Rayon des aérosols sulfatés : Ref3D_05um

Les aérosols sulfatés agissent sur les réactions hétérogènes par l’intermédiaire de la surface totale qu’ils forment. La surface est dépendante du rayon de chaque aérosol (cf. partie 3.2.1). Plus cette surface est grande, plus l’efficacité de ces réactions est importante. D’après la relation qu’il existe entre la surface et le rayon des aérosols (voir Annexe B pour plus de détail), un petit rayon va produire une surface totale plus grande d’aérosols pour un volume fixé. La gamme de variabilité du rayon des aérosols sulfatés est difficile à estimer dans un panache volcanique. Elle est différente pour chaque volcan et chaque éruption. Dans MOCAGE, un rayon moyen est considéré pour tous les aérosols sulfatés émis lors de l’éruption étudiée. Pour la simulation "Ref3D, le rayon est de 1 µm. Watson et Oppenheimer (2000) observent que des aérosols sulfa- tés peuvent avoir des rayons plus petits encore. Un rayon de 0.5 µm est choisi pour étudier la sensibilité du modèle. En 1D, le rayon de 0.5 µm a permis une production plus importante de BrO que dans le cas d’un rayon 1 µm, lors de l’éruption ainsi que le lendemain.

La simulation qui considère le rayon des aérosols sulfatés avec un rayon de 0.5 µm est nommée "Ref3D_05um". Elle est à tout point identique à "Ref3D" sauf le rayon. Ce rayon n’influence que les réactions hétérogènes présentes dans le cycle de bromine-explosion. Cette simulation permet d’estimer l’influence directe de la surface des aérosols sulfatés sur la forma- tion de BrO.

• Au cours de l’éruption

Durant l’éruption, les colonnes troposphériques de BrO de la simulation "Ref3D_05um" présentent une augmentation par rapport à la simulation "Ref3D". Les différences absolues et relatives de BrO sont données sur les figures 6.40 et 6.41, respectivement. L’augmentation a lieu durant toute la durée de l’éruption et elle est associée à une diminution de HBr. Sur les principales mailles contenant le flux des gaz volcaniques (les 3 mailles situées sur les longi- tudes 14.75˚et 15.25˚pour la latitude 37.75˚et sur la longitude 15.25˚à la latitude 38.25˚), l’augmentation de la colonne troposphérique de BrO est en moyenne de 6.5% à 15h UTC, de

8.5% à 16h UTC, de 9.5% à 17h UTC et de 12% à 18h UTC. Les rapports BrO/SO2 illustrent

aussi la production de BrO (cf. tableau 6.3). Entre 15h UTC et 17h UTC, l’augmentation du

rapport BrO/SO2 passe de 4% à 7.5%. À 18h l’augmentation est plus forte, de 15%, mais le

rapport BrO/SO2 diminue aussi comme dans "Ref3D" et de manière identique la maille prin-

cipale d’émission continue à voir son rapport augmenter avec un maximum de 2.93×10−4. Le

changement de rayon a aussi une influence sur les mailles contenant de faibles quantités de gaz émis par le volcan (les 16 mailles de répartition des émissions, autour de la localisation de l’Etna). La figure des différences relatives à 18h UTC de BrO, autour des trois principales mailles de l’éruption, montre des augmentations relatives plus importantes que sur les mailles du panache, mais leurs différences absolues sont très faibles.

Figure 6.40 –Différence absolue de BrO, en molécules.cm−2, entre les simulations "Ref3D_05um" et "Ref3D" pour le 10 mai à 15h UTC, 16h UTC, 17h UTC et 18h UTC, au cours de l’éruption.

L’ozone présente de faibles variations de sa colonne troposphérique durant l’éruption, infé-

rieures à 1% (cf. figure 6.42), mais celles-ci sont négatives. L’évolution de O3 est directement liée

à sa participation dans le cycle de bromine-explosion. En effet, seules les réactions hétérogènes sont modifiées par rapport à la simulation "Ref3D". Avec la réduction du rayon des aérosols

sulfatés, ces réactions sont plus efficaces à produire BrOx et BrCl. Ces deux espèces forment Br

par photolyse ou par réaction en phase gazeuse. Br est alors plus disponible pour la réaction

avec O3. Dans la simulation "Ref3D", la majeure partie de la destruction de O3 était associée

à sa réaction en phase aqueuse alors que l’impact de Br était faible. Cette étude de sensibilité confirme la faible influence de la bromine-explosion sur la destruction de l’ozone dans le modèle MOCAGE.

• La nuit à la suite de l’éruption

À la fin de l’éruption, HBr est plus faible dans "Ref3D_05um" que dans "Ref3D" car les réactions hétérogènes ont été plus efficaces à le détruire. Ainsi la production de BrCl va être accentuée par le rapport de HBr/HCl agissant sur ces réactions hétérogènes (cf. figure 6.43). Au cours de la nuit, la partition entre BrO et BrCl a toujours lieu pour la simulation "Ref3D_05um". BrCl augmente à la différence de BrO qui diminue, comme attendu. La partition des espèces bromées durant la nuit est aussi en faveur de BrCl, comme dans "Ref3D". En effet, les atomes de bromes s’accumulent dans BrCl grâce aux réactions hétérogènes du cycle de bromine-explosion.

Figure 6.41 – Différence relative de BrO, en pourcentage, entre les simulations "Ref3D_05um" et "Ref3D" pour le 10 mai à 15h UTC, 16h UTC, 17h UTC et 18h UTC, au cours de l’éruption.

que pour "Ref3D", car ces espèces ont participé plus efficacement aux réactions hétérogènes R46a, R46b, R47a et R47b et continuent encore durant la nuit.

• Les jours suivant l’éruption

Les jours suivant l’éruption, les espèces chimiques bromées évoluent de la même manière que dans la simulation "Ref3D". Le transport dilue le panache dans l’atmosphère et réduit ses

maxima. Le 11 mai 2008 à 09h UTC, le diagramme de dispersion de BrO en fonction de SO2

(cf. figure 6.44) illustre la convergence des valeurs de BrO entre les deux simulations "Ref3D"

et "Ref3D_05um". La simulation "Ref3D" a une pente du rapport de BrO/SO2 de 1.31×10−4

et le rapport pour "Ref3D_05um" est de 1.32×10−4. Les différences de l’ordre de 9% durant

Date Rapport moyen BrO/SO2 Minimum Maximum

15h 10/05 1.57× 10−4 1.37× 10−4 1.69× 10−4

16h 10/05 1.81× 10−4 1.44× 10−4 2.22× 10−4

17h 10/05 2.02× 10−4 1.61× 10−4 2.49× 10−4

18h 10/05 1.76× 10−4 9.31× 10−5 2.93× 10−4

Tableau 6.3 – Rapports BrO/SO2 moyennés d’après les colonnes troposphériques en

molécules.cm−2. Rapports calculés pour la simulation "Ref3D_05um" dans la région contenant

Figure 6.42 – Figure similaire à 6.41 pour O3.

l’éruption sur les colonnes troposphériques de BrO sont réduits plus tard dans la simulation. De même que pour les espèces gazeuses, le panache des aérosols sulfatés est diffusé sur les mailles voisines au cours du transport, ce qui réduit l’influence des réactions hétérogènes et tend les simulations "Ref3D" et "Ref3D_05um" vers le même le régime chimique. Il existe cependant des différences sur les traces du panache tout le long du transport au cours de la simulation mais les différences sont très faibles.

Figure 6.43 –Différence absolue de BrCl, en molécules.cm−2, entre les simulations "Ref3D_05um" et "Ref3D" pour le 10 mai à 18h UTC, 21h UTC et 23h UTC et le 11 mai à 01h UTC, la nuit suivant l’éruption.

Figure 6.44 –Diagramme de dispersion de BrO en fonction de SO2le 11 mai à 09h UTC pour "Ref3D_05um".

Les espèces chimiques sont des colonnes troposphériques données en molécules.cm−2. Le seuil sur SO2 pour

contenir la trace du panache est identique à celui considéré pour "Ref3D", i.e. les valeurs supérieures à 10% de la valeur maximale de la colonne troposphérique de SO2.