Signal de corrélation d'intensité dans la uorescence

Comment produire un état du champ dans lequel les photons sont "dé- groupés", c'est-à-dire bien isolés les uns des autres ? Une méthode possible est de les produire par un émetteur quantique unique, par exemple un atome à deux niveaux isolé. Dans ce cas, un seul photon d'émission spontanée peut être émis à un moment donné par l'atome, et le photon suivant ne peut être produit qu'après ré-excitation de l'atome. Le calcul suivant va permettre de conrmer et de préciser cette idée intuitive.

Il nous faut d'abord décrire quantiquement le champ de uorescence émis par un atome soumis à une excitation résonnante continue. Si on adopte tout d'abord un point de vue classique, celui du modèle de Lorentz, on sait que le champ rayonné par un dipôle à grande distance est proportionnel à la dérivée temporelle seconde de ce dipôle. Pour un atome excité à la fréquence de réso- nance ω0, le dipôle oscille à cette fréquence, et l'amplitude complexe Eray du

champ électrique rayonné est donc proportionnelle à −ω2

0D˜, où ˜Dest l'ampli- tude complexe du dipôle atomique. Un calcul quantique du champ rayonné [1, ?] montre qu'on a la même relation pour les équivalents quantiques de ces quantités, c'est-à-dire que ˆE+

dipôle complexe en représentation de Heisenberg, où tprop est le temps de

propagation de la lumière de l'atome au détecteur. On peut donc écrire la fonction de corrélation du champ de uorescence mesuré par deux détecteur situés à la même distance de l'atome (même tprop) sous la forme :

G2(τ ) = Kh ³

b

D+₍₀₎´+³_Db+_{(τ )}´+_Db+_{(0) bD}+_{(τ )i}

où K est une constante, la valeur moyenne étant prise dans l'état stationnaire de l'atome, décrit par une matrice densité qui se déduit des équations de Bloch. Pour trouver l'expression explicite de l'opérateur ˆD+_{(t), on part du} fait que sa valeur moyenne est proportionnelle à la cohérence ρba(t), qui

est la valeur moyenne de l'opérateur |biha|, toujours en représentation de Heisenberg. On a donc :

ˆ

D+_{(t) = ˆU}+_{(t)|biha| ˆU(t)}

où ˆU(t)est l'opérateur d'évolution de l'atome. On a donc :

G2(τ ) = Kh|biha| ˆU+(t)|biha| ˆU(t) ˆU+(t)|aihb| ˆU(t)|aihb|i = KN_bstat|hb| ˆU(t)|ai|2

où Nb = h|bihb|iest la population stationnaire du niveau excité. Cette expres-

sion a une interprétation physique simple : la probabilité conjointe de mesurer un photon à l'instant 0 et un photon à l'instant τ est proportionnelle au pro- duit de la probabilité d'émission du premier photon (proportionnelle à Nb)

par la probabilité de mesurer le second photon sachant que le premier a été émis. Comme juste après l'émission du premier photon, le système se trouve de façon certaine dans l'état fondamental |ai, celle-ci est donnée par la pro- babilité qu'a un atome se trouvant à l'instant t = 0 dans l'état fondamental de se trouver dans l'état excité à l'instant τ, qui est justement |hb| ˆU(t)|ai|2_. Pour trouver la fonction de corrélation normalisée, il faut diviser par

G2(∞) = K(Nbstat)2, et on a nalement : g2(τ ) =

|hb| ˆU(t)|ai|2

Nstat b

La valeur de g2 se déduit donc de la solution du régime transitoire des équa- tions de Bloch. On trouve alors :

Fig. 8.2: taux de coîncidence de photons mesuré sur un nanocristal de CdSe/ZnS unique (G. Messin et al., Opt. Lett., 26 1891 (2001))

résultat qu'on aurait aussi pu trouver en utilisant le théorème de régression quantique. On trouve bien que g2(τ = 0) = 0, et qu'il y a décorrélation des émissions pour des temps τ longs devant la durée de vie du niveau excité.

L'expérience qui a permis de conrmer ces prédictions a été réalisée pour la première fois en 1977 par Kimble, Dagenais et Mandel (Phys. Rev. Letters 39, 691 (1977)) : en mesurant g2 sur la lumière de uorescence émise par un jet atomique très dilué excité par un laser résonnant, ils ont pu observer que

g2(0) < g2(∞), ce qui était en contradiction avec les prédictions de la théorie classique. Cette expérience a eu un grand retentissement, car elle a constitué la première preuve inattaquable que la quantication du rayonnement était indispensable pour décrire certains phénomènes lumineux. Comme dans un jet, même dilué, la probabilité d'avoir deux atomes dans la zone d'interac- tion n'est pas complètement nulle, la valeur de g2(0) mesurée était non nulle. L'expérience a été reprise ultérieurement sur des émetteurs quantiques réelle- ment isolés : ion piégé unique, molécule ou nanoparticule bien isolée sur une surface. La gure 8.2 donne un exemple de mesure expérimentale de g2 sur un de ces systèmes, où on voit bien l'annulation de g2 à l'origine. On dispose donc actuellement de sources de photons dégroupés faciles à utiliser, utiles notamment pour des expériences de cryptographie quantique.

Le but de cet appendice est de faire quelques rappels sur la structure des atomes. Ces rudiments sont utiles pour la bonne compréhension des diérents chapitres du cours d'optique quantique. Pour plus de détails, le lecteur se reportera à des ouvrages spécialisés, ou aux cours de Maîtrise des diérentes Universités.

L'une des caractéristiques essentielles des atomes, au delà de leurs impor- tantes diérences mutuelles, est qu'ils possèdent une invariance par rotation autour du noyau. Comme on sait que l'opérateur quantique d'une rotation de vecteur ~ω autour de l'origine s'écrit exp(−i~ω ·M~ˆc/~)oùM~ˆcest le moment

cinétique total du système que l'on fait tourner, on en déduit que l'hamilto- nien du système commute nécessairement avec les trois composantes de ce moment cinétique, et donc que les états propres de cet hamiltonien sont aussi états propres de M~ˆ2_c et ~Mc,z. On peut donc répertorier les niveaux d'énergie

d'un atome par les nombres quantiques relatifs à son moment cinétique total, et dans beaucoup de cas, comme nous le verrons plus bas, par ceux relatifs aux diérents moments cinétiques des sous-systèmes invariants par rotation. Par exemple, si on néglige les interactions entre électrons dans un atome à plusieurs électrons, le système est invariant par rotation séparée de chacun des électrons qui le composent, et les niveaux d'énergie peuvent être réperto- riés par les nombres quantiques du moment cinétique total (orbital + spin) de chacun des électrons.