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JP TAGUTCHOU (2008) / Thèse / Gazéification du charbon de plaquettes forestières : particule isolée et lit fixe continu 96

- température de réacteur de 900°C ;

- concentrations de vapeur d'eau de 10, 20 et 40% respectivement.

0%

0 500 1000 1500 2000 2500 3000

Temps (s)

Figure 34 : Résultat de trois séries de tests de répétabilité de trois expériences différentes Nous remarquons sur cette figure que jusqu’à 50% de conversion, la dispersion reste faible (<5%) et qu’au-delà elle ne dépasse pas 10%. Cette erreur peut provenir de diverses sources parmi lesquelles :

- les incertitudes sur les mesures des dimensions de la particule ;

- l'hétérogénéité des particules de char (propriétés physiques, chimiques, masse initiale) ;

- les incertitudes des appareils de mesure (débitmètres, balances, thermocouples) ; - les incertitudes liées au manipulateur (mauvaise appréciation de la fin de pyrolyse,

délai non négligeable entre l'injection de réactif et le début de l'enregistrement des données, mauvais placement du panier dans le réacteur dont les frottements sur la paroi sont susceptibles de perturber les mesures).

Compte tenu de ces incertitudes, chaque expérience à été répétée au moins trois fois et les résultats présentés par la suite sont des valeurs moyennes des résultats sur trois tests.

III.3.3.3 Recherche d'une dimension caractéristique

Etant donné la forme non sphérique de nos particules, nous avons dans un premier temps recherché la dimension caractéristique de la particule vis-à-vis de la réaction de gazéification. Pour ce faire, nous avons étudié tour à tour l'influence de la taille (mailles de tamis) d'une part et de l'épaisseur (mesurée au pied à coulisse) d'autre part.

Le choix des classes de tailles et d'épaisseurs s'est fait sur la base des résultats de l'analyse granulométrique de façon à couvrir la quasi-totalité des classes présentes dans notre

échantillon vrac initial (voir Figure 28, page 86). Les particules de trop faibles tailles (<5 mm) et épaisseur (<0,5 mm) n'ont pas pu être étudiées en raison du manque de sensibilité de la pesée.

Les conditions opératoires sont les conditions de référence précédemment définies.

III.3.3.3.a/- Effet de la taille de la particule (plus grande dimension)

Cette étude a concerné les particules de tailles respectives 10,5 mm, 13 mm et 15 mm et d’épaisseur constante fixée à 5,5 mm (Figure 35). La taille des particules n'influence pas la vitesse de gazéification dans la gamme 10,5 – 15 mm.

0%

0 500 1000 1500 2000 2500

Temps (s)

Figure 35 : Influence de la taille des particules III.3.3.3.b/- Effet de l’épaisseur de la particule (plus petite dimension)

Nous avons réalisé des expériences sur des particules de différentes épaisseurs (1,5 ; 2,5 ; 4,5 ; 5,5 et 6,5 mm), la taille étant maintenue constante et égale à 10,5 mm.

0 500 1000 1500 2000 2500

Temps (s)

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Les résultats obtenus pour ces expériences montrent que la gazéification est sensible à l'épaisseur de la particule (Figure 36). Le processus de gazéification est donc limité par les phénomènes diffusionnels et l’épaisseur de la particule en est la dimension caractéristique. Le temps de gazéification à 50% de conversion (t50) est de 950 secondes pour les particules de 6,5 mm d'épaisseur alors qu'il n'est que de 600 secondes pour les particules de 2,5 mm d'épaisseur.

Pour les particules d'épaisseur 2,5 mm et 1,5 mm, il n'y a pas de différence significative dans la vitesse de conversion. En dessous de 2,5 mm, la gazéification s'opère donc en régime chimique. Selon la littérature, cette valeur limite d’épaisseur entre les régimes chimique et diffusionnel est dépendante du type de charbon de bois et des conditions opératoires. Nos résultats suivent ceux obtenus par plusieurs auteurs. Ergun a proposé la valeur de 1,8mm pour le charbon minéral [83]. Kirubakaran et al , en travaillant sur le char de résidu agricole, ont conclu que pour les particules inférieures à 2 mm, seules les réactions chimiques contrôlaient la gazéification [180]. On retrouve cette valeur de 2 mm dans les études sur la gazéification des particules de sapin au CO2 réalisées par Struis [52, 53].

D'autres auteurs en revanche comme Dasappa et al, ont proposé une valeur de 0,1mm bien plus faible que notre valeur [109].

Toutes ces observations confirment que la taille critique de régime 1 de réaction (régime chimique) dépend de nombreux paramètres : type de biomasse, gaz réactif, température.

En conclusion, nous pouvons considérer que les particules de 2,5 mm et 1,5 mm se gazéifient dans des conditions de régime chimique, sans influence des phénomènes physiques de transfert de chaleur et de matière.

III.3.3.4 Gazéification à la vapeur d’eau

III.3.3.4.a/- Effet de la pression partielle ou de la concentration de vapeur d’eau Pour étudier l’effet de la pression partielle de la vapeur d’eau, nous avons fait varier la fraction volumique de vapeur d'eau de 10% à 40% (Figure 37) en maintenant tous les autres paramètres constants.

Ces résultats peuvent être comparés en considérant le temps de conversion comme étant la durée du processus permettant d'atteindre 95% de conversion. Ainsi, les temps de conversion sont respectivement de 41 min, 31 min et 15 min pour des pressions partielles de vapeur d’eau de 0,1 ; 0,2 et 0,4 atm respectivement. La gazéification à la vapeur d'eau est donc environ 3 fois plus rapide à 40% de H2O qu'elle ne l'est en présence 10% de H2O.

Mermoud [2] qui avait travaillé sur des particules sphériques de hêtre de 10 mm avait observé une augmentation de la vitesse de gazéification suivant un ratio de 1,9 entre 10% et 40% de concentration de vapeur d’eau. On constate néanmoins une plus grande sensibilité à la vapeur d'eau dans notre cas qui pourrait être attribuée à la différence de taille des particules (5,5 mm dans cette étude contre 10 mm) et à la nature différente de l’espèce végétale (pin maritime contre hêtre).

0%

0 500 1000 1500 2000 2500 3000

Temps (s)

Figure 37 : Influence de la pression partielle de la vapeur d’eau III.3.3.4.b/- Effet de la température

L’étude de l’influence de la température a été réalisée en faisant varier la température du réacteur de 800°C à 1000°C (Figure 38).

On remarque que la gazéification du char est très sensible à la température. La conversion complète est atteinte au bout de 90 min, 31 min et 10 min respectivement à 800°C, 900°C et 1000°C. La vitesse de gazéification augmente d'un rapport de 9 lorsque l'on passe de 800°C à 1000°C.

0 1000 2000 3000 4000 5000 6000

Temps (s)

Figure 38 : Influence de la température sur la gazéification à la vapeur d’eau

Suivant notre approche, ces données vont nous permettre de valider un modèle numérique duquel nous allons déduire les énergies d'activation suivant les réactions élémentaires considérées dans le modèle cinétique.

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Cette étude nous permet de conclure que la température est de loin le paramètre le plus influant sur la gazéification du char. En effet, une augmentation d’un rapport de 2 de la concentration de vapeur d’eau (de 20% à 40%) entraîne une augmentation de la vitesse de réaction suivant un rapport de 2 alors que ce rapport passe à plus de 3,5 si l’on augmente de 10% la température (de 900°C à 1000°C) du réacteur.

III.3.3.5 Gazéification au CO2

Dans le processus de gazéification du char, la réaction d’équilibre de Boudouard est d’une importance non négligeable. Pour mieux la caractériser, nous avons comme dans le cas de la vapeur d’eau réalisé une étude paramétrique suivant la température du réacteur et les concentrations de CO2. Ainsi dans des conditions opératoires similaires, nous avons fait varier les concentrations de CO2 dans les gaz réactifs de 10% à 40%, et la température de 900°C à 1050°C.