Spectre à basse fréquence

Comme nous l’avons présenté dans la précédente Section 3.1, résoudre les équations de pro-pagation des ondes élastiques (3.7,3.10,3.19) dans nos matériaux, revient à calculer la matrice dynamique (3.18) pour nos systèmes et à la diagonaliser afin d’obtenir les valeurs propres et vecteurs propres associés au problème d’Euler-Lagrange. Nous allons effectuer une telle étude

3.3 Étude du spectre de vibrations 71

notamment en comparant le spectre vibrationnel obtenu numériquement à 2D et 3D avec celui prédit théoriquement par la théorie continue de l’élasticité donnant lieu au modèle de Debye (3.21). Cette étude est orientée afin de répondre à la question de la possible existence d’une taille limite d’applicabilité de la théorie élastique continue des corps homogènes et isotropes justifiant ainsi l’étude en taille finie du spectre de vibrations de verres 2D et 3D pour des tailles de systèmes de plus en plus grandes. Dans l’optique de s’approcher le plus rapidement de la limite hydrodynamique, nous nous concentrons sur le spectre de vibrations à basses fréquences, cette gamme de fréquence étant de plus accessible expérimentalement par spectroscopie Raman [191, 192, 193, 194] aussi bien que par spectroscopie Brillouin [64, 177, 178, 179, 180, 182].

Afin de diagonaliser la matrice dynamique, nous avons utilisé la méthode de Lanczos implé-mentée dans une version modifiée du programme PARPACK [19]. Comme nous l’avons résumé auparavant, pour un système périodique à 2D et 3D, chaque mode p est caractérisé par une lon-gueur d’onde donnée par l’équation (3.11), et est dégénéré suivant la règle définie p. 45. D’autre part, nous avons vu qu’il existe deux types de modes : des modes transverses (bi-polarisés à 3D)

avec une relation de dispersion ω = CTket C_T =p

µ/ρ, et des modes longitudinaux possèdant

une relation de dispersion ω = CLket C_L=p

(λ + 2µ)/ρ. À partir de la Fig. 3.1 la valeur des

vitesses du son (C_L,CT) à 2D et 3D pour nos matériaux sous pression hydrostatique nulle dans

la limite athermique sont alors à 2D, CT ≈ 3.45 et CL ≈ 8.21, et à 3D CT ≈ 4.2 et CL ≈ 8.9.

Enfin, notons que dans ces systèmes totalement périodiques, l’invariance par translation conduit à d valeurs propres nulles, où d est la dimension spatiale. Ainsi, on s’attend à ce qu’à 2D, les deux premiers modes de Goldstone p = 1 et p = 2 possèdent des valeurs propres nulles, ainsi qu’à 3D pour les modes p = 1,2,3.

Nous avonc résumé nos résultats sur la Fig. 3.11. Sur cette figure, nous avons utilisé la forme sans dimension donnée par l’équation (3.12) qui utilise les valeurs des vitesses du son obtenues ci-dessus ainsi que la taille du système considéré, et qui a l’avantage d’éliminer la dépendance en taille et en vitesses du son. Nous avons moyenné nos résultats sur un ensemble M de confi-gurations dépendant de la taille du système (cf. Tab. 2.1, p. 19). Sur la Fig. 3.11, les résultats sont présentés pour des systèmes 2D et 3D. Dans les deux cas, nous remarquons que les vibra-tions à basses fréquences pour les systèmes de petite taille s’écartent de la théorie continue de l’élasticité. La dégénérescence attendue théoriquement est alors retrouvée pour des systèmes de taille intermédiaire dont il est difficile de quantifier la taille critique à partir de laquelle l’hypo-thèse du continuum élastique est correcte. Notons, entre autres, que le spectre à basse fréquence

est principalement constitué de modes transverses puisque, aussi bien à 2D qu’à 3D, C_L> 2CT.

Les modes longitudinaux apparaissant donc à des fréquences plus élevées, ils sont mélangés aux modes transverses à longueurs d’onde plus courtes et sont alors plus difficiles à analyser. Nous choisissons donc, dans notre étude, de nous concentrer sur l’analyse des modes transverses [77], l’ensemble des résultats présentés plus loin étant identiques pour les modes longitudinaux.

Afin de rendre compte de la taille caractéristique qui semble apparaître à 2D et à 3D sur la Fig. 3.11, pour laquelle l’hypothèse d’un continuum élastique se vérifie dans les matériaux amorphes modèles, nous avons tout d’abord effectué une étude en taille finie à 2D, comme présentée sur la Fig. 3.12. Sur cette figure, nous avons représenté pour des amorphes à 2D, la quantité sans dimension donnée par l’équation (3.12) en fonction de la taille L du système,

0 5 10 15 20 25 30 p 0 2 4 6 8 10 < y > N = 1000 N = 10000 N = 20000 N = 40000 y = (ωL / 2πC_T)² 0 20 40 60 80 100 p 0 1 2 3 4 5 < y > N = 4000 N = 13500 N = 32000 N = 62500 N = 108000 N = 171500 N = 256000 y = (ωL / 2πC_T)²

FIG. 3.11 – Fréquences propres de vibrations pour différentes tailles de systèmes à 2D et 3D en

fonction du mode p obtenues par diagonalisation de la matrice dynamique. Nous avons tracé la quantité sans dimension (Éq. 3.12) moyennée sur un ensemble M de configurations dépendant de la taille du système considéré (cf. Tab. 2.1, p. 19) pour des systèmes (Gauche) bidimensio-nels et (Droite) tridimensiobidimensio-nels. Les traits pleins correspondent à la prédiction théorique pour un continuum élastique. À 2D comme à 3D, nous voyons que les modes de vibrations à basse fréquence pour les systèmes de petite taille sont systématiquement plus petits que la prédiction continue, la dégénérescence attendue étant retrouvée pour des tailles de système intermédiaires. et moyennée sur un ensemble de configurations. Les lignes horizontales correspondent à la prédiction continue de l’élasticité pour lesquelles nous avons donné la paire de nombres quan-tiques (n,m). Pour les modes p représentés sur cette figure, seules les ondes transverses existent

(puisque C_L > 2CT), justifiant l’utilisation de la vitesse du son pour les ondes transverses C_T

utilisée dans la quantité y = (ωL/2πCT)². Nous remarquons, sur cette figure, que la

prédic-tion théorique du continuum élastique est atteinte pour une taille de systèmes de l’ordre de 30σ −40σ, et que cette convergence est non-monotone, les systèmes de petite taille “vibrant” à des fréquences plus élevées et ce d’autant plus que le numéro p du mode augmente.

Comme nous l’avons mentionné, un fait important apparaissant sur la Fig. 3.12 est l’aspect de convergence non-monotone en fonction de la taille du système vers la prédiction élastique continue. Étant donnée la géométrie de nos configurations (périodicité totale), cet effet ne peut alors être lié à des effets de bords. C’est pourquoi, nous supposons cet effet dû à la contribution des contraintes gelées, contribution d’autant plus importante que la taille des systèmes est petite (cf. Section 2.2.2, Fig. 2.5 et 2.6).

Afin d’éclaircir ce point, nous avons essayé de quantifier l’influence de ces contraintes gelées sur le spectre de vibrations dans nos matériaux 2D. Pour ce faire, nous avons retiré les tensions

t_{i j} ≡ ∂Φ(ri j)/∂ri j contribuant à la matrice dynamique (cf. Éq. (3.18)). Les systèmes obtenus,

bien qu’étant artificiels avec un potentiel d’interaction non réaliste, sont stables mécaniquement puisque toutes leurs valeurs propres sont positives, comme l’on peut s’en apercevoir sur la Fig. 3.13.

3.3 Étude du spectre de vibrations 73 10 100 L 0 2 4 6 8 < y > p = 3 p = 7 p = 11 p = 15 (2,1) (2,0) (1,1) (1,0)

FIG. 3.12 – Étude en taille finie des fréquences adimensionées (Éq. 3.12) à 2D en fonction de

la taille L comparées à la prédiction continue de la théorie de l’élasticité (dont les nombres quantiques (n,m) sont précisés). Le numéro p du mode augmente du bas vers le haut, certains modes sont donnés (symboles pleins). Nous voyons que la dégénérescence théorique attendue n’existe pas pour les systèmes de petite taille. D’autre part, nous remarquons que la convergence vers la prédicion continue est non-monotone et apparaît à 2D pour une taille de l’ordre de 30σ − 40σ distances interatomiques.

Sur cette figure, nous avons déterminé le spectre de vibration à 2D pour deux tailles de

sys-tème avec (symboles vides) et sans (symboles pleins) les éléments ti j dans la matrice

dyna-mique. Le même type de comportement est visible pour les deux types de système, toutefois

notons que la vitesse des ondes transverses C_T a été choisie identique pour chaque taille pour les

systèmes avec et sans contraintes gelées. Pour être rigoureux, il faudrait donc déterminer exac-tement les coefficients élastiques pour ces matériaux non-réalistes afin d’obtenir la valeur des vitesses des ondes transverses et longitudinales. Néanmoins, compte tenu du coût de calcul d’un tel protocole, nous nous sommes abstenus d’une telle mesure, l’interêt de l’approche que nous présentons maintenant n’étant pas quantitative, mais uniquement suscitée par la contribution qualitative des contraintes gelées au spectre de vibration.

Dans la Fig. 3.13, le fait que les données issues des systèmes sans contraintes gelées (d f ≡ 0) soient systématiquement supérieures aux systèmes réalistes correspondants n’est pas un résultat en soit, l’attention devant être portée sur le comportement quantitatif de ces données. C’est dans cette optique que nous remarquons que le comportement du spectre de vibration à basse fréquence pour les systèmes avec et sans contraintes gelées est qualitativement identique en fonction de la taille, la levée de dégénérescence prédite par la théorie continue étant retrouvée pour une taille de système grande. En revanche, comme montré dans l’insert de la Fig. 3.13, où nous avons tracé la même étude en taille finie que celle effectuée pour les systèmes contenant des contraintes gelées, nous voyons que cette fois-ci la convergence en taille de la quantité sans dimensions y est monotone croissante (notons là aussi, que la convergence pour ces systèmes

sans contraintes gelées ne tend pas exactement vers celle prédite théoriquement à cause du choix

de la vitesse C_T comme argumenté plus haut).

0 5 10 15 20 25 30 p 0 2 4 6 8 10 12 14 y N = 2000 N=2000, df = 0 N = 10000 N=10000, df = 0 0 50 100 150 200 L 0 1 2 3 4 5 6 y p = 3 p = 7 p = 11 p = 15 y = (ωL / 2πC_T)² df = 0

FIG. 3.13 – Fréquences propres de la matrice dynamique à 2D pour deux tailles de systèmes

avec (symboles vides) et sans (symboles pleins) les contraintes gelées t_{i j} (voir texte). Nous

voyons le même type de comportement que celui présenté auparavant sur la Fig. 3.11. Notons

que nous avons choisi une valeur de C_T identique aux deux types de systèmes (avec et sans

contraintes gelées). Insert : Même étude en taille finie que celle développée dans la Fig. 3.12 pour les mêmes systèmes sans contraintes gelées. Nous voulons mettre en évidence ici l’aspect monotone croissant de la convergence en taille de la quantité sans dimension y, aspect monotone à opposé à celui non-monotone apparaissant dans la Fig. 3.12 pour les systèmes avec contraintes gelées.

Ainsi, comme suggéré précédemment, l’aspect non-monotone de la convergence en taille ap-paraissant dans la Fig. 3.12 serait lié à la contribution des contraintes gelées. Toutefois, retenons que le comportement qualitatif de cette convergence, outre l’effet monotone/non-monotone, met dans tous les cas en évidence l’apparition d’une physique identique avec l’apparition d’une lon-gueur caractéristique du même ordre à partir de laquelle la levée de dégénérescence prédite par la théorie continue de l’élasticité est retrouvée. Ce qu’il faut retenir de cette digression est que les contraintes gelées sont sûrement un bon ingrédient pour tester quantitativement certains modèles théoriques, en revanche, elles ne génèrent pas une “nouvelle” physique. Le rôle de ces contraintes gelées est de maintenir un équilibre local dans nos matériaux amorphes fortement désordonnés topologiquement. Relevons toutefois, comme il est montré sur la Fig. 3.13, que si dans nos systèmes, les propriétés vibrationelles sont donc liées au désordre structurel, de simples modèles avec constantes harmoniques distribuées aléatoirement donneraient des résul-tats analogues. Cette parenthèse terminée, essayons maintenant de quantifier plus précisément les longueurs caractéristiques suscitées.

L’étude en taille finie de la Fig. 3.12 peut être affinée par un tracé en loi d’échelle des modes de vibrations en fonction de la longueur d’onde théorique, ou plus précisément de la longueur

3.3 Étude du spectre de vibrations 75 10 100 λ 0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3 < y > / y theo L = 104, N=10000 L =147.1, N=20000 L =208, N=40000 y = (ωL / 2πC_L)² ξ L ^2D 10 100 λ 0.7 0.8 0.9 1 1.1 1.2 1.3 < y > / y theo L = 104, N=10000 L = 147.1, N=20000 L = 208, N=40000 y = (ωL / 2πC_T)² ξ T ^2D

FIG. 3.14 – Loi d’échelle pour les modes longitudinaux (Gauche) et transverses (Droite) à 2D

pour différentes tailles de système. Les fréquences réduites hyi/ytheo≡ hω²i/ω²theosont tracées

en fonction de la longueur d’onde théorique λ(p) ≡ 2π/ k k k≡ L/(n²+ m²)^1/2, la moyenne h.i

correspondant donc à une moyenne sur les dégénérescences associées au mode p par la paire de nombres quantiques (n,m). Nous obtenons par ce tracé en loi d’échelle une valeur précise

de la longueur caractéristique ξ^L,T_2D pour les modes transverses et longitudinaux. Notons que

l’existence d’une telle loi d’échelle conforte l’idée que cette longueur ξL,T

2D est indépendante du

mode pour les systèmes dont la taille L est grande par rapport à cette longueur.

d’onde de l’onde élastique qui devrait apparaître dans le spectre de vibration pour un mode donné par la théorie continue élastique. Ainsi, les Fig. 3.14 et 3.15 sont construites en

moyen-nant, pour chaque taille de système, les fréquences réduites y = (ωL/2πCT,L)² correspondant

à un ensemble de modes de même longueur d’onde, c’est-à-dire directement sur la dégénéres-cence prévue par la théorie élastique pour un mode p en particulier possèdant une longueur d’onde λ(p). Les fréquences résultantes divisées par la valeur attendue par la théorie de

l’élas-ticité hyi/ytheo≡ hω²i/ω²theo, sont tracées en fonction de la longueur d’onde λ(p) ≡ 2π/ k k k.

Le choix d’un tel tracé peut être interprété comme un test de la forme linéaire de la relation

de dispersion théorique ω = CT,Lk. En effet, il est proposé, notamment dans [226], que les

modes constituants le Pic Boson, seraient la conséquence de l’applatissement de la relation de dispersion due au couplage entre les ondes planes et des modes non-propagatifs. Si nous

po-sons ω = CL,T f(k), où f (k) est un polynôme de degré m, cet effet d’applatissement est alors

équivalent à la donnée de hyi/ytheo < 1, ce qui induit f²(k) < k². De même, le cas spécial

hyi/ytheo = 1 nous dit alors que la relation de dispersion dans nos système est celle valable

pour un continuum élastique. Cette méthode est alors équivalente à celle utilisée notamment sur la Fig. 3.10 dans le cas de la densité d’état des modes de vibrations normalisée par la

pré-diction de Debye g(ω)/ωd−1, où d est la dimension spatiale. Nous avons effectué ce type de

tracé en loi d’échelle à 2D sur la Fig. 3.14. Sur cette figure, nous avons séparé les modes lon-gitudinaux (figure de gauche) des modes transverses (figure de droite), les données dans les deux cas se superposant sur une courbe maîtresse indépendamment de la taille des systèmes considérés. Sur ces deux courbes, nous voyons apparaître trois régimes en fonction de la lon-gueur d’onde des modes propagatifs. Tout d’abord, aux petites lonlon-gueurs d’ondes λ < 10σ

pour les ondes longitudinales et λ < 4σ pour les ondes transverses, nous remarquons que ces

modes “vibrent” plus rapidement que ce que prédit la théorie continue classique3. Dans un

ré-gime intermédiaire jusqu’à une longueur ξL

2D≈ 80 − 90σ et ξ^T2D≈ 30 − 40σ , les vibrations

de ces modes sont surestimées par la théorie continue classique. Enfin, à partir de ξL

2D et ξT 2D, le crossover vers le comportement continu classique a lieu, et les systèmes amorphes ici consi-dérés peuvent être traités comme macroscopiquement continus du point de vue de la théorie de l’élasticité classique. Notons finalement, comme nous l’avons montré, qu’il existe une lon-gueur caractéristique dépendant du type d’onde longitudinale ou transverse, mais en revanche, que la forme de la courbe maîtresse de la Fig. 3.14 semble être indépendante du type d’onde considéré. Notamment, nous pouvons transformer les longueurs précédentes en terme de

pul-sations ω∗

T ≡ 2πCT/ξT

2D≈ 0.6 et ω^∗L ≡ 2πCL/ξL

2D ≈ 0.63, pour s’apercevoir que celles-ci sont

équivalentes. 10⁰ 10¹ 10²

λ

< y > / y

FIG. 3.15 – Même type de loi d’échelle que celle obtenue sur la Fig. 3.14 en fonction de la

longueur d’onde λ(p) ≡ 2π/ k k k= L/(l2+ m²+ n²)^1/2pour les quatres premiers modes

trans-verses du spectre de vibration à 3D. Comme à 2D, toutes les courbes se superposent sur la

même courbe maîtresse faisant apparaître une longueur caractéristique ξT

3D ≈ 23σ à partir de

laquelle le spectre de vibrations à basse fréquence peut être décrit comme variant linéairement avec le vecteur d’onde k. Insert : Même tracé pour le protocole lent qui montre le même type de comportement que pour le protocole rapide. Nous avons conservé le même code de couleur pour les deux types de refroidissements.

À 3D, nous avons traité le même type de problème et ce, en fonction du protocole de

refroi-3Notons que l’existence de λmin= 10σ pour les modes longitudinaux et λmin= 4σ pour les modes transverses, est typique des systèmes avec contraintes gelées. En effet, une loi d’échelle identique à celle tracée sur la Fig. 3.14 pour des systèmes sans contraintes gelées (comme ceux représentés sur la Fig. 3.13) ne fait pas apparaître de tels λ^L,T_min. Cette effet est alors relié à la différence de monotomie entre les hyi pour les systèmes avec ti jde la Fig. 3.12 et les systèmes sans ti jde l’insert de la Fig. 3.13.

3.3 Étude du spectre de vibrations 77

dissement “lent” ou “rapide”. Les résultats sont présentés sur la Fig. 3.15 uniquement pour les quatre premiers modes de vibrations du spectre à basse fréquence, les premiers modes

longitu-dinaux se situant à des fréquences plus élevées (rappelons que dans nos systèmes C_L > 2CT).

Une telle limite est due en partie à l’impossibilité avec les moyens actuels de calculs dont nous disposions d’étendre la diagonalisation de la matrice dynamique (Éq. 3.18) vers des modes

plus élevés 4. Sur cette figure, nous remarquons pour le protocole “rapide” que les données,

tout comme à 2D, se superposent toutes sur une courbe maîtresse indépendamment de la taille du système considéré. Là aussi, il existe un régime pour lequel les vibrations des modes dont

la longueur d’onde λ(p) est inférieure à une longueur caractéristique ξT

3D ≈ 23σ sont

suresti-mées par la théorie continue de l’élasticité. De plus, comme montré dans l’insert de cette même figure, l’influence de la vitesse de refroidissement ne bouleverse en rien l’existence de cette longueur aussi bien que sa valeur, qui reste a peu près identique pour les deux protocoles de refroidissement. Ainsi, comme mentionné dans la Section 2.2.2, si les contraintes gelées sont plus importantes dans le cas du protocole “rapide” par rapport au protocole “lent” conduisant à une pression hydrostatique à température nulle plus élevée dans le cas “rapide”, l’influence de ces contraintes gelées sur les propriétés vibrationelles de nos matériaux amorphes reste un effet non pertinent dans le sens où elles ne modifient pas l’existence d’un crossover vers le régime continu. En revanche, celles-ci modifient la convergence en taille des pulsations comme montré sur la Fig. 3.12 et en insert de la Fig. 3.13.

À ce stade, il est nécessaire de se rappeler les longueurs caractéristiques apparaissant sur la Fig. 3.7 (p. 61). En effet, sur cette figure nous avons montré que le champ de déplacement non-affine à 2D et 3D, moyenné sur un élément de volume de côté b, décroissait exponentiellement

avec la longueur b, faisant apparaître une longueur caractéristique ξ_2D≈ 30−40σ et ξ3D≈ 23σ.

Nous avons relié ces longueurs à la taille caractéristique de structures tourbillonnaires présentes dans l’écart au champ de déplacement affine généré par l’application d’une déformation ma-croscopique sur le matériau (cf. Fig. 3.2, 3.3, 3.8). Ces structures tourbillonnaires non-affines emmagasinent plus de la moitié de l’énergie injectée au système par la déformation imposée. Ce champ non-affine est alors responsable de l’écart au calcul des coefficients élastiques par la méthode de Born aussi bien que par l’approximation harmonique, méthodes sous-estimant le coefficient de Lamé λ et sur-estimant le module de cisaillement µ (cf. Fig. 3.1). Ce que nous avons montré dans cette partie sur l’étude du spectre de vibration par les lois d’échelles des Fig. 3.14 et 3.15, est que les modes de vibrations dans nos matériaux amorphes sont fortement affectés par ces hétérogénéités élastiques. Ainsi, ceux-ci ne peuvent être prédits correctement à partir de la théorie continue classique de l’élasticité si leur longueur d’onde est trop petite

(typiquement inférieures à ξ^T,L_2D/3D). Or, nous voyons qu’il est concevable de penser que ces

longueurs caractéristiques à partir desquelles les modes de vibrations peuvent s’apparenter à des ondes planes sont à corréler aux longueurs de corrélation des hétérogénéités élastiques du

4L’obtention de 7000 modes de vibrations à 2D nécessite 48 heures de calculs sur 12 processeurs pour N = 10000 particules, i.e. une matrice creuse symétrique de dimension (dN) × (dN) où d est la dimension spatiale à diagonaliser. L’obtention de 100 modes de vibrations à 3D nécessite un mois de calcul sur 16 processeurs pour N= 256000 particules. Les calculs ont été effectués sur le cluster Compaq du CDCSP intégrant 8 × 4 processeurs Alpha EV67 cadencés à 667 MHz et possèdant 8 × 2 Go de mémoire.

champ non-affine. Il est alors peut-être intéressant de penser que les deux types d’ondes trans-verses et longitudinales ne peuvent se propager correctement lorsque leur longueur d’onde est de l’ordre des longueurs de corrélations des hétérogénéités élastiques, et qu’un traitement ana-lytique sur la propagation de ces ondes pourrait consister à traiter l’équation de propagation des ondes élastiques (Éq. 3.9, p. 44) avec des coefficients élastiques fluctuant spatialement. D’autre part, d’après notre analyse en loi d’échelle, nous avons montré que les fréquences de ces modes de longueurs d’onde inférieures à la taille des hétérogénéités élastiques étaient plus petites que celles prédites par la théorie de l’élasticité classique. Nous nous attendons alors à un excès de