Les premi`eres mesures de diffusion de neutrons ont ´et´e effectu´ees sur des spectro- m`etres simples, sans analyse des transferts d’´energie entre le neutron et l’´echantillon. Ce type de spectrom`etre, dit spectrom`etre 2-axes ou diffractom`etre, est g´en´eralement utilis´e afin d’obtenir des informations structurale sur un ´echantillon.
La premi`ere ´etape consiste `a monochromatiser le faisceau de neutrons issu du mod´e- rateur. Pour cela un monocristal de graphite, cuivre, germanium ou silicium appel´e monochromateur (fig. 2.2) est utilis´e. En effet la loi de Bragg s’´ecrit :
nλ = 2dsin(θm)
avec d la distance inter-r´eticulaire du monocristal et θm l’angle entre le faisceau
brut et ce plan r´eticulaire. La partie du faisceau de longueur d’onde λ est donc diffract´ee et il est possible de faire varier λ en modifiant l’angle θm par rotation du
monochromateur (premier axe du spectrom`etre) ou en changeant de plan r´eticulaire. Diff´erents monochromateurs sont utilis´es en fonction de la longueur d’onde n´ecessaire et de la r´esolution voulue.
Le faisceau incident ainsi g´en´er´e est caract´eris´e par une longueur d’onde λi, une
´energie Ei et un vecteur d’onde ki. Il passe ensuite `a travers un d´etecteur de faible
efficacit´e dont le rˆole est de compter le nombre de neutrons. Ce moniteur permet de s’affranchir des variations de puissance du r´eacteur dont d´epend le flux de neutrons. Les mesures `a temps constant sont donc soumises aux variations de puissance et il n’est pas possible de facilement comparer deux spectres. Les mesures se font donc `a moniteur constant, c’est `a dire `a nombre de neutrons sur l’´echantillon constant. A ce stade le faisceau incident n’est pas monochromatique car il contient encore les harmoniques λ/n de la longueur d’onde principale. Un filtre graphite ou Beryllium est positionn´e sur le trajet du faisceau afin d’absorber ces harmoniques. Le filtre en Beryllium est relativement transparent pour les neutrons de longueur d’onde λ�4 ˚A et totalement opaque pour les longueurs d’onde λ�4 ˚A (fig. 2.3). Il est donc possible d’utiliser des longueurs d’onde 4 ˚A < λ < 8 ˚A sans ˆetre contamin´e par les harmoniques.
Figure 2.2 – Exemple de monochromateur graphite. Les diff´erentes lames sont mobiles de fa¸con `a focaliser le faisceau de neutrons sur l’´echantillon.
Le filtre graphite fonctionne diff´erement en absorbant certaines longueurs d’onde (fig. 2.4). En se pla¸cant aux longueurs d’ondes pour lesquelles la transmission T (λ)≈ 1 est maximale et T (λ/2) ≈ 0 est minimale il est ainsi possible de filtrer le faisceau de ses harmoniques. Ce cas de figure se produit pour les vecteurs d’onde ki = 1.48,
1.64, 1.97, 2.657, 2.662 et 4.1 ˚A−1. Pour ki = 2.662 ˚A −1
les harmoniques λ/3 sont ´egalement filtr´ees.
Le faisceau incident arrive ensuite sur l’´echantillon et la grande majorit´e des neutrons sont soit absorb´es, soit transmis, terminant leur course dans le beamstop constitu´e d’un mat´eriau absorbant. Le reste des neutrons interagit ´elastiquement et in´elas- tiquement avec l’´echantillon et est diffus´e dans toutes les directions de l’espace. L’intensit´e de ce faisceau diffus´e est domin´ee par les processus ´elastiques et les neu- trons sont donc majoritairement diffus´es selon la loi de Bragg. L’´echantillon peut ˆetre tourn´e autour de l’axe z du laboratoire afin de modifier l’angle θeentre l’´echantillon
et le faisceau incident (deuxi`eme axe du spectrom`etre). Deux quantit´es peuvent ˆetre d´efinies `a ce stade :
Q = ki− kf
E = α(k2i − k2f) 2.5. LE SPECTROM`ETRE 2-AXES
Figure 2.3 – Transmission des neutrons par un filtre beryllium refroidi `a T = 77 K (noir) et courbe de flux de la source froide du r´eacteur Orph´ee (rouge) en fonction du vecteur d’onde k.
avec Q le vecteur de diffusion et E le transfert d’´energie entre le neutron et l’´echan- tillon. Ce faisceau diffus´e peut ˆetre intercept´e par le d´etecteur, constitu´e d’un gaz d’3He interagissant avec les neutrons en cr´eant une particule charg´ee. Cette particule
g´en`ere un courant, d´ependant du flux de neutrons, qu’il est possible de mesurer et d’interpr´eter. A l’exception du spectrom`etre `a bras-levant, les spectrom`etres 2-axes ne peuvent d´etecter que les neutrons diffus´es dans le plan de diffusion du laboratoire (plan horizontal). Cette contrainte n´ecessite une orientation sp´ecifique de l’´echan- tillon dans le cas de mesures sur monocristal afin de faire correspondre les vecteurs de diffusion Q int´eressants avec le plan de diffusion, cette orientation pr´ecise se fait `a l’aide de deux goniom`etres. Dans le cas de mesures sur poudres, seule la norme du vecteur de diffusion|Q| intervient sans orientation sp´ecifique. Il est alors impossible de distinguer deux vecteurs de diffusion de mˆeme norme.
Le d´etecteur est rep´er´e dans l’espace par l’angle 2θ entre le vecteur d’onde incident ki
et le vecteur d’onde diffus´e kf. Pour un θ donn´e les neutrons diffus´es sur le d´etecteur
peuvent ˆetre d’´energie et de vecteur de diffusion diff´erents selon la loi : Q = ki � 2− E Ei − 2 � 1− E Ei cos(2θ)
Le signal mesur´e correspond donc `a l’int´egration en ´energie de processus de diffusion ´elastique et in´elastique :
Figure 2.4 – Transmission des neutrons par un filtre graphite. S(2θ) =
� Ei
−∞
S(Q, E)
Usuellement une mesure sur un tel appareil est consid´er´ee comme une mesure de diffusion ´elastique, l’intensit´e diffus´ee par ces processus ´etant largement dominante en comparaison des processus in´elastiques.
Plusieurs spectrom`etres ont ´et´e utilis´es au cours de ce travail de th`ese :
G4.1 (LLB) : diffractom`etre de poudre ´equip´e d’un monochromateur graphite fo- calisant le faisceau de neutrons sur l’´echantillon et d’un multid´etecteur 800 cellules couvrant un domaine en 2θ de 80◦. Il travaille essentiellement avec une longueur
d’onde λ = 2.4226 ˚A, qui coupl´e `a des angles de diffusion compris entre 3 `a 105◦,
permet d’explorer un domaine en Q allant de 0.13 `a 4.11 ˚A−1. La r´esolution instru- mentale est minimale pour des angles de diffusion inf´erieurs `a 60◦ (≈ 2.6 ˚A−1 ce qui
le destine essentiellement `a la d´etermination de structures magn´etiques (le facteur de forme magn´etique d´ecroissant rapidement avec Q).
G6.1 (LLB) : diffractom`etre de poudre destin´e `a l’´etude des transitions de phase magn´etiques sous tr`es haute pression travaillant `a grande longueur d’onde (λ = 4.741 ˚A). Son multid´etecteur 400 cellules pour une ouverture angulaire en 2θ de 2.5. LE SPECTROM`ETRE 2-AXES
Figure 2.5 – Sch´ema de fonctionnement d’un diffractom`etre de poudre. 80◦. L’aire exp´erimentale ´etant grande, il peut ˆetre d´eplac´e tr`es pr´ecis´ement lui permettant de couvrir un domaine en Q allant de 0.12 `a 2.5 ˚A−1(de 5 `a 145◦en 2θ). 3T.2 (LLB) : diffractom`etre de poudre tr`es haute r´esolution angulaire d´edi´e `a la r´esolution de structures cristallines complexes. Son multid´etecteur de 50 cellules espac´ees de 2.4◦ lui donne une ouverture angulaire de 120◦. La longueur d’onde λ = 1.225 ˚A permet de couvrir un domaine en Q allant de 0.45 `a 9.1 ˚A−1. La r´esolution instrumentale de ce diffractom`etre ´etant minimale pour Q = 7 ˚A−1 il n’est pas optimis´e pour la d´etermination de structures magn´etiques.
D2B (ILL) : similaire `a 3T.2, c’est un diffractom`etre de poudre haute r´esolution. Les diff´erences avec 3T.2 sont le flux 5 `a 10 fois plus important sur D2B permettant la d´etermination rapide de structures cristallines. De longueur d’onde λ = 1.594 ˚A, la gamme d’angle de diffusion accessible s’´etend de 5 `a 165◦.