS PARAMETRES GEOMETRIQUES

Les deux chapitres précédents ont été consacrés à l’étude de l’influence des paramètres géométriques des canaux ondulés sur chaque critère de performance thermo-hydraulique. Les tendances ne vont évidemment pas toujours dans le même sens et la géométrie la plus performante diffère selon la caractéristique considérée. Ainsi, les maquettes les plus efficaces en termes de transferts de matière, de chaleur et/ou de quantité de mouvement sont souvent celles qui génèrent le plus d’instationnarités dans l’écoulement. Les pertes de charge dans ces motifs ne sont donc pas négligeables et il est alors nécessaire de confronter les résultats entre eux pour trouver l’optimum de travail. Celui-ci dépendra entre autres du cahier des charges spécifié pour l’utilisation finale et du degré de polyvalence recherché pour l’appareil global.

L’objectif de ce chapitre est dans un premier temps de synthétiser l’ensemble des résultats, non plus par type de caractérisation mais selon les critères géométriques, puis de confronter entre elles les performances de chacune des géométries. La constitution de cette base de données a pour objectif d’aider à la conception des plaques réactionnelles, insérées dans les échangeurs/réacteurs, en choisissant les paramètres géométriques caractéristiques des canaux ondulés les plus adaptés vis-à-vis des contraintes d’utilisation.

Afin d’illustrer ces propos, la seconde partie de ce chapitre s’attarde sur deux cas modèles relatifs à la mise en œuvre de synthèses chimiques dans les canaux ondulés. Le premier concerne une application industrielle dont les contraintes sont spécifiques en termes de cibles de production et de réaction. Il s’agit du cahier des charges défini pour le projet ANR RAPIC évoqué dans le chapitre II. Le second cas compare, pour une chimie de référence, les performances atteintes dans ces géométries avec celles des procédés discontinus classiques.